Le travail de recherche qui est rapporté dans ce manuscrit porte sur les couches minces de pérovskites et leur utilisation dans le cadre de la problématique des microcavités en régime de couplage fort. L’arrangement cristallin des pérovskites forme une structure en multi-puits quantiques dans laquelle les états excitoniques présentent une grande force d’oscillateur et une énergie de liaison importante (quelques 100 meV), en raison des effets de confinements quantique et diélectrique. Un premier axe de ce travail a consisté à collecter des informations sur les propriétés excitoniques de ces matériaux. Sur une pérovskite particulière (PEPI), nous avons notamment effectué des mesures de photoluminescence sous excitation impulsionnelle et des mesures pompe-sonde qui semblent suggérer l’existence, sous forte densité d’excitation, d’un processus de recombinaison Auger des excitons. Un deuxième axe de recherche fut de mettre en cavité des couches de certaines pérovskites. Avec les pérovskites PEPI et PEPC, nous avons montré que la réalisation de microcavités présentant un facteur de qualité de l'ordre de la dizaine suffit à obtenir, à température ambiante, le régime de couplage fort en absorption et en émission avec des dédoublements de Rabi pouvant atteindre 220 meV. Un goulet d’étranglement dans la relaxation des polaritons a été clairement mis en évidence pour la microcavité PEPI. Nous avons d’autre part montré que les pérovskites pouvaient également être associées à des semi-conducteurs inorganiques dans des microcavités dites "hybrides". Selon Agranovich et al., ces dernières pourraient, dans le cadre de la problématique du laser à polaritons, constituer une alternative à l'augmentation du facteur de qualité des microcavités. Dans cette optique, le couple ZnO/MFMPB semble particulièrement prometteur. / The research work which is reported in this manuscript focuses on 2D perovskites and their use to obtain microcavities working in the strong coupling regime. Perovskite structure forms a multi-quantum wells in which the excitonic states have a high oscillator strength and a large binding energy (a few 100 meV) due to quantum and dielectric confinement effects. A first axis of this work was to collect information on the excitonic properties of these materials. On a particular perovskite (PEPI), we performed photoluminescence and pump-probe measurements, which seem to suggest the existence, under high excitation density, a process of Auger recombination of excitons. A second research axis was to put in cavity thin layers of some perovskites. With PEPI and PEPC perovskites, we have shown that the realization of microcavities with a quality factor of the order of ten is sufficient to obtain at room temperature, the strong coupling regime in absorption and emission with Rabi splitting up to 220 meV. A bottleneck effect has been clearly demonstrated for the PEPI microcavity. We have also shown that perovskites could be associated with inorganic semiconductors in “hybrid” microcavities. According Agranovich et al., these microcavities could present polariton lasing with lower quality factors. To this end, the ZnO/MFMPB association seems particularly promising.

La surface d’un matériau exposé à une irradiation laser à une fluence proche de son seuil d'ablation laisse apparaître des structures périodiques LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) d’orientation dépendant de la polarisation de faisceau incident et dont la période est de l'ordre de la longueur d'onde. Les causes de ce phénomène qui suscite l'attention des chercheurs depuis plus d’une trentaine d’années sont maintenant bien connues. Cependant, son étude dans le cadre de l'utilisation récente de lasers à impulsions ultra-brèves fait surgir de nouvelles interrogations et relance l'intérêt pour le sujet. Ce travail est consacré à l’étude dynamique de la formation des nanostructures sur une surface métallique suite à une interaction laser femtoseconde. Nous nous intéressons aux mécanismes responsables de la formation de ces structures et nous proposons des explications permettant de comprendre leur origine. Dans le premier chapitre on présente une étude de l’état de l’art sur la formation des LIPSS, on y aborde les paramètres influant sur la formation de ces structures ainsi que les différents modèles explicatifs élaborés par les chercheurs. Ce chapitre traite également de l’interaction laser matière et de ses différents processus. Le deuxième chapitre met l’accent sur les dispositifs expérimentaux réalisés dans ce cadre. Le troisième chapitre présente, quant à lui une étude expérimentale permettant de rendre compte du rôle de l’excitation du plasmon de surface dans la formation de LIPSS. Dans le quatrième chapitre on analyse les résultats relatifs à l’influence du couplage électron phonon sur la formation des LIPSS. Enfin, le cinquième et dernier chapitre met en évidence le rôle de la relaxation électron-phonon sur la formation des LIPSS à l’aide d’une expérience pompe-sonde / When a material is irradiated with laser fluency close to its ablation threshold, periodic surface structures LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) appears on its surface. These structures are dependent of the polarization vector of incident electric field and their periods are close to the laser wavelength. They have been extensively studied for more than thirty years, and their origins are quite well understood. However, the recent use of ultra-short laser sources has renewed the subject. Present work is dedicated to the dynamics study of the nanostructures formation on a metal surface by femtosecond laser irradiation. We are interested in mechanisms responsible for the formation of these structures and we propose an explanation of their origin. The first chapter presents a literature review on the formation of LIPSS. Here, the parameters affecting the formation of these structures as well as a different models developed by researchers will be discussed. This chapter also addresses the laser material interaction and its processes. The second chapter focuses on the experimental devices used in this context. The third chapter deals with the experimental study concerning the role of excitation of surface plasmon in the formation of LIPSS. In the fourth chapter, the results on the influence of electron phonon coupling on the formation of LIPSS are analyzed. Finally, the last chapter highlights the role of electron-phonon relaxation on the formation of LIPSS using pump-probe experiments

L’intégration des communications optiques sur puce offre de vastes promesses en termes de performances et de réduction de la puissance consommée, les canaux optiques ne souffrant pas des nombreuses limitations des canaux métalliques. De plus, l’information codée optiquement permet d’atteindre des débits de données élevés par le biais du multiplexage en longueur d’onde. Afin de conserver la compatibilité avec les composants électroniques, les communications et composants optiques doivent s’intégrer dans la filière silicium. Cependant, ce dernier matériau ne permet pas d’envisager la réalisation de certaines fonctions optiques, en particulier la source laser. D’autres matériaux doivent ainsi être intégrés pour suppléer au silicium. Mes travaux de thèse portent sur l’intégration de nanotubes de carbone sur plate-forme silicium pour la photonique. Dans ces travaux, le potentiel des nanotubes de carbone pour la réalisation de sources optiques intégrées est exploré. Dans un premier temps, je proposerai des pistes de compréhension de l’apparition du gain optique dans les nanotubes de carbone semiconducteurs par analyse des temps de vie des excitons, mesurés en spectroscopie pompe-sonde. Ces temps de vie sont sensiblement rallongés lorsque la centrifugation des nanotubes de carbone, au cours de l’extraction, est poussée à des vélocités et des temps plus longs. Une explication envisagée est la réduction du nombre de défauts à la surface des nanotubes, ces défauts se comportant comme des centres de recombinaison non-radiatifs. D’autre part, une méthode efficace d’intégration des nanotubes de carbone sur guide d’onde silicium a été proposée. Cette méthode robuste et permet d’observer le couplage de la photoluminescence des nanotubes de carbone avec le mode optique du guide d’onde. Afin d’obtenir une interaction exaltée entre mode optique et nanotube de carbone, le couplage entre les nanotubes et différentes cavités photoniques, incluant microdisques, cavités Fabry-Pérot et micro-résonateurs en anneau, a été étudié. L’emploi en particulier de résonateurs en anneau permet d’observer la structuration de la photoluminescence des nanotubes de carbone par les modes de résonance de l’anneau. Différentes configurations ont été étudiées afin de compléter la compréhension des mécanismes de couplage : micro-photoluminescence, photoluminescence guidée et photoluminescence intégrée. / On-chip optical communication may increase drastically performances and consumption of communication systems. Indeed, optical channels do not face limitations that metallics interconnects do. Even better would be the achievable data rate due to the multiplexing possibility in optics. In order to keep compatibility with electronic devices, optical components and interconnects should be built in silicon. However, this material is not suitable for some optical function, such as laser sources. Thus, there is a need to integrate alternative materials to compensate for silicon weaknesses. My PhD work focuses on integration of carbon nanotube on silicon for photonics applications. In this work, potential use of carbon nanotube for light emission function is investigated. First, I will propose clue to understand the appearance of optical gain in semiconducting carbon nanotube. Such investigation is done by mean of pump-probe experiments, where the excitons lifetimes are measured. Those lifetimes slightly increase while centrifugation time and speed is increased, during the extraction process. A possible explanation is that defect-free carbon nanotubes are selected by the centrifugation process. In parallel, I worked on designing an efficient method to couple nanotubes photoluminescence with silicon waveguides. This method appears to be quite robust, and allows to observe coupling between the nanotube photoluminescence and the optical mode of the waveguide. In order to obtain a more intense interaction between the optical mode and carbon nanotubes, I investigated the coupling between carbon nanotubes and several photonic cavities, including microdisks, Fabry-Pérot cavities and ring resonators. Specifically, ring resonators allow to measure the photoluminescence of carbon nanotube structured by the resonant modes. Several configurations are studied to understand more in-depth the coupling mechanisms: micro-photoluminescence, guided photoluminescence and integrated photoluminescence.

Par des méthodes de spectroscopie ultra-rapide, nous avons étudié la relaxation de spin excitonique dans des couches de GaN épitaxiées sur des substrats de saphir et SiC. En nous appuyant sur les règles de sélection pour les transitions optiques, nous avons utilisé des impulsions laser polarisées ultra-courtes (~ 100 fs) pour réaliser l'orientation optique des populations excitoniques et étudier leur évolution temporelle. Nous déduisons, de l'observation d'une transition induite exciton-biexciton, que le processus de Bir-Aronov-Pikus, qui met en jeu la relaxation en bloc du spin de l'exciton, joue un rôle négligeable par rapport à la relaxation du spin des porteurs individuels. En outre, nous montrons que la grande densité de dislocations traversantes, générées pendant l'hétéroépitaxie de GaN sur un substrat désaccordé en paramètre de maille, favorise la relaxation de spin via le mécanisme d'Elliott-Yafet. La dépendance en température de la dynamique de spin vient conforter cette interprétation. Nous montrons également que la structure de la bande de valence a une forte influence sur la relaxation du pseudo-spin du trou. En particulier, celle-ci est ralentie lorsque l'éclatement en énergie ∆EAB entre les bandes de trous -lourd et -léger est supérieur à l'élargissement inhomogène Γ des transitons excitoniques. Un fort taux de polarisation circulaire de DR/R (~50%) est également déterminé dans ce cas. Au contraire, lorsque Γ > ∆EAB, les résonances A et B se recouvrent et le système est alors équivalent à une structure blende de zinc dans laquelle le sommet de la bande de valence est quatre fois dégénéré. Le taux de polarisation de DR/R est alors plus faible (~10%) et les temps de relaxation de spin plus courts.

Ce mémoire de thèse a pour sujet la dynamique en magnéto-optique du système Au/Co/Au avec une résolution temporelle sub-picoseconde, la couche de cobalt étant ultramince (quelques plans atomiques d'épaisseur). Au cours de ce travail, nous avons réalisé un dispositif expérimental de mesures pompe-sonde à deux couleurs, nécessitant la confection d'une source optique femtoseconde (OPA), et mis en oeuvre des techniques de double-démodulation pour déterminer la réponse magnéto-optique transitoire du système. Dans les gammes d'énergies de photon utilisées, le système Au/Co/Au se comporte du point de vue des propriétés magnéto-optiques non-linéaires comme un matériau hybride où les dynamiques de transmission et de réflexion sont dues à la constante diélectrique de l'or et les dynamiques de rotation Kerr complexe sont principalement dues au terme non diagonal du tenseur diélectrique du cobalt. <br />Nous avons montré que la couche mince de cobalt accélère fortement la dynamique de relaxation du gaz électronique dans le système multicouches par rapport à celle dans un film d'or. <br />En ce qui concerne la relaxation de de l'aimantation du cobalt, nous avons constaté qu'il n'y a pas de relation directe entre la dynamique des observables et celle de l'aimantation : nous n'avons pas réussi à identifier dans nos signaux une désaimantation transitoire car masquée par d'autres effets magnéto-optiques que nous avons discutés.

Ce travail porte sur l'étude expérimentale de la réponse optique linéaire et non-linéaire de nanoparticules métalliques individuelles. Pour cela une technique optique originale en champ lointain, basée sur la modulation spatiale de l'échantillon, a été mise en place et combinée avec une technique pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés à la caractérisation optique de nanoparticules modèles formées par une nanosphère d'argent encapsulée dans une couronne de silice. Nous avons mis en évidence la conséquence principale du confinement quantique électronique sur la réponse optique des nanoparticules : l'élargissement de leur résonance plasmon de surface avec la réduction de la taille (proportionnel à l'inverse du rayon, pour des nanosphères). Cette étude détaillée n'avait jamais été réalisée, car elle nécessite des mesures sur des nanoparticules uniques (pour s'affranchir des effets d'élargissement inhomogène de la résonance dus aux dispersions en taille, géométrie et environnement) et de taille connue. Ceci a été possible grâce à la mesure quantitative de leur section efficace d'extinction et/ou à la corrélation directe de l'image optique du nano-objet avec son image par microscopie électronique. La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l'étude de la réponse optique linéaire et non-linéaire résolue en temps de nanobâtonnets d'or. Ces systèmes sont particulièrement intéressants car leurs propriétés optiques peuvent être contrôlées en modifiant leur géométrie (rapport d'aspect en particulier). Leur spectre d'extinction et sa dépendance en polarisation ont tout d'abord été étudiés au niveau de l'objet individuel. La comparaison de cette réponse optique linéaire avec des modèles théoriques a permis d'obtenir des informations sur leur orientation et géométrie. La réponse optique non-linéaire ultrarapide du même nanobâtonnet a ensuite été mesurée par une technique pompe-sonde femtoseconde à très haute sensibilité. La nanoparticule étudiée étant totalement caractérisée optiquement, une mesure quantitative de sa non-linéarité a ainsi pu être réalisée, et son origine physique déterminée à partir d'un modèle théorique.

Nous avons étudié la spectroscopie et la dynamique d'excitation d'un système hybride constitué de molécules et de nanoparticules (NP) sur couche isolante, qui est aussi un catalyseur modèle (NP de Pd épitaxiées sur une couche mince de MgO sur Ag(100)). Nous avons mis en évidence le rôle de la forme et de la taille des NP ainsi que de l'épaisseur de la couche d'oxyde sur l'interaction entre NP et molécule de CO, par des expériences fondamentales capables de différentier les sites d'adsorption (spectroscopie laser vibrationnelle par somme de fréquences (SFG)). De plus, des expériences pompe-sonde nous ont permis de sonder la dynamique d'interaction des électrons excités dans les NP avec les molécules. Une analyse combinée par LEED et STM nous a permis de déterminer les meilleures conditions de croissance du film de MgO. Par la suite des NP de palladium ont été épitaxiées sur ce film avec une densité et une distribution de taille satisfaisantes. Les spectres SFG montre une forte dépendance de la fréquence de vibration avec la taille des NP et le taux de couverture en CO. Le modèle d'interaction dipolaire que nous avons développé met en évidence le fait que le déplacement de la fréquence de CO avec le taux de couverture et la taille des NP a deux causes : l'interaction dipolaire entre molécules d'une part, qui est modélisable, et d'autre part la variation de la liaison chimique molécule-substrat quand la couverture en adsorbats varie. Le modèle nous a permis de montrer que la polarisabilité vibrationnelle de CO varie d'environ 40 % dans notre gamme de taille de nanoparticule. La diminution de la force de la liaison chimique se traduit par la décroissance de la fréquence à couverture nulle avec la taille des NP. Ces variations vont dans le sens de la littérature : quand la taille des NP diminue, la densité d'états électroniques diminue, les liaisons Pd-Pd se contractent et l'énergie d'adsorption des molécules de CO diminue. L'excitation des électrons des NP et du substrat d'Ag se manifeste par une réponse spectroscopique et par la photodésorption de CO. On observe le découplage de l'excitation produite dans l'argent quand l'épaisseur de la couche d'oxyde dépasse quelques plans atomiques. On observe clairement un effet de taille sur l'efficacité de l'excitation électronique des NP sur les molécules de CO, qui diminue avec la taille des NP. Ceci montre que le confinement des électrons dans la particule a davantage pour effet d'augmenter la vitesse de relaxation électronique vers les phonons, que d'exciter plus efficacement les molécules adsorbées. Un modèle optique de double couche (NP/oxyde) sur un substrat d'argent et un modèle à trois températures (électrons, phonons et adsorbats) ont été développés dans le but d'interpréter quantitativement ces observations. Le modèle optique fait apparaître des variations très fortes de l'absorption par la couche de nanoparticules avec son épaisseur équivalente : les variations du coefficient de réflexion et l'effet des interférences multiples ne sont pas négligeables. Les résultats du modèle à trois températures montrent que la température électronique d'une couche continue est deux fois plus importante que celle des NP de taille finie.

Le domaine des ondes térahertz est un zone encore peu explorée du spectre électromagnétique, en dépit des qualités que lui confère sa position intermédiaire entre les ondes radars et l'infrarouge. Les progrès technologiques récents permettent désormais de générer des impulsions térahertz très courtes et offrent la possibilité d'effectuer des mesures résolues en temps des champs électriques associés. La détermination conjointe de l'amplitude et la phase des impulsions laisse libre cours au développement de nouveaux procédés de mesures et ouvre un grand champ de possibilités dans le traitement des données recueillies. La notion de phase est importante dans l'étude des phénomènes mettant en jeu la polarisation des ondes, et revêt un aspect singulier lorsque l'on s'intéresse à des impulsions ultra-brèves. L'étude de ces particularités a motivé le développement de dispositifs achromatiques adaptés au domaine térahertz tirant parti de certaines conditions de réflexion aux interfaces diélectriques. Ces dispositifs permettent de modifier les amplitudes et les phases différentielles des deux composantes du champ électrique des impulsions THz, afin de générer tous types d'états de polarisation cohérents. Aux impulsions térahertz sont associées des longueurs d'onde submillimétriques, ce qui assure une résolution spatiale convenable lorsque l'on cherche à former des images d'objets, tout en permettant d'exploiter les informations sur la structure temporelle de l'onde. Nous avons mis en œuvre quelques procédés d'imagerie afin de déterminer lesquels sont les mieux adaptés à l'étude d'objets biologiques, majoritairement constitués d'eau. Afin d'en tirer parti de la sensibilité des ondes aux ions en solution et de limiter l'importance des effets d'absorption dus à l'eau, nous avons mis au point une technique d'imagerie fondée sur le phénomène de réflexion interne totale. Cette technique tire son avantage de la mesure de la phase tout en présentant une excellente résolution transverse, particulièrement adaptée lorsqu'il s'agit d'étudier des objets biologiques fins tels que des neurones ou des monocouches cellulaires.

Durant cette thèse, on utilise des impulsions lasers pour générer et détecter des excitations dans des puits CdMnTe dopés n dont la concentration en Mn est très faible. La technique employé est une technique pompe-sonde qui permet de suivre temporellement les excitations générées. On identifiera les ondes de spin de vecteur d'onde nul et on essaiera de les caractériser. On verra que l'on excite et que l'on observe un mode d'excitation inattendu lié aux spins des électrons du manganèses. On développera un modèle qui permettra d'expliquer ce nouveau mode et d'avoir accès à une caractéristique du gaz 2D d'électrons : ça polarisation. Cette caractéristique est fortement liée aux interactions coulombiennes dans le gaz, et nos mesures sont comparées aux dernières théories sur le sujet. Nos mesures et notre théorie sont compatibles avec ces théories et d'autre mesures effectués par d'autres techniques.

Les nanotubes de carbone dont les deux tiers sont des semi-conducteurs à gap direct, ont des propriétés optiques originales dominées par le caractère undimensionel du confinement quantique imposé aux électrons. Ceci donne naissance à des excitons très fortement liés dont nous avons étudié la structure fine par des techniques de photoluminescence et de diffusion Rayleigh. Par ailleurs, l'étude de la dynamique des excitations élémentaires (à l'échelle sub-pico-seconde), nous a permis de mettre en évidence le rôle prépondérant des interactions avec l'environnement sur les propriétés de ces objets dont tous les atomes sont en surface. Dans une dernière partie, nous montrons comment tirer partie de cette interaction en fonctionnalisant les nanotubes avec des chromophores organiques dans le but de réaliser des dispositifs opto-électroniques de conversion d'énergie lumineuse.