Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

Les matériaux vitreux mous (émulsion concentrée, mousse, suspension concentrée...) présentent un comportement rhéologique entre solide et liquide. Aux petites contraintes le système reste élastique, mais au-dessus d’une contrainte seuil, le système s’écoule comme un liquide visqueux. Ce comportement se trouve dans de nombreux fluides industriels comme dans les cosmétiques, l’agro-alimentaire ou encore le béton. Une contrainte seuil n’apparait que au dessus d’une certaine fractions volumique. Au dessus de cette fraction les particules se bloquent entre elle, la relaxation n’est plus possible et l’écoulement devient fortement coopératif.Cette coopérativité influe sur la rhéologie à petite échelle, Quand le confinement devient de l’ordre de quelques particules, la viscosité ne dépend plus uniquement, comme habituellement, de la contrainte locale mais aussi de la contrainte au voisinage. C’est ce qu’on appelle rhéologie non-localeJ’ai étudié expérimentalement ce comportement en utilisant les outils de micro fluidiques. J’ai étudié une micro-émulsion concentrée s’écoulant dans un microcanal en observant directement l’écoulement des gouttes avec un microscope confocal. Les résultats sont comparés au model “Kinetic-Elasto-Plastic” de Bocquet et al. 2009 et à des simulations de dynamique moléculaire. / Soft glassy materials (concentrated emulsion, foams, concentrated suspension…) present rheological properties between solids and liquid. Under small stress they stay elastic but at stress higher than a yield stress they begin to flow as a liquid. Those fluids are used in cosmetics, food industry or building materials as concrete. The yield stress behavior only appears when the volume fraction is high enough, where the particles are blocked by their neighbors. So the systems cannot relax and the flow become highly cooperative.This cooperativity impacts the rheology at small scale. When the confinement is of the order of few particles, the viscosity does not only depend on the local stress as usually but also on the stress in the neighborhood. This is called non-local rheology.I studied experimentally this behavior by flowing concentrated emulsion in a microchannel and observing directly the flow of the droplet with a confocal microscopy. The results from these microfluidics experiments are compared to predictions of the Kinetic Elasto Plastic model of Bocquet et al. 2009 and molecular dynamic simulation of jammed soft particles.

Les écoulements de fluides complexes à l’échelle sub-micronique est une problématique rencontrée dans des domaines aussi divers que la récupération assistée du pétrole ou la lubrification des surfaces. Un fluide complexe a des propriétés rhéologiques riches, dues à la présence d’objets déformables en solution, comme les pelotes de polymère. Les phénomènes de surface, comme le glissement jouent un rôle important aux petites échelles. La question de l’effet du confinement sur la rhéologie de solutions de polymères est abordée. Nous caractérisons la taille des objets en solution et la rhéologie volumique des fluides. Grâce au développement d’une technique de photobleaching de fluorescence pour la mesure de vitesse d’écoulement dans des canaux sub-microniques, nous déterminons la viscosité effective des fluides en géométrie confinée. Cette approche expérimentale nous permet de montrer que le confinement induit une diminution de la viscosité effective des fluides. Une mesure directe des vitesses et longueurs de glissement est réalisée en microcanaux par vélocimétrie de particules (micro-PIV). Ces données mettent en évidence une réduction du glissement en géométrie confinée, qui est interprétée en termes de modification du mécanisme de glissement. Une distinction entre le comportement volumique et les phénomènes de surface ne permet plus de rendre compte du comportement du fluide à l’échelle sub-micronique. Une étude préliminaire des écoulements de solutions de tensioactifs à l’échelle sub-micronique est également proposée. / Rheology of high molecular weight polymer solutions at submicroscale is investigated, with a particular emphasis on the wall slip characterization. Our approach is to measure the velocity of a pressure-driven flow in sub-microchannels in order to determine an effective viscosity of fluids. We have been using fluorescence photobleaching as a non-invasive technique to evaluate the velocity of a pressure-driven flow in 175 to 4000 nm high channels. A striking reduction of the effective viscosity is observed with the confinement, as compared to the bulk one. Direct measurement of slip velocity in microchannels is performed, using z-resolved micro-Particle Image Velocimetry (PIV). This study enables to draw two important conclusions, which have never been experimentally demonstrated. Slippage of polymer solutions in the semi-dilute unentangled regime is greatly reduced by confinement. A distinction of bulk and surface phenomena seems no longer valid at the submicroscale. This experimental method is also adapted to the study of surfactant solutions flows at the submicroscale.

La plupart des solides dans la vie quotidienne, tels que les métaux et les céramiques, sont des systèmes cristallins dans lesquels les atomes ou molécules sont arrangés sur une structure périodique. Les solides cristallins sont rarement composés d'un cristal unique, mais sont en général des systèmes polycristallins formés par un grand nombre de grains cristallins avec une même structure cristalline, mais différente orientation. On appelle joints de grain (JG) les réseaux 2D de défauts qui séparent deux grains d'orientation différente. Les polycristaux jouent un rôle important en science et technologie et une connaissance complète de leurs propriétés mécaniques est de grand intérêt. La plasticité des polycristaux est liée à leur microstructure, mais les mécanismes qui régissent leur comportement plastique sont encore mal compris, en partie du fait de limitations techniques pour les systèmes atomiques. D'autre part, les colloïdes, dont l'étude expérimentale est souvent plus aisée que celle des systèmes atomiques, du fait de temps et taille caractéristiques plus grands, sont souvent considérés comme des systèmes modèles pour les atomes. L'objectif de la thèse est l'étude des propriétés mécaniques d'un polycristal colloïdal formé par une suspension aqueuse d'un copolymère tribloc commercial (Pluronic F108), dopé par une faible quantité de nanoparticules (NPs). Le polymère présente une phase micellaire cristalline pour une gamme de température et de concentration. De manière similaire à ce qui est fait couramment pour les systèmes atomiques, on peut contrôler le taux de cristallisation en faisant varier la vitesse à laquelle l'échantillon est porté de la phase liquide à basse température (T ~ 0°C) à la phase micellaire cristalline à température ambiante. Une caractéristique importante est que la taille des grains peut être facilement contrôlée en faisant varier la vitesse d'augmentation de la température ou la concentration en NPs. Dans un premier temps, nous avons caractérisé la structure du polycristal par diffusion de neutrons (SANS) et de lumière. Les mesures par SANS ont permis de sonder la structure du polycristal à l'échelle du nanomètre, i.e. sur des échelles de longueur comparable à celle des micelles et des NPs. Nous avons constaté que la structure cristalline micellaire est conservée indépendamment de l'histoire thermique de l'échantillon et de la concentration en NPs. De plus, nous avons montré que la distribution des NPs dans l'échantillon est hétérogène: les grains sont pauvres en NPs alors que les JG sont enrichies en NPs. Par conséquent, les NPs ségrégent dans les JG et et jouent un rôle analogue aux impuretés dans les cristaux atomiques. En outre, en raison de leur ségrégation, les NPs sont structurées sur une échelle de longueur beaucoup plus grande que leur taille. Nous avons étudié la structure mésoscopique des NPs par diffusion statique de la lumière, grâce à un appareil de diffusion de la lumière (MALS) spécialement construit pour accéder à la plage correcte de vecteurs d'onde. D'autre part, afin d'étudier les propriétés mécaniques des polycristaux, des mesures de diffusion dynamique de la lumière ont été réalisée dans la configuration MALS sur un échantillon soumis à des déformations de cisaillement cycliques. Dans la configuration MALS, l'intensité diffusée étant dominée par les NPs dans les JG, la technique permet de sonder la dynamique du réseau de JG induite par le cisaillement. Expérimentalement, on calcule la corrélation de l'intensité diffusée mesurée après un nombre donné de cycles de déformation. Les données montrent systématiquement une décroissance de la corrélation après un nombre caractéristique de cycles, démontrant ainsi l'existence de plasticité dans les échantillons. À l'avenir, des échantillons avec des tailles de grain différentes seront étudiés. De telles expériences pourraient faire la lumière sur les liens entre plasticité d'un polycristal colloïdal et microstructure. / Most everyday life solids, such as metals and ceramics, are crystalline systems in which atoms or molecules are arranged in a regular periodic structure. Crystalline solids are rarely composed of one single crystal, but are usually polycrystalline systems made of a large number of crystalline regions (grains), which share a common crystal structure, but with different lattice orientations. The interfaces where crystallites meet are denoted as grain boundaries (GBs). Polycrystalline materials play an important role in science and technology and a complete knowledge of their mechanical properties, including their elasticity and plasticity, is of great interest. It is well known that the plasticity of polycrystals is related to their microstructure, but the mechanism governing the plastic behavior is still poorly understood, partly because of the limits of experimental techniques and simulations for atomic polycrystals. On the other hand, colloids are often regarded as model systems for atoms, since many of the forces governing the behavior of condensed matter govern also that of colloidal suspensions, whose experimental study is often easier than that of atomic systems because of the larger characteristic time- and length-scales. In particular, colloidal crystalline systems can be used to investigate mechanical properties of polycrystals. The aim of the PhD thesis is the investigation of the mechanical properties of a colloidal polycristal formed by an aqueous suspension of a commercial triblock copolymer called Pluronic F108, doped with a small amount of nanoparticles (NPs). The polymer presents a micellar crystalline phase for a given range of temperature and concentration. Similarly to what is commonly done for atomic systems, we can control the crystallization rate by varying the speed at which the sample is brought from the fluid, at low temperature (T ~ 0°C), to the crystal phase at room temperature. An important characteristic of our system is that the grain size can be easily tuned by changing the temperature rate or the nanoparticles concentration. We have first characterized the structure of the Pluronic polycrystal using neutron (SANS) and light scattering. The SANS measurements have permitted to investigate the (doped) Pluronic polycrystal at nanometer length scale, i.e. at the length scale of the micelles and nanoparticles. We have found that the micellar crystal structure is preserved independently of the thermal history of the sample and the amount of added nanoparticles. Moreover, we have shown that the NPs distribution into the sample is heterogeneous: grains are poor in NPs whereas GBs are enriched in NPs. Hence, NPs segregate into the GBs as impurities in atomic crystals. In addition, because of their segregation in the GBs, NPs form structures on a length scale much larger than their size, that we have investigated with static light scattering, thanks to a novel light scattering apparatus (MALS) specifically built to access the correct range of wave-vectors. On the other hand, in order to investigate the mechanical properties of the Pluronic crystal, dynamic light scattering measurements have been performed with the MALS setup on the Pluronic polycrystal submitted to cyclic shear deformations. Since, in the range of wave-vectors covered by the MALS apparatus, the scattered intensity is dominated by the NPs segregated in the GBs, the techniques allows the shear-induced dynamics of the GB network to be probed. Experimentally, one computes the correlation of the scattered intensity measured after a given number of shear deformation cycles. Data systematically show that the correlation decays after a characteristic number of cycles, demonstrating the existence of plasticity. In future, samples with different grain size will be investigated with this technique. Such experiments could shed light on how the plasticity of a colloidal polycrystal is related to its polycrystalline microstructure.

Cette thèse vise à la production de poudre de polymère par un procédé continu, en une seule étape et supprimant l'utilisation des solvants organiques en faveur de celle du CO2 supercritique. Avant de développer le procédé, une caractérisation du mélange CO2/polymère a été effectuée. Des mesures de solubilité, de gonflement et de coefficient de diffusion du CO2 ont été réalisées et représentées par différents modèles. De plus, une technique de rhéologie capillaire en ligne a été développée, permettant la mesure de viscosité du polymère, seul ou en mélange, avec le CO2 dans les conditions du procédé. Un montage batch a ensuite permis de tester l'influence des paramètres opératoires sur de faibles quantités. Parallèlement, le procédé continu a été étudié sur une extrudeuse équipée d'outils de mélange du CO2 dans le polymère fondu. L'efficacité et l'homogénéité du mélange ont été étudiées à travers la fabrication de mousses de polymères et la réalisation de distributions de temps de séjour par spectroscopie Raman en ligne. L'ajout d'un dispositif de pulvérisation spécifique a conduit à l'obtention de poudres d'aspect fibreux avec deux populations de tailles. / Polymer powders are widely used in industry and are traditionally manufactured by processes using organic solvent or by grinding low molecular weight polymers with a post-polymerization step. This thesis aimss at the generation of polymer powders with a single-step continuous process, based on the use of supercritical CO2, hence without organic solvent. Before developing this process, the characterization of the mixture CO2/polymer was done. Solubility measurements were carried out and fitted with the Sanchez-Lacombe equation of state. Moreover, a capillary rheometry technique was implemented on-line, allowing the measurement of the viscosity of the polymer alone or in mixture with CO2, under process conditions. The modeling of swelling as a function of time led to the evaluation of the diffusion coefficient of CO2 into the polymer. Afterwards, two experimental devices were designed. A batch process with a pressurized autoclave was used to determine the influence of experimental parameters on powder production, with small amounts of material. Formation of small fibrous particles was obtained. In parallel, the continuous process was studied on an extruder adapted to CO2 introduction and equipped with mixing devices. This study, which led to foam manufacture, was used to evaluate efficiency and homogeneity of the mixing. Residence time distributions were determined by Raman spectroscopy on the die in order to evaluate the flowing in the extruder under different conditions. The equipment was also fitted with a specific nozzle allowing co-injection of hot air. Production of fibrous particles with two different size ranges was obtained.

Le but de la thèse est de comprendre les mécanismes de localisation de particules (on parle de charges) dans des mélanges de polymères immiscibles. Ces travaux montrent que la localisation des charges de noir de carbone dans un mélange polypropylène (PP)/ poly-ε-caprolactone (PCL) est dominée par le rapport de viscosités et non par des paramètres thermodynamiques (liés au mouillage de la particule). La localisation des charges est expliquée par la compétition des forces de drainage visqueux s’exerçant sur les particules à l’interface. Le mécanisme de transfert des charges est mis en évidence par observation de la relaxation de gouttes de PCL chargées immergées dans une matrice PP. Le transfert se produit par un nouveau mécanisme, appelé « zip flow », qui consiste à l’érosion des gouttes au niveau des pointes. La maîtrise des différents paramètres étudiés permet de localiser les particules sélectivement à l’interface et d’obtenir des propriétés de conductivité à faible taux de charges. / The aim of this work is to understand mechanisms responsible for particles localisation in immiscible polymer blends. This study shows that carbon-black fillers localisation in polypropylene (PP)/ poly-ε-caprolactone (PCL) blends is strongly influenced by the viscosity ratio (rather than thermodynamic parameters through the wetting coefficient). The localisation of the fillers is explained by a competition of hydrodynamic forces applied on particles localised at the interface. The transfer of fillers is investigated at the droplet scale by observation of the relaxation of CB-filled PCL droplets suspended in PP matrix. CB particles are transferred from the PCL droplet to the PP matrix by a new mechanism, called “zip flow”, which involves the erosion of the droplet edges, leading to the extraction of particles localised there. The control of these parameters allows to localize fillers selectively at the interface and to reduce significantly the electrical percolation threshold.

L’incorporation de nanotubes de carbone dans une matrice polymère permet d’obtenir des matériaux nanocomposites avec des propriétés exceptionnelles. Toutefois, ces dernières dépendent de l’état de dispersion et distribution des nanotubes dans la matrice. Afin de conférer de meilleures propriétés, il est essentiel que le procédé de synthèse des nanocomposites permette une répartition contrôlée des nanotubes dans la matrice. Un procédé de polymérisation in situ, en présence de nanotubes de carbone, a été choisi. Ce dernier permet de contrôler la répartition des nanotubes dans la matrice grâce à l’utilisation des ultrasons. Afin d’optimiser ce procédé, et notamment lors de la polymérisation anionique activée de l’e-caprolactame, l’influence de la présence des nanotubes sur la vitesse de polymérisation et les propriétés rhéologiques du milieu polymérisant a été déterminée. Grâce à une étude calorimétrique suivie d’une étude rhéocinétique, il a été démontré que la présence de nanotubes ralentit la polymérisation et augmente fortement la viscosité du milieu. Cette inhibition provient probablement d’une réaction entre les nanotubes et le catalyseur utilisé pour la polymérisation et dépend donc de l’état de dispersion des nanotubes dans la matrice, lequel peut ainsi être estimé par les études cinétiques. L’étude des propriétés rhéologiques et électriques des nanocomposites à matrice polystyrène et à renforts de nanotubes de carbone a également été entreprise. Suivant l’état de dispersion ainsi que les différents paramètres opératoires, les seuils de percolation électrique et rhéologique ont ainsi pu être déterminés / The introduction of carbon nanotubes into polymers leads to nanocomposite materials with exceptional properties. These later depend, however, on the dispersion and distribution of carbon nanotubes inside the matrix. A key objective, in nanocomposite preparation, is the set up of incorporation processes allowing a good state of dispersion of the nanotubes into the matrix. An in situ polymerization process, coupled with an ultrasound processor, was chosen to best fulfill this objective. The optimization of this process implies the knowledge of the evolution of reaction kinetics and rheological properties during the polymerization. The influence of carbon nanotubes on the anionic activated polymerization of e-caprolactam was investigated by calorimetric and rheokinetic studies. Carbon nanotubes were found to slow down polymerization kinetics and highly increase the viscosity after a certain conversion degree. This inhibition phenomenon could be produced by a reaction between carbon nanotubes and the catalyst employed for the polymerization reaction. The inhibition effect depended also on the state of dispersion of the nanotubes, consequently, kinetic and rheokinetic measurements are an indirect method to estimate the state of dispersion. The electrical and rheological properties of the nanocomposites were also investigated. The influence of the state of dispersion and other parameters, such as temperature, on the electrical and rheological percolation thresholds was identified

Dans le domaine de la construction, le béton constitue le matériau le plus consommé. Afin de favoriser le remplissage des coffrages in situ, les bétons sont liquéfiés ponctuellement suite à l'insertion successive d'une aiguille vibrante. Malgré l'arrivée sur le marché des bétons très fluides à auto-plaçant, les bétons ordinaires représentent plus de 90% des formulations employés sur les chantiers. Cependant, les recommandations traditionnelles actuelles se basent sur des études établies au cours de la première moitié du siècle dernier. Ainsi, nous choisissons de les revisiter afin d'incorporer les progrès actuels sur la rhéologie des matériaux cimentaires. A partir d'une étude de la littérature, nous établissons les liens entre les caractéristiques mécaniques des matériels vibrants et le comportement en écoulement des bétons. Puis, dans le chapitre deux, nous mettons en évidence pour quelles consistances de matériau la vibration est réellement nécessaire. Par la suite, nous développons un modèle analytique simple afin de prédire le diamètre d'action d'un vibreur et nous le comparons à deux configurations de mises en œuvre. Enfin, nous proposons un temps minimal de vibration nécessaire au compactage du matériau et un temps maximal afin d'assurer un parement de qualité / In the field of construction, concrete is the most used material. In order to facilitate the casting process, concretes are liquefied punctually following the successive insertion of an internal vibrating poker. Despite the introduction of very fluid to self-compacting concrete, ordinary concrete represents more than 90% of the mix-design used on building sites. However, international recommendations are based on studies carried out during the first half of last century. Thus, we choose to investigate theses recommendations in order to incorporate the current progress on the rheology of cementitious materials. From a study of the literature, we establish the relationship between the mechanical properties of vibrating poker and the fresh behavior of concrete. Then, in chapter two, we determine, for which consistency, the vibration is really needed. Thereafter, we develop a simple analytical model to predict the diameter of action of internal poker and we compare two configurations of casting. Finally, we propose a minimum time of vibration required for compaction of the material and a maximum time to ensure a surface quality

L'objectif de ce travail de thèse est de fournir une étude systématique et détaillée des propriétés de mélanges de PLA et de PHA préparés à l'état fondu. En particulier, le comportement rhéologique, la miscibilité, la morphologie, les propriétés mécaniques et l'influence du vieillissement physique sur les propriétés en traction des mélanges PLA/PHBV réalisés en mélangeur interne et par extrusion bi-vis sur toute la gamme de composition ont été étudiés.La sensibilité du PHBV à la dégradation thermique a été mise en évidence, ainsi que l'importance des interfaces entre le PLA et le PHBV sur le comportement rhéologique aux basses fréquences. Les analyses de calorimétrie différentielle à balayage ont montré l'immiscibilité des deux polymères. Deux types de morphologies distinctes (nodulaire et co-continue) selon la composition de mélange ont été observées par microscopie électronique à balayage et microscopie optique en réflexion. La résistance au choc des mélanges PLA/PHBV avec et sans modifiant choc a été étudiée et les propriétés en traction de différents mélanges de PLA avec du PHBV, du Lotader GMA ou du PBAT ont été caractérisées. L'ajout d'une faible quantité de phase dispersée dans la matrice de PLA, initialement fragile, permet d'augmenter considérablement son allongement à la rupture. Cependant, les propriétés ductiles obtenues diminuent avec le temps écoulé entre la mise en forme des échantillons et leur test mécanique. Une étude de l'influence du vieillissement physique sur les propriétés des mélanges à base de PLA a donc été réalisée et un modèle qualitatif a été proposé. / The objective of this PhD work is to provide a systematic and detailed study of the properties of PLA and PHA blends prepared by melt mixing. In particular, the rheological behaviour, the miscibility, the morphology, the mechanical properties and the influence of physical aging on the tensile properties of PLA/PHBV blends prepared in an internal mixer and by twin screw extrusion over the entire composition range were studied.The sensibility of PHBV to thermal degradation was highlighted, as well as the importance of the interfaces between PLA and PHBV on the rheological behaviour at low frequencies. The differential scanning calorimetry showed that the two polymers are immiscible. Two different types of morphologies (nodular and co-continuous) depending on blend composition have been observed by scanning electron microscopy and optical microscopy in reflection. The impact resistance of the PLA/PHBV blends with or without impact modifier was studied and the tensile properties of different blends containing PLA blended with PHBV, Lotader GMA, or PBAT were characterised. The addition of a small amount of dispersed phase in the initially brittle PLA matrix increases considerably its elongation at break. However, the obtained ductile properties decrease as the time between preparation of samples and their mechanical testing increases. A study of the influence of physical aging on the properties of PLA based blends was conducted and a qualitative model was proposed.

Cette thèse propose l'étude de matériaux composites industriels simplifiés constitués de caoutchouc non réticulé (copolymère styrène-butadiène « SBR ») renforcés par des charges nanométriques de silice hautement dispersible. Afin d'identifier les mécanismes physico-chimiques responsables de ce renforcement et être capable de l'optimiser, nous devons comprendre les corrélations existantes entre les propriétés macroscopiques du matériau et la structure des charges à différentes échelles.Pour cela, une large campagne d'expériences de diffusion de rayons-X aux petits angles (DXPA) ainsi que de nombreux clichés de microscopie électronique ont été réalisés. En couplant ces données avec des simulations Monte-Carlo, il a été notamment possible de mettre en avant la présence d'une organisation à trois niveaux en partant de billes élémentaires d'une dizaine de nanomètres formant des agrégats eux-mêmes arrangés selon un réseau tridimensionnel branché existant à travers tout l'échantillon.L'analyse du renforcement dans les nanocomposites a été effectuée par rhéométrie et analyse dynamique mécanique. D'autres techniques telles que la spectroscopie diélectrique, la résonance magnétique nucléaire, l'analyse thermogravimétrique ou la spectrométrie infrarouge ont également contribué à une caractérisation complète de ces matériaux, en particulier pour sonder la dynamique des chaînes de SBR à l'interface avec la charge.Afin de déceler les corrélations existantes entre structure et propriétés, nous nous sommes attachés à décrire systématiquement l'influence de paramètres-clés tels que la fraction volumique en silice, le type de polymère employé (greffable sur la silice ou pas) ou leur masse molaire sur la morphologie des charges (taille des agrégats, ...) ainsi que sur le comportement mécanique (module d'élasticité, ...) des composites. Ce travail a permis d'identifier la densité de greffage des chaines comme le paramètre définissant la structure des composites et impactant significativement le renforcement.Cette thèse, résolument tournée vers la compréhension fondamentale, s'inscrit, à terme, dans la recherche d'une loi de comportement décrivant l'effet de la structure des charges sur les performances des pneumatiques. Cette dernière doit permettre de répondre à des problématiques rencontrées en ingénierie telles que la résistance à l'usure, l'adhérence, ou la résistance au roulement.De plus, dans le but d'atteindre des informations supplémentaires quant aux interactions entre le caoutchouc et la silice, nous avons mis au point un protocole expérimental permettant de formuler des échantillons dits « modèles » renforcés avec une silice colloïdale. Cette dernière étant beaucoup mieux définie d'un point de vue géométrique, son analyse structurale est grandement facilitée rendant possible l'étude des potentiels mis en jeu pendant la production des nanocomposites. / In this thesis, we study nanocomposite materials made of non vulcanized rubber (styrene-butadien copolymer “SBR”) reinforced by highly dispersible silica nanofillers. In order to identify physico-chemical mechanisms responsible for such a reinforcement and being able to optimize it, we must understand existing correlations between the material macroscopic properties and the multi-scale structure of the filler.For this purpose, a wide campaign of small angle X-ray scattering (SAXS) and electronic microscopy experiments have been performed. Coupling this data with Monte-Carlo simulations led to the emergence of a concept describing the silica morphology: A branched tridimensional network built up from aggregates (radius  50 nm) made of nanoparticles (radius  10 nm) spreading accross the whole sample.The analysis of the reinforcement in nanocomposites is based on rheometry and dynamic mechanical analysis. Other techniques like dielectric spectroscopy, nuclear magnetic resonance, thermogravimetric analysis or infra-red spectrometry contributed as well to fully characterize these materials, particularly to probe the SBR chains dynamic at the interface with the filler.In order to reveal the correlations between structure and properties, we systematically described the impact of key parameters such as filler fraction, polymer grafting or the chain molar mass on the silica morphology (aggregates size, …) as well as on the mechanical behavior (elastic modulous, …) of the composites. This work allowed identifying the polymer grafting density as the parameter defining the filler structure and playing a significant role on the reinforcement.This thesis, firmly focused on fundamental comprehension, contributes to the development of a general law describing the effect of the filler structure on the performance of tires. The latter must provide answers to engineering issues concerning wear resistance, wet grip or rolling resistance.Moreover, in order to obtain additional information regarding the rubber-silica interactions, we developed an experimental process allowing the production of “model” systems reinforced with colloidal silica. The use of such filler, very well defined in terms of size and shape, makes much easier the structural analysis giving the opportunity to investigate deeper the effective potential between the two phases during the composite production.