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When approaching a metal surface, the electronic structure of Rydberg atoms or molecules is perturbed by the surface potential and at close enough distances resonant ionisation of the Rydberg electron into the conduction band of the surface can occur. It is possible to interfere in this process and steer the ionisation distance by making use of the polarisability of the Rydberg orbital in the presence of electric fields. The resulting ions from the surface can extracted via electric fields and subsequently detected via well established ion detection schemes. The question of how this charge-transfer process is affected by different properties of the surface (both electronic and structural) represents the main aspect of the work presented in this thesis. At first, the charge transfer of atomic hydrogen Rydberg atoms with a flat gold metal surface is investigated. While such a surface might appear homogeneous, stray fields are present in its vicinity due to local variations in the surface work function. The surface ionisation process as a function of applied electric field is therefore measured experimentally and the results are compared with classical Monte-Carlo simulations (which include stray field effects). This way the possibility to utilize Rydberg states as a probe of the magnitude of such stray fields is demonstrated. To investigate the effect the surface structure can have on the ionisation process, the interaction of Rydberg atoms with surfaces covered by nanoparticles is investigated. Surface ionisation is measured at a 5 nm nanoparticle monolayer surface and it is shown that population transfer between surface- and vacuum-oriented Rydberg states occurs. In addition, results are presented, which suggest a dependence of the ionisation process on the relative size of Rydberg orbital and nanoparticle. Furthermore, charge transfer between a Rydberg state and discrete electronic states at the surface vacuum interface are investigated by performing experiments with a Cu(100) band-gap semiconductor surface. By analysing surface ionisation as a function of collisional velocity ionisation rates can be determined and are subsequently compared with theoretical predictions. The potential of identifying resonant ionisation is thereby demonstrated. Last, a new method to produce 2s atomic hydrogen via mixing of the 2s and 2p state in an electric field is proposed and first experimental results are presented, thus demonstrating viability of the idea. The experiments presented in this thesis represent the most in depth analysis of the charge-transfer process between atomic hydrogen Rydberg states and a range of different surfaces to date. As such, they demonstrate the potential of utilizing the unique properties of Rydberg states and their applicability as surface probes. In addition, these results pave the way for further experiments involving thin films or the phenomenon of quantum reflectivity.

Ce travail de thèse consiste à visualiser sur un détecteur sensible en position les oscillations spatiales des électrons lents (~ meV) émis par photoionisation au seuil en présence d'un champ électrique extérieur. La figure d'interférence obtenue représente quantiquement le module carré de la fonction d'onde électronique. Ce travail fondamental nous permet d'avoir accès à la dynamique électronique quelques µm autour de l'atome et donc de mettre en évidence plusieurs mécanismes quantiques (champ coulombien, interaction électron/électron..) se déroulant à l'échelle atomique. Malgré la présence d'un cœur électronique quoique limité dans Li, nous avons réussi, expérimentalement et pour la première fois, à visualiser la fonction d'onde associée aux états Stark quasi-discrets couplés au continuum d'ionisation. En outre, à l'aide des simulations quantiques de propagation du paquet d'ondes, basées sur la méthode de " Split-operator ", nous avons réalisé une étude complète sur les atomes H, Li et Cs tout en dévoilant les effets significatifs des résonances Stark. Un très bon accord, sur et hors résonances, a été obtenu entre les résultats simulés et les résultats expérimentaux. Par ailleurs, nous avons développé un modèle analytique généralisable permettant de comprendre profondément le fonctionnement d'un spectromètre de VMI. Ce modèle repose sur l'approximation paraxiale, il est basé sur un calcul d'optique matricielle en faisant une analogie entre la trajectoire électronique et le rayon lumineux. Un excellent accord a été obtenu entre les prédictions du modèle et les résultats expérimentaux.

Les postulats de la mesure, définissant une mesure Quantique Non Destructive (QND), précisent que la perturbation minimale sur un objet mesuré est une projection de son état. Les appareils de mesure habituellement utilisés se situent largement au-delà de cette limite minimale. Les photodétecteurs usuels en particulier absorbent, donc détruisent, les photons qu'ils détectent. Dans notre expérience d'électrodynamique quantique en cavité, des atomes de Rydberg circulaires et des photons micro-onde confinés dans une cavité supraconductrice interagissent dans le régime de couplage fort. A l'issue de l'interaction les deux systèmes sont intriqués: chacun d'eux emporte une information sur l'autre. Dans le cas désaccordé, l'effet de l'interaction est un simple déplacement d'énergie des niveaux atomiques, résultant en un déphasage du dipôle proportionnel au nombre de photons, mesurable par interférométrie de Ramsey. Les atomes délivrent donc une information sur le nombre de photons présents dans le champ sans l'avoir modifié. Selon ce principe, nous avons pu grâce au long temps de vie de notre cavité réaliser une mesure QND répétée du nombre de photons. L'évolution du nombre de photons en présence de relaxation révèle alors des sauts brusques, appelés sauts quantiques. Notre expérience a permis la première observation de ce comportement pour la lumière. En décrivant à l'aide de la loi de Bayes l'information délivrée par chaque détection atomique, nous avons pu suivre la projection progressive d'un état cohérent vers des états de Fock contenant jusqu'à sept photons. L'analyse statistique de nos résultats fournit une très claire illustration des postulats de la mesure quantique.

Initialement posée en tant que paradoxe de savoir si la mécanique quantique est une théorie complète ou non, l'intrication entre systèmes physiques est devenue aujourd'hui un moyen de traiter l'information. De cet étrange lien entre information et état quantique est née l'information quantique, que les physiciens essaient de mettre en ÷uvre à travers des protocoles de communication ou de calcul quantique. Si les concepts de base ont été démontrés, le défi majeur actuellement est notre capacité à augmenter le nombre de porteurs de l'information sans perdre cette dernière. Le cadre de cette thèse s'inscrit dans cette démarche. Nous présentons une expérience de manipulation d'atomes froids de rubidium, piégés individuellement dans des pinces optiques, dont nous activons l'interaction en les excitant dans des états de Rydberg pour réaliser une opération d'intrication. Nous démontrons également le phénomène de blocage de Rydberg nécessaire à l'intrication entre les deux atomes. Enfin nous présentons nos mesures de l'interaction entre atomes, appuyées par nos modèles théoriques, pour discuter des limites de notre expérience.

Considérons un système quantique constitué de deux sous-systèmes: on dit qu'il est dans un état intriqué s'il existe des corrélations quantiques entre les états de ces derniers. La compréhension et la mise en œuvre d'états intriqués ont de nombreuses applications (métrologie quantique, étude des systèmes fortement corrélés, traitement quantique de l'information, etc.) et constituent le contexte général de ce travail de thèse. Plus en détail, nous démontrons la réalisation d'un état intriqué de deux atomes neutres piégés indépendamment. Pour cela, nous exploitons le phénomène de blocage de Rydberg : lorsqu'on essaie d'exciter simultanément deux atomes séparés de quelques micromètres vers un état de Rydberg donné, la forte interaction entre atomes de Rydberg peut empêcher cette excitation simultanée. Dans ce cas, seul un des deux atomes est excité et l'on génère ainsi des corrélations quantiques entre les états des deux atomes, c'est-à-dire de l'intrication. Dans notre expérience deux atomes de rubidium 87 dans l'état fondamental 5S1/2 sont piégés chacun dans une pince optique microscopique, à une distance relative de 4 micromètres. En réalisant des transitions entre l'état 5S1/2 et l'état de Rydberg 58D3/2 par des transitions à deux photons, nous obtenons un état intriqué des deux atomes dans les sous-niveaux 5S1/2, F=1, mF=1 et 5S1/2, F=2, mF=2. Afin de quantifier l'intrication, nous mesurons la fidélité par rapport à l'état-cible en réalisant des transitions Raman entre ces deux sous-niveaux. La fidélité des paires d'atomes présentes à la fin de l'expérience est supérieure à la valeur seuil de 0,5, ce qui prouve la création d'un état intriqué.

Le sujet principal de cette thèse concerne les interactions électrostatiques à très longues portés entre atomes de Rydberg. Les atomes de Rydberg offrent une polarisabilité extrêmement importante qui conduit dans plusieurs configurations, à des interactions de type dipôle-dipôle dont la portée peut atteindre plus de 10 microns. Nos expériences à haute résolution montrent une inhibition de l'excitation par un contrôle de l'interaction entre paires d'atomes de Rydberg au voisinage d'une résonance en énergie ainsi que par couplage interne entre niveaux de Rydberg lors de l'application d'un champ électrique. Ces résultats obtenus dans un ensemble macroscopique ont été transposés à un système de deux atomes seulement (collaboration avec l'Institut d'Optique). Nous analysons ensuite la dynamique spatiale et temporelle des expériences de blocage dipolaire en champ électrique à l'aide d'un algorithme Monte Carlo cinétique et nous étudions la formation d'ions et leurs conséquences. L'observation de l'ionisation Penning pour des potentiels attractifs pouvant conduire à un plasma froid mais aussi pour des potentiels répulsifs entre deux atomes de Rydberg indique un rôle de transfert du rayonnement thermique. Un deuxième sujet est l'étude de la formation de molécules froides de césium. Des lasers à large bande spectrale ont été utilisés pour la détection de ces molécules froides et dans des schémas de refroidissement des degrés de liberté internes du dimère de césium. Dans ce dernier cas l'utilisation d'un laser femtoseconde mode bloqué façonné en intensité et en fréquence nous a permis de peupler après quelques cycles d'absorption-émission spontanée l'état vibrationnel v=0 de l'état fondamental du dimère de césium.

Cette thèse présente différentes études sur la formation et la détection de molécules froides. Différents états moléculaires de grandes élongations, pour la molécule Cs2, sont étudié par spectroscopie de photoassociation et d'ionisation. Ces différentes études ont permis d'affiner notre compréhension des mécanismes de photoassociation d'atomes froids formant des molécules dans l'état fondamental triplet (a 3Σu+).<br />Une détection non sélective a été développée, pour la recherche de mécanismes de formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet avec peu de vibration. Avec cette nouvelle détection, un nouveau mécanisme de formation de molécules par photoassociation d'atomes froids de césium a été trouvé. Celui-ci permet de former efficacement des molécules dans une distribution de niveaux avec très peu de vibration dans l'état fondamental (X 1Σg+).<br />En utilisant un laser femtoseconde (large spectralement) façonné, un refroidissement vibrationnel des molécules a été démontré, permettant la formation de molécules froides sans vibrations. Le laser femtoseconde, permet d'exciter les nombreux niveaux vibrationnels, créés par photoassociation, il réalise ainsi un pompage optique des molécules. Le laser est façonné de manière à rendre l'état de vibration zéro, noir pour ce laser, et ainsi accumuler toutes les molécules vers ce seul état. <br />Ce résultat est également simulé par un model théorique simple. Cette simulation permet de généraliser l'idée au refroidissement de la rotation des molécules. <br /><br />Une partie (résumée) présente, en s'appuyant sur les différents articles publiés, les études sur les interactions dipôle-dipôle, à grandes portées, entre atomes de Rydberg.

Le contrôle de tous les degrés de liberté d'un système simple est un objectif intéressant tant sur le plan fondamental qu'au niveau des applications, à l'information quantique par exemple. Nous avons<br />entrepris la construction d'un dispositif expérimental visant à piéger des atomes de Rydberg circulaires au voisinage d'éléments micro-fabriqués en surface d'une puce. La source primaire de Rubidium est un jet atomique vertical fournissant un flux d'atomes<br />lents. Nous démontrons la possibilité de réaliser la séquence expérimentale suivante. Les atomes sont tout d'abord recapturés à l'intérieur d'un cryostat à Hélium pompé au sein duquel a lieu la suite des manipulations. L'utilisation de techniques de<br />micro-piégeage atomique à la surface d'une puce permet ensuite la préparation d'un nuage froid et dense de Rubidium. Après un processus d'excitation composé de plusieurs échelons lasers et radiofréquences on obtient un atome de Rydberg circulaire unique grâce au phénomène de blocage dipolaire. Cet atome est finalement confiné dans un piège électrique dynamique tirant parti de l'extrême<br />polarisabilité des états atomiques utilisés. Une technique « d'habillage micro-onde » réduit la différence de polarisabilité entre deux niveaux donnés, autorisant ainsi le maintien d'une<br />cohérence quantique sur un temps de l'ordre de la seconde. Le temps de vie atomique est également prolongé grâce à l'inhibition de l'émission spontanée due à la proximité de surfaces métalliques. En<br />dernier lieu, la mesure de l'état atomique final après interaction est effectuée en détectant l'électron d'ionisation grâce à un compteur supraconducteur.

Une transition entre deux niveaux voisins d'un atome de Rydberg et une cavité micro-onde de très haut facteur de qualité constituent un excellent outil pour la recherche sur les interactions matière- rayonnement au niveau le plus fondamental. La simplicité du système (deux niveaux atomiques couplés à un seul mode du champ) permet un traitement analytique complet de la plupart des phénomènes. Dans ce mémoire nous étudions les effets dispersifs de l'interaction non-résonnante entre atomes et cavité. Nous avons mesuré la variation linéaire des déplacements des niveaux d'énergie atomiques avec le nombre moyen de photons dans la cavité. Des déplacements dus à une intensité moyenne inférieure au photon unique ont été observés. En l'absence de champ injecté, il a été possible de mesurer le déplacement résiduel d'un des deux niveaux de la transition atomique: un déplacement de Lamb dû à un seul mode du champ. Ces déplacements d'énergie sont mesurés de façon sensible par une méthode interférométrique: la technique des champs oscillants séparés de Ramsey. Des expériences futures, dans une situation de très faible relaxation du champ, sont proposées. Le caractère quantique du champ sera alors dominant et il sera possible de réaliser une mesure nondestructive du nombre de photons: le caractère non-résonnant de l'interaction assure que les atomes ne peuvent ni absorber ni émettre des photons dans la cavité. Les expériences réalisées démontrent la sensibilité de l'appareil et ouvrent la voie à ces mesures non-destructives ainsi qu'à l'étude de systèmes "mésoscopiques" (états "chat de Schrödinger" du champ), à la "frontière" entre les mondes classique et quantique.