Dans cette thèse, nous mesurons la dynamique cohérente et les corrélations spatiales des excitations Rydberg dans des matrices 2D d’atomes uniques.Nous utilisons un modulateur spatial de lumière pour façonner la phase spatiale d'un faisceau laser de piégeage optique avant de le focaliser avec une lentille asphérique de grande ouverture numérique. En imprimant une phase appropriée sur le faisceau laser, nous pouvons créer des matrices 2D de pièges optiques, de forme arbitraire et facilement reconfigurables, avec jusqu'à 100 pièges séparées de quelques micromètres. Les pièges sont chargés à partir d'un nuage d'atomes froids de 87Rb, et due aux collisions assistées par la lumière, au plus un seul atome peut être présent dans chaque piège en même temps. Une caméra CCD sensible permet en temps réel l'imagerie de la fluorescence atomique émanant des pièges, ce qui nous permet de détecter individuellement la présence d'un atome dans chaque piège avec une précision presque parfaite.Pour créer des interactions importantes entre les atomes uniques, nous les excitons vers des états de Rydberg, qui sont des états électroniques avec un nombre quantique principal élevé.Un faisceau supplémentaire d'adressage permet la manipulation individuelle d'un atome sélectionné dans la matrice.La connaissance précise, de la fois de la matrice des atomes préparé et des positions des excitations Rydberg, nous a permis de mesurer l’augmentation collective de la couplage optique dans le régime de blocage Rydberg, où une seule excitation est partagée de façon symétrique entre tous les atomes de la matrice.Dans le régime où l'interaction ne s’étend que sur quelques sites, nous avons mesuré la dynamique et les corrélations spatiales des excitations Rydberg, dans des matrices d’atomes à une et deux dimensions. La comparaison à une simulation numérique d'un modèle d'Ising quantique d'un système de spin-1/2 montre un accord exceptionnel pour les matrices où l'effet de l'anisotropie de l’interaction Rydberg-Rydberg est faible. Les résultats obtenus démontrent que les atomes Rydberg uniques sont une plate-forme bien adaptée pour la simulation quantique des systèmes de spin. / In this thesis, we measure the coherent dynamics and the pair correlations of Rydberg excitations in two-dimensional arrays of single atoms.We use a spatial light modulator to shape the spatial phase of a single optical dipole trap beam before focusing it with a high numerical-aperture aspheric lens. By imprinting an appropriate phase pattern on the trap beam, we can create arbitrarily shaped and easily reconfigurable 2D arrays of high-quality single-atom traps, with trap-spacings of a few micrometers for up to 100 traps. The traps are loaded from a cloud of cold 87Rb atoms, and due to fast light-assisted collisions of atoms inside the traps, at most one atom can be present in each trap at the same time. A sensitive CCD camera allows the real-time, site-resolved imaging of the atomic fluorescence from the traps, enabling us to detect the presence of an atom in each individual trap with almost perfect accuracy.In order to induce strong, tunable interactions between the atoms in the array, we coherently laser-excite them to Rydberg states, which are electronic states with a high principal quantum number.An additional addressing beam allows the individual manipulation of an atom at a selected site in the array.The precise knowledge of both the prepared atom array and the positions of the Rydberg excitations allowed us to measure the collective enhancement of the optical coupling strength in the regime of full Rydberg blockade, where one single excitation is shared symmetrically among all atoms in the array.In the regime where the strong interaction only extends over a few sites, we measured the dynamics and the spatial pair-correlations of Rydberg excitations, in one- and two-dimensional atom arrays. The comparison to a numerical simulation of a quantum Ising model of a spin-1/2 system shows an exceptional agreement for trap geometries where the effect of the anisotropy of the Rydberg-Rydberg interaction is small. The obtained results demonstrate that single Rydberg atoms are a suitable platform for the quantum simulation of spin systems.

Strong resonant dipole-dipole interactions in flexible Rydberg aggregates enable the formation of excitons, many-body states which collectively share excitation between atoms. Exciting the most energetic exciton of a linear Rydberg chain whose outer two atoms on one end are closely spaced causes the initiation of an exciton pulse for which electronic excitation and diatomic proximity propagate directed through the chain. The emerging transport of excitation is largely adiabatic and is enabled by the interplay between atomic motion and dynamical variation of the exciton. Here, we demonstrate the coherent splitting of such pulses into two modes, which induce strongly different atomic motion, leading to clear signatures of nonadiabatic effects in atomic density profiles. The mechanism exploits local nonadiabatic effects at a conical intersection, turning them from a decoherence source into an asset. The conical intersection is a consequence of the exciton pulses moving along a linear Rydberg chain and approaching an additional linear, perpendicularly aligned Rydberg chain. The intersection provides a sensitive knob controlling the propagation direction and coherence properties of exciton pulses. We demonstrate that this scenario can be exploited as an exciton switch, controlling direction and coherence properties of the joint pulse on the second of the chains. Initially, we demonstrate the pulse splitting on planar aggregates with atomic motion one-dimensionally constrained and employing isotropic interactions. Subsequently, we confirm the splitting mechanism for a fully realistic scenario in which all spatial restrictions are removed and the full anisotropy of the dipole-dipole interactions is taken into account. Our results enable the experimental observation of non-adiabatic electronic dynamics and entanglement transport with Rydberg atoms. The conical intersection crossings are clearly evident, both in atomic mean position information and excited state spectra of the Rydberg system. This suggests flexible Rydberg aggregates as a test-bench for quantum chemical effects in experiments on much inflated length scales. The fundamental ideas discussed here have general implications for excitons on a dynamic network.

Cette thèse porte sur l’étude des interactions dipôle-dipôle entre des atomes de Rydberg froids formés au sein d'un jet supersonique, en particulier sur l'étude des transitions Landau-Zener autour d'une résonance de Förster dans des sytèmes de paires d'atomes de Rydberg. L'adiabaticité de la transition dépend de la distance entre les atomes de la paire et est contrôlée par l'application d'un champ électrique homogène dépendant du temps. L'étude des processus binaires, non collisionnels et dont l'efficacité est contrôlé par l'expérimentateur, permet de sonder l'environnement de chaque atome et constitue une mesure de la distribution de plus proches voisins. Nous en déduisons une méthode originale de mesure directe et précise de la densité d'un gaz de Rydberg. Cette méthode ne nécessite ni la connaissance du nombre d'atomes de Rydberg ni celle du volume du gaz. Après un passage adiabatique de paire, les atomes de Rydberg constituant cette paire se trouvent dans un état intriqué. Nous proposons une méthode pour prouver leur intrication, fondée sur la mesure de la fluctuation quantique au cours d'oscillations de Rabi entre des états de paire. / This thesis deals with the study of dipole-dipole interaction between Rydberg atoms, in particular of Landau-Zener transitions around a Förster resonance for Rydberg atoms pairs. The adiabaticity of the transition depends of the interatomic distance and is controlled by a time-dependant electric field. The adiabatic transition efficiency is the control knob to probe the nearest neighbour distribution. We infer a new and original method to measure the density of a gas very accurately by probing the nearest neighbour distibution in the gas, which depends parametrically on its density. Such adiabatic transitions should leave the pair of Rydberg atoms in an entangled state. We investigated how quantum fluctuations could reveal the atom entanglement, in two-atom Rabi oscillation measurements.

Au cours de cette thèse, la physique des systèmes en interaction à été étudié expérimentalement à partir de gaz froids d'atomes de Rydberg. Les atomes de Rydberg sont des atomes dans un état fortement excités et ils ont la propriété d'interagir fortement du fait d'interactions électrostatiques à longue portée. Le premier résultat majeur de cette thèse est l'observation expérimentale d'un processus à quatre corps. Ce processus consiste en l'échange d'énergie interne entre quatre atomes de Rydberg induit par leurs interactions mutuelles. Il a été possible, en plus de son observation expérimentale, de décrire théoriquement ce processus, au niveau quantique. L'excitation par laser des gaz d'atomes de Rydberg en forte interaction a aussi été étudiée durant cette thèse. Cette situation donne lieu à de très intéressants comportements à N-corps. Ce sujet d'intérêt fondamental pourrait aussi amener à d'éventuelles applications pour la réalisation de simulateurs quantiques ou de sources de lumière non classiques. Un second résultat majeur de cette thèse est l'observation expérimentale d'une statistique fortement sub-poissonienne, i.e corrélée de l'excitation Rydberg. Ce résultat confirme le caractère à N-corps de tels systèmes. Le troisième résultat majeur de cette thèse est le développement d'un modèle théorique pour l'excitation par laser des gaz d'atomes de Rydberg en forte interaction. En utilisant les états quantiques dit états collectifs de Dicke, il a été possible de mettre au jour de nouveaux mécanismes liés au comportement à N-corps de ces sytèmes atomiques en forte interaction. / Uring this thesis, the Physics of interacting systems has been investigated experimentally using Cold Rydberg gases. Rydberg atoms are highly excited atoms and have the property to interact together through long-range electrostatic interactions.The first highlight of this thesis is the direct experimental observation of a 4-body process. This process consists in the exchange of internal energy between 4 Rydbergs atoms due to their mutual interactions. In addition to its observation, it has been possible to describ this process theoretically at a quantum level.The laser excitation of strongly interacting Rydberg gases has been also investigated during this thesis. In this regime, the interactions between Rydberg atoms give rise to very interesting many-body behaviors. In addition to fundamental interest, such systems could be used to realyze quantum simulators or non-classical light sources.A second highlight of this thesis is the experimental observation of a highly sub-poissonian, i.e correlated, excitation statistics. This result confirms the many-body character of the investigated system.The third highlight of this thesis is the development of a theoretical model to describ the laser excitation of strongly interacting Rydberg gases. Using the so-called Dicke collective states it has been possible to point out new mechanismes related to the many-body character of strongly atomic interacting systems.

Les systèmes quantiques à N corps en interaction sont au cœur des problèmes actuels de la recherche en physique quantique. La compréhension de tels systèmes est un enjeu crucial pour le développement des connaissances en physique de la matière condensée. De nombreux efforts de recherche visent à la construction d'un « simulateur quantique » : une plateforme permettant de modéliser, grâce à un système quantique bien contrôlé, un système quantique dont l'accès expérimental est difficile. Les fortes interactions dipolaires entre atomes de Rydberg représentent un objet d'étude choix pour ce type de problème. Nous présentons dans le présent manuscrit une étude des conditions d'excitation d'un nuage dense d'atomes de Rydberg en interaction, permise par le dispositif expérimental dont nous disposons, qui mêle les techniques de piégeage et de refroidissement d’atomes sur puce avec les techniques de manipulation des niveaux de Rydberg. Les résultats de cette étude nous permettent de formuler une proposition expérimentale complète de développement d'un simulateur quantique fondé sur le piégeage d'atomes de Rydberg circulaires. Le simulateur que nous proposons est très prometteur, grâce à sa flexibilité et aux longs temps de simulation qu’il permettrait. Nous terminons ce manuscrit par la description détaillée de la première étape sur le chemin vers ce simulateur : l'excitation d’atomes de Rydberg circulaires sur puce. / Interacting many-body quantum systems are at the heart of contemporary research in quantum physics. The understanding of such systems is crucial to the development of condensed-matter physics. Many research efforts aim at building a "quantum simulator": a platform which allows to model a hard-to-access quantum system with a more controllable one. Ensembles of Rydberg atoms, thanks to their strong dipolar interactions, make for an excellent system to study many-body quantum physics. We present here a study of the excitation of a dense cloud of interacting Rydberg atoms. This study was conducted on an experimental setup mixing on-chip cold atoms techniques with Rydberg atoms manipulation techniques. The result of this study leads us to make a full-fledged proposal for the realisation of a quantum simulator, based on trapped circular Rydberg atoms. The proposed simulator is particularly promising due to its flexibility and to the long simulation times for which it would allow. We conclude this manuscript with a detailed description of the first experimental step towards building such a simulator: the on-chip excitation of circular Rydberg atoms.

Les atomes neutres sont des candidats prometteurs pour la réalisation et l’étude d’états intriqués à quelques dizaines de particules. Pour générer de tels états, une approche consiste à utiliser le mécanisme de blocage dipolaire résultant des fortes interactions dipôle-dipôle entre atomes de Rydberg.Suivant cette approche, cette thèse présente la conception et la caractérisation d’un dispositif expérimental permettant de manipuler des atomes de 87Rb individuels piégés dans des pinces op- tiques microscopiques, et à les exciter vers des états de Rydberg. Un environnement électrostatique stable et des électrodes de contrôle permettent une manipulation fine de ces états. Avec deux pinces optiques séparées de quelques microns, nous démontrons le blocage de Rydberg entre deux atomes, et nous observons leur excitation collective.Enfin, en opérant en régime de blocage partiel, nous développons une méthode permettant de mesurer l’interaction de van der Waals ∆E = C6 /R6 entre deux atomes séparés par une distance R contrôlée. Les coefficients C6 obtenus pour différents états de Rydberg sont en bon accord avec des calculs théoriques ab initio, et nous observons l’augmentation spectaculaire de l’interaction en fonction du nombre quantique principal n de l’état de Rydberg. / Neutral atoms are promising candidates for the realization of entangled states involving up to a few tens of particles. To generate such states, one approach consists in using the dipole blockade mechanism, which results from the strong dipole-dipole interactions between Rydberg atoms.Following this approach, this thesis describes the design and the characterization of an experimental apparatus allowing to manipulate single 87Rb atoms trapped in microscopic optical tweezers, and to excite them towards Rydberg states. A stable electrostatic environment and controlled electrodes enable the fine manipulation of these states. Using two optical tweezers separated by a few microns, we demonstrate the Rydberg blockade between two single atoms, and we observe their collective excitation.Finally, by operating in the partial blockade regime, we develop a method allowing to measure the van der Waals interaction ∆E = C6 /R6 between two atoms separated by a controlled distance R. The C6 coefficients obtained for various Rydberg states agree well with ab initio theoretical calculations, and we observe the dramatic increase of the interaction with the principal quantum number n of the Rydberg state.

Produire et faire interagir entre eux des photons optiques de façon contrôlée sont deux conditions nécessaires au développement de communications quantiques à longue distance, et plus généralement au traitement quantique d’information codée sur des photons. Cette thèse présente une étude expérimentale de solutions possibles a ces deux problèmes, en utilisant la conversion des photons en excitations collectives (polaritons) dans un nuage d’atomes froids, placé dans le mode d’une cavité optique de faible finesse (~100). Dans un premier temps, des polaritons entre états atomiques fondamentaux sont utilisés pour « mettre en mémoire » une excitation unique dans le nuage. Celle-ci est ensuite convertie efficacement en un photon unique, dont le champ est analysé par tomographie homodyne. La fonction de Wigner de l’état à un photon est reconstruite a partir des données expérimentales, et présente des valeurs négatives, démontrant que les degrés de liberté de ce photon (mode spatio-temporel et état quantique) sont complètement contrôlés. Dans un second temps, les photons sont couplés à des polaritons impliquant des états de Rydberg. Les fortes interactions dipolaires entre ces derniers se traduisent par des non-linéarités optiques dispersives très importantes, qui sont caractérisées dans un régime d’excitation classique. Ces non-linéarités peuvent être amplifiées jusqu’à ce qu’un seul photon suffise à modifier totalement la réponse du système, permettant en principe de générer des interactions effectives entre photons. / Controllably producing optical photons and making them interact are two key requirements for the development of long-distance quantum communications, and more generally for photonic quantum information processing. This thesis presents experimental studies on possible solutions to these two problems, using the conversion of the photons into collective excitations (polaritons) in a cold atomic cloud, inside the mode of a low-finesse optical cavity (~100). Firstly, ground-state polaritons are used to store a single excitation in the cloud memory. This polariton is then efficiently converted into a single photon, whose field is characterized via homodyne tomography. The single photon state’s Wigner function is reconstructed from the experimental data and exhibits negative values, demonstrating that the photon’s degrees of freedom (spatio-temporal mode and quantum state) are well controlled. Secondly, photons can be coupled to polaritons involving Rydberg states. The strong dipolar interactions between these give rise to very strong optical dispersive nonlinearities, that are characterized in a classical excitation regime. These nonlinearities can be amplified until a single photon is enough to modify the entire system’s response, allowing in principle for the generation of effective photon-photon interactions.

La plupart des objets quantiques individuels développés jusqu’à aujourd’hui ne permettent pas de satisfaire toutes les conditions nécessaires pour la construction d’un simulateur quantique. Une possibilité pour obtenir un système quantique robuste est de combiner plusieurs de ces approches. Dans cette thèse, nous décrivons les résultats obtenus sur deux systèmes expérimentaux développés dans ce but.La première partie de cette thèse décrit un système hybride d’atomes neutres couplés à des qubits supraconducteurs, en construction à l’Université du Maryland. La solution envisagée pour placer un ensemble d’atomes froids à proximité de la surface supraconductrice est de piéger les atomes dans le champ évanescent se propageant autour d’une fibre optique nanométrique. Nous avons développé un dispositif permettant la production de fibres optiques nanométriques de transmission optique supérieure à 99.95% dans le mode fondamental. Nous avons également optimisé la transmission de quelques modes d’ordres supérieurs, ce qui pourra s’avérer utile pour le piégeage d’atomes.La seconde partie de cette thèse décrit un système développé à l’Institut d’Optique et comprenant des atomes neutres piégés dans des matrices de pinces optiques. Dans ce cas, nous excitons les atomes dans des états de Rydberg afin de bénéficier de fortes interactions interatomiques. Nous avons caractérisé les interactions de van der Waals et les interactions résonantes entre deux atomes individuels, et démontré le caractère cohérent de l’interaction dipolaire. Nous avons enfin simulé la dynamique d’une chaine élémentaire de spins dans une matrice de trois atomes / Most platforms that are being developed to build quantum simulators do not satisfy simultaneously all the requirements necessary to implement useful quantum tasks. Robust systems can be constructed by combining the strengths of multiple approaches while hopefully compensating for their weaknesses. This thesis reports on the progress made on two different setups that are being developed toward this goal.The first part of this thesis focuses on a hybrid system of neutral atoms coupled to superconducting qubits that is under construction at the University of Maryland. Sub-wavelength diameter optical fibers allow confining an ensemble of cold atoms in the evanescent field surrounding the fiber, which makes them ideal for placing atoms near a superconducting surface. We have developed a tapered fiber fabrication apparatus, and measured an optical transmission in excess of 99.95% for the fundamental mode. We have also optimized tapered fibers that can support higher-order optical modes with high transmission, which may be useful for various optical potential geometries.The second part of this thesis focuses on a system of neutral atoms trapped in arrays of optical tweezers that has been developed at the Institut d’Optique. Placing the atoms in highly excited Rydberg states allows us to obtain strong interatomic interactions. Using two individual atoms, we have characterized the pairwise interactions in the van der Waals and resonant dipole-dipole interaction regimes, providing a direct observation of the coherent nature of the interaction. In a three-atom system, we have finally simulated the dynamics of an elementary spin chain

<p>This dissertation discusses the theoretical methods for quantum scattering in the context of x-ray scattering from electrons and classical scattering in the context of collisions between Rydberg atoms.</p> <p><br></p> <p>A method for describing non-relativistic x-ray scattering from bound electrons is presented. The approach described incorporates the full spatial dependence of the incident x-ray field and is non-perturbative in the incident x-ray field. The x-ray scattering probability obtained by numerical solution for the case of free-electrons is bench-marked with well known analytical free-electron results.</p> <p><br></p> <p>A recent investigation by Fuchs \emph{et al.} [Nat. Phys. 11, 964 (2015)] revealed an anomalous frequency shift of at least 800 eV in non-linear Compton scattering of high-intensity x-rays by electrons in solid beryllium. The x-ray scattering approach described is used to explore the role of binding energy, band structure, electron-electron correlation and a semi-Compton channel in the frequency shift of scattered x-rays for different scattered angles. The results of the calculation do not exhibit an additional redshift for the scattered x-rays beyond the non-linear Compton shift predicted by the free-electron model. </p> <p><br></p> <p>The interference between Compton scattering and nonlinear Compton scattering from a two-color field in the x-ray regime is theoretically analyzed for bound electrons. A discussion of the underlying phase shifts and the dependence of the interference effect on the polarizations of the incident and outgoing fields are presented. </p> <p><br></p> <p>The problem of using x-ray scattering to image the dynamics of an electron in a bound system is examined. Previous work on imaging electronic wave-packet dynamics with x-ray scattering revealed that the scattering patterns deviate substantially from the notion of instantaneous momentum density of the wave packet. Here we show that the scattering patterns can provide clear insights into the electronic wave packet dynamics if the final state of the scattered electron and the scattered photon momentum are determined simultaneously. The scattering probability is shown to be proportional to the modulus square of the Fourier transform of the instantaneous electronic spatial wave function weighted by the final state of the electron.</p> <p><br></p> <p>Collisional ionization between Rydberg atoms is examined. The dependence of the ionization cross section on the magnitude and the direction of orbital angular momentum of the electrons and the direction of the Laplace-Runge-Lenz vector of the electrons is studied. The case of exchange ionization is examined and its dependence on the magnitude of angular momentum of the electrons is discussed.</p> <p><br></p>

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