Im Rahmen dieser Arbeit wurde der Einfluss von Defekten auf die Eigenschaften von Ferrit-Dünnfilmen untersucht. Die Dünnfilme wurden mit Hilfe von gepulster Laserabscheidung bei verschiedenen Züchtungsparametern hergestellt. Durch Variation der Substrattemperatur und des Sauerstoffpartialdrucks wurden Dünnfilme verschiedener kristalliner Qualität gezüchtet. Diese wurden hinsichtlich ihrer chemischen Komposition mit Hilfe von energie-dispersiver Röntgenspektroskopie und Röntgenphotoelektronenspektroskopie untersucht. Durch Korrelation der Ergebnisse mit Messungen zum zirkularen magnetischen Röntgendichroismus, konnte eine partielle Inversion der Spinellstruktur nachgewiesen werden. Der Grad der Inversion ist höher für geringe Abscheidetemperaturen. Für diese defektreichen Dünnfilme zeigen Röntgenbeugungsuntersuchungen eine geringere kristalline Ordnung der Dünnfilme. Die strukturellen Defekte haben einen maßgeblichen Einfluss auf die elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Ferrit-Dünnfilme. So zeigen die Ferrit-Dünnfilme für geringe Züchtungstemperaturen eine erhöhte elektrische Leitfähigkeit, während Dünnfilme, die bei hohen Substrattemperaturen gezüchtet wurden, isolierend sind. Die Temperaturabhängigkeit der elektrischen Leitfähigkeit kann auf thermisch aktivierte Hopping-Leitung oder die Leitung zwischen Clustern, die in einer Matrix eingebettet sind, zurückgeführt werden. Die magnetischen Eigenschaften von Zinkferrit-Dünnfilmen werden maßgeblich durch Defekte in der Spinellstruktur bestimmt, da es nominell in der normalen Spinellstruktur kristallisiert und daher antiferromagnetisch ist. Die partielle Inversion der Eisen- und Zinkionen führt zu Ferrimagnetismus in den Zinkferrit-Dünnfilmen, der mit Hilfe von SQUID-Messungen in dieser Arbeit eingehend untersucht wurde. Durch Korrelation der Ergebnisse der verschiedenen Untersuchungsmethoden konnten Rückschlüsse auf die dominierenden Defekte in den Ferrit-Dünnfilmen geschlossen werden. So sind zum einen Defekte auf atomarer Skala, wie Antisite-Defekte und divalenten Fe-Ionen für die erhöhte elektrische Leitfähigkeit und die größere Magnetisierung der defektreichen Dünnfilme verantwortlich. Zum anderen können ausgedehnte Defekte, im Speziellen Cluster, die in einer amorphen Matrix eingebettet sind, nicht ausgeschlossen werden.

This thesis presents experimental results on strongly interacting γ-Fe2O3 magnetic nanoparticles and their collective properties. The main findings are that very dense randomly packed (≈60%) γ-Fe2O3 nanoparticles form a replica of a spin glass. The magnetic properties of the nanoparticle system are in most regards the same as those of an atomic spin glass. The system is therefore proposed as a model superspin glass. In superspin glasses the interacting building blocks that form the collective state are single domain nanoparticles, superspins with a magnetic moment of about 10000 μB, which can be compared to the atomic magnetic moment in spin glasses of approximately 1 μB.  It was found that the relaxation time of the individual nanoparticles impacts the collective properties and governs the superspin dimensionality. Several dense compacts, each prepared with nanoparticles of a specific size, with diameters 6, 8, 9 and 11.5 nm, were studied. All the studied compacts were found to form a superspin glass state. Non-interacting reference samples, consisting of the same particles but coated with a silica shell, were synthesized to determine the single particle magnetic properties.  It was also found that the effects of the nanoparticle size distribution, which lead to a variation of the magnetic properties, can be mitigated by having strong enough interparticle interactions. The majority of the work was carried out using SQUID magnetometry.

La synthèse de semiconducteurs ferromagnétiques à température ambiante est désormais un enjeu majeur pour le développement de l'électronique de spin. Dans ce manuscrit sont présentés les résultats de nos travaux sur le système Germanium dopé Manganèse. Nous y discutons tout d'abord les propriétés structurales de couches minces de GeMn élaborées par épitaxie par jets moléculaires, grâce aux techniques de microscopie électronique en transmission, diffraction d'électrons et de rayons X, et spectroscopie EXAFS. Nous nous sommes particulièrement intéressés à la ségrégation du Mn qui conduit à la formation de phases riches en manganèse. Dans les couches élaborées à basse température (~100°C), cette ségrégation se traduit par une décomposition spinodale 2D qui a pour conséquence la formation de nanocolonnes riches en Mn entourées par une matrice de Ge. La croissance à des températures supérieures à 200 °C conduit en revanche à la formation de précipités métalliques de Ge3Mn5. Dans un second temps, nous avons étudié les propriétés magnétiques de ces différentes phases. Nous avons mis en évidence un comportement superparamagnétique des nanocolonnes et pour certaines conditions de croissance, un comportement ferromagnétique à des températures supérieures à 400K. Nous nous sommes finalement penchés sur des systèmes plus complexes alliant les nanocolonnes de GeMn à d'autres matériaux (GaAs, MnO, Ge), pour démontrer certaines fonctionnalités (exchange bias, auto-organisation des colonnes ...) indispensables à la réalisation de dispositifs spintroniques. L'ensemble de ces résultats ouvre la voie vers l'injection de spin dans les semiconducteurs tels que le Si, Ge et GaAs.

Les mesures des cycles d'hystérésis des échantillons monocristaux d'YBa2Cu3O7-Δ et de <br />La2-xSrxCuO4, qui ont été effectué par le magnétomètre à échantillon vibrant à cause de leurs grandes tailles. Le champ magnétique a été appliqué parallèlement aux axes cristallographiques. A très basse température T < 4.2 K pour La2-xSrxCuO4 et T < 10 K pour YBa2Cu3O7-Δ, les cycles présents des formes très caractéristique, des sauts très important. Dans ce cas le champ n'a pas pénétré jusqu'au centre de l'échantillon. A plus haute température le phénomène disparaît. Un autre effet apparaît sur les deux monocristaux, cet effet est appelé l'effet papillon.<br /><br />Nous avons exposé le modèle de Bean qui permet de relier l'aimantation magnétique mesurée et la densité de courant critique. Nous avons ensuite adapté ce modèle, une prise en compte d'une loi Jc(H), de façon à ce qu'il tienne compte de la géométrie et de l'anisotropie des échantillons. Ainsi, pour H , les vortex sont soumis à l'ancrage extrinsèque assuré par les défauts parallèles à l'axe et on constate que la densité de courant critique résultante de ce piégeage décroît de façon monotone en fonction aussi bien de la température que du champ magnétique. En champ parallèle aux plans ab, la densité de courant critique déduite des cycles d'aimantation M(H) présentent un comportement différent de celui correspondant au champ parallèle à l'axe : elle est très peu sensible au champ magnétique appliqué. C'est une caractéristique de l'ancrage intrinsèque dû à la structure lamellaire de ces matériaux. <br /><br />La méthode du courant pulsé qui permet de mesurer les caractéristiques E(J) avec précision dans une large gamme des températures, conduit à une très grande précision sur la détermination de la densité de courant. Nous nous sommes basés sur le modèle classique du flux creep pour analyser nos résultats expérimentaux. Nous avons montré que ce modèle prévoit une transition de phase dans le réseau de vortex.<br /><br />Nos données expérimentales montrent l'existence de la transition de verre vortex dans les films minces d'YBa2Cu3O7-Δ. Ceci est en accord avec la théorie de verre de vortex de Fisher et al. pour des champs magnétiques différents de zéro. Au voisinage d'un champ appliqué nul, l'isotherme de la transition de verre de vortex est plus difficile à déterminer à cause du champ propre et de l'anisotropie de ces matériaux.<br /><br />En étudiant les propriétés magnétiques de l'état supraconducteur des Κ-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br au voisinage et en dessous de Tc (~11 K), en fonction de la température de recuit autour de 80 K (Ta) et du temps de recuit (ta). Les résultats principaux sont les suivants. 1) Les données peuvent être décrites à l'aide d'un modèle de percolation de grains. 2) Les grains croissent avec ta vers un état thermodynamique stable. 3) Cette croissance suit une loi d'exponentielle étirée, où le temps de relaxation suit une loi d'Arrhenius. Pour chaque température Ta, la taille finale des grains – pratiquement atteinte pour des ta d'environ 5Τ – est indépendante de l'histoire thermique antérieure de l'échantillon. 4) L'aimantation asymptotique suit une loi d'échelle où Tg ⊥ 55 K est la température de la transition vitreuse. Finalement, Les présents résultats prouvent clairement que les propriétés de la supraconduction sont déterminées par le désordre figé crée en traversant la transition de verre et pas par un début possible d'effets magnétique au-dessous de cette transition. L'analogie avec les verres de spin est simple : comme pour les spins d'Ising, les molécules de l'éthylène ont seulement deux états possible.

Tous les supraconducteurs à haute Tc contiennent des plans CuO2 qui gouvernent leurs propriétés physiques. Selon le dopage en porteurs dans ces plans, les cuprates passent d'un comportement antiferromagnétique/isolant à un comportement supraconducteur/métal corrélé (cas sous-dopé), puis semblent retrouver un caractère métallique et perdent progressivement la supraconductivité (cas surdopé). Il est donc important de déterminer le rôle et la nature des corrélations dans ces plans au dessus de Tc selon le dopage. Pour cela, nous avons mené des mesures par RMN dans des composés à un ou deux plans par maille, purs ou contenant des impuretés par substitution. Un « pseudogap » de spin dû à la présence de corrélations magnétiques a été mis en évidence dans le composé sous-dopé YBa2Cu3O6.6 (2 plans/maille) au dessus de Tc. Nos mesures par RMN de l'17O montrent que ce « pseudogap » existe également à q=0 dans le composé HgBa2CuO4+y (1 plan/maille). Ce pseudogap apparaît donc comme une propriété intrinsèque des plans CuO2 de ces systèmes, et ne peut être expliquée par un couplage entre plans adjacents. Nous présentons également une étude de l'effet des impuretés, des ions Zn2+, Ni2+ ou Li+ substituées en site Cu2+ des plans, sur le magnétisme des plans au dessus de Tc. La RMN de l'17O, du 7Li et des mesures par SQUID montrent que les impuretés induisent des moments magnétiques locaux dans les plans sans affecter le dopage. Les valeurs anormales observées pour ces moments peuvent être expliquées par la frustration par substitution des corrélations antiferromagnétiques. Notre approche consiste alors à considérer ces moments comme des perturbations localisées qui permettent de sonder la susceptibilité Chi'(q non nul) des plans par RMN de l'17O. La RMN sonde la polarisation des spins électroniques des plans, proportionnelle à la susceptibilité spatiale chi'(r), r étant la distance à l'impureté. Nos mesures montrent une dépendance anormale en température dans les composés sous-dopés, interprétable par la présence de corrélations magnétiques. Cette dépendance anormale disparait à plus fort dopage, indiquant une évolution d'un comportement fortement corrélé à celui d'un liquide de Fermi. Cette approche est une nouvelle méthode pour sonder chi'(q), jusque là mesurée de façon incomplète seulement par les mesures de temps de relaxation transverse.

Layered crystals with magnetic elements as Co and Fe have been studied. In TlCo2Se2, where Co atoms in one sheet are separated by Tl and Se from the next Co sheet, magnetic interaction within and between the sheets have been studied. Samples doped with 4% 57Fe replaced Co, show a magnetic spiral character with hyperfine fields in a flower shape in the ab-plane. The magnetic moment of 0.46 μB per Co atom derived from the average field is in good agreement with the result from neutron diffraction. In TlCu1.73Fe0.27Se2 the easy axis of magnetisation is the c-axis. The magnetic moment calculated from the Mössbauer data and SQUID magnetrometry is 0.97 μB per Fe atom with TC = 55(5) K. Multilayers of different elements have been studied. The effect of vanadium atoms on iron atoms at the interface of FeNi/V multilayers has been determined and the intermixing at the interface has been calculated to be 2-3 monolayers. For FeNi/Co 1/1 monolayer the magnetic hyperfine field (Bhf) is 45° out-of-plane, while for superlattices containing 2 to 5 monolayers it is in the plane. An study on Fe/Co superlattice were done by experimental, theoretical and simulational methods. The Bhf is highest for the Fe at the second layer next to the interface and gets the bulk value in the centre of thicker Fe layers. Studied magnetic nanoparticles coated with a lipid bilayer (magnetoliposomes) are found to have the magnetite structure but being non-stoichiometric as a result of the manufacturing process. The composition was approximately 32% γ-Fe2O3 and 68% Fe3O4. The oxidation evolution and its effect on magnetic properties of Fe clusters were also studied by means of different techniques. The extraction and insertion mechanism of lithium in the cathode material Li2FeSiO4 has been monitored by in situ x-ray diffraction and Mössbauer spectroscopy during the first two cycles. The relative amount of Fe+3/ Fe+2 at each end state was in good agreement with the results obtained from electrochemical measurements. A possible explanation to the observed lowering of the potential plateau from 3.10 to 2.80 V occurring during the first cycle, involves a structural rearrangement process in which some of the Li ions and the Fe ions are interchanged. The behaviour of small amounts of Fe in brass is investigated using Mössbauer spectroscopy. It was shown that a heat treatment can increase the amount of the precipitates of γ-Fe and ~650° C is the optimal treatment for having the highest amount of this phase.

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Une étude théorique que nous avons menée prédit qu'un SQUID-DC, ayant un facteur de qualité égal à 100 dans son régime d'effet tunnel macroscopique, permet une mesure quantique en un coup l'état de charge d'un qubit avec une erreur de l'ordre de 2%. Ce travail de thèse s'inscrit donc dans l'étude et le développement expérimental d'un système de mesure quantIque d'un SQUID. Nous avons étudié la dynamique d'échappement de l'état de tension nulle d'un SQUID-DC inductif en fonction du flux et de la température. Nous avons mis en évidence le régime d'effet tunnel macroscopique et d'activation thermique, dans le cadre de l'échappement d'une particule fictive métastable d'un potentiel bi-dimensionnel. Le temps de vie de l'état de tension nulle d'un SQUID dans son régime d'activation thermique a été mesuré dans la gamme des nano-secondes grâce à une technique d'impulsions en flux. L'utilisation d'impulsions micro-ondes a également permis de mesurer la fréquence plasma d'un SQUID par une technique d'activation résonante, et de mesurer un facteur de qualité de l'ordre de 100.

Un SQUID dc polarisé en courant se comporte comme une particule quantique piégée dans un puits de potentiel cubique-quadratique défini par sa fréquence de fond de puits et une barrière d'échappement finie. Le spectre d'énergie du système est quantifié ; la position des niveaux ainsi que leur temps de vie tunnel sont contrôlés par le courant de polarisation et le flux magnétique appliqué.<br /><br />Au cours de la thèse, l'analyse de l'échappement du fondamental par effet tunnel macroscopique (MQT) a permis de caractériser les bruits sur les paramètres de polarisation. Le MQT est aussi au coeur de la mesure de l'état du SQUID par impulsions de flux dc nanosecondes. L'observation d'une dynamique cohérente, excitée par des impulsions micro-onde résonantes, constitue une première étape vers la manipulation de l'état quantique du circuit. Enfin, les processus incohérents sont étudiés quantitativement dans la limite à deux niveaux, à travers des mesures de spectroscopie et de relaxation de l'énergie.

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