La capacité à cartographier le champ magnétique à l'échelle nanométrique serait un atout crucial pour étudier les propriétés magnétiques des solides ainsi que certains phénomènes de transport, mais aussi pour des études fondamentales en biologie. Cette thèse porte sur la réalisation d'un microscope de champ magnétique d'un genre nouveau, qui promet une résolution spatiale de quelques nanomètres, une sensibilité de l'ordre du nanotesla, et fonctionne aux conditions ambiantes. Ce microscope est basé sur le défaut azote-lacune du diamant, dont les propriétés quantiques peuvent être exploitées pour en faire un magnétomètre ultrasensible de taille atomique. Dans un premier temps, nous présenterons le fonctionnement et la réalisation du microscope à défaut azote-lacune, qui consiste essentiellement en un microscope à force atomique sur la pointe duquel un nanocristal de diamant est attaché. Nous testerons le microscope en imageant le champ de fuite généré par un cœur de vortex dans un microdisque ferromagnétique. Dans un second temps, nous appliquerons le microscope à l'étude de couches ferromagnétiques ultraminces. Ces systèmes présentent un intérêt à la fois fondamental, les effets d'interfaces restant encore largement inexplorés à ce jour, et technologique, puisqu'ils sont à la base de propositions pour la réalisation de nouvelles mémoires magnétiques à basse consommation d'énergie. Nous étudierons d'abord la nature des parois de domaines dans ces couches ultraminces, ce qui nous permettra de révéler l'existence d'une interaction Dzyaloshinskii-Moriya d'origine interfaciale dans certains échantillons. Nous étudierons ensuite les sauts nanométriques d'une paroi de domaine induits par l'agitation thermique. Nous démontrerons en particulier le contrôle de ces sauts par un laser, ce qui nous permettra de visualiser et explorer le paysage énergétique de la paroi. / The ability to map the magnetic field at the nanometer scale would be a crucial advance to study the magnetic properties of solids as well as some transport phenomena, but also for fundamental studies in biology. This thesis deals with the realisation of a magnetic field microscope of a new kind, which promises a spatial resolution down to a few nanometres, a sensitivity of the order of a few nanoteslas, and operates under ambient conditions. This microscope is based on the nitrogen-vacancy defect in diamond, whose quantum properties can be harnessed to make an ultrasensitive, atomic-size magnetometre. In the first part, we will present the basic principles and the realisation of the nitrogen-vacancy defect microscope, which consists essentially in an atomic force microscope on the tip of which a diamond nanocrystal is grafted. We will test the microscope by imaging the stray field generated by a vortex core in a ferromagnetic microdisk. In the second part, we will apply the microscope to the study of ultrathin ferromagnets. These systems are interesting both from the physical point of view, as interface effects have been little explored so far, and for technology, as they are the cornerstone of several proposals for realising novel magnetic memory devices with low energy consumption. We will first study the nature of domain walls in these ultrathin ferromagnets, which will enable us to reveal the existence of an interface-related Dzyaloshinskii-Moriya interaction in some samples. Next, we will study the nanometric jumps of a domain wall induced by thermal fluctuations. In particular, we will demonstrate control over these jumps using a laser, which will allow us to visualise and explore the wall's energy landscape.

Ces travaux de thèse proposent une amélioration du Scanning Microdeformation Microscope (SMM),un microscope à sonde locale, pour la caractérisation mécanique élastique des matériaux à l’échellelocale. Il est montré qu’en utilisant n > 2 modes de résonance du SMM, il est possible de découplerles mesures du module de Young et du coefficient de Poisson d’un matériau isotrope.Une étude des modes du résonateur a permis d’enrichir son modèle afin qu’il puisse modélisern > 2 modes. Des procédures ont été développées pour identifier les paramètres de ce modèle etles constantes élastiques des matériaux à partir de n > 2 fréquences de résonance. Enfin, ces procéduresont été appliquées à des exemples de caractérisation à l’échelle locale afin de valider laméthode et d’en exhiber les possibilités et les limites.Pour gagner en robustesse et se diriger vers la caractérisation des matériaux anisotropes, un systèmed’imagerie interférométrique en lumière polarisée, permettant la mesure du champ de rotationde surfaces réfléchissantes dans une direction particulière, a été développé pour être intégré auSMM. Son prisme biréfringent à gradient uniaxial d’indice lui confère sa sensibilité à la rotation. Cesystème est capable de mesurer un champ de rotation localisé comme c’est le cas au voisinage dela pointe du SMM. Il a aussi montré son intérêt dans les cas où l’effet d’échelle rend particulièrementintéressante la mesure de la rotation. / This work proposes an improvement of the Scanning Microdeformation Microscope (SMM), a scanningprobe microscope, for the mechanical elastic characterization of materials at local scale. It demonstratesthat using n > 2 SMM resonance frequencies allows to decouple Young’s modulus andPoisson’s ratio values for an isotropic material.The mechanical description of the resonator has been enriched in order to allow for an accuratemodeling over a wide frequency range. Procedures have been developed to identify the modellingparameters and the elastic constants of the materials from n > 2 resonant frequencies. Finally, theseprocedures have been applied to the characterization of various materials at local scale in order tovalidate the method and to present possibilities and limits.To improve robustness and move towards the characterization of anisotropic materials, a polarizedlightimaging interferometer was developed to measure the rotation field of reflecting surfaces in aparticular direction. The sensitivity to the rotation originates from a homemade birefringent prism withuniaxial gradient of refractive index. This system is able to measure a localized rotation field as it isinduced in the vicinity of the tip of the SMM. Its interest is also demonstrated in cases in which scaleeffects make the rotation measurement preferable to the out-of-plane displacement measurement.

Ce travail concerne le développement d’un nouveau type de microscopie optique en champ proche (SNOM) basé sur la mise en œuvre de sondes dite actives qui utilisent le signal de génération de seconde harmonique (SHG) d’un petit nombre de molécules orientées. L’orientation de ces molécules est obtenue par l’application d’un champ électrique statique dans une jonction constituée d’une pointe métallique effilée placée à proximité d’un substrat conducteur et immergée dans une solution de molécules dipolaires non-linéaires. L’excitation laser de ces molécules localement orientées permet d’obtenir une polarisation non-lineaire à fréquence double qui constitue une nanosource de lumière intrinsèquement localisée et pouvant interagir avec le champ proche du substrat. Nous nous sommes intéressés à l’imagerie de nano-objets lithographiés par cette technique de SNOM-SHG. Nous avons pu démontrer la possibilité d’obtenir une résolution de l’ordre de 200 nm, soit une résolution meilleure d’un facteur 2 par rapport à la limite de diffraction.Nous avons ensuite étudié les moyens d’optimiser les performances de ce nouveau type de sondes SNOM-SHG. Une voie consiste à exploiter les propriétés d’antenne optique de pointes métalliques effilées, qui peuvent être le siège d’effets d’exaltation du champ électromagnétique résultant de la singularité géométrique de ces objets (extrémité effilée) ou de l’excitation de résonances plasmons. Afin de pouvoir quantifier ces effets, nous avons entrepris la caractérisation, par luminescence à 2 photons (TPL), de nanofils d’or considérés comme objets de référence pour mimer une pointe. Des fils lithographiés ainsi que des fils issus de chimie colloïdale ont été étudiés de façon à mieux comprendre à la fois l’influence de la forme et de la cristallinité des objets sur les exaltations de champ. Des études simultanées de la géométrie et des propriétés optiques d'un nanofil unique ont été menées au moyen d'un microscope optique inversé associé à une excitation laser et couplé à un microscope à force atomique (AFM) dont la pointe est préalablement réglée pour coïncider avec le spot laser. En balayant l’échantillon, nous pouvons directement confronter l’image topographique de l’objet à la cartographie de points chauds enregistrés à sa surface, le signal de TPL étant directement corrélé à la densité locale d’états électromagnétiques. Nous avons pu montrer que les fils lithographiés et les fils colloïdaux présentaient des facteurs d’exaltation locale de champ différents, la cristallinité des objets pouvant aussi être révélée que via l’analyse spectrale du signal de TPL émis. Enfin, un dernier volet important de mon travail a consisté à faire évoluer le banc expérimental précédemment développé au laboratoire de façon à pouvoir réaliser simultanément des caractérisations de type SNOM-SHG et des caractérisations topographiques. Dans ce but, nous avons travaillé à l’intégration d’une tête AFM diapason sur notre banc de microscopie non-linéaire. Au-delà des aspects électroniques liés à l’optimisation du fonctionnement de ce diapason, le couplage du faisceau laser dans le microscope a également été entièrement reconfiguré. / This work deals with the development of a new kind of scanning near-field optical microscopy (SNOM) based on the realization of so-called active probes taking advantage of the second harmonic generation (SHG) signal coming from a few oriented molecules. The orientation of these molecules is obtained by applying a static electric field in a junction made of a sharp metallic tip placed close to a conductive substrate and immersed in a solution containing dipolar non-linear molecules. A second order nonlinear polarization is obtained from these locally oriented molecules following their excitation with a laser beam finally leading to a nanosource of light intrinsically localized and able to interact with the near-field of the substrate.We have investigated this SNOM-SHG technique to image nano-objects made by e-beam lithography. We were able to demonstrate that a resolution of about 100 nm could be reached, which appears better (of a factor2) than the diffraction limit.We have then been focusing on the way to improve the capabilities of this new type of SNOM-SHG probes. One approach consists in taking advantage of the optical antenna effects that can occur at the end of sharp tips, where the electromagnetic field can be enhanced due to geometrical effects (sharp extremities) or due to the excitation of plasmon resonances. In order to quantify these field enhancements, we have carried out the characterization of gold nanowires using two-photon luminescence (TPL) ; considering these wires as reference objects that can mimic tips. Nanowires made by e-beam lithography and nanowires synthesized by colloidal chemistry have both been studied in order to have a better understanding of the influence of the shape and the crystallinity on the field enhancements. Simultaneous analysis of the geometry and the optical properties of a single nanowire has been carried out using an inverted microscope associated to a laser excitation and coupled to an atomic force microscopy (AFM) which tip is previously aligned with the laser spot. When scanning the sample, we can directly correlate the topographic image of the object to the mapping of the hotspots recorded on its surface, the TPL signal being directly linked to the electromagnetic local density of states. We were able to evidence that both nanowires made by e-beam lithography or synthesized by colloidal chemistry exhibit different field enhancement factors, the crystallinity of the objects being also revealed following the spectral analysis of the emitted TPL signal.Finally, a last important part of my work has dealt with the evolution of the experimental setup previously developed in the laboratory in order to be able to achieve simultaneously SNOM-SHG type and topographic characterizations. We have therefore been working on the integration of an AFM tuning fork head to our nonlinear optical bench. Above the electronic aspects related on the optimization of the tuning fork implementation, the coupling of the laser beam in the microscope has also been reconfigured.

Face à la quête constante de miniaturisation, les nanosciences ont connu un essor fulgurant lors de la dernière décennie. Au sein de ces dernières, les procédés lithographiques – clé de voûte de l’industrie des semi-conducteurs – permettent désormais d’accéder à des nanomatériaux fonctionnels. Malgré les récents développements technologiques, l’obtention de nanostructures possédant une résolution inférieure à 100 nm reste un défi majeur pour la communauté scientifique.Devant l’intérêt grandissant de développer des méthodes alternatives en nanolithographie, notre groupe s’est tourné vers une approche chimique, nommée nanolithographie par sonde locale catalytique (cSPL). Combinant la robustesse de la catalyse organométallique et la flexibilité offerte par la microscopie à sonde locale, notre stratégie permet la nanostructuration de surfaces organominérales par la création de liaisons covalentes dans des conditions douces. Cette approche innovante constitue le premier exemple d’immobilisation d’un catalyseur homogène à la surface d’une pointe d’un microscope à force atomique (AFM), dans l’optique de contrôler spatialement une réactivité chimique, l’époxydation localisée d’alcènes terminaux. Ces fonctions époxydes ont été employées comme points d’ancrage dans la nanostructuration à façon de surfaces de silicium avec une large variété de nucléophiles. De plus, l’optimisation des paramètres physico-chimique influant sur la réaction, a permis d’atteindre des résolutions latérales de l’ordre de 40 nm et laisse entrevoir de nombreuses perspectives dans la nanostructuration tridimensionnelle de matériaux organiques. / In regard to the constant quest for miniaturization, the field of nanosciences has known a tremendous expansion over the last decade. More precisely, lithographic technologies - key processes for the semi-conductor industry – allow to access to functional nanomaterials. Despite recent technological developments, the synthesis of nanostructures with a sub-100 nm resolution remains a major challenge for the scientific community.Due to the growing interest in the design of new nanolithographic methods, our group has focused its efforts on the development of a chemical approach, named catalytic scanning probe lithography (cSPL). Unifying the robustness of organometallic catalysis and the flexibility offered by scanning probe microscopy, our strategy allows the nanostructuration of organomineral surfaces in a soft controlled manner by the formation of covalent bonds. This innovative approach represents the first example of the immobilization of an homogeneous catalyst on the edge of an atomic force microscope (AFM) tip, in order to spatially control a chemical reaction: the localized epoxidation reaction of terminal alkenes. Those epoxides were then used as anchoring sites, in the nanostructuration of silicon wafers with a broad range of nucleophiles. Moreover, the different physico-chemical parameters influencing the reaction were optimized, allowing us to reach lateral resolutions down to 40 nm and opening new perspectives in the field of 3D-nanostructuration of organic materials.

Aujourd'hui, les structures basées sur les matériaux ferromagnétiques sont largement utilisées pour différentes applications: mémoires magnéto-résistives à accès non séquentiel, capteurs magnétiques et également nouveaux composants électroniques et dipositifs spintroniques. La tendance générale de l'électronique moderne est une réduction de la dimension des éléments à l'échelle submicronique. Ainsi, les nanostructures magnétiques sont d'un grand intérêt et leurs méthodes de fabrication et propriétés sont étudiées activement.Le but principal de ce travail est la préparation et la recherche expérimentale et théorique des propriétés de nanostructures magnétiques pour applications aux composants magneto-résistifs et phononiques. La lithographie à sonde locale (SPL) et la lithographie par faisceau d’électrons (EBL) ont été utilisées pour la fabrication des nanostructures. De premiers pas ont également été réalisés en fabrication des cristaux phononiques sensibles au champ magnétique. / Nowadays, structures based on ferromagnetic materials are largely used for different applications: random access magneto-resistive memories, magnetic sensors, and also new electronic components and spintronic devices. The general trend of modern electronic is the reduction of dimensions down to submicronic scales. Therefore, the magnetic nanostructures are of great interest and their methods of fabrication and properties largely studied.The main goal of this work is the preparation and experimental and theoretical research on properties of magnetic nanostructures for applications in magnetoresistive and photonic devices. The Scanning Probe Lithography (SPL) and Electron Beam Lithography (EBL) were used for the nanostructures fabrications. First steps were also achieved in fabrication of phononic cristals sensitive the magnetic field.

Ce travail de thèse porte sur l'application des techniques Scanning Capacitance Microscopy (SCM) et Scanning Spreading Resistance Microscopy (SSRM) pour la caractérisation électrique de nanofils de ZnO avec l'objectif d'en déterminer le dopage par profilage des porteurs libres suite à des essais de dopage de type p. Afin de pouvoir utiliser un référentiel planaire nécessaire à ces mesures par sonde locale, un procédé de remplissage par dip-coating et de polissage a été spécialement développé sur des champs de nanofils quasi-verticaux. De plus, dans le but de parvenir à un étalonnage des mesures SCM et SSRM, nous avons conçu et fait fabriquer des échantillons étalons de dopage de type n, contenant des niveaux de Ga en escalier de densité variable de 2×10^17 à 3×10^20 cm^-3. Les mesures sur des coupes transversales de ces deux de structures multicouches ont permis, pour la première fois sur ZnO d'établir un étalonnage des mesures SCM et SSRM et de déterminer le dopage intrinsèque électriquement actif de couches 2D nanométriques, résultat difficilement atteignable par d'autres techniques d'analyse. Des résultats inattendus de concentration résiduelle de porteur de l'ordre de 2×10^18 et 3×10^18 cm^-3 ont été trouvés sur les nanofils de ZnO crus par MOCVD et par CBD respectivement. Outre la caractérisation électrique microscopique des nanofils par SCM et SSRM, des techniques macroscopiques classiques ont été utilisées pour caractériser des assemblées importantes de nanofils de ZnO. L'origine de la difference entre les résultats de deux genres de technique a été discutée. Nous avons aussi étudié les effets des dopages ex-situ par diffusion du phosphore (procédé SOD) et des dopages in situ par incorporation d'antimoine (Sb) pendant la croissance MOCVD. Les résultats majeurs sont obtenus pour l'antimoine, en utilisant des couches ZnO: Sb 2D et des nanofils cœur-coquille ZnO/ZnO: Sb, ou l'hypothèse d'une compensation partielle du dopage n résiduel par un centre accepteur créé par le dopage Sb semble pouvoir être établie raisonnablement. / Based on atomic force microscope (AFM), scanning capacitance microscopy (SCM) and scanning spreading resistance microscopy (SSRM) have demonstrated high efficiency for two dimensional (2D) electrical characterizations of Si semiconductors at nanoscale and then have been extensively employed in Si-based structures/devices before being extended to the study of some other semiconductor materials. However, ZnO, a representative of the third generation semiconductor material, being considered a promising candidate for future devices in many areas, especially in opto-electronic area, has rarely been addressed. Recently, extensive research interests have been attracted by ZnO NWs for future devices such as LED, UV laser and sensor. Therefore, a good understanding of electrical properties of the NWs is in need. In this context, this thesis work is dedicated to the 2D electrical characterization of ZnO NWs with the focus of carrier profiling on this kind of nanostructure in the effort of their p-type doping. For this purpose, a planarization process has been developed for the NWs structure in order to obtain an appropriate sample surface and perform SCM/SSRM measurements on the top of the NWs. For quantitative analysis, Ga doped ZnO multilayer staircase structures were developed serving as calibration samples. Finally, residual carrier concentrations inside the CBD and MOCVD grown ZnO NWs are determined to be around 3×10^18 cm^-3 and 2×10^18 cm^-3, respectively. The results from SCM/SSRM characterization have been compared with that from macroscopic C-V measurements on collective ZnO NWs and the differences are discussed. In addition to carrier profiling on NWs structure, applications of SCM/SSRM on some other ZnO-based nanostructures are also investigated including ZnO:Sb films, ZnO/ZnO:Sb core-shell NWs structure, ZnO/ZnMgO core-multishell coaxial heterostructures.