The stratospheric and mesospheric wind field in winter is dominated by the stratospheric polar vortex, which reaches out up into the mesopause region and leads to strong westerlies there in winter. On the other hand, the tropospheric mean winter wind field is also connected with the polar vortex which thus can be considered as being extended from the surface up to the lower thermosphere. lt is found that the winter mesopause region zonal winds, as measured at the Collm Observatory of the University of Leipzig, are closely connected with the North Atlantic Oscillation (NAO) being an integrated measure for the northem hemispheric mean circulation. The NAO itself is found to be a measure for Central Europe winter temperatures. Thus also the mesopause region winds are closely correlated to the Central European winter surface temperatures. / Das stratosphärische und mesosphärische Windfeld wird im Winter wesentlich vom stratosphärischen Polarwirbel bestimmt, der von der Stratosphäre bis in die Mesopausenregion reicht und dort zu starken Westwinden führt. Auf der anderen Seite ist die mittlere troposphärische Zirkulation ebenfalls mit dem stratosphärischen Wirbel korreliert, so daß letzterer als von der Erdoberfläche bis in die untere Thermosphäre reichend betrachtet werden kann. Aus diesem Grund sind die mittleren Zonalwinde, gemessen am Observatorium Collm der Universität Leipzig, mit der Nordatlantikoszillation (NAO) korreliert. Andererseits hat die NAO einen starken Einfluß auf mitteleuropäische Wintertemperaturen, und damit ist der Wind im Mesopausenbereich ebenfalls mit den Wintertemperaturen korreliert.

Die Anregung von planetarer Wellenaktivität in der Südwinter Stratosphäre wird anhand von Beobachtungsdaten untersucht. Die statistischen Untersuchungen zeigen, dass dem nichtlinearen Antrieb, erzeugt durch Wechselwirkungen zwischen den transienten baroklinen Eddies, eine entscheidende Rolle zu kommt. Aus täglichen Stromfunktionsfeldern der Südhemisphäre ist dazu die Berechnung des nichtlinearen tiefpass gefilterten Antriebes für Wellen mit zonalen Wellenzahlen eins und zwei erfolgt. Eine CEOF Analyse mit anschliessender MSSA liefert dominante Strukturen, die die Wechselwirkungen zwischen Tropo- und Stratosphäre sehr gut beschreiben. Die aus der MSSA abgeleiteten vertikalen Ausbreitungszeiten stimmen mit denen aus der Literatur bekannten überein. / Using observational data the forcing of planetary wave variability in the southern winter hemisphere is examined. The statistical analyses point out clearly the important role of the nonlinear eddy forcing. We calculate the low pass filtered nonlinear eddy forcing for waves with wavenumbers one and two from daily streamfunction fields. Our approach combines a complex empirical function analysis with a multichannel singular spectrum analysis. The resulting eigenstructures can be used to explain the interaction between the Troposphere and Stratosphere. We compare the dominant vertical propagation time scales obtained from our analysis with results existing in literature and find good agreement.

Der frühwinterliche Ozongehalt ist ein Indikator für den Ozongehalt im Spätwinter/Frühjahr. Jedoch weist dieser aufgrund von Absinkprozessen, chemisch bedingten Ozonabbau und Wellenaktivität von Jahr zu Jahr starke Schwankungen auf. Die vorliegende Arbeit zeigt, dass diese Variabilität weitestgehend auf dynamische Prozesse während der Wirbelbildungsphase des arktischen Polarwirbels zurückgeht. Ferner wird der bisher noch ausstehende Zusammenhang zwischen dem früh- und spätwinterlichen Ozongehalt bezüglich Dynamik und Chemie aufgezeigt. Für die Untersuchung des Zusammenhangs zwischen der im Polarwirbel eingeschlossenen Luftmassenzusammensetzung und Ozonmenge wurden Beobachtungsdaten von Satellitenmessinstrumenten und Ozonsonden sowie Modellsimulationen des Lagrangschen Chemie/Transportmodells ATLAS verwandt. Die über die Fläche (45–75°N) und Zeit (August-November) gemittelte Vertikalkomponente des Eliassen-Palm-Flussvektors durch die 100hPa-Fläche zeigt eine Verbindung zwischen der frühwinterlichen wirbelinneren Luftmassenzusammensetzung und der Wirbelbildungsphase auf. Diese ist jedoch nur für die untere Stratosphäre gültig, da die Vertikalkomponente die sich innerhalb der Stratosphäre ändernden Wellenausbreitungsbedingungen nicht erfasst. Für eine verbesserte Höhendarstellung des Signals wurde eine neue integrale auf der Wellenamplitude und dem Charney-Drazin-Kriterium basierende Größe definiert. Diese neue Größe verbindet die Wellenaktivität während der Wirbelbildungsphase sowohl mit der Luftmassenzusammensetzung im Polarwirbel als auch mit der Ozonverteilung über die Breite. Eine verstärkte Wellenaktivität führt zu mehr Luft aus niedrigeren ozonreichen Breiten im Polarwirbel. Aber im Herbst und Frühwinter zerstören chemische Prozesse, die das Ozon ins Gleichgewicht bringen, die interannuale wirbelinnere Ozonvariablität, die durch dynamische Prozesse während der arktischen Polarwirbelbildungsphase hervorgerufen wird. Eine Analyse in Hinblick auf den Fortbestand einer dynamisch induzierten Ozonanomalie bis in den Mittwinter ermöglicht eine Abschätzung des Einflusses dieser dynamischen Prozesse auf den arktischen Ozongehalt. Zu diesem Zweck wurden für den Winter 1999–2000 Modellläufe mit dem Lagrangesche Chemie/Transportmodell ATLAS gerechnet, die detaillierte Informationen über den Erhalt der künstlichen Ozonvariabilität hinsichtlich Zeit, Höhe und Breite liefern. Zusammengefasst, besteht die dynamisch induzierte Ozonvariabilität während der Wirbelbildungsphase länger im Inneren als im Äußeren des Polarwirbels und verliert oberhalb von 750K potentieller Temperatur ihre signifikante Wirkung auf die mittwinterliche Ozonvariabilität. In darunterliegenden Höhenbereichen ist der Anteil an der ursprünglichen Störung groß, bis zu 90% auf der 450K. Innerhalb dieses Höhenbereiches üben die dynamischen Prozesse während der Wirbelbildungsphase einen entscheidenden Einfluss auf den Ozongehalt im Mittwinter aus. / The ozone amount in early winter provides an indication of the ozone amount in late winter/early spring. The early winter amount is highly variable from year to year due to modification by subsidence, chemical loss and wave activity. This thesis shows that this variability is mainly caused by the dynamics during the Arctic polar vortex formation. Furthermore, it explains the still missing link between early and late winter ozone amount due to dynamics and chemistry. Observational ozone data from satellite based instruments, ozone probes and simulations are used for the investigation of the connection between the composition of the air and the ozone enclosed in the polar vortex. The simulations are calculated with the Lagrangian chemistry/transport model ATLAS. The over area (45–75°N) and time (August-November) averaged vertical component of the Eliassen-Palm flux at 100hPa points to a link between the early winter composition of the air enclosed in the polar vortex and the vortex formation phase. This is only valid for the lower stratosphere, because the component does not satisfy changing conditions for wave propagation throughout the stratosphere by itself. Due to this deficit a new integral quantity based on wave amplitude and properties of the Charney-Drazin criterion is defined to achieve an improvement with height. This new quantity connects the wave activity during vortex formation to the composition of air inside the vortex as well as the distribution of ozone over latitude. An enhanced wave activity leads to a higher proportion of ozone rich air from lower latitudes inside the polar vortex. But chemistry in autumn and early winter removes the interannual variability in the amount of ozone enclosed in the vortex induced by dynamical processes during the formation phase of the Artic polar vortex because ozone relaxes towards equilibrium. An estimation of how relevant these variable dynamical processes are for the Arctic winter ozone abundances is obtained by analysing which fraction of dynamically induced anomalies in ozone persists until mid winter. Model runs with the Lagrangian Chemistry-Transport-Model ATLAS for the winter 1999–2000 are used to assess the fate of ozone anomalies artificially introduced during the vortex formation phase. These runs provide detailed information about the persistence of the induced ozone variability over time, height and latitude. Overall, dynamically induced ozone variability from the vortex formation phase survives longer inside the polar vortex compared to outside and can not significantly contribute to mid-winter variability at levels above 750K potential temperature level. At lower levels increasingly larger fractions of the initial perturbation survive, reaching 90% at 450K potential temperature level. In this vertical range dynamical processes during the vortex formation phase are crucial for the ozone abundance in mid-winter.

The ionosphere-thermosphere can be considered to a certain degree as a system, which is externally-driven by the extreme-ultraviolet solar radiation. The main components in the regular variation are connected to the solar cycle, solar rotation and the diurnal cycle. However, anomalies and periodicities of several days, which cannot be related to changes in the solar activity at all times, were detected in ionospheric parameters. It is assumed that the total variation in the ionosphere is partly forced by waves coming from below. This thesis provides a clearer picture of the seasonal changes of wave phenomena observed in the ionosphere and its possible relation to lower atmospheric structures. Since such global disturbances in the middle atmosphere are termed as planetary waves (PW), such features in the ionosphere are declared as planetary wave type oscillations (PWTO), although a direct connection is excluded.Northern hemispheric maps of the Total Electron Content (TEC) derived from GPS-signals that are currently used for monitoring the ionospheric F-region in relation to space weather provide a basis for investigating PWTO applying space-time analysis methods to separate stationary and traveling wave components from the data. Compared to analyses of PW obtained by regular stratospheric reanalyses the seasonal behavior and possible coexisting wave activities during the considered period of time (2002-2008) are presented. Such a climatological consideration has revealed that recurring events in the course of the solar cycle are rare, but it seems that the westward propagating quasi 16-day wave with zonal wavenumber 1, analysed from stratospheric MetO reanalyses, and the ionosphere are indirectly coupled. Generally, the correspondence of other components are restricted around the solar maximum 2002-2005. There are some suggestions, how the middle and upper atmosphere are connected by PW. Sounding of the middle atmosphere by remote sensing techniques from satellites (e.g. SABER on TIMED) deliver a suitable basis to investigate the coupling by the modulation of gravity waves (GW). By calculating the potential energy for a certain wave spectrum, characterized by vertical wavelength shorter than 6 km, and determining proxies of traveling waves permits to investigate a possible mechanism. The results reveal that GW partly penetrate the lower thermosphere carrying a modulation by PW. In some cases, especially during the first three winter, near solar maximum, stratospheric PW show a good correlation to indirect signals in the lower thermosphere and to PWTO in the ionospheric F-region near 300 km.

The stratospheric and mesospheric wind field in winter is dominated by the stratospheric polar vortex, which reaches out up into the mesopause region and leads to strong westerlies there in winter. On the other hand, the tropospheric mean winter wind field is also connected with the polar vortex which thus can be considered as being extended from the surface up to the lower thermosphere. lt is found that the winter mesopause region zonal winds, as measured at the Collm Observatory of the University of Leipzig, are closely connected with the North Atlantic Oscillation (NAO) being an integrated measure for the northem hemispheric mean circulation. The NAO itself is found to be a measure for Central Europe winter temperatures. Thus also the mesopause region winds are closely correlated to the Central European winter surface temperatures. / Das stratosphärische und mesosphärische Windfeld wird im Winter wesentlich vom stratosphärischen Polarwirbel bestimmt, der von der Stratosphäre bis in die Mesopausenregion reicht und dort zu starken Westwinden führt. Auf der anderen Seite ist die mittlere troposphärische Zirkulation ebenfalls mit dem stratosphärischen Wirbel korreliert, so daß letzterer als von der Erdoberfläche bis in die untere Thermosphäre reichend betrachtet werden kann. Aus diesem Grund sind die mittleren Zonalwinde, gemessen am Observatorium Collm der Universität Leipzig, mit der Nordatlantikoszillation (NAO) korreliert. Andererseits hat die NAO einen starken Einfluß auf mitteleuropäische Wintertemperaturen, und damit ist der Wind im Mesopausenbereich ebenfalls mit den Wintertemperaturen korreliert.

The ionosphere-thermosphere can be considered to a certain degree as a system, which is externally-driven by the extreme-ultraviolet solar radiation. The main components in the regular variation are connected to the solar cycle, solar rotation and the diurnal cycle. However, anomalies and periodicities of several days, which cannot be related to changes in the solar activity at all times, were detected in ionospheric parameters. It is assumed that the total variation in the ionosphere is partly forced by waves coming from below. This thesis provides a clearer picture of the seasonal changes of wave phenomena observed in the ionosphere and its possible relation to lower atmospheric structures. Since such global disturbances in the middle atmosphere are termed as planetary waves (PW), such features in the ionosphere are declared as planetary wave type oscillations (PWTO), although a direct connection is excluded.Northern hemispheric maps of the Total Electron Content (TEC) derived from GPS-signals that are currently used for monitoring the ionospheric F-region in relation to space weather provide a basis for investigating PWTO applying space-time analysis methods to separate stationary and traveling wave components from the data. Compared to analyses of PW obtained by regular stratospheric reanalyses the seasonal behavior and possible coexisting wave activities during the considered period of time (2002-2008) are presented. Such a climatological consideration has revealed that recurring events in the course of the solar cycle are rare, but it seems that the westward propagating quasi 16-day wave with zonal wavenumber 1, analysed from stratospheric MetO reanalyses, and the ionosphere are indirectly coupled. Generally, the correspondence of other components are restricted around the solar maximum 2002-2005. There are some suggestions, how the middle and upper atmosphere are connected by PW. Sounding of the middle atmosphere by remote sensing techniques from satellites (e.g. SABER on TIMED) deliver a suitable basis to investigate the coupling by the modulation of gravity waves (GW). By calculating the potential energy for a certain wave spectrum, characterized by vertical wavelength shorter than 6 km, and determining proxies of traveling waves permits to investigate a possible mechanism. The results reveal that GW partly penetrate the lower thermosphere carrying a modulation by PW. In some cases, especially during the first three winter, near solar maximum, stratospheric PW show a good correlation to indirect signals in the lower thermosphere and to PWTO in the ionospheric F-region near 300 km.

Es wird angenommen, dass die Zirkulation der Nordhemisphäre durch den Rückgang von Meereis in der Arktis und der Zunahme der Oberflächenalbedo in Sibirien beeinflusst wird. Letzteres wurde mit dem aktuellen atmosphärischen Zirkulationsmodell ICON getestet. Die Albedo über Sibirien wurde innerhalb eines Experimentes erhöht, und zwar auf Werte welche vergleichbar mit denen über dem grönländischen Eisschild sind. Es wurde festgestellt, dass in den Wintermonaten Dezember und Januar die vertikale Wellenausbreitung stärker in die Stratosphäre reicht; dem folgt auch die in der Theorie erwartete Erwärmung in der Stratosphäre. / The Northern hemisphere circulation is supposed to change due to changed sea-ice cover in the Arctic and the increase of Siberian surface albedo. The latter is tested using the state of the art atmospheric circulation model ICON. We artificially increased the albedo of Siberia to values comparable to the Greenland ice sheet to investigate the change of vertical wave propagation and the general change of the background circulation. It was found for the winter season that the increased albedo results in increased vertical wave propagation for December and January. This is accompanied by a warming of the stratosphere that was found for the whole winter.

Die Anregung von planetarer Wellenaktivität in der Südwinter Stratosphäre wird anhand von Beobachtungsdaten untersucht. Die statistischen Untersuchungen zeigen, dass dem nichtlinearen Antrieb, erzeugt durch Wechselwirkungen zwischen den transienten baroklinen Eddies, eine entscheidende Rolle zu kommt. Aus täglichen Stromfunktionsfeldern der Südhemisphäre ist dazu die Berechnung des nichtlinearen tiefpass gefilterten Antriebes für Wellen mit zonalen Wellenzahlen eins und zwei erfolgt. Eine CEOF Analyse mit anschliessender MSSA liefert dominante Strukturen, die die Wechselwirkungen zwischen Tropo- und Stratosphäre sehr gut beschreiben. Die aus der MSSA abgeleiteten vertikalen Ausbreitungszeiten stimmen mit denen aus der Literatur bekannten überein. / Using observational data the forcing of planetary wave variability in the southern winter hemisphere is examined. The statistical analyses point out clearly the important role of the nonlinear eddy forcing. We calculate the low pass filtered nonlinear eddy forcing for waves with wavenumbers one and two from daily streamfunction fields. Our approach combines a complex empirical function analysis with a multichannel singular spectrum analysis. The resulting eigenstructures can be used to explain the interaction between the Troposphere and Stratosphere. We compare the dominant vertical propagation time scales obtained from our analysis with results existing in literature and find good agreement.

To understand the contribution of aerosol particles to radiative forcing and heterogeneous chemical processes in the upper troposphere and lowermost stratosphere (UT/LMS), the knowledge of the particle size distribution is mandatory. Unfortunately, measurements in the UT/LMS are costly. Research aircrafts are expensive and thus their application is limited in time and space. Satellite remote sensing measurements provide a good temporal and spatial (horizontal) coverage, but only a limited vertical resolution and currently cannot resolve the particle size distribution. Therefore, within this thesis an optical particle counter (OPC) unit was modified for the application onboard a passenger long-haul aircraft within the CARIBIC project (www.caribic-atmospheric.com). The CARIBIC OPC unit provides regular and cost-efficient particle size distribution measurements of accumulation mode particles in the UT/LMS. In April 2010, the new OPC unit was installed for the first time onboard the Lufthansa Airbus A340 600 (D-AIHE) for the measurement of the volcanic ash cloud from the Eyjafjallajökull eruption (April to May 2010). Since June 2010 the OPC unit measures on usually four intercontinental flights per month the UT/LMS particle size distribution in the particle size range 125 to 1300 nm particle diameter. As the data acquisition stores the scattering raw signal and all housekeeping data as well, during the post flight data analysis the temporal- and size channel resolution can be flexible set. Within this work the data were analyzed with 32 size channels and 300 seconds. As aircraft-borne measurements are always time-consuming, the development of the OPC unit and the analysis routine, as well as its characterization and certification took more than two thirds of the total working time of this thesis. Therefore, the analysis of the data is limited to the first year of regular measurements until May 2011. Nevertheless, this dataset is sufficient to demonstrate the scientific relevance of these measurements. To validate the OPC data, a comparison to particle size distributions measured from board research aircraft was carried out. The analysis of the volcanic ash flights in April and May 2010 showed strongly enhanced particle mass concentrations inside the plumes and agreed in some regions very well to the particle mass concentration predicted by a dispersion model. A further case study shows the occurrence of a surprising large (1000 km) and high concentrated pollution plume over eastern Asia close to Osaka (Japan). Inside the plume the highest particle number- and mass concentrations measured with the OPC unit in the analysis period were observed (except volcanic ash flights). A detailed analysis of the in parallel measured trace gasses as well as meteorological- and LIDAR data showed, the observed plume originate from biomass burning and industrial emissions in eastern China. A third case study gives a first attempt of a mass closure/validation between the particle masses derived by the CARIBIC OPC unit and the CARIBIC impactor particle samples. First statistical analyses to the vertical, meridional, and seasonal variation of the accumulation mode particle size distribution and therefrom derived parameter indicate a stratospheric vertical increasing gradient for the particle number- and mass concentration. In general in the mid-latitude LMS the concentration of accumulation mode particles was found to be on average 120% higher than in the mid-latitude UT. The mid-latitude LMS particle size distribution shows a seasonal variation with on average 120% higher concentrations during spring compared to fall. This results can be explained with general dynamics in the stratosphere (Brewer-Dobson Circulation) and in the tropopause region (stratosphere-troposphere-exchange, STE). An anti-correlation of gaseous mercury to the stratospheric particle surface area concentration (R²=0.97) indicates that most likely stratospheric aerosol particles do act as a sink for gaseous mercury. Finally, two comparisons of the OPC data to data from satellite remote sensing and a global aerosol model underline the OPC potential and the benefits of creating an in situ measured reference dataset. / Um die Rolle von Aerosolpartikeln beim Strahlungsantrieb und der heterogenen chemischen Prozessen in der oberen Troposphäre und untersten Stratosphäre (OT/US) verstehen zu können, ist es unabdingbar die Partikelgrößenverteilung zu kennen. Messungen der Partikelgrößenverteilung in dieser Region sind allerdings aufwendig. Der Einsatz von Forschungsflugzeugen ist teuer und deshalb zeitlich und räumlich nur begrenzt. Satellitenmessungen bieten zwar eine gute zeitliche und räumliche (horizontal) Abdeckung, aber nur eine begrenzte vertikale Auflösung. Weiterhin können bisherige Satellitenmessungen die Partikelgrößenverteilung nicht auflösen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deshalb ein optischer Partikelzähler (OPC) Messeinschub für den Einsatz an Bord eines Langstrecken-Passagierflugzeugs aufgebaut (CARIBIC Projekt, www.caribic-atmospheric.com). Mit diesem Messeinschub kann regelmäßig und kosteneffizient die Partikelgrößenverteilung des Akkumulationsmodes in der OT/US gemessen werden. Im April 2010 wurde der neue OPC Einschub erstmals an Bord des Lufthansa Airbus A340-600 (D-AIHE) installiert um die Vulkanasche der Eyjafjallajökull Eruption (April bis Mai 2010) zu messen. Seit Juni 2010 misst der OPC Einschub auf durchschnittlich vier Interkontinentalflügen pro Monat die Partikelgrößenverteilung der OT/US im Größenbereich zwischen 125 und 1300 nm Partikeldurchmesser. Während des Fluges speichert die Datenerfassung alle Rohsignale ab und ermöglicht dadurch eine nutzerspezifische Datenauswertung nach dem Flug (z. B. Anzahl der Größenkanäle oder Zeitauflösung). Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Daten mit 32 Größenkanälen und 300 Sekunden analysiert. Da fluggetragene Messungen immer sehr aufwendig sind, beanspruchte die Entwicklung des OPC Einschubs und des Analysealgorithmus, sowie die Charakterisierung und Zertifizierung mehr als zwei Drittel der Gesamtarbeitszeit dieser Arbeit. Daher ist die Analyse der Messdaten auf das erste Jahr der regulären Messungen bis Mai 2011 beschränkt. Dennoch ist dieser Datensatz geeignet um die wissenschaftliche Relevanz dieser Messungen zu demonstrieren. Um die OPC-Daten zu validieren, wurde ein Vergleich mit bisherigen OPC Messungen von Bord Forschungsflugzeugen durchgeführt. Die Analyse der Vulkanascheflüge im April und Mai 2010 zeigte in der Abluftfahne stark erhöhte Partikelmassekonzentrationen, welche in einigen Vergleichsregionen sehr gut mit der Vorhersage eines Disperionsmodells übereinstimmten. Eine weitere Fallstudie zeigt das Auftreten einer überraschend großen (1000 km) und hoch konzentrierten Abluftfahne über Ostasien nahe Osaka (Japan). In der Abluftfahne wurde die im Analysezeitraum höchste mit dem CARIBIC OPC gemessene Partikelanzahl- und Massenkonzentration beobachtet (ausgenommen Vulkanascheflüge). Eine detaillierte Analyse der parallel gemessenen Spurengase, sowie meteorologischer Daten und LIDAR Profile zeigte, dass die beobachtete Abluftfahne eine Mischung aus Biomasseverbrennungs- und Industrieabgasen aus Ost-China war. Eine dritte Fallstudie stellt einen ersten Versuch einer Massenschließung/Validierung zwischen der aus den CARIBIC OPC-Daten abgeleiteten Partikelmasse und der Partikelmasse aus CARIBIC Impaktorproben dar. Erste statistische Analysen zur vertikalen, meridionalen und saisonalen Variabilität der Partikelgrößenverteilung im Akkumulationsmode und daraus abgeleiteten Parametern zeigen einen vertikal ansteigenden Gradienten für die Partikelanzahl- und Massenkonzentration. Generell war in der US der mittleren Breiten die Konzentration von Akkumulationsmode Partikeln im Mittel um 120% höher als in der OT der mittleren Breiten. Weiterhin wurde in der US der mittleren Breiten eine jahreszeitliche Schwankung gefunden. Im Frühling war die mit dem OPC gemessene Partikelkonzentrationen im Mittel um 120% höher als im Herbst. Diese Befunde lassen sich mit der atmosphärischen Dynamik in der Stratosphäre (Brewer-Dobson Zirkulation) und in der Tropopausenregion (Stratosphäre-Troposphäre-Austauschprozesse) erklären. Eine gefundene negative Korrelation von gasförmigen Quecksilber mit der stratosphärischen Partikeloberflächenkonzentration (R²=0.97) ist ein starker Indikator dafür, dass in der US Aerosolpartikel eine Senke für gasförmiges Quecksilber darstellen. Zum Abschluss unterstreichen zwei Vergleiche der OPC-Daten mit Satellitenmessungen und Ergebnissen eines globalen Aerosolmodels das Potential und den Nutzen der CARIBIC OPC Daten als in-situ gemessenen Referenzdatensatz.

To understand the contribution of aerosol particles to radiative forcing and heterogeneous chemical processes in the upper troposphere and lowermost stratosphere (UT/LMS), the knowledge of the particle size distribution is mandatory. Unfortunately, measurements in the UT/LMS are costly. Research aircrafts are expensive and thus their application is limited in time and space. Satellite remote sensing measurements provide a good temporal and spatial (horizontal) coverage, but only a limited vertical resolution and currently cannot resolve the particle size distribution. Therefore, within this thesis an optical particle counter (OPC) unit was modified for the application onboard a passenger long-haul aircraft within the CARIBIC project (www.caribic-atmospheric.com). The CARIBIC OPC unit provides regular and cost-efficient particle size distribution measurements of accumulation mode particles in the UT/LMS. In April 2010, the new OPC unit was installed for the first time onboard the Lufthansa Airbus A340 600 (D-AIHE) for the measurement of the volcanic ash cloud from the Eyjafjallajökull eruption (April to May 2010). Since June 2010 the OPC unit measures on usually four intercontinental flights per month the UT/LMS particle size distribution in the particle size range 125 to 1300 nm particle diameter. As the data acquisition stores the scattering raw signal and all housekeeping data as well, during the post flight data analysis the temporal- and size channel resolution can be flexible set. Within this work the data were analyzed with 32 size channels and 300 seconds. As aircraft-borne measurements are always time-consuming, the development of the OPC unit and the analysis routine, as well as its characterization and certification took more than two thirds of the total working time of this thesis. Therefore, the analysis of the data is limited to the first year of regular measurements until May 2011. Nevertheless, this dataset is sufficient to demonstrate the scientific relevance of these measurements. To validate the OPC data, a comparison to particle size distributions measured from board research aircraft was carried out. The analysis of the volcanic ash flights in April and May 2010 showed strongly enhanced particle mass concentrations inside the plumes and agreed in some regions very well to the particle mass concentration predicted by a dispersion model. A further case study shows the occurrence of a surprising large (1000 km) and high concentrated pollution plume over eastern Asia close to Osaka (Japan). Inside the plume the highest particle number- and mass concentrations measured with the OPC unit in the analysis period were observed (except volcanic ash flights). A detailed analysis of the in parallel measured trace gasses as well as meteorological- and LIDAR data showed, the observed plume originate from biomass burning and industrial emissions in eastern China. A third case study gives a first attempt of a mass closure/validation between the particle masses derived by the CARIBIC OPC unit and the CARIBIC impactor particle samples. First statistical analyses to the vertical, meridional, and seasonal variation of the accumulation mode particle size distribution and therefrom derived parameter indicate a stratospheric vertical increasing gradient for the particle number- and mass concentration. In general in the mid-latitude LMS the concentration of accumulation mode particles was found to be on average 120% higher than in the mid-latitude UT. The mid-latitude LMS particle size distribution shows a seasonal variation with on average 120% higher concentrations during spring compared to fall. This results can be explained with general dynamics in the stratosphere (Brewer-Dobson Circulation) and in the tropopause region (stratosphere-troposphere-exchange, STE). An anti-correlation of gaseous mercury to the stratospheric particle surface area concentration (R²=0.97) indicates that most likely stratospheric aerosol particles do act as a sink for gaseous mercury. Finally, two comparisons of the OPC data to data from satellite remote sensing and a global aerosol model underline the OPC potential and the benefits of creating an in situ measured reference dataset. / Um die Rolle von Aerosolpartikeln beim Strahlungsantrieb und der heterogenen chemischen Prozessen in der oberen Troposphäre und untersten Stratosphäre (OT/US) verstehen zu können, ist es unabdingbar die Partikelgrößenverteilung zu kennen. Messungen der Partikelgrößenverteilung in dieser Region sind allerdings aufwendig. Der Einsatz von Forschungsflugzeugen ist teuer und deshalb zeitlich und räumlich nur begrenzt. Satellitenmessungen bieten zwar eine gute zeitliche und räumliche (horizontal) Abdeckung, aber nur eine begrenzte vertikale Auflösung. Weiterhin können bisherige Satellitenmessungen die Partikelgrößenverteilung nicht auflösen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deshalb ein optischer Partikelzähler (OPC) Messeinschub für den Einsatz an Bord eines Langstrecken-Passagierflugzeugs aufgebaut (CARIBIC Projekt, www.caribic-atmospheric.com). Mit diesem Messeinschub kann regelmäßig und kosteneffizient die Partikelgrößenverteilung des Akkumulationsmodes in der OT/US gemessen werden. Im April 2010 wurde der neue OPC Einschub erstmals an Bord des Lufthansa Airbus A340-600 (D-AIHE) installiert um die Vulkanasche der Eyjafjallajökull Eruption (April bis Mai 2010) zu messen. Seit Juni 2010 misst der OPC Einschub auf durchschnittlich vier Interkontinentalflügen pro Monat die Partikelgrößenverteilung der OT/US im Größenbereich zwischen 125 und 1300 nm Partikeldurchmesser. Während des Fluges speichert die Datenerfassung alle Rohsignale ab und ermöglicht dadurch eine nutzerspezifische Datenauswertung nach dem Flug (z. B. Anzahl der Größenkanäle oder Zeitauflösung). Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Daten mit 32 Größenkanälen und 300 Sekunden analysiert. Da fluggetragene Messungen immer sehr aufwendig sind, beanspruchte die Entwicklung des OPC Einschubs und des Analysealgorithmus, sowie die Charakterisierung und Zertifizierung mehr als zwei Drittel der Gesamtarbeitszeit dieser Arbeit. Daher ist die Analyse der Messdaten auf das erste Jahr der regulären Messungen bis Mai 2011 beschränkt. Dennoch ist dieser Datensatz geeignet um die wissenschaftliche Relevanz dieser Messungen zu demonstrieren. Um die OPC-Daten zu validieren, wurde ein Vergleich mit bisherigen OPC Messungen von Bord Forschungsflugzeugen durchgeführt. Die Analyse der Vulkanascheflüge im April und Mai 2010 zeigte in der Abluftfahne stark erhöhte Partikelmassekonzentrationen, welche in einigen Vergleichsregionen sehr gut mit der Vorhersage eines Disperionsmodells übereinstimmten. Eine weitere Fallstudie zeigt das Auftreten einer überraschend großen (1000 km) und hoch konzentrierten Abluftfahne über Ostasien nahe Osaka (Japan). In der Abluftfahne wurde die im Analysezeitraum höchste mit dem CARIBIC OPC gemessene Partikelanzahl- und Massenkonzentration beobachtet (ausgenommen Vulkanascheflüge). Eine detaillierte Analyse der parallel gemessenen Spurengase, sowie meteorologischer Daten und LIDAR Profile zeigte, dass die beobachtete Abluftfahne eine Mischung aus Biomasseverbrennungs- und Industrieabgasen aus Ost-China war. Eine dritte Fallstudie stellt einen ersten Versuch einer Massenschließung/Validierung zwischen der aus den CARIBIC OPC-Daten abgeleiteten Partikelmasse und der Partikelmasse aus CARIBIC Impaktorproben dar. Erste statistische Analysen zur vertikalen, meridionalen und saisonalen Variabilität der Partikelgrößenverteilung im Akkumulationsmode und daraus abgeleiteten Parametern zeigen einen vertikal ansteigenden Gradienten für die Partikelanzahl- und Massenkonzentration. Generell war in der US der mittleren Breiten die Konzentration von Akkumulationsmode Partikeln im Mittel um 120% höher als in der OT der mittleren Breiten. Weiterhin wurde in der US der mittleren Breiten eine jahreszeitliche Schwankung gefunden. Im Frühling war die mit dem OPC gemessene Partikelkonzentrationen im Mittel um 120% höher als im Herbst. Diese Befunde lassen sich mit der atmosphärischen Dynamik in der Stratosphäre (Brewer-Dobson Zirkulation) und in der Tropopausenregion (Stratosphäre-Troposphäre-Austauschprozesse) erklären. Eine gefundene negative Korrelation von gasförmigen Quecksilber mit der stratosphärischen Partikeloberflächenkonzentration (R²=0.97) ist ein starker Indikator dafür, dass in der US Aerosolpartikel eine Senke für gasförmiges Quecksilber darstellen. Zum Abschluss unterstreichen zwei Vergleiche der OPC-Daten mit Satellitenmessungen und Ergebnissen eines globalen Aerosolmodels das Potential und den Nutzen der CARIBIC OPC Daten als in-situ gemessenen Referenzdatensatz.