L'aviation émet de grandes quantités de gaz et de particules dans l'atmosphère contribuant, d'une part, à la détérioration de la qualité de l'air à une échelle locale et d'autre part, au forçage radiatif atmosphérique et donc au changement climatique. Une voie envisagée pour limiter l'impact de l'aviation est l'utilisation de carburants alternatifs. Les biocarburants sélectionnés dans cette optique tendent à avoir des teneurs en soufre et en composés aromatiques réduites, ce qui induit une diminution de la quantité d'acide sulfurique formé dans les panaches d'avions ainsi que des suies émises. La modification de la nature et de la composition des carburants utilisés peut entraîner des conséquences inattendues. Il s'avère alors essentiel d'étudier et de déterminer l'évolution des aérosols dans les panaches d'avions. Pour cela, un modèle microphysique précédemment testé lors de la combustion de kérosène classique a été utilisé et amélioré. Après avoir déterminé les émissions " types " des carburants alternatifs, des simulations ont été menées afin de prédire l'évolution et le comportement des aérosols. Plusieurs processus ont nécessité des révisions tels que la congélation homogène ou encore le comportement des composés organiques.

La simulation de scenarios d’incendie nécessite de modéliser de nombreux processus complexe, particulièrement la combustion gazeuse d’hydrocarbure incluant la production de suie et les transferts radiatifs dans un écoulement turbulent. La nature turbulente de l’écoulement fait apparaitre des interactions qui doivent être prises en compte entre ces processus. L’objectif de cette thèse est d’implémenter une méthode de transport de la fonction de densité de probabilité afin de modéliser ces interactions de manière précise. En conjonction avec un modèle de flammelettes, le modèle de Lindstedt et un modèle à large-bande k-corrélé, l’équation de transport de la PDF jointe de composition est résolue avec la méthode des Champs Eulérien Stochastiques. Le modèle est validé en simulant 12 flammes turbulentes recouvrant une large gamme de nombre de Reynolds et de propension à former de la suie par les combustibles. Dans un second temps, les effets des interactions rayonnement-turbulence (TRI) sur l’émission de la suie sont étudiés en détails, montrant que la TRI tend à augmenter l’émission radiative de la suie à cause des fluctuations de température, mais que cette augmentation est plus faible pour des nombres de Reynolds élevés ou des quantités de suie plus élevées. Ceci est dû à la corrélation négative entre le coefficient d’absorption des suies et la fonction de Planck. Finalement, l’influence de la corrélation entre la fraction de mélange et le paramètre de non-adiabaticité est étudiée sur une flamme d’éthylène, montrant qu’elle a peu d’effet sur la structure moyenne de flamme mais tend à limiter les fluctuations de température et les pertes radiatives. / The simulation of fire scenarios requires the numerical modeling of various complex process, particularly the gaseous combustion of hydrocarbons including soot production and radiative transfers in a turbulent. The turbulent nature of the flow induces interactions between these processes that need to be taken accurately into account. The purpose of this thesis is to implement a transported Probability Density function method to model these interactions precisely. In conjunction with the flamelet model, the Lindstedt model, and a wide-band correlated-k model, the composition joint-PDF transport equation is solved using the Stochastic Eulerian Fields method. The model is validated by simulating 12 turbulent jet flames covering a large range of Reynolds numbers and fuel sooting propensity. Model prediction are found to be in reasonable agreement with experimental data. Second, the effects of turbulence-radiation interactions (TRI) on soot emission are studied in details, showing that TRI tends to increase soot radiative emission due to temperature fluctuations, but that this increase is smaller for higher Reynolds numbers and higher soot loads. This is due to the negative correlation between soot absorption coefficient and the Planck function. Finally, the effects of taking into account the correlation between mixture fraction and enthalpy defect on flame structure and radiative characteristics are also studied on an ethylene flame, showing that it has weak effect on the mean flame structure but tends to inhibit both temperature fluctuations and radiative loss.

Le but de ce travail est de déterminer par méthodes optiques la distribution de taille (pdf) des nanoparticules de suie, agrégats de morphologie fractale. Après des études préliminaires qui utilisent DDSCAT pour valider la théorie RDG-FA et permettent de convertir un rayon de giration en rayon de mobilité, deux diagnostics optiques sont étudiés. Le premier consiste à exploiter une mesure d'extinction spectrale de la lumière. Nous montrons que pour exploiter ce signal, il faut connaître les propriétés optiques des suies, leur préfacteur et dimension fractale, la loi de distribution et le diamètre des sphérules primaires. Le second diagnostic tire parti de la mesure angulaire de la diffusion de la lumière. Nous montrons qu'il est possible de déterminer la pdf à l'aide de la mesure de diffusion à trois angles. Il faut supposer la loi de distribution et la dimension fractale. Cette deuxième approche, in-situ, est plus appropriée que la première pour déterminer optiquement la pdf des suies. / The objective of this thesis is to determine by optical methods the soot size distribution. Soot are fractal-like morphology nanoparticles aggregates. After preliminary studies which used DDSCAT to validate the RDG-FA theory and allow converting gyration radius to mobility radius, two optical approaches are considered. The first one is based on a measure of spectral light extinction by soot. To exploit this signal, the knowledge of soot optical properties, fractal prefactor, type of law distribution, fractal dimension and primary spheres diameters are needed. The second one exploits the measure of angular scattering by particles. It is possible to determine the size distribution by using scattering measurement at only three angles. However, it's necessary to assume the type of law distribution and the fractal dimension. This second approach is more appropriate than the first one to determine optically the size distribution of soot and hold the interest to be in-situ.

Ce travail de thèse traite d'expériences d'astrophysique de laboratoire sur des matériaux aromatiques, étudiés pour la plupart dans des conditions proches de celles rencontrées dans les milieux interstellaire et circumstellaire, comprenant rayons cosmiques et irradiations UV. Ces dernières sont à l’origine de bandes d'émission dans l'infrarouge moyen, dont les porteurs supposés sont principalement les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (PAHs) et les nanoparticules aromatiques. Un nouveau spectromètre, FIREFLY (Fluorescence in the InfraRed from Excited FLYing molecules), contenant une réplique des filtres circulaires variables à bord de l'instrument ISOCAM du satellite ISO, a été mis au point et caractérisé au cours de cette thèse. Cet instrument a permis de mesurer la désexcitation infrarouge dans la région des modes d'élongations CH (3.3 µm, soit 3000 cm-1) des dérivés du benzène et du naphtalène à température ambiante, suite à l’absorption d'un photon UV. Ceci montre, avec l’appui de la modélisation, que la spectroscopie d’émission IR est un outil puissant permettant de comprendre les effets d'anharmonicité liés à l'énergie interne, l’isomérisation voire même la dynamique intramoléculaire non-adiabatique, au travers de la spectroscopie d'excitation de fluorescence infrarouge (une nouvelle technique). Ce travail est préliminaire à la future mesure de fluorescence infrarouge de nanoparticules aromatiques en phase gazeuse et à basse température produites par une flamme basse pression, dans le but de comparer les spectres de laboratoire avec les observations astrophysiques. Le dépôt d'énergie par les rayons cosmiques a été étudié grâce à une autre expérience, l'irradiation ionique d'analogues de poussières interstellaires et circumstellaires (suies produites par la flamme basse pression), mettant en évidence une réorganisation chimique. Les suies sont caractérisées par différents diagnostics complémentaires tels que la Microscopie Electronique en Transmission à Haute Résolution et les spectroscopies infrarouge à Transformée de Fourier et Raman. L'ensemble des informations tirées permet de mieux cerner la nanostructuration des analogues et ainsi mieux identifier les différentes signatures spectrales astrophysiques (interprétation de la bande à 7.7 µm comme une bande de défauts). Grâce à ces expériences, nous espérons améliorer notre compréhension de la structure, croissance et évolution de la poussière, d'un point de vue astrophysique. / The work presented in this thesis deals with laboratory astrophysics experiments of aromatic compounds, mostly studied in conditions similar to those encountered in interstellar and circumstellar environments, including cosmic rays and UV irradiations. These are the source of mid-infrared emission bands whose carriers are supposed to be composed mainly of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) and aromatic nanoparticles.A new spectrometer, FIREFLY (Fluorescence in the InfraRed from Excited FLYing molecules), containing a replica of the circular variable filters of the ISOCAM instrument on-board the ISO satellite, was developed and characterized in this thesis. This instrument was used to measure the infrared de-excitation in the CH stretching mode region (3.3 µm or 3000 cm-1) from benzene derivatives and from naphthalene at room temperature, following the absorption of a single UV photon. With the support of modelling, IR emission spectroscopy is a powerful tool for understanding the effects of anharmonicity related to the internal energy, isomerization and also the non-adiabatic intramolecular dynamics through the new technique of IR fluorescence excitation spectroscopy. This work is preliminary to the infrared fluorescence measurement of low-temperature gas phase aromatic nanoparticles produced by a low pressure flame, in order to compare the laboratory spectra with astrophysical observations.Cosmic-ray energy deposition has been studied with another experiment: the ionic irradiation of interstellar and circumstellar dust analogues (soot produced by the low pressure flame) highlights a chemical reorganization. Soot is characterized by complementary diagnostics such as High Resolution Transmission Electron Microscopy, Fourier Transform Infrared spectroscopy and Raman spectroscopy. The results help identify the analogue nanostructures and better identify the astrophysical spectral signatures (interpretation of the 7.7 µm band as a defect band). Through these experiences, we hope to improve our understanding of the structure, growth and evolution of the dust, in the astrophysical context.

Ces travaux de recherche portent sur le développement d'un système original de fusion de données de diffusion électromagnétique et optique par des milieux denses et complexes. La méthode, à la fois théorique, numérique et expérimentale, permet la fusion des signatures de diffusion hyperspectrales, polarimétriques et angulaires d'un milieu d'étude. Un système expérimental multi-capteurs comprenant une source laser supercontinuum est présenté pour mesurer les signatures de diffusion de différentes cibles. Des modèles directs de simulation physique ont aussi été développés via : (i) une approche dite « top-down » qui modélise les signatures à partir de paramètres macroscopiques (ex. rugosité, indices optiques effectifs) ou (ii) une approche dite « bottom-up » qui modélise les signatures à partir de paramètres microscopiques (ex. distribution en taille, géométrie, concentration, indices optiques et structuration des diffuseurs) en résolvant soit l'équation de transfert radiatif ou directement les équations de Maxwell. Des méthodes inverses appliquées sur les signatures mesurées sont développées pour retrouver simultanément les paramètres d’intérêt du milieu analysé. Les avancées de ces travaux permettent une amélioration de la compréhension des phénomènes de diffusion électromagnétiques et optiques par des milieux denses et complexes tels que les surfaces rugueuses, les revêtements, les nanomatériaux, les suspensions colloïdales ou les agrégats fractals d'aérosols ultrafins. Les domaines d'applications de ces travaux sont l'aéronautique (ex. peintures d'aéronefs), l'imagerie aéroportée ou satellite (ex. imagerie active hyperspectrale ou polarimétrique), la sécurité et la défense (ex. matériaux pour la furtivité) ou bien les sciences de l'atmosphère (ex. systèmes LiDAR, suivi de pollution, suies), l'industrie chimique (ex. suspensions colloïdales) ou le biomédical (ex. diagnostic de tumeurs et mélanomes). / This work reports the development of an original data fusion system dedicated to electromagnetic and light scattering by dense and complex media. The dissertation encompasses the theoretical, numerical and experimental studies. The output of the data fusion system is a fused hyperspectral, polarimetric and angular scattering signature. An experimental multi-sensor and supercontinuum laser-based system is presented to measure the scattering signatures for various targets. Direct physical simulation models were developed using a two-level modelling scheme: (i) a top-down approach is used to model signatures from macro-physical parameters, e.g. the surface roughness or the effective refractive index and, (ii) a bottom-up approach is used to model signatures from microphysical parameters, e.g. the size distribution, the geometry, the concentration, the refractive index and the structuration of the scatterers, by solving the radiative transfer equation or directly the Maxwell's equations. Inversion schemes are deployed to retrieve these parameters by inverting the experimental signatures. The advancements described throughout this dissertation will serve to improve understanding of electromagnetic and light scattering by dense and complex media such as rough surfaces, coatings, nanomaterials, colloidal suspension and fractal aggregates of ultrafine aerosols. This study has relevant applications in fields as diverse as aeronautics (e.g. aircraft paint coatings), remote-sensing (e.g. hyperspectral, polarimetric, active or passive imaging), security and defense (e.g. furtive materials), atmospheric science (e.g. black carbon or soot characterization, LiDAR systems), chemical engineering (e.g. colloidal suspensions), or biomedical (e.g. tumor and melanoma diagnostic).