Dans le but de montrer l'influence de la morphologie fractale d'un agrégat sur son comportement thermophorétique, un nouveau dispositif expérimental a été développé ; le SpectroMètreThermophorétique Circulaire (SMTC). Cet instrument permet de mesurer la vitesse moyenne de thermophorèse des particules dans une zone de sélection comprise entre une plaque chaude et une plaque froide. Pour cela, nous avons développé une fonction de transfert spécifique au principe de l'instrument sur la base des travaux existant sur les analyseurs différentiels de mobilité électrique.Une qualification expérimentale du SMTC a été réalisée avec des billes de latex monodispersées de tailles comprises entre 64 nm et 500 nm. Le bon accord entre les vitesses de thermophorèse obtenues et la théorie de Beresnev et Chernyak (1995) nous a permis de valider le fonctionnement de l'instrument.Par la suite, nous avons comparé les vitesses de thermophorèse expérimentales obtenues avec le SpectroMètre Thermophorétique Circulaire pour des particules sphériques et des agrégats produits par un générateur d'aérosol à combustion. Contrairement aux résultats obtenus avec les billes de latex, nous observons une augmentation de la vitesse de thermophorèse des agrégats avec leur diamètre de mobilité électrique.Grâce à une étude morphologique des agrégats, nous avons remarqué que la vitesse de thermophorèse est dépendante du nombre de particules primaires de l'agrégat. Ces résultats expérimentaux confirment pour la première fois les données théoriques de Mackowski (2006)obtenues par des simulations Monte-Carlo. De plus, une comparaison avec les travaux de Messerer et al. (2003) montre que la vitesse de thermophorèse des agrégats semble indépendante de la taille des particules primaires.

Le travail présenté dans ce manuscrit concerne les mesures de taille de particule et de fraction volumique de suies dans des conditions moteur Diesel. Les techniques utilisées sont la laser-Induced incandescence (LII), la méthode d’extinction laser (LEM), la pyrométrie, et l’analyse d’images de microscopie électronique par transmission (TEM) d’échantillons prélevés in-Situ. Des stratégies de mesure de tailles de particules sont développées en se basant sur l’utilisation d’un modèle LII et en analysant la poly-Dispersion des tailles de particules, aussi bien à partir de signaux de LII résolu en temps (mesures ponctuelles) à pression atmosphérique, que d’informations résolues spatialement provenant d’images acquises a deux instants différents. Des mesures sont effectuées avec ces stratégies sur une flamme à pression atmosphérique et dans des conditions représentatives des conditions moteur Diesel pour évaluer leur applicabilité. Des mesures supplémentaires de température et de fraction volumique de suies sont aussi réalisés.Une nouvelle méthode, appelée two-Exponential reverse fitting (TERF) est introduite. Elle vise à extraire des informations sur la distribution de tailles de particules. Cette méthode est basée sur l’utilisation de fits mono-Exponentiel du signal de décroissance de LII à différents intervalles de temps. La distribution de tailles de particules est approximée par la combinaison de deux distributions de tailles de particules mono-Disperses : une petite et une large. Aucune hypothèse sur la forme de la distribution n’est nécessaire. La méthode permet aussi de fournir le ratio de la proportion respective des deux classes de particules. L’erreur systématique induite par la description mono-Exponentielle de la décroissance du signal de LII a été calculée et est inférieure à 2% pour des décroissances de signal de LII d’aggregats mono-Disperses avec des températures de chauffe pour lesquels la sublimation des suies est négligeable. La méthode a été appliquée à des données de LII obtenus sur une flamme laminaire atmosphérique éthylene/air à différentes hauteurs. Les résultats obtenus montrent un bon accord entre les tailles des grosses particules évaluées avec la méthode TERF et celle obtenue par analyse des images TEM. En revanche l’accord n’est pas obtenu pour les petites particules, ce qui est attribué à un manque d’information sur cette classe de particule dans l’analyse TEM.Des champs de fraction volumique de suies sont ensuite obtenus dans une cellule haute pression haute température dans les conditions opératoires du réseau ECN (Engine Combustion Network) par technique combinée de LEM et LII simultanées. Les mesures sont réalisées dans les conditions du spray A et incluent des variations paramétriques (température et dilution). La distance de Lift Off de la flamme est déterminée en parallèle par visualisation directe de la chimiluminescence OH. Des niveaux de fraction volumique maximale de 2-3ppm sont obtenus dans les conditions nominales du spray A (i.e. 900K), et peuvent atteindre 12 pmm à haute température (1030K). L’effet des variations de température et de concentration d’oxygène sur la formation et l’oxydation des suies et cohérente avec les résultats issus de la littérature.Une méthode d’imagerie de taille de particules est développée. Elle est basée sur l’acquisition de deux images de LII obtenues à deux instants différents après le pulse laser et l’analyse de ces images à l’aide de la simulation du signal LII pour déduire les tailles des particules à partir du rapport des images. Une stratégie basée sur une analyse par modèle LII est développée pour évaluer les incertitudes de mesure. La dépendance aux conditions limites de l’imagerie de taille de particule par LII est ainsi évaluée. [...] / This work focuses on measurements of soot particle size and volume fraction at Diesel engine conditions. A combination of laser-Induced incandescence (LII) imaging, line-Of-Sight laser extinction, soot pyrometry, and transmission electron microscopy (TEM) measurements of thermophoretically-Sampled soot was used. Particle sizing strategies were developed with LII model for the analysis of particle-Size poly-Dispersity with time-Resolved LII signal that is suitable for point-Wise measurements at atmospheric pressure, and for spatially-Resolved characterization with two-Time-Step LII imaging. Measurements were performed with these strategies in a flame at atmospheric pressure and in Diesel engine combustion to investigate their applicability. Additional measurements were performed for temperature and soot volume fraction.A novel method, called two-Exponential reverse fitting (TERF), is introduced to extract information about the size distribution. The method is based on mono-Exponential fits to the LII signal decay at a delayed time. It approximates the particle-Size distribution as a combination of one large and one small mono-Disperse equivalent mean particle size and does not require a distribution assumption. It also provides a ratio of the contribution of both size classes. The systematic error caused by de-Scribing LII signals by mono-Exponential decays was calculated as less than 2% for LII signals simulated for mono-Disperse aggregated soot with heat-Up temperatures for which evaporation is negligible. The method was applied to LII data acquired in a laminar non-Premixed ethylene/air flame at various heights above the burner. The particle size of the large particle-Size class evaluated with the method showed good consistency with TEM results, however the size of the small particle-Size class and its relative contribution could not be compared due to insufficient information in the TEM results for small particles. Simultaneous line-Of-Sight laser extinction measurements and LII imaging were performed to de-Rive the soot volume fraction in a high-Temperature high-Pressure constant-Volume pre-Combustion vessel under the Engine Combustion Network’s (ECN) "Spray A" conditions with parametric variations of gas temperature and composition. Extinction measurements were used to calibrate LII images for quantitative soot distribution measurements. OH-Chemiluminescence imaging was used to determine the lift-Off length, and used to interpret the soot measurements. Maximum soot volume fractions around 2–3 ppm were obtained at the nominal ambient temperature defined for Spray A (i.e. 900 K) that rise to 12 ppm at elevated temperature (1030 K). Variations of ambient temperature and oxygen concentration were carried out showing effects on soot formation and oxidation that are consistent with the literature.The method for particle-Size imaging is based on evaluating gated LII signals acquired with two cameras consecutively after the laser pulse and using LII modeling to deduce particle size from the ratio of local signals. A strategy was developed with a model-Based analysis: the dependence of LII particle-Size imaging on the assumed boundary conditions was identified such as bathgas temperature, pressure, particle heat-Up temperature, thermal accommodation coefficients, and soot morphology. Various laser-Fluence regimes and gas pressures were considered. Effects of laser attenuation were evaluated. A combination of one detection gate starting with the particle-Heating and the other starting with 11 ns delay with twice as long gate width was found to provide the highest sensitivity for particle sizing at 60 bar. The optimum gate delays for different pressures were calculated. The effects of timing jitter for laser pulse and poly-Dispersity were investigated. Systematic errors in pyrometry imaging at 60 bar was evaluated. [...]

Le rayonnement joue un rôle fondamental dans les problèmes d'incendie puisque c'est le mode dominant de transfert de chaleur entre la flamme et le milieu environnant. Il contrôle la pyrolyse, et donc la puissance de flamme, et la vitesse de croissance de l'incendie. Étudier les flammes de diffusion contrôlées par les forces de flottabilité est une première étape pour comprendre et de prédire les incendies. Le principal objectif de ce travail est de modéliser le transfert radiatif et les processus de production/destruction de la suie dans ce type de flammes. Premièrement, différents modèles de propriétés radiatives des gaz ont été comparés dans des configurations tests. Il est apparu que le modèle FSCK couplé avec le schéma de mélange de Modest et Riazzi est le meilleur compromis entre précision et temps de calcul, ce modèle étant un bon candidat pour être implémenté dans des codes CFD traitant des problèmes d'incendie. Dans un second temps, un modèle de formation/oxydation des suies semi-détaillé, considérant l'acétylène et le benzène comme précurseurs, a été validé dans des flammes de diffusion laminaires de type coflow sur une large gamme d'hydrocarbures (C1-C3) et pour différentes conditions. Ensuite, le FSCK et le modèle de formation/destruction ont été appliqués pour simuler des feux de nappe de méthane et de propane aux échelles du laboratoire et intermédiaire. Les structures de flamme prédites ainsi que les flux radiatif transférés au milieu environnant ont montré un bon accord avec les résultats expérimentaux disponibles. Finalement, les interactions entre le rayonnement et la turbulence ont été quantifiées. / The radiative heat transfer plays an important role in fire problems since it is the dominant mode of heat transfer between flames and surroundings. It controls the pyrolysis, and therefore the heat release rate, and the growth rate of the fire. In the present work a numerical study of buoyant diffusion flames is carried out, with the main objective of modelling the thermal radiative transfer and the soot formation/destruction processes. In a first step, different radiative property models were tested in benchmark configurations. It was found that the FSCK coupled with the Modest and Riazzi mixing scheme was the best compromise in terms of accuracy and computational requirements, and was a good candidate to be implemented in CFD codes dealing with fire problems. In a second step, a semi-empirical soot model, considering acetylene and benzene as precursor species for soot nucleation, was validated in laminar coflow diffusion flames over a wide range of hydrocarbons (C1-C3) and conditions. In addition, the optically-thin approximation was found to produce large discrepancies in the upper part of these small laminar flames. Reliable predictions of soot volume fractions require the use of an advanced radiation model. Then the FSCK and the semi-empirical soot model were applied to simulate laboratory-scale and intermediate-scale pool fires of methane and propane. Predicted flame structures as well as the radiant heat flux transferred to the surroundings were found to be in good agreement with the available experimental data. Finally, the interaction between radiation and turbulence was quantified.

Chaque année, une quantité de 107tonnes de suie est produite à l'échelle mondiale. Le carbone-suie dans l'atmosphère a des effets graves sur le changement climatique et la santé humaine. Les impacts dépendent de nombreux facteurs comme les composés organiques adsorbés, le vieillissement et les processus de mélange. Par conséquent, afin de réduire la quantité de suie émise, outre l'examen des facteurs mentionnés, les études de la cinétique de formation, de la structure et des propriétés optiques des suies sont également essentielles. Il existe plusieurs méthodes optiques dans les études sur la suie. La spectroscopie Raman occupe un rôle particulier puisqu'elle est un outil puissant pour l'étude structurale des matériaux carbonés grâce à sa sensibilité aux structures à l’échelle moléculaire. Dans ce travail, des sections Raman différentielles de suies et quelques autres particules carbonées ont été mesurées pour progresser vers la spectroscopie Raman quantitative de ces particules. Les suies produites par des flammes d'éthylène pré-mélangées à basse pression ont été étudiées par mesure Raman ex-situ sur des films déposés et des mesures Raman in-situ (enligne) dans la phase gazeuse. La combinaison de la spectroscopie Raman de suies échantillonnées sur substrat avec les spectroscopies infrarouge et optique et la microscopie électronique en transmission a permis de progresser sur l'interprétation des spectres Raman de suie. Les mesures en phase gazeuse, obtenues pour la première fois, fournissent de nouvelles informations sur la naissance des suies et leurs structures dans les flammes à basse pression avec, par exemple, la détection d'une grande quantité d'atomes de carbones hybridés sp lors de la formation et de la croissance des premières suies. Ces étude s’ouvrent la voie à la détection et à l'analyse des suies directement en phase gazeuse et à leur détection quantitative dans l’atmosphère au travers de leurs spectres Raman. / Every year, an amount of 107 tons of soot is produced on the world scale. Soot, as part of atmospheric black carbon, has serious impacts on climate change and human health. The impacts depend on many factors including adsorbed compounds, aging and mixing processes. Therefore in order to reduce the soot amount, besides considering these mentioned factors, the study of formation kinetics, structure and optical properties is also essential. There are several methods applied in soot investigations. Raman spectroscopy plays a particular role as it is a powerful tool for structural investigation of the carbon-based materials because it is sensitive to molecular structures. In this work, differential Raman cross sections of soot and some other carbonaceous particles were measured to progress toward quantitative Raman spectroscopy. Soot particles produced by premixed ethylene flames at a low pressure were investigated by ex-situ Raman measurement on deposited films and in-situ(online) Raman measurement in the gas phase. Combination of the Raman spectroscopy of soot sampled on substrates with infrared and optical spectroscopy and transmission electron microscopy allowed progressing on the interpretation of soot Raman spectra. The online gas phase measurements provided a novel view on soot birth and structures in low pressure flames with, for instance, the detection of a large amount of sp hybrized carbon atoms during nascent soot growth. These studies pave the way to soot detection and analysis directly and quantitatively in the atmosphere.

Dans le but de montrer l’influence de la morphologie fractale d’un agrégat sur son comportement thermophorétique, un nouveau dispositif expérimental a été développé ; le SpectroMètreThermophorétique Circulaire (SMTC). Cet instrument permet de mesurer la vitesse moyenne de thermophorèse des particules dans une zone de sélection comprise entre une plaque chaude et une plaque froide. Pour cela, nous avons développé une fonction de transfert spécifique au principe de l’instrument sur la base des travaux existant sur les analyseurs différentiels de mobilité électrique.Une qualification expérimentale du SMTC a été réalisée avec des billes de latex monodispersées de tailles comprises entre 64 nm et 500 nm. Le bon accord entre les vitesses de thermophorèse obtenues et la théorie de Beresnev et Chernyak (1995) nous a permis de valider le fonctionnement de l’instrument.Par la suite, nous avons comparé les vitesses de thermophorèse expérimentales obtenues avec le SpectroMètre Thermophorétique Circulaire pour des particules sphériques et des agrégats produits par un générateur d’aérosol à combustion. Contrairement aux résultats obtenus avec les billes de latex, nous observons une augmentation de la vitesse de thermophorèse des agrégats avec leur diamètre de mobilité électrique.Grâce à une étude morphologique des agrégats, nous avons remarqué que la vitesse de thermophorèse est dépendante du nombre de particules primaires de l’agrégat. Ces résultats expérimentaux confirment pour la première fois les données théoriques de Mackowski (2006)obtenues par des simulations Monte-Carlo. De plus, une comparaison avec les travaux de Messerer et al. (2003) montre que la vitesse de thermophorèse des agrégats semble indépendante de la taille des particules primaires. / In order to show the influence of the morphology of a fractal aggregate on its thermophoretic behavior, a new experimental device has been developed; the SpectroMètre ThermophorétiqueCirculaire (SMTC). This instrument is used to measure the mean thermophoretic velocity of particles selected between a hot plate and a cold plate thanks to a transfer function based on the geometry of the radial flow differential mobility analyser RF-DMA or SMEC (Spectromètre de Mobilité Electrique Circulaire). For the experimental validation, effective thermophoretic velocities of monodispersed spherical latex particles for diameters ranging from 64 nm to 500 nm and a temperature gradient equal to 50 750 K/m are measured and compared with theoretical values. The good agreement between the experimentals results and theoretical values of Beresnev and Chernyak (1995) helps us to validate the operation of the instrument.Then we compare experimental thermophoretic velocity obtained with the SMTC for spherical particles and aggregates produced by a combustion aerosol generator. Contrary to the results obtained with the PSL particles, we observe that the thermophoretic velocity of aggregates increases with the electrical mobility diameter. Thanks to a morphological study of the aggregates, we showed that the thermophoretic velocity depends on the number of primary particles of the aggregate. These experimental results confirm,for the first time, the theoretical data of Mackowski (2006) obtained by a Monte Carlo simulation. Moreover, a comparison with the experimental results of Messerer et al. (2003) shows that thethermophoretic velocity of aggregates seems independent of the primary particle size.

L'objectif de cette thèse est de d'evelopper des modèles cinétiques pour la régénération des filtres à particules Diesel (FaP), basés sur la catalyse par des formulations du type platine-cérine-zircone (Pt/CexZr1−xO2). L'intérêt pratique de ce type de modèle est lié à son utilité dans le calcul de termes sources chimiques dans des modèles 3D, et à la possibilité d'étudier le mécanisme réactionnel de l'oxydation catalysée de la suie. Au coeur de cette analyse cinétique se situe l'estimation des paramètres d'Arrhenius pour un ensemble d'étapes réactionnelles, en ajustant les courbes théoriques (calculées) à celles obtenues expérimentalement. Ce faisant, l'objectif n'est pas seulement de comprendre le rôle des différents réactifs, mais aussi d'explorer l'efficacité et les limitations de la modélisation des réactions hétérogènes à l'interface des phases gazeuses et solides. Le défi principal de cette démarche est l'attribution de valeurs physiques pertinents à des paramètres individuels dans un mécanisme réactionnel complexe. Notre stratégie pour aborder ce problème consiste en un ajustement progressif de sous-ensembles des étapes réactionnelles. Pour illustrer cette procédure, nous avons développé trois configurations d'oxydation des suies : i) l'oxydation par O2, NO et/ou NO2, non catalysée ii) l'oxydation par NO2 en présence d'un catalyseur en cérine, et iii) l'oxydation catalysée par Pt/CexZr1−xO2. La cinétique de ces réactions n'a pas été exhaustivement étudiée auparavant, et nos résultats ont apporté une meilleure compréhension de ce phénomène. L'approche d'ajustement s'est démontré justifiée, car elle a permis la reproduction de profils d'espèces-clés dans un ensemble de conditions expérimentales. Les études cinétiques expérimentales ont été menées sous forme de tests en température programmée, dans un réacteur à lit fixe. Une partie de nos données expérimentales a été obtenue directement ainsi, les autres donnée provenant d''etudes publiées par d'autres groupes. Afin de déduire les paramètres cinétiques à partir de ces données, un modèle de réacteur décrivant l'écoulement de gaz à travers un empilement de particules a été construit. Ce modèle comprend un sous-modèle portant sur la surface chimique des suies et du catalyseur, basé sur l'approximation du champ moyen. L'impact de la structure graphitique des suies, la composition/structure de la cérine-zircone et du ratio suie/catalyseur dans la réaction ont été considérés. Les paramètres décrivant leurs effets ont été estimés.

Les suies et les hydrocarbures polyaromatiques, qui sont émis à l’échappement des moteurs Diesel, constituent une part importante de la pollution urbaine. Depuis plusieurs années, de nombreuses recherches ont permis de progresser dans le domaine de la cinétique de la combustion des hydrocarbures qui est maintenant relativement bien connue. Il reste néanmoins des zones d’ombre concernant la formation des composés aromatiques (benzène, toluène,…) et des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) dont la formation provient d’espèces composées de deux à six atomes de carbone et qui mènent directement ou indirectement à la formation des suies.L’allène, le propyne, le butadiène et le cyclopentène sont des produits intermédiaires importants de la combustion dans les moteurs. Dans ce contexte, ce travail de thèse a permis de mieux comprendre les voies réactionnelles importantes dans la formation du benzène et du toluène. Le chapitre I de ce mémoire présente une revue bibliographique des travaux antérieurs sur l’oxydation du méthane, de l’allène, de propyne, de 1,3-butadiène et du cyclopentène. Le chapitre II présente une description détaillée du montage expérimental utilisé durant cette étude afin d’étudier la structure de la flamme laminaire de prémélange. Les chapitres III, IV et V présentent les résultats expérimentaux obtenus en flamme laminaire de prémélange, ainsi qu’une comparaison avec des simulations effectuées à l’aide de mécanismes réactionnels élaborés durant ce travail de thèse / Soots and polyaromatic hydrocarbons (PAH), which are present in the exhaust gas of diesel engines, represent a large part of the urban pollution. Many efforts have then been focused on reducing the emissions of these compounds. The formation of soot precursors and PAH in combustion involves small unsaturadted hydrocarbons the chemistry of which is still very uncertain. Allene, propyne, 1,3-butadiene and cyclopentene are intermediate products in the combustion in cars engines. This work has led to a better understanding of several important paths in the formation of benzene and toluene. The chapter I of this report presents a bibliographic review of former work on the oxidation of methane, allene, propyne, 1,3-butadiene and cyclopentene. Chapter II gives a detailed description of the experimental set up used during this work to study the structure of the premixed flat laminar flames. Chapters III, IV and V present our experimental results obtained in laminar premixed flat flames and also the comparison with simulations

Ce travail a eu pour objectif d’étudier l’oxydation hétérogène de composés aromatiques polycycliques (CAP) adsorbés sur des particules solides, exposés à des oxydants troposphériques. Après adaptation et validation des protocoles analytiques, deux aspects ont été abordés : les cinétiques de dégradation avec O3, NO2 et OH dans un premier temps, puis l’étude des produits d’oxydation formés au cours de ces réactions. Les constantes de vitesse mesurées ont permis de comparer les différences de réactivité entre les composés étudiés (pyrène, 1-nitropyrène, 1-hydroxypyrène, 9,10-anthraquinone). L’influence de différents paramètres sur la réactivité (nature des particules, concentration en HAP…) a aussi été étudiée. Enfin, la détermination des produits d’oxydation et leur quantification, quand cela a été possible, a permis de mieux comprendre le devenir de ces composés particulaires dans l’atmosphère, à travers les mécanismes réactionnels proposés. / This work deals with the study of the atmospheric heterogeneous oxidation of polycyclic aromatic compounds (PACs) adsorbed on particles. After the development and the validation of the different analytical procedures, degradation kinetics and oxidation products were investigated for the reactions of NO2, OH and O3 with pyrene, 1-nitropyrene, 1-hydroxypyrene and 9,10-anthraquinone. The measured rate constants allowed to compare the reactivity of the different compounds. The influence of some parameters on the reactivity (nature of particles, PAC concentration…) has also been studied. Finally, the corresponding oxidation products were also measured, and quantified when possible, allowing to a better understanding of the fate of particulate PACs in the atmosphere, through the proposed chemical mechanisms.

Les simulations sont utilisées pour concevoir des chambres de combustion industrielles robustes et peu polluantes. Parmi les polluants, l’émission de particules de suies constitue une question sociétale et une priorité politico- industrielle, en raison de leurs impacts néfastes sur la santé et l'environnement. La taille des particules de suies joue un rôle important sur ces effets. Il est donc important de prévoir non seulement la masse totale ou le nombre de particules générées, mais également leur distribution en taille (PSD). De plus, les suies peuvent jouer un rôle important dans le rayonnement thermique. Dans des configurations confinées, la prédiction des transferts de chaleur est une question clé pour augmenter la robustesse des chambres de combustion. Afin de déterminer correctement ces transferts, les flux radiatifs et de conducto-convectifs aux parois doivent être pris en compte. Enfin, la température pariétale est aussi contrôlée par les transferts conjugués de chaleur entre les domaines fluides et solides. L’ensemble de ces transferts thermiques impactent la stabilisation de la flamme, la formation de polluants et la production de suies elle-même. Il existe donc un couplage complexe entre ces phénomènes et la simulation d'un tel problème multiphysique est aujourd'hui reconnu comme un important défi. Ainsi, l'objectif de cette thèse est de développer une modélisation multiphysique permettant la simulation de flammes suitées turbulentes avec le rayonnement thermique et les transferts conjugués de chaleur associés aux parois. Les méthodes retenues sont basées sur la Simulation aux Grandes Échelles (LES), une description en taille des suies, des transferts conjugués et un code Monte Carlo pour le rayonnement. La combinaison de telles approches est réalisable grâce aux ressources de calcul aujourd’hui disponibles afin d’obtenir des résultats de référence. Le manuscrit est organisé en trois parties. La première partie se concentre sur le développement d'un modèle détaillé pour la description de la production de suies dans les flammes laminaires. Pour cela, la méthode sectionnelle est retenue ici car elle permet la description de la PSD. La méthode est validée sur des flammes laminaires éthylène/air. Dans la deuxième partie, un formalisme LES spécifique à la méthode sectionnelle est développé et utilisé pour étudier deux flammes turbulentes : une flamme jet non-prémélangée et une flamme swirlée pressurisée confinée. Les champs de température et de fraction volumique de suies sont comparés aux données expérimentales. De bonnes prédictions sont obtenues et l’évolution des particules de suies dans de telles flammes est analysée à travers l'étude de l’évolution de leur PSD. Dans ces premières simulations, les pertes de chaleur aux parois reposent sur des mesures expérimentales de la température aux parois, et un modèle de rayonnement simple. Dans la troisième partie, une approche Monte Carlo permettant de résoudre l'équation de transfert radiatif avec des propriétés radiatives détaillées des phases gazeuse et solide est utilisée et couplée au solveur LES. Cette approche est appliquée à l'étude de la flamme jet turbulente. La prédiction des flux thermiques est comparée aux données expérimentales et la nature des transferts radiatifs est étudiée. Ensuite, une modélisation couplée de la combustion turbulente prenant en compte la production de suies, les transferts conjugués de chaleur et le rayonnement thermique est proposée en couplant les trois codes dédiés. Cette stratégie est appliquée pour la simulation du brûleur pressurisé confiné. L'approche proposée permet à la fois de prédire la température des parois et la bonne stabilisation de la flamme. Les processus de formation de suies se révèlent être affectés par la modélisation des transferts thermiques. Ceci souligne l’importance d’une description précise de ces transferts thermiques dans les développements futurs de modèles de production de suies et leur validation. / Numerical simulations are used by engineers to design robust and clean industrial combustors. Among pollutants, soot control is an urgent societal issue and a political-industrial priority, due to its harmful impact on health and environment. Soot particles size plays an important role in its negative effect. It is therefore important to predict not only the total mass or number of emitted particles, but also their population distribution as a function of their size. In addition, soot particles can play an important role in thermal radiation. In confined configurations, controlling heat transfer related to combustion is a key issue to increase the robustness and the life cycle of combustors by avoiding wall damages. In order to correctly determine these heat losses, radiative and wall convective heat fluxes must be accounted for. They depend on the wall temperature, which is controlled by the conjugate heat transfer between the fluid and solid domains. Heat transfer impacts the flame stabilization, pollutants formation and soot production itself. Therefore, a complex coupling exists between these phenomena and the simulation of such a multi-physics problem is today recognized as an extreme challenge in combustion, especially in a turbulent flow, which is the case of most industrial combustors. Thus, the objective of this thesis is to develop a multi-physics modeling enabling the simulation of turbulent sooting flames including thermal radiation and wall heat transfer. The retained methods based on Large-Eddy Simulation (LES), a soot sectional model, conjugate heat transfer, a Monte Carlo radiation solver are combined to achieve a stateof- the-art framework. The available computational resources make nowadays affordable such simulations that will yield present-day reference results. The manuscript is organized in three parts. The first part focuses on the definition of a detailed model for the description of soot production in laminar flames. For this, the sectional method is retained here since it allows the description of the particle size distribution (PSD). The method is validated on laminar premixed and diffusion ethylene/air flames before analyzing the dynamics of pulsed diffusion flames. In the second part, an LES formalism for the sectional method is developed and used to investigate two different turbulent flames: a non-premixed jet flame and a confined pressurized swirled flame. Predicted temperature and soot volume fraction levels and topologies are compared to experimental data. Good predictions are obtained and the different soot processes in such flames are analyzed through the study of the PSD evolution. In these first simulations, wall heat losses rely on experimental measurements of walls temperature, and a coarse optically-thin radiation model. In the third part, to increase the accuracy of thermal radiation description, a Monte Carlo approach enabling to solve the Radiative Transfer Equation with detailed radiative properties of gaseous and soot phases is used and coupled to the LES solver. This coupled approach is applied for the simulation of the turbulent jet flame. Quality of radiative fluxes prediction in this flame is quantified and the nature of radiative transfers is studied. Then, a whole coupled modeling of turbulent combustion accounting for soot, conjugate heat transfer and thermal radiation is proposed by coupling three dedicated codes. This strategy is applied for a high-fidelity simulation of the confined pressurized burner. By comparing numerical results with experimental data, the proposed approach enables to predict both the wall temperature and the flame stabilization. The different simulations show that soot formation processes are impacted by the heat transfer description: a decrease of the soot volume fraction is observed with increasing heat losses. This highlights the requirement of accurate description of heat transfer for future developments of soot models and their validation.

Afin de répondre aux besoins croissants en énergie primaire, le groupe Europlasma a développé le procédé CHO-Power permettant de valoriser énergétiquement un mélange de refus de tri d’ordures ménagères et de résidus de biomasse. L’une des particularités de ce procédé est l’utilisation d’un réacteur de dégradation thermique des goudrons et des particules solides fines par assistance plasma. L’objectif de cette étude de mieux appréhender les mécanismes réactionnels mis en jeu lors de l’épuration thermique du gaz. Dans cette optique, un réacteur pilote a été dimensionné puis construit sur la plate-forme de Recherche et Développement d’Europlasma. Il a été ensuite nécessaire de modifier le schéma réactionnel permettant la modélisation numérique de la dégradation des goudrons. Ce schéma réactionnel, couplé à l’utilisation d’un logiciel de mécanique des fluides numérique, permet de représenter les processus couplés (chimie, aéraulique, transferts thermiques) se déroulant au sein du réacteur. Deux modifications importantes ont été alors apportées au modèle cinétique simplifié jusque-là utilisé : la modélisation d’une phase discrète réactive permettant de prendre en compte la gazéification des particules de résidus carbonés et l’ajout de nouvelles voies réactionnelles afin de mieux modéliser la formation des particules de suie et de ses précurseurs. À terme, la comparaison des valeurs expérimentales à celle issues de la modélisation numérique permettra de valider ou non le schéma réactionnel dans sa globalité. / In order to contest to the high world demand for primary energy, the Europlasma group developed a new process, called CHO-Power, to enhance the thermochemical potential of a mixture of urban waste and biomass residues. One of the characteristics of this process is the use of a high temperature reactor assisted by a plasma torch for tar and soots thermal cracking. The aim of this study to improve the knowledge of the global reaction mechanism involved during the thermal treatment of gas. In this context, a pilot plant reactor was designed and built on the Europlasma Research and Development Center. During this work, the reaction pathway used to represent tars cracking at high temperature has been enhanced. Coupled to a computational fluid Dynamics Software, allow simulating the complex processes occurring within the reactor (aeraulics, reaction, and heat transfer). Two major changes were made to the simplified kinetic model previously used: the modeling of a discrete and reactive phase to take into account the possible particle gasification of carbonaceous residues and the addition of new reaction pathways to enhance the modeling of the formation of soot and its precursors. The comparison between the experimental and numerical values will validate or not the global reaction scheme and will give important information about the next evolution of the tar degradation scheme.