Les particules de suie émises par les moteurs d'avion influencent le climat en absorbant/diffusant la lumière solaire. Elles agissent aussi comme noyaux glaciogènes dans l’atmosphère en participant à la formation des traînées de condensation et des cirrus artificiels, ce qui augmente la nébulosité et affecte l'équilibre radiatif de l'atmosphère. Dans les zones aéroportuaires, elles contribuent à la dégradation de la qualité de l’air et peuvent affecter la santé humaine. Connaître leurs propriétés physico-chimiques est donc primordial pour évaluer leurs impacts environnementaux, sanitaires et agir pour leur réglementation. Nous avons caractérisé les propriétés physiques et chimiques de suies émises par un turboréacteur SaM146-1S17 alimenté avec du kérosène JET A-1 et fonctionnant à différents régimes, dont le régime de croisière. Des informations précises sur leur morphologie, leur (nano)structure, leur composition/spéciation chimique ont été obtenues par microscopie électronique à transmission (TEM), spectroscopie infra-rouge (FTIR), spectroscopie d'absorption des rayons X (NEXAFS) et photoémission X (XPS). Ces techniques ont également permis de caractériser des suies de laboratoire produites par un générateur commercial (miniCAST, Jing Ltd.) et de montrer qu’il permet de générer de bons analogues des suies aéronautiques. La production de quantités importantes de ces analogues aux propriétés physico-chimiques contrôlées offre de nouvelles perspectives quant à l’étude en laboratoire de la réactivité des suies aéronautiques vis-à-vis des environnements atmosphériques et biologiques, permettant d’améliorer notre compréhension de leurs impacts environnementaux et sanitaires. / Soot particles emitted from aircraft engines influence climate by absorbing and scattering sunlight. They also act as ice condensation nuclei in the atmosphere by participating to the formation of condensation trails and artificial cirrus clouds that increase the cloudiness and affects the radiative balance of the Earth’s atmosphere. In airport areas, they contribute to the degradation of air quality and can affect human health. Knowing their physical and chemical properties is therefore of prime importance to assess their environmental and health impacts as well as acting for their regulation. We have characterized physical and chemical properties of soot emitted by a SaM146-1S17 turbofan engine fueled with kerosene JET A-1 and operated at different regimes, including the cruise regime. Accurate information about their morphology, (nano)structure, chemical composition/speciation have been obtained by transmission electron microscopy (TEM), infrared spectroscopy (FTIR), Near-Edge X-ray Absorption Fine Structure (NEXAFS) and X-Ray Photoelectron Spectroscopy (XPS). These techniques have also been used to characterize laboratory soot produced by a commercial generator (miniCAST, Jing Ltd.) and to show that it can generate relevant analogues of aeronautic soot. The production of large amounts of these analogues with controlled physico-chemical properties offers new prospects for laboratory studies of aeronautic soot’s reactivity with respect to atmospheric and biological environments aiming at improving our understanding of their environmental and health impacts.

Pour concevoir des foyers aéronautiques plus fiables et moins polluants, les industriels ont de plus en plus recours à des simulations numériques s’appuyant sur de nombreux modèles physiques. Si l’on s’intéresse en particulier aux problématiques des charges thermiques pariétales et des émissions polluantes, la modélisation des phénomènes couplés de combustion, de formation des suies et de transfert radiatif est nécessaire. Ainsi, cette thèse a pour objectif de développer une méthodologie permettant de simuler ces phénomènes couplés de manière instationnaire, dans un foyer représentatif des systèmes industriels. Un modèle de formation des suies simple et robuste, à caractère empirique, a d’abord été mis au point sur une configuration de flamme 1D laminaire prémélangée. Ce modèle a été choisi car, étant compatible avec des mécanismes réactionnels globaux, il est bien adapté aux simulations instationnaires en géométrie complexe. Dans un deuxième temps, il a été appliqué à la simulation instationnaire de l’écoulement turbulent réactif diphasique dans un foyer doté d’un prototype d’injecteur industriel. Les niveaux de température obtenus ainsi que la topologie du champ de fraction volumique de suies ont été comparés aux résultats expérimentaux. Les écarts constatés ont été analysés et des corrections ont été proposées. Enfin, une stratégie de couplage entre l’approche LES (Large Eddy Simulation) et un outil de simulation des transferts radiatifs basé sur la méthode de Monte Carlo a été mise au point et éprouvée sur le foyer étudié. L’écoulement apparaît peu affecté par le rayonnement, mais en revanche, les transferts radiatifs ont un impact relativement important sur les flux reçus par les parois / Numerical simulations, involving numerous physical models, are more and more employed to design more reliable and less pollutant industrial combustors. In particular, focusing on wall thermal load and pollutant emission issues, coupled phenomena such as combustion, soot formation and radiative transfer have to be modelled. Thus, the aim of this PhD thesis is to develop a methodology to simulate these coupled phenomena in an unsteady way, in an industrial-like combustion chamber. A simple and robust empirical soot formation model has been developed and applied in a first step to a 1D laminar premixed flame configuration. This model was chosen because it is well adapted to unsteady simulations in complex geometries, as it is compatible with global reaction mechanisms. In a second step it was applied to the unsteady simulation of the two-phase turbulent reactive flow in a combustor equipped with an industrial injector prototype. Predicted temperature levels and topology of the soot volume fraction field were compared to experimental results. Some discrepancies were observed: they were analysed and corrections were proposed. Finally, a coupling strategy between the LES (Large Eddy Simulation) approach and a radiative transfer simulation tool based on the Monte Carlo method was developed and tested on the same combustor. It appears that radiative transfer does not greatly modify the flow, but has a relatively important effect on wall heat fluxes.

Les enjeux écologiques liés au réchauffement climatique, et plus généralement la lutte contre la pollution, ont occasionné une révolution sans précédent dans le domaine des transports. De nombreuses recherches portant sur l’identification de voies d’amélioration du rendement mécanique des moteurs à combustion interne ont été menées au cours de ces dernières décennies. Dans les moteurs Diesel, le contact Segments-Piston-Chemise (SPC) représente à lui seul près de 40 % des pertes d’énergie par frottement mécanique totales du moteur. Ce travail de thèse s’inscrit dans le cadre général de la lubrification des moteurs Diesel en présence de suies et s’intéresse plus particulièrement au poste SPC pour des contacts Diamond-Like Carbon (DLC) lubrifiés. Ce travail de thèse s’appuie sur des outils de tribométrie originaux pour reproduire les cinématiques particulières des contacts impliqués au niveau de la segmentation. Cette thèse s’attache à identifier l’influence d’un lubrifiant vieilli en fonctionnement sur les mécanismes de lubrification et les mécanismes de frottement associés de couches minces dures de type DLC, en balayant l’ensemble des régimes de lubrification pour des conditions stationnaires et transitoires. Les revêtements DLC développés dans le cadre de ce travail de thèse ont permis de diminuer significativement le frottement limite en conditions stationnaires et transitoires. La déstructuration du lubrifiant via la formation d’agrégats, générés par le passage des suies, ou par une annulation temporaire de la vitesse d’entraînement représentative des cinématiques de contact observées en zone SPC, sont gouvernés par le triptyque, lubrifiant, surface et cinématique de contact. Enfin, l’analyse de la réponse tribologique de l’interface lubrifiée en conditions stationnaires et transitoires permet à la modélisation théorique du frottement lors d’un cycle complet de glissement à vitesses variables. / Ecological issues related to global warming, and more generally the reduction of pollution, have lead to a major revolution in the field of transport. Considerable research work has been carried out during the past decades in order to improve the mechanical efficiency of internal combustion engines. In Diesel engines, almost 40 % of total engine energy losses due to mechanical friction occur in the Piston rings-Piston-Cylinder contact (PPC). The overall framework of this PhD thesis is Diesel engine lubrication in presence of soot and this work focuses more particularly on Diamond-Like Carbon (DLC) lubricated contacts for PPC region. Unique tribometry tools are used to reproduce the particular contact kinematics involved in the piston assembly. This thesis aims to identify the influence of an aged lubricant on the lubrication and friction mechanisms of DLC hard coatings for all lubrication regimes in steady-state and transient conditions. DLC coatings developed during this thesis significantly reduce the boundary friction in steady-state and transient conditions. The lubricant destructuring due to aggregate formation, generated by the passage of soot, or by a temporary vanishing of the entrainment speed, are governed by the triplet, lubricant, surface and contact kinematics. Finally, the analysis of the tribological response of the lubricated interface in steady-state and transient conditions leads to the theoretical modeling of the friction during a complete cycle of sliding at variable velocities.

Dans les installations nucléaires, les particules en suspension sont le vecteur d’une grande partie de la contamination radiologique. Pour cette raison, l'IRSN (Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire) étudie les filtres THE (Très Haute Efficacité) plissés qui sont l'un des dispositifs permettant assurer la sécurité de l'exploitation nucléaire. Pour éviter les rejets dans l'environnement, la compréhension du comportement des filtres en particulier dans la situation accidentelle doit être aussi exhaustive que possible. L'accident le plus probable et le plus pénalisant pour les dispositifs de confinement est l’incendie qui conduit à une production massive de particules de suie. Dans ce cas, le colmatage des filtres est un problème qui doit être pris en compte. Jusqu'à présent, une corrélation empirique a été développée pour prédire l'augmentation de perte de charge. Toutefois, le caractère empirique de cette corrélation ne permet pas son utilisation dans toutes les situations. Une compréhension phénoménologique et un modèle de colmatage est alors nécessaire. Le travail de thèse qui suit vise à lier l'évolution de la perte de charge à des observations physiques pour chaque étape du colmatage. Pour ce faire, l'étude a été divisée en deux parties. La première se focalise sur le comportement du filtre plan en mesurant la pénétration de particules à l'intérieur du medium et la porosité du dépôt formé sur sa surface. La deuxième partie consiste en une expérience à petite échelle basée sur un seul pli. L'accumulation de particules à l'intérieur du pli a été directement observée, de plus, la déformation du pli ainsi que les écoulements d'air dans le pli (en utilisant une méthode de PIV) ont été mesurés. Au cours de ces expériences, la perte de charge a été mesurée et les paramètres mesurés ont été liés à l'évolution de la perte de charge. La finalité est de construire un modèle analytique simple afin de prédire l'évolution de la perte de charge des filtres en fonction de la masse déposée, des caractéristiques de l'aérosol et des conditions aérauliques. La principale perspective ouverte par ces résultats est la validation des modèles numériques complets pour surmonter les limites expérimentales. Le prolongement logique de ce travail sera l'étude du comportement d'un filtre colmaté soumis à des contraintes de température, d’humidité et aux agressions chimiques de produits de combustion / In nuclear facilities, airborne particles are the vector of most of the radiological contamination. For this reason, pleated HEPA filters are one of the containment devices which are actively studied by the IRSN (Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire) to ensure the safety of nuclear exploitation. To avoid contamination of the environment, the understanding of the behavior of the filters especially in accidental situation has to be as exhaustive as possible. The most probable accident and the most penalizing for the containment devices is fire which leads to a massive soot particle production. In this case, the clogging of the filters is a problematic which has to be taken into account. Up to now, an empirical correlation has been developed to predict the pressure drop increase. The empirical nature of this correlation doesn’t allow its use in all situations. A phenomenological understanding and model of the clogging is then necessary. The following PhD work aims to reduce the pressure drop evolution to physical observations for each step of the clogging in order to model it on the most physical basis as possible. To do so, the study has been divided in two parts. The first one focusing on the behavior of flat filter by measuring the penetration of particles inside the medium and the porosity of the deposit formed on its surface. In the second part a small scale experiment based on a single pleat has been developed. Accumulation of the particles inside the pleat has been directly observed, deformation of the pleat as well as airflow in the pleat (using a PIV method) has been measured. During these experiments, pressure drop has been monitored and the measured parameters have been linked to the pressure drop evolution. Finality is to build a simple analytical model to predict the pressure drop evolution of the filters as a function of the deposited mass, the aerosol characteristics and the ventilation conditions. The main perspective opened by these results is the validation of complete numerical models to overcome the experimental limits. The logical extension of this work will be the study of the interaction of a clogged filter with temperature, air moisture and chemical aggression

Le contrôle de la production des particules de suies est aujourd'hui un enjeu industriel majeur en raison de leur impact néfaste tant sur le climat que sur la santé humaine et de leur forte contribution aux transferts radiatifs. Pour mieux comprendre et contrôler la production de ces polluants dans les foyers industriels, il est primordial d’améliorer nos connaissances à ce sujet dans un brûleur turbulent. L’objectif de cette thèse est donc de mettre en place des diagnostics optiques pour l’étude des flammes suitées turbulentes et pour caractérise la production de suies dans une nouvelle configuration de combustion prémélangée,confinée, swirlée turbulente académique tout en se rapprochant des configurations industrielles. Une première configuration expérimentale laminaire est donc considérée afin de valider la mise en place de la technique d’Incandescence Induite par Laser (LII) pour mesurer la fraction volumique de suies fv. Il s’agit d’un brûleur conçu à l’université de Yale qui permet la stabilisation d’une flamme laminaire de diffusion éthylène/air. Ce brûleur a été largement étudié dans la littérature nous permettant ainsi de comparer nos mesures aux résultats de différentes équipes internationales. La calibration du signal LII avec la technique MAE (Modulated Absorption Emission) a été effectuée via une collaboration avec l’UPMC, permettant de mesurer quantitativement fv et de comparer les techniques MAE et LII. Le brûleur a ensuite été équipé d’un haut-parleur afin de moduler l’écoulement et de pouvoir étudier les effets d’une perturbation contrôlée sur la production de suies, se rapprochant ainsi des phénomènes instationnaires caractéristiques des écoulements turbulents. Enfin, les effets d’élargissement de la nappe laser sur les résultats de la LII sont examinés afin de pouvoir appliquer ce diagnostic optique dans une configuration turbulente innovante caractérisée par de grandes dimensions. Ce brûleur (EM2Soot) a été développé pour mesurer la production de suies dans une flamme turbulente swirlée riche confinée prémélangée. Il permet de quantifier indépendamment les effets de la richesse, de la puissance et de l’environnement thermique sur la production de suies. Un point de fonctionnement représentatif a alors été étudié et, en parallèle avec la LII, les techniques de vélocimétrie par images de particules (PIV), et de mesure de température des parois par phosphorescence induite par laser (LIP) ont été employées afin de caractériser l’effet de la turbulence sur la production des suies et d’établir une base de données pour la validation de futures simulations numériques. Enfin, la géométrie du brûleur a été modifiée permettant une stabilisation différente de la flamme (en forme d’un V). Un nouveau point de fonctionnement a alors été étudié afin de mettre en évidence le rôle de la géométrie de l’injecteur sur la stabilisation de la flamme et, par conséquent, la production totale de suies. / The control of soot particles production represents today a major industrial issue because of their harmful impact on both the climate and the human health and their strong contribution to the radiative transfers. To better understand and control the production of these polluting emissions, it is essential to improve our knowledge on this subject in a turbulent burner. The objective of this Ph.D. is to set up optical diagnostics for the study of turbulent flames and to experimentally characterize soot production in a new academic turbulent premixed combustion configuration while approaching industrial configurations, generally confined and swirled flows. For this, a laminar experimental configuration is first considered to validate the implementation of the Laser Induced Incandescence (LII) technique to measure the soot volume fraction fv. This burner designed at Yale University allows the stabilization of a laminar ethylene/air diffusion flame. This burner has been widely studied in the literature, so that it is possible to compare the quality of our measurements with the results of different international teams. Through collaborations with the UPMC, we calibrated the LII signal with the MAE (Modulated Absorption Emission) technique, making it possible to quantitatively measure fv and to compare the MAE and LII techniques. Finally, the burner was equipped with a loudspeaker to modulate the flow and to study the effects of a controlled perturbation on the soot production, thus approaching the unsteady phenomena characteristics of turbulent flows. Finally, the effects of the enlargement of the laser sheet on LII results were also investigated in order to be able to apply this diagnostic technique in an innovative large turbulent configuration. This experimental configuration, called EM2Soot, was developed to measure the production of soot in a turbulent swirled rich confined premixed ethylene/air flame. This burner makes it possible to independently quantify the effects of the equivalence ratio, the total flame power and the thermal environment on the total soot production. A representative operating point was then characterized, in parallel with LII measurements, Particle Image Velocimetry (PIV) and Laser Induced Phosphorescence (LIP) techniques have been employed in order to characterize the effect of the turbulence on soot production and to establish a database for the validation of future numerical simulations. Finally, the geometry of the burner has been modified allowing a different stabilization of the flame (V flame shape). A new operating point is then studied in order to highlight the role of the injector geometry on the stabilization of the flame and, consequently, on the total soot production.

La gazéification de la biomasse a été étudiée dans les conditions d'un réacteur à flux entraîné, à savoir à vitesse de chauffage et à température élevées. Des expériences ont été réalisées dans un four à chute entre 800°C et 1400°C, à partir de particules de bois de taille 0,35 mm et 0,80 mm, dans une atmosphère inerte (100% molaire de N2), ou contenant de la vapeur d’eau (25% molaire). Les expériences ont également été simulées grâce à un modèle 1D avec des résultats positifs, ce qui a permis de mieux comprendre les phénomènes mis en jeu. Les solides obtenus (suies et char) ont été analysés et caractérisés. Des rendements élevés en gaz et goudrons, et un faible rendement en char ont été mesurés. Par conséquent, l'évolution de la phase volatile est déterminante pour les rendements des produits finaux. Au-dessus de 1000°C, la formation de suies devient importante. Les suies sont formées à partir de C2H2 et de HAP. En présence de vapeur d’eau, le rendement en suies est nettement moins élevé, ce qui s’explique essentiellement par le vaporeformage des précurseurs de suie, mais aussi par leur gazéification. La réaction de water-gas shift joue un rôle important dans la distribution des gaz majoritaires. La gazéification du char a été mise en évidence à 1200°C et 1400°C sous atmosphère humide. L'ensemble de ces réactions conduit à un gaz riche en H2, CO et CO2. L'équilibre thermodynamique est presque atteint à 1400°C avec une concentration de 25% molaire de H2O dans l’atmosphère. La graphitisation et la désactivation du char porté à haute température ont été mises en évidence expérimentalement. Néanmoins, ces phénomènes ont une influence négligeable sur l’évolution du rendement en char lors des expériences en four à chute. Enfin, la taille des particules n’a presque aucune influence sur les résultats expérimentaux. / Biomass gasification was studied in the conditions of an entrained flow reactor, namely at high heating rate and temperature. Experiments in a drop tube reactor were performed between 800°C and 1400°C, with wood particles of 0.35 mm and 0.80 mm size, under inert and steam containing - 25 mol% of H2O - atmospheres. These experiments were also simulated with a 1D model which gave good predictions. The collected solids, soot and char, were analyzed and characterized. This study highlights the importance of gas phase reactions on the yields of the final products, mainly gaseous compounds, in these conditions. These reactions are hydrocarbons cracking, reforming and polymerization, leading to soot formation, and water-gas shift. Char graphitization and deactivation were experimentally demonstrated. However, these phenomena have a negligible influence on char evolution in the drop tube reactor. Finally, the particle size was shown to have almost no influence on experimental results.

La production d'énergie à partir de biomasse ligno-cellulosique via la technologie de gazéification est une option intéressante dans le contexte énergétique actuel. La combinaison d‘une pyrolyse rapide décentralisée de la biomasse pour produire les bio-huiles, suivie par le transport et le vaporeformage dans des bio-raffineries, est apparue comme l'une des méthodes économiquement les plus viables pour la production de gaz de synthèse (H2+CO). L‘objectif de ce travail est de combler le manque de connaissances concernant les processus de transformation physicochimique de l‘huile de pyrolyse en gaz de synthèse utilisant la gazéification non catalytique dans des réacteurs à flux entrainé. Il s‘agit d‘un processus complexe, mettant en oeuvre la vaporisation, les réactions de craquage thermique avec formation de gaz, de tars et de deux résidus solides : le char et les suies, qui sont des produits indésirables. Ceci est suivi par le reformage des gaz et des tars, ainsi que la conversion du char et des suies. Pour mieux comprendre le processus, la première étape de la gazéification (la pyrolyse), et par la suite l'ensemble du processus (pyrolyse + gazéification) ont été étudiés. L‘étude de la pyrolyse est focalisée sur l‘influence de la vitesse de chauffe, de la température ainsi que de la teneur en cendres dans la bio-huile, sur les rendements en char, tars et gaz. A très grande vitesse de chauffe le rendement en char est inferieur à 1%. Les cendres semblent favoriser les réactions de polymérisation et provoquent la diminution du rendement en gaz. Concernant la gazéification, l'effet de la température sur le rendement et la composition du gaz de synthèse a été étudié. Une augmentation de la température de réaction implique une augmentation du rendement en hydrogène et une conversion très élevée du carbone solide. Un calcul d'équilibre thermodynamique a montré que l'équilibre a été atteint à 1400°C. Finalement les mécanismes de formation et d‘oxydation des suies ont été étudiés expérimentalement sous différentes atmosphères : inerte (pyrolyse), riche en vapeur d‘eau (gazéification) et en présence d‘oxygène (oxydation partielle). Un modèle semi empirique est proposé et validé. Il est fondé sur la chimie détaillée pour décrire les réactions en phase gaz, une seule réaction basée sur la concentration de C2H2 pour décrire la formation des suies et principalement une réaction hétérogène pour décrire l‘oxydation des suies. / Energy production from ligno-cellulosic biomass via gasification technology appears as an attractive option in the current energy context. The combination of decentralized fast pyrolysis of biomass to produce bio-oil, followed by transportation and gasification of bio-oil in bio-refinery has appeared as one of the most economically viable methods for syngas (H2+CO) production. The objective of this work is to bridge the lack of knowledge concerning the physicochemical transformation of bio-oil into syngas using non catalytic steam gasification in entrained flow reactors. This complex process involves vaporization, thermal cracking reactions with formation of gas, tars and two solid residues - char and soot - that are considered as undesirable products. This is followed by steam reforming of gas and tars, together with char and soot conversion. To better understand the process, the first step of gasification (pyrolysis) and thereafter the whole process (pyrolysis + gasification) were studied. The pyrolysis study focused on the influence of the heating rate, the final pyrolysis temperature and the ash content of bio-oil on char, tars and gas yields. At the higher heating rate char yield is smaller than 1%. In addition, ash seems to promote polymerization reactions and causes a decrease of gas yield. Concerning gasification, the effect of temperature on syngas yield and composition was studied. An increase in the reaction temperature implies higher hydrogen yield and higher solid carbon conversion. A thermodynamic equilibrium calculation showed that equilibrium was reached at 1400°C. Finally, the soot formation and oxidation mechanisms were investigated through experiments in three different atmospheres: inert (pyrolysis), rich in steam (gasification) and in the presence of oxygen (partial oxidation). A semi-empirical model was proposed and validated. It is based on detailed chemistry to describe gas phase reactions, a single reaction using C2H2 concentration to describe soot formation and one main heterogeneous reaction to describe soot oxidation.

L’objectif principal de ce travail de recherche est d’améliorer les connaissances concernant l’influence de la morphologie de particules issues de combustion sur leur comportement thermophorétique. A cet effet, un dispositif tri-therme (3T) original permettant le dépôt par thermophorèse de ce type de particules a été développé. Cet instrument est composé de trois tubes concentriques, permettant la création d’un espace annulaire où un gaz chargé en particules est injecté. Le tube interne est refroidi et le tube externe est chauffé, créant ainsi un gradient de température dans l’espace annulaire. Les particules se déposent donc par effet thermophorétique sur la paroi froide du tube interne du dispositif. Ce dernier est basé sur la méthode dite de pénétration, où des mesures de concentrations à l’amont et à l’aval du dispositif permettent l’évaluation de l’efficacité de dépôt par effet thermophorétique. Un modèle du rendement de dépôt développé dans cette étude a permis par la suite de calculer le coefficient de diffusion thermophorétique Kth. Afin de valider la mise en œuvre de ce dispositif expérimental, nous avons évalué les coefficients Kth de billes de latex monodispersées et de deux types de brouillards d’huiles mono et polydispersés. Le bon accord trouvé entre ces valeurs du coefficient Kth et celles déterminées par le modèle de Beresnev et Chernyak ou par des études expérimentales antérieure, a permis la validation du dispositif 3T. Nous avons par la suite appliqué le dispositif avec des agrégats de suies de morphologie et de nature physico chimique variables. Les résultats obtenus mettent en évidence l’augmentation du coefficient de diffusion thermophorétique avec le nombre de particules primaires, et donc avec la taille de l’agrégat, confirmant ainsi les résultats obtenus par Mackowski et Brugière. Une confrontation entre les coefficients de diffusion thermophorétique Kth obtenus pour les différents types d’agrégats a été proposée. Cette confrontation a permis de dégager des tendances vis-à-vis de l’influence de la taille des particules primaires, de la dimension fractale Df et du ratio EC/TC sur le comportement thermophorétique des agrégats de suies / The main objective of this study is to improve the knowledge about the morphological influence of fractal aggregates on their thermophoretic behavior. For this purpose, an original tri thermal device aimed to capture this kind of particles by thermophoresis deposition was developed. This device is composed of three concentric tubes where particles flows through an annular space between the inner and outer tubes with imposed temperatures, the inner one is cooled and the outer is heated. Particles will deposit by thermophoresis on the cold wall of the inner tube. This device is based on the so called penetration method, where the deposition rate on a cold wall is obtained by particles concentrations measurements upstream and downstream of the test section. A deposition model developed in this study allowed us to determine the thermophoretic diffusion coefficient Kth. We validated the tri thermal device using monodispersed spherical latex particles and also mono and polydispersed spherical oil particles distributions. Indeed, a good agreement was found between our experimental determination of the thermophoretic diffusion coefficient and the theoretical values of Beresnev and Chernyak and also experimental results of the litterature. We finally conducted a study where we applied the device with soot aggregates that have variable morphology and physicochemical nature. This study confirmed the results presented by Mackowski and Brugière about the increase of the aggregates thermophoretic diffusion coefficients Kth with the primary particle number and therefore with the electrical mobility diameter. A confrontation between the coefficients Kth of the different types of aggregates allowed us to find an influence of the primary particles diameter, the fractal dimension Df and also the ratio EC/TC on the thermophoretic behavior of soot aggregates

Le catalyseur quatre voies est destiné à diminuer simultanément les émissions d’hydrocarbures, de monoxyde de carbone, d’oxydes d’azote et de suies par l’intermédiaire d’un seul monolithe catalytique. Plusieurs études sur ce type de catalyseur ont montré que la présence d’oxydes d’azote entraîne une diminution de la température d’oxydation des suies. Cependant, l’effet de la présence d’eau sur l’adsorption des oxydes d’azote n’est pas encore clair, surtout en présence de suies. Les travaux présentés dans ce manuscrit ont pour but de mettre en évidence l’influence de la présence d’eau et/ou de suies sur le fonctionnement de catalyseur «piège à NOx». Les résultats obtenus montrent que la présence d’eau entraîne une inhibition de la fonction oxydante du catalyseur, une diminution de la quantité de stockage des oxydes d’azote, et une inhibition de la formation des espèces adsorbées de surface. Ces phénomènes ont été attribués à la voix réactionnelle spécifique en présence d’eau associée à l’adsorption des oxydes d’azote. Les résultats obtenus sur le mélange noir de carbone et catalyseur montrent que la présence de noir de carbone induit une diminution de stockage des oxydes d’azote. De plus, cet effet se trouve plus important en contact fort. Les expériences réalisées sur l’adsorption des oxydes d’azote en présence simultanée de noir de carbone et d’eau ont montré un effet non cumulé de l’eau et du noir de carbone. Ce phénomène a été attribué à une compétition entre l’action de l’eau qui favorise la formation de nitrate de cœur à partir des nitrates faiblement liés et l’action du noir de carbone qui tend à déstabiliser les nitrates faiblement liés pour former les carbonates. / The four ways catalyst is used to decrease the emissions of hydrocarbon, carbon monoxide, nitrogen oxides and soot by a monolithic catalyst. Several researches on this type of catalyst have shown that the presence of nitrogen oxides involves a decrease of the soot oxidation temperature. However, the effect of the presence of water on the nitrogen oxides adsorption is not clear yet, especially with the presence of soot. The works presented in this manuscript are intended to study the influence of the presence of water or/and soot on the performance of the catalyst NOx trap. The results showed that the presence of water involves an inhibition of the oxidation function of catalyst, a decrease of the capacity of the NOx storage, and an inhibition of the formation of the surface adsorbed species. It is attributed to a special reactive way in the presence of water linked to the adsorption of nitrogen oxides. The results obtained on the mix of carbon black and catalyst showed that the presence of carbon black induce a decrease of the NOx storage capacity of catalyst. Besides, this effect was more important with a tight contact between carbon black and catalyst. The experiments realized on the adsorption of nitrogen oxides with the presence of carbon black and water simultaneously showed an effect not accumulated of the water and the carbon black. This phenomenon is attributed to a competition between the action of water which favors the formation of the bulk nitrate from the weak-linked nitrates and the action of carbon black which tend to destabilize the weak-linked nitrates to form the carbonates.

Le catalyseur quatre voies est destiné à diminuer simultanément les émissions d'hydrocarbures, de monoxyde de carbone, d'oxydes d'azote et de suies par l'intermédiaire d'un seul monolithe catalytique. Plusieurs études sur ce type de catalyseur ont montré que la présence d'oxydes d'azote entraîne une diminution de la température d'oxydation des suies. Cependant, l'effet de la présence d'eau sur l'adsorption des oxydes d'azote n'est pas encore clair, surtout en présence de suies. Les travaux présentés dans ce manuscrit ont pour but de mettre en évidence l'influence de la présence d'eau et/ou de suies sur le fonctionnement de catalyseur "piège à NOx". Les résultats obtenus montrent que la présence d'eau entraîne une inhibition de la fonction oxydante du catalyseur, une diminution de la quantité de stockage des oxydes d'azote, et une inhibition de la formation des espèces adsorbées de surface. Ces phénomènes ont été attribués à la voix réactionnelle spécifique en présence d'eau associée à l'adsorption des oxydes d'azote. Les résultats obtenus sur le mélange noir de carbone et catalyseur montrent que la présence de noir de carbone induit une diminution de stockage des oxydes d'azote. De plus, cet effet se trouve plus important en contact fort. Les expériences réalisées sur l'adsorption des oxydes d'azote en présence simultanée de noir de carbone et d'eau ont montré un effet non cumulé de l'eau et du noir de carbone. Ce phénomène a été attribué à une compétition entre l'action de l'eau qui favorise la formation de nitrate de cœur à partir des nitrates faiblement liés et l'action du noir de carbone qui tend à déstabiliser les nitrates faiblement liés pour former les carbonates.