Cette thèse de doctorat traite du comportement géochimique de Zr, Hf et Terres Rares dans des environnements aqueux extrêmes. Les études ont été effectuées dans les eaux hyper-salines long de la faille de la Mer Morte (Israël), les eaux hyper-acides dans le système volcanique hydrothermal du Nevado del Ruiz (Colombie) et les eaux riches en CO2 du système volcanique hydrothermal de l'île de Pantelleria, en comprenant le lac alcalin “Specchio di Venere”. Haute appauvrissement en Terres Rares légères a été trouvé dans les eaux acides dominées par le sulfate où on a reconnu la formation d’alunite et jarosite. Certaines eaux long de la faille de la Mer Morte montrent des enrichissements en Terres Rares intermédiaires, causés par la dissolution des minéraux évaporitiques. Les grandes variations redox et de pH observées dans ces systèmes hydrothermaux sont la cause des anomalies de Eu et Ce. Les eaux sulfates acides (1 < pH < 3.6) se caractérisent par des relations de Zr/Hf sous-condritiques et des relations condritiques de Y/Ho. Les rapports de Zr/Hf augment à l'augmentation du rapport Cl/SO4 en suggérant un comportement différent de Zr et Hf. Contrairement aux eaux acides, les relations de Y/Ho et Zr/Hf dans les eaux proches de la neutralité avec valeurs de Eh positives augmentent vers des valeurs super-condritiques, en raison de l'élimination préférentielle par les oxyhydroxydes de fer, de l'Hf et Ho que de Zr et Y. Le distribution des Terres Rares, avec les rapports de Y/Ho et Zr/Hf du “Specchio di Venere” montrent l’interaction entre les particules atmosphériques qui viennent du désert du Sahara et le lac “Specchio di Venere”, démontrent qu’ils sont de traceurs géochimiques. / This thesis concerns the geochemistry of Zr, Hf and REE (Rare Earth Elements) in extreme water environments. The investigations were carried out in hypersaline waters covering a wide range of Eh values along Dead Sea Fault (Israel), in hyperacid waters circulating in Nevado del Ruiz volcano-hydrothermal system (Colombia) and in CO2-rich waters in Pantelleria volcano-hydrothermal system (Italy), including the alkaline lake “Specchio di Venere” within a calderic depression. The acidic sulphates waters characterized by the precipitation of alunite and jarosite show a strong LREE depletion. The REE in waters along Dead Sea Fault show MREE enrichments in waters with relative high Ca and SO4 concentrations due to the water interaction with MREE-enriched salt minerals. In the natural waters, changing of pH and Eh induce variations of Ce and Eu anomalies, due to the different behaviour of these elements with respect to the neighbours REE. In sulphate acidic waters, Zr/Hf ratios are very low down to 4.7, while quite constant Y/Ho ratio (close to the local rock value) indicates the lack of decoupling. Zr/Hf ratio increases as Cl/SO4 ratio increases. On the contrary, Zr/Hf and Y/Ho ratios in near-neutral pH waters with positive Eh values change from near-chondritic to super-chondritic. The precipitation of Fe-oxyhydroxides removes preferentially Hf and Ho with respect to Zr and Y. The interaction of atmospheric fallout from the nearby Sahara Desert with the water of the lake “Specchio di Venere” was recognized by the Zr, Hf and REE distribution. Zr, Hf and REE show the capability to trace the interaction process between open water bodies and atmospheric fallout.

La circulation hydrothermale océanique est un élément clé dans le transfert de chaleur et de matière des profondeurs de la Terre vers sa surface. Certains sites hydrothermaux produisent de grandes quantités d'hydrogène et de méthane. C'est le cas du site de Rainbow (36°N), situé sur la dorsale médio-atlantique, auquel on s'intéresse ici. Les fortes concentrations d'hydrogène ([H2]=16 mM kg-1) et de méthane ([CH4]=2,5 mM kg-1) des fluides chauds (~365°C) émis par ce site ont été interprétées comme étant issues de l'hydratation des péridotites du diapir mantellique qui constitue son socle géologique du site, mais l'altération d'assemblages gabbroïques pourrait également être à l'origine de sa production d'hydrogène. Ces processus géochimiques dépendent fortement des caractéristiques de l'écoulement des fluides au sein de la matrice poreuse et fracturée du site. Cette étude a donc consisté au développement et à l'application de modèle numériques, thermo-hydrogéologique et géochimique et de leur chaînage, dans le but de caractériser la circulation hydrothermale, la production d'hydrogène et son transport au sein du site de Rainbow. Plusieurs résultats découlent de ces modélisations : la circulation hydrothermale est tridimensionnelle, de faible extension horizontale (Ø~2-8km), doit très probablement être canalisée par un chemin préférentiel de forte perméabilité, et peut être stable sur plusieurs milliers d'années. Nous avons pu montrer que l'hydrogène est produit par serpentinisation en amont de la zone de décharge et estimer les coefficients cinétiques in situ, la quantité d'hydrogène produite et montrer la possibilité d'une production d'une durée supérieure à 25 000 ans.

Les données sismiques et les forages des marges continentales distales permettent de comprendre l'architecture et l'évolution de ces domaines, dont l’évolution thermique est peu connue, même si on connaît que les systèmes hydrothermaux jouent un rôle clé dans la distribution des flux de chaleur. Cette thèse vise à étudier les produits diagénétiques dans les sédiments de pré- à post-rift, qui enregistrent l'évolution des interactions roche-fluide. Deux analogues fossiles ont été étudiés: la marge distale adriatique et le système hyper-étiré pyrénéen. Les études de terrain, pétrographiques et géochimiques révèlent une forte hétérogénéité dans la composition des fluides. Dans les premières phases de rifting, dominées par des failles normales à fort pendage, les fluides sont riches en carbonate,tandis que dans les dernières phases, caractérisées par des failles de détachement à faible pendage qui exhument les roches de la croûte continentale et du manteau, les fluides résultent riches en silice. Cette thèse a donc démontré que l'évolution tectonique des marges de rifting comporte aussi des changements spécifiques dans la chimie des fluides hydrothermaux. / Seismic and drill hole data from deep-water distal rifted margins allow to understand the architecture and evolution of these yet little investigated domain. Nonetheless, the thermal evolution is poorly constrained even if hydrothermal systems play a key role in determining the heat fluxes. This Thesis aims to investigate breccias, cements, veins and replacement minerals within the pre- to post-rift sediments that could testify the space-time evolution of rock-fluid interactions. Two fossil analogues are studied: the Adriatic distal margin and the Pyrenean hyper-extended system. Field, petrography and geochemical analyses reveal a strong heterogeneity in the composition of the fluids as well as their hydrothermal features. Two main types of fluids occur: carbonate-rich fluids refer to early rifting phases dominated by high-angle normal faults; silica-rich fluids are related to the last rifting stages characterized by low-angle detachment faults exhuming upper crust and mantle-related rocks. The results of this Thesis highlight how specific changes in the chemistry of the fluid system are intimate lylinked to the tectonic evolution of rifted margins.

La circulation hydrothermale océanique est un élément clé dans le transfert de chaleur et de matière des profondeurs de la Terre vers sa surface. Certains sites hydrothermaux produisent de grandes quantités d’hydrogène et de méthane. C’est le cas du site de Rainbow (36°N), situé sur la dorsale médio-atlantique, auquel on s’intéresse ici. Les fortes concentrations d’hydrogène ([H2]=16 mM kg-1) et de méthane ([CH4]=2,5 mM kg-1) des fluides chauds (~365°C) émis par ce site ont été interprétées comme étant issues de l’hydratation des péridotites du diapir mantellique qui constitue son socle géologique du site, mais l’altération d’assemblages gabbroïques pourrait également être à l’origine de sa production d’hydrogène. Ces processus géochimiques dépendent fortement des caractéristiques de l’écoulement des fluides au sein de la matrice poreuse et fracturée du site. Cette étude a donc consisté au développement et à l’application de modèle numériques, thermo-hydrogéologique et géochimique et de leur chaînage, dans le but de caractériser la circulation hydrothermale, la production d’hydrogène et son transport au sein du site de Rainbow. Plusieurs résultats découlent de ces modélisations : la circulation hydrothermale est tridimensionnelle, de faible extension horizontale (Ø~2-8km), doit très probablement être canalisée par un chemin préférentiel de forte perméabilité, et peut être stable sur plusieurs milliers d’années. Nous avons pu montrer que l’hydrogène est produit par serpentinisation en amont de la zone de décharge et estimer les coefficients cinétiques in situ, la quantité d’hydrogène produite et montrer la possibilité d’une production d’une durée supérieure à 25 000 ans. / Hydrothermal activity along the axis of mid-ocean ridges is a key driver for energy and matter transfer from the Earth’s interior to the ocean floor. Numerous hydrothermal sites have been discovered, and some of them emit high quantities of hydrogen and methane. In this manuscript, the presented studies focus on the Rainbow site (36°N), situated on the Mid-Atlantic Ridge crest. The high hydrogen and methane concentrations ([H2]=16 mM kg-1and [CH4]=2,5 mM kg-1) of the hot fluids at this site have been interpreted as indicators of ongoing serpentinization processes. However, such high hydrogen and methane concentrations might be also produced by gabbroic alteration processes which could lead to a mineral assemblage such as chlorite + talc + magnetite + tremolite. These alteration processes are strongly dependent on the hydrothermal circulation characteristics and behaviours. In this study, we developed and used thermo-hydrogeological and geochemical numerical models, and their coupling, for characterization of hydrothermal circulation, and hydrogen production and transport, of the Rainbow vent site. We showed that hydrothermal circulation is conditioned by its 3D spatial configuration. This circulation is of small dimension (Ø > 2km), and should probably be organized by a preferential pathway of high permeability values. It has remained stable for several thousand years. We also showed that hydrogen was a product of serpentinization process that occurs far from the discharge zone. We estimated in situ kinetic coefficients, and the hydrogen mass currently produced each year. We showed the possibility of a long lifetime hydrogen production (>25000 yrs).

La caractérisation des circulations thermo-convectives dans les milieux naturels est particulièrement étudiée pour ses applications industrielles, notamment en géothermie. Cette caractérisation correspond à deux enjeux liés à (i) la détection des remontées hydrothermales et (ii) la quantification de l'énergie évacuée par le système actif. La méthodologie proposée par cette thèse comporte ainsi deux volets. Le premier volet vise la localisation des systèmes actifs par caractérisation géophysique de sub-surface. Les techniques de prospection mises en œuvre sont la tomographie de résistivité électrique (TRE), la mesure in situ de température et la mesure de polarisation spontanée (PS). L'objet étudié dans cette thèse est la remontée hydrothermale située au niveau de la limite supérieure de l'effondrement de Rina Grande, au sommet du volcan Stromboli. L'approche géophysique de sub-surface comprend une cartographie spatiale (à l’échelle métrique) en TRE, PS et température et un suivi temporel des signaux PS et thermique. La cartographie spatiale nous renseigne sur l'extension spatiale du système hydrothermal (TRE) et le caractère actif des circulations (PS et température). Le modèle de résistivité électrique a été amélioré en tenant compte de la topographie, issue d'un Modèle Numérique de Terrain généré par photogrammétrie. Le traitement des données de surveillance montre qu'une relation linéaire lie le signal thermique et le signal PS, une relation qui ne peut être purement thermo-électrique. Le jeu de données temporel met l'accent sur la dynamique du système convectif et notamment la probable dépendance de la vigueur du système convectif avec les variations saisonnières de température atmosphérique. Le second volet vise à quantifier l'énergie évacuée par des systèmes thermo-convectifs à l'aide d'une approche numérique. L'approche géophysique met en évidence le fait que les zones endommagées telles que des limites structurales favorisent la circulation des fluides hydrothermaux. Ceci s'explique par le fait que fractures, failles ouvertes, zones d'altération etc. changent à petite échelle la perméabilité du milieu. L'approche numérique est donc vouée à la simulation 3D de l'écoulement et du transfert de chaleur dans des milieux poreux fracturés. Le travail s'est basé sur un code d'écoulement en milieux poreux fracturé pré-existant. Ce code a été adapté afin de résoudre le problème thermique. L'étude théorique vise à quantifier l'influence des paramètres du réseau de fractures sur l'énergie dissipée. L'influence de la densité de fractures, de la transmissivité de fractures et l'anisotropie du réseau de fractures sont évaluées. L'étude compare également les flux de chaleur dégagés par des modèles où les fractures sont insérées de manière discrète avec des modèles homogènes et de même propriétés macroscopiques (approche effective). Les résultats montrent que la validité de l'approche effective est fortement dépendante des paramètres du réseau de fracture. / The characterization of thermo-convective circulations in natural environments is particularly studied especially for geothermal applications. This characterization corresponds to two issues related to (i) the detection of the hydrothermal flows(ii) the quantification of the energy discharged by the active system. The methodology proposed by this thesis thus comprises two parts. The first component aims at locating active systems with geophysical methods. The prospecting techniques used are electrical resistivity tomography (ERT), in situ temperature measurement and self potential (SP) measurements. The object studied in this thesis is the hydrothermal system located at the upper limit of the Rina Grande sector collapse, at the top of the Stromboli volcano. The sub-surface geophysical approach includes spatial (metric) mapping in ERT, SP and temperature, and monitoring of SP and thermal signals. Spatial mapping informs us about the spatial extension of the hydrothermal system (ERT) and the active character of the circulations (SP and temperature). The model of electrical resistivity has been improved taking into account the topography, resulting from a Digital Elevation Model generated by photogrammetry. The treatment of the monitoring data shows that a linear relationship links the thermal and the PS signals, a relationship that can not be entirely due to thermoelectric effect. The temporal dataset focuses on the dynamics of the convective system and in particular the probable dependence of the vigor of the convective system on seasonal variations in atmospheric temperature.The second part aims at quantifying the energy released by thermo-convective systemsusing a numerical approach. The geophysical approach highlights the fact that damaged areas such as structural boundaries favor the circulation of hydrothermal fluids. This is due to the fact that fractures, open faults, alteration zones, etc. change the permeability of the medium on a small scale. The numerical approach is therefore dedicated to the 3D simulation of the flow and heat transfer in fractured porous media. The work is based on a pre-existing code in fracturing porous media, able to solve the flow problem. This code has been adapted to solve the thermal problem also. The theoretical study aims to quantify the influence of fracture network parameters on the released energy. The influence of fracture density, fracture transmissivity and fracture network anisotropy are evaluated. The study also compares the heat fluxes generated by models where the fractures are discretely inserted with homogeneous models with the same macroscopic properties (effective approach). The results show that the validity of the effective approach is highly dependent on the parameters of the fracture network.

Surface manifestations of hydrothermal fluids such as fumaroles and hot springs provide valuable information about the level of activity of a volcano during quiescent period. Geochemical study of gas and spring waters is useful to elaborate geochemical model for magmatic-hydrothermal system. Furthermore, temporal geochemical monitoring of these fluids with time provides a better understanding in processes occurring inside the volcano and can be useful to detect any changes in the activity of the magmatic-hydrothermal system. This thesis investigates two hydrothermal systems at Kelud and Papandayan volcanoes that are located at Java Island in Indonesia. Kelud is considered as one of the most dangerous volcanoes of Java because of its frequent eruptions. After the last eruption that occurred in 1990, a new lake rapidly filled the crater of Kelud volcano. Water samples collected since 1993 are near neutral Na-K chloride fluids and are typical of aged hydrothermal system where the acidity has been completely neutralized by fluid-rock interaction and where the emission of acid magmatic gases has stopped. Two sudden increases in lake temperature in 1996 and 2001 were accompanied by rapid changes in lake water compositions and suggest the existence of two hydrothermal systems feeding the lake: a shallow hydrothermal system dominated by Ca-Mg sulfate waters and a deepest aquifer with neutral alkali chloride waters. From 2001 to 2005, measurements of CO2 emitted by the surface of the lake were performed by using the accumulation chamber method modified in order to work at the surface of a crater lake. Two statistical methods were used to process data: the graphical statistical and stochastic simulation methods. The results of graphical statistical approach showed that two different degassing processes are acting at the lake surface: one corresponding to CO2 fluxes resulting from rising bubbles and the other corresponding to equilibrium diffusion of dissolved CO2 at the water-air surface. Total CO2 emission rate estimated by stochastic simulation ranges from 105 t/day for 2001 to 32 t/day for 2005. Thermal energy released by the lake was also estimated by using an energy balance model with a new constraint using the CO2 flux. The thermal flux decreased from 200 MW (2001) to 100 MW (2002) and then remained stable. Correlation between the chemical data of waters, the fluxes of CO2 and energy show that a constant decrease in the level of activity of the volcano since 1993 occurred although the lake temperature has been stable since 2003. Since the last magmatic eruption that occurred in 1772, phreatic eruptions occur on Papandayan volcano with the last one in 2002. The volcanic material ejected during this eruption is essentially made of altered rocks from within the hydrothermal system. The interaction of acid waters with the host rocks corresponds to an advanced argilic alteration. The chemical compositions of waters from Papandayan volcano and Kelud lake waters are contrasting. Indeed, the spring waters sampled since 1994 are acid sulfate-chloride waters and acid sulfate waters. The chemical and isotopic analyses of gases and waters suggest a significant magmatic contribution in SO2, HCl and HF to the hydrothermal system. The chemical composition of waters sampled after the 2002 eruption have provided information about origin of this eruption. Decrease in chloride concentration and in delta 34S of dissolved sulfates showed that the magmatic contribution in these fluids are less important and that the waters are likely to be formed by the condensation of steam (H2O, H2S) rising from a boiling aquifer.

Etude de systèmes hydrothermaux de volcans actifs : Misti (Pérou) et Stromboli (Italie) ; Approches géophysiques et géochimiques. Ce mémoire présente une nouvelle méthodologie d'étude des systèmes hydrothermaux appliquée aux volcans Misti (Pérou) et Stromboli (Italie), par couplage de méthodes géophysiques (Polarisation Spontanée : PS) associées aux circulations d'eau et géochimiques (gaz du sol : CO2) associées aux remontées de gaz. A l'échelle de l'édifice volcanique, l'analyse des relations PS/altitude sur des profils radiaires permet de réaliser une cartographie précise des variations des processus d'électrofiltration au sein de l'édifice correspondant à des variations latérales de lithologie (ex: Misti). La méthode des gaz du sol couplée à la méthode PS a montré que des phénomènes de scellage coïncident avec l'extension des systèmes hydrothermaux (ex : Misti et Stromboli). Ces phénomènes ont été identifiés par des concentrations en CO2 proches des valeurs atmosphériques à l'intérieur du système hydrothermal délimité en PS, et par un dégazage significativement plus élevé à l'extérieur du système hydrothermal. Dans le cadre des études réalisées à Stromboli, nous avons mis en évidence que les limites structurales d'origine volcanique, relativement superficielles, telles que des limites de caldeira ou de cratère, constituent des zones préférentielles de drainage des fluides. A plus de 300 mètres des cratères actifs, ce phénomène se matérialise par une corrélation négative entre minima PS et pics de CO2, indiquant des descentes hydriques associées à des remontées de gaz, alors qu'à proximité des sources thermiques, une corrélation positive entre maxima PS et pics de CO2 prend le pas sur la précédente, indiquant à la fois des remontées de gaz et de vapeur d'eau. Toutefois, dans les deux cas, ces anomalies toujours localisées le long de limites structurales sont particulièrement réduites (40-80 m de largeur) et nécessitent pour être mises en évidence un pas d'échantillonnage resserré (<= 20 m). A l'échelle de l'édifice du Stromboli, les failles régionales, exemples de structures plus profondes, se manifestent uniquement par des anomalies de CO2. Près des zones actives, l'analyse des anomalies PS de courte longueur d'onde (5-10 m) permet de suivre le cheminement du réseau hydrique superficiel drainant les fluides depuis les anomalies thermiques en direction du minimum topographique.

Les cheminées et sédiments hydrothermaux actifs du Bassin de Guaymas (Mexique) hébergent diverses communautés microbiennes présentant différents métabolismes, y compris ceux impliqués dans les cycles biogéochimiques du soufre et du fer. Il est établi, que, dans ces écosystèmes dynamiques, les micro-organismes qui dépendent pour leur croissance des substrats présents dans leur environnement pourraient à leur tour, affecter localement la composition du fluide hydrothermal et la minéralogie des cheminées, la composition des sédiments, en favorisant la dissolution et/ou la précipitation de certaines phases minérales. Pour étudier ces interactions procaryotes-biotopes, et établir des liens entre la structure, l’activité et les signatures isotopiques des communautés microbiennes et les caractéristiques physico-chimiques des systèmes hydrothermaux du Bassin de Guaymas, une approche pluridisciplinaire mettant en oeuvre des techniques de microbiologie, de géochimie et d’isotopie, lors des cultures d’enrichissements en bioréacteur et des études de colonisation de substrats basaltiques a été réalisée. Ces travaux ont permis : 1) de caractériser la diversité des micro-organismes de différents compartiments de l’écosystème hydrothermal (cheminée et sédiments) du Bassin de Guaymas par des approches culturales et moléculaires ; 2) de décrypter le fonctionnement des cycles biogéochimiques du soufre et du fer en mettant en évidence la présence simultanée, à haute température et en anaérobiose, de micro-organismes sulfo-réducteurs, sulfato-réducteurs, sulfo-oxydants mais également ferri-réducteurs et ferro-oxydants ; et 3) de mieux comprendre les interactions procaryotes-minéraux-fluide en soulignant le rôle des microorganismes dans la modification des conditions environnementales, la formation de minéraux ainsi que leur rôle direct ou indirect dans les fractionnements des isotopes du Fer et Soufre. Ces études ont donc permis de montrer l’importance des interactions croisées entre les différents composantes : communautés microbiennes, le fluide (fluide hydrothermal, eaux interstitielles des sédiments, eau de mer) et les structures minérales des écosystèmes hydrothermaux. / Active hydrothermal chimney and sediments of the Guaymas Basin (Mexico) host various microbial communities with different metabolisms, including those involved in biogeochemical cycles of sulfur and iron. It is established that, in these dynamic ecosystems, microbial activity depends on the availability of substrates in their environment and that prokaryotes could, in return locally affect the composition of the hydrothermal fluid and mineralogical composition of the chimney or sediment, by mediating the dissolution and / or precipitation of some mineral phases. In order to study these prokaryotes-biotope interactions, and establish links between the structure, the activity and the isotopic signatures of microbial communities with the physico-chemical characteristics of hydrothermal systems of Guaymas Basin, a multidisciplinary approach based on the implementation of microbiology, geochemistry and isotope technics was performed using enrichment cultures in bioreactors and the study of the colonization of basaltic substrates. This work led to: 1) characterize the diversity of microorganisms in different hydrothermal compartments (chimney and sediments) of the Guaymas Basin using both cultural and molecular approaches; 2) to decrypt the functioning of sulfur and iron biogeochemical cycles, by highlighting the occurrence, at high temperature and anaerobic condition, of sulfur-reducing, sulfate-reducing, sulfur-oxidizing and also iron-reducing and iron-oxidizing prokaryotes ; and 3) to better understand the prokaryote-mineral-fluid interactions by pointing out the role of microorganisms in environmental condition changes, mineral precipitation and their direct or indirect role in iron and sulfur isotope fractionation. Thus these studies have demonstrated the importance of the cross-interactions between the different hydrothermal components: microbial communities, fluids (hydrothermal fluid, sediment pore water, sea water) and mineral structures.

Surface manifestations of hydrothermal fluids such as fumaroles and hot springs provide valuable information about the level of activity of a volcano during quiescent period. Geochemical study of gas and spring waters is useful to elaborate geochemical model for magmatic-hydrothermal system. Furthermore, temporal geochemical monitoring of these fluids with time provides a better understanding in processes occurring inside the volcano and can be useful to detect any changes in the activity of the magmatic-hydrothermal system. This thesis investigates two hydrothermal systems at Kelud and Papandayan volcanoes that are located at Java Island in Indonesia. Kelud is considered as one of the most dangerous volcanoes of Java because of its frequent eruptions. After the last eruption that occurred in 1990, a new lake rapidly filled the crater of Kelud volcano. Water samples collected since 1993 are near neutral Na-K chloride fluids and are typical of aged hydrothermal system where the acidity has been completely neutralized by fluid-rock interaction and where the emission of acid magmatic gases has stopped. Two sudden increases in lake temperature in 1996 and 2001 were accompanied by rapid changes in lake water compositions and suggest the existence of two hydrothermal systems feeding the lake: a shallow hydrothermal system dominated by Ca-Mg sulfate waters and a deepest aquifer with neutral alkali chloride waters. From 2001 to 2005, measurements of CO2 emitted by the surface of the lake were performed by using the accumulation chamber method modified in order to work at the surface of a crater lake. Two statistical methods were used to process data: the graphical statistical and stochastic simulation methods. The results of graphical statistical approach showed that two different degassing processes are acting at the lake surface: one corresponding to CO2 fluxes resulting from rising bubbles and the other corresponding to equilibrium diffusion of dissolved CO2 at the water-air surface. Total CO2 emission rate estimated by stochastic simulation ranges from 105 t/day for 2001 to 32 t/day for 2005. Thermal energy released by the lake was also estimated by using an energy balance model with a new constraint using the CO2 flux. The thermal flux decreased from 200 MW (2001) to 100 MW (2002) and then remained stable. Correlation between the chemical data of waters, the fluxes of CO2 and energy show that a constant decrease in the level of activity of the volcano since 1993 occurred although the lake temperature has been stable since 2003. Since the last magmatic eruption that occurred in 1772, phreatic eruptions occur on Papandayan volcano with the last one in 2002. The volcanic material ejected during this eruption is essentially made of altered rocks from within the hydrothermal system. The interaction of acid waters with the host rocks corresponds to an advanced argilic alteration. The chemical compositions of waters from Papandayan volcano and Kelud lake waters are contrasting. Indeed, the spring waters sampled since 1994 are acid sulfate-chloride waters and acid sulfate waters. The chemical and isotopic analyses of gases and waters suggest a significant magmatic contribution in SO2, HCl and HF to the hydrothermal system. The chemical composition of waters sampled after the 2002 eruption have provided information about origin of this eruption. Decrease in chloride concentration and in delta 34S of dissolved sulfates showed that the magmatic contribution in these fluids are less important and that the waters are likely to be formed by the condensation of steam (H2O, H2S) rising from a boiling aquifer.<p><p> / Doctorat en sciences, Spécialisation géologie / info:eu-repo/semantics/nonPublished