Le but de ce travail est de quantifier le potentiel et les capacités de la technologie térahertz à contrôler des colis afin de détecter les menaces telles que les armes et les explosifs, sans avoir besoin d'ouvrir le colis.Dans cette étude, nous présentons la spectroscopie térahertz résolue en temps et l'imagerie multi-spectrale pour la détection des explosifs. Deux types d’explosifs, ainsi que leurs mélanges binaires sont analysés. En raison de la complexité de l'extraction des informations face à tels échantillons, trois outils de chimiométrie sont utilisés: l’analyse en composantes principales (ACP), l'analyse des moindres carrés partiels (PLS) et l'analyse des moindres carrés partiels discriminante (PLS-DA). Les méthodes sont appliquées sur des données spectrales térahertz et sur des images spectrales pour : (i) décrire un ensemble de données inconnues et identifier des similitudes entre les échantillons par l'ACP ; (ii) créer des classes, ensuite classer les échantillons inconnus par PLS-DA ; (iii) créer un modèle capable de prédire les concentrations d’un explosif, à l'état pur ou dans des mélanges, par PLS.Dans la deuxième partie de ce travail, nous présentons l'imagerie par les ondes millimétriques pour la détection d'armes dans les colis. Trois techniques d'imagerie différentes sont étudiées : l'imagerie passive, l’imagerie active par des ondes continues (CW) et l’imagerie active par modulation de fréquence (FMCW). Les performances, les avantages et les limitations de chacune de ces techniques, pour l’inspection de colis, sont présentés. En outre, la technique de reconstruction tomographique est appliquée à chacune de ces trois techniques, pour visualiser en 3D et inspecter les colis en volume. Dans cet ordre, un algorithme de tomographie spécial est développé en prenant en considération la propagation gaussienne de l'onde. / The aim of this work is to demonstrate the potential and capabilities of terahertz technology for parcels screening and inspection to detect threats such as weapons and explosives, without the need to open the parcel.In this study, we first present terahertz time-domain spectroscopy and spectral imaging for explosives detection. Two types of explosives as well as their binary mixture is analyzed. Due to the complexity of extracting information when facing such mixtures of samples, three chemometric tools are used: principal component analysis (PCA), partial least square analysis (PLS) and partial least squares-discriminant analysis (PLS-DA). The analyses are applied to terahertz spectral data and to spectral-images in order to: (i) describe a set of unknown data and identify similarities between samples by PCA; (ii) create a classification model and predict the belonging of unknown samples to each of the classes, by PLS-DA; (iii) create a model able to quantify and predict the explosive concentrations in a pure state or in mixtures, by PLS.The second part of this work focuses on millimeter wave imaging for weapon detection in parcels. Three different imaging techniques are studied: passive imaging, continuous wave (CW) active imaging and frequency modulated continuous wave (FMCW) active imaging. The performances, the advantages and the limitations of each of the three techniques, for parcel inspection, are exhibited. Moreover, computed tomography is applied to each of the three techniques to visualize data in 3D and inspect parcels in volume. Thus, a special tomography algorithm is developed by taking in consideration the Gaussian propagation of the wave.

La spectroscopie par transformée de Fourier est l’outil multiplexe de mesure de spectres à haute résolution le plus utilisé dans l’infrarouge. Son extension au domaine Térahertz se révèle de grand intérêt pour la spectroscopie de molécules présentes dans le milieu interstellaire, mais se heurte à différents obstacles : en particulier, aucune source large bande n'est suffisamment intense et stable pour ces applications. Cette thèse présente des développements instrumentaux basés sur l’exploitation du rayonnement synchrotron cohérent (CSR) sur la ligne AILES du synchrotron SOLEIL, optimisée pour l'infrarouge lointain. Les conditions de production du CSR sont étudiées pour les besoins des analyses spectroscopiques à haute résolution ; les performances de cette source sont caractérisées et comparées à celles du rayonnement incohérent. La mise en place d'un système de double détection permet une correction de l'effet des instabilités de la source et une augmentation conséquente du rapport signal-sur-bruit. Ces développements sont appliqués à la mesure de spectres de rotation pure ; une modélisation améliorée du spectre dans l'état fondamental de la molécule de propynal a ainsi pu être faite, prouvant la complémentarité de la source étudiée vis-à-vis des sources micro-onde ou infrarouge classiques. / Fourier Transform spectroscopy is the most used multiplex tool for high-resolution measurements in the infrared range. Its extension to the Terahertz domain is of great interest for spectroscopic studies of interstellar molecules. This application is however hampered by the lack of dedicated, broadband sources with a sufficient intensity and stability. In this work, Coherent Synchrotron Radiation (CSR) was used as a source for molecular spectroscopy at high resolution on the AILES infrared and Terahertz beamline of SOLEIL synchrotron. The beamline being optimized for far-infrared, we could characterize the properties of CSR and compare them to the incoherent synchrotron radiation. A double detection system allowed to correct the effect of the source-related instabilities, hence to significantly increase the signal-to-noise ratio. Pure rotational spectra were measured using these developments. The case of the propynal molecule, for which a refined set of rotational and centrifugal distortion constants was calculated, proves the complementarity between CSR and the classical microwave or infrared sources.

Focaliser l’énergie optique en un petit spot de diamètre beaucoup plus petit que la limite de diffraction a longtemps été un sujet très intéressant en photonique. Dans le domaine Térahertz (avec une longueur d’onde de l’ordre de 300 µm) ce défi est particulièrement important pour répondre à l’intérêt croissant de l’imagerie haute résolution et de la spectroscopie des matériaux d’une taille inférieure à l’échelle submillimétrique de la longueur d’onde en espace libre. Dans ma thèse, j’ai étudié le confinement des ondes de surface aux fréquences THz sur des structures métalliques de dimensions sous longueur d’onde. J’ai expérimentalement mesuré le confinement du champ électrique et calculé la relation de dispersion du mode de surface sur une structure métallique déposée sur un substrat diélectrique de faible permittivité. Ces mesures sont obtenues à l’aide d’un banc de mesures THz guidé, développé pendant ma thèse. La mesure est faite en champ proche par une sonde électro-optique micrométrique, librement positionnable. Ces résultats expérimentaux sont complétés par des simulations numériques, obtenues par le logiciel de simulation par éléments finis, Comsol Multiphysics. Les résultats expérimentaux montrent un confinement de λ/20 du mode EM de surface sur une ligne métallique rectangulaire de petites dimensions. / Focusing optical energy into a small spot diameter much smaller than the diffraction limit has long been a very interesting topic in photonics. In Terahertz (with a wavelength of about 300 microns) this challenge is particularly important to meet the growing interest in high-resolution imaging and spectroscopy of materials whose size is smaller than the wavelength in free space. In my thesis, I studied the confinement of surface waves at THz frequencies on metal structures with sub-wavelength dimensions . I experimentally measured the confinement of the electric field and calculated the dispersion relation of the surface mode on a metal structure deposited on a low permittivity dielectric substrate. These measurements are obtained using a guided-wave time domain spectroscopy set-up, developed during my PhD. The measurement is made by a near-field freely positionable electro-optical probe. These experimental results are supplemented by numerical simulations obtained by finite element analysis software Comsol Multiphysics. The experimental results show a confinement of λ/20 of the EM surface mode on a sub-wavelength dimension rectangular metal wire.

La physiologie et le fonctionnement de cellules nerveuses ainsi que de cellules présentant une différence conséquente de molarité entre différents compartiments, restent des questions très actuelles à l'interface de la physique et de la biologie. Ainsi la possibilité d'échanges d'eau lors du fonctionnement de neurones pourrait changer de manière assez radicale la façon dont leur activité est modélisée. Afin de chercher a visualiser ces échanges une technique: la microscopie de contraste ionique térahertz a été développée. Elle est basée sur la grande sensibilité du rayonnement térahertz aux concentrations ioniques dans l'eau. Ainsi un système de génération et de mesure de rayonnement basées sur des antennes semi-conductrices fut construit. Le problème de la limite de diffraction, qui réduit les mesures par rayonnement térahertz à une résolution de l'ordre de 300 µm, fut résolu par le couplage d'imagerie de champ proche avec ouverture avec une technique d'analyse permettant de visualiser des variations spatiales avec une résolution dépassant ?/100. Cette technique d'analyse qui est aussi une configuration expérimentale fut nommée le contraste de champ proche. La microscopie de contraste ionique térahertz a permis de confirmer les échanges d'eau lors d'un ensemble d'activités biologique liés aux neurones. De plus il a permis de quantifier de manière précise les volumes d'eau déplacés. Ceci ayant pour conséquence majeure que l'eau ne peut être négligée dans l'activité biologique neuronale. De plus cette technique a pu être étendue à d'autres systèmes biologiques, comme des cellules cardiaques et a ainsi permis la mesure résolue en temps des flux d'ions à l'intérieure de celles-ci. Le positionnement énergétique du rayonnement térahertz fait de lui un outil puissant dans l'étude de processus de transformations sur de longues molécules biologiques. Cependant un rehaussement du signal parait indispensable. C'est ainsi que son couplage possible avec de la plasmonique fut envisagé. L'absence d'activité spécifique de l'immense majorité des métaux dans cette zone du spectre a poussé l'étude vers des matériaux présentant des structures de taille inférieure à la longueur d'onde. Les réseaux de trous d'Ebbesen furent le système principal étudié. L'étude se focalisa sur la modélisation des phénomènes physiques ayant lieu lors de l'interaction du rayonnement térahertz avec celle-ci. Ainsi un modèle de Fano modifié s'est montré capable de modéliser la transmission des plaques ainsi que la dépendance en taille et en forme des trous, du signal transmis. De plus il fut montré que les plasmons polaritons générés à la surface de ces plaques peuvent interagir entre eux. Enfin une modélisation inhabituelle a vu décrire un certain nombre d'expériences sur ces plaques par! des transitions de phases et de la résonance stochastique. Les travaux sur ce sujet montrent qu'il reste encore beaucoup de phénomène non compris sur la nature des interactions entre la lumière et les réseaux de trous de taille inférieure à la longueur d'onde.

La génération d'onde THz de grande pureté spectrale par photomélange est une technique très prometteuse afin de réaliser des oscillateurs locaux THz performants. Nous avons donc proposé une approche originale consistant à associer un laser bi-fréquence émettant autour de 1 µm à un photomélangeur de bande interdite compatible. Le choix de cette longueur d'onde permet la réalisation de lasers pompés diodes compacts et peu onéreux ainsi que l'utilisation de photoconducteurs présentant les propriétés électriques requises. <br />Ainsi, nous avons développé 2 lasers bi-fréquence amplifiés utilisant des milieux actifs (KGW et CaF2) dopés Yb dont l'utilisation permet de générer des puissances optiques supérieurs à 1 W ainsi qu'un signal de battement électrique continu de bonne pureté spectrale (<30 kHz).<br />Nous avons ensuite étudié et caractérisé 2 matériaux photoconducteurs compatibles avec une illumination à 1 µm : l'InGaAsN et l'In.23Ga.77As-BT épitaxié à basse température (BT) sur substrat métamorphique et dopé Be. Les propriétés de ces deux matériaux ont été étudiées et comparées avec celles du GaAs-BT.<br />Après avoir modélisé le fonctionnement de photomélangeurs (en prenant en compte la participation des trous) nous avons effectué des expériences de photomélange : nous avons détecté un signal de quelques dizaines de nW dont la fréquence a pu être accordée jusqu'à 2 THz.<br />Enfin, nous avons proposé un nouveau type de photomélangeur guide vertical. Les modélisations ont montré que la puissance THz émise (0,2 mW à 1 THz), l'accordabilité (0-3 THz) et la pureté spectrale du signal généré (< 30 KHz) de cette source devraient en faire une des plus attractive dans cette gamme de fréquence.

Le rayonnement Térahertz, ou infrarouge lointain, couvre la bande spectrale de 100 GHz à 10 THz. Cette<br />partie du spectre électromagnétique est encore peu exploitée et a souvent été qualifiée de "gap spectral" en raison des nombreuses difficultés à émettre ce rayonnement à des puissances exploitables. Deux spectromètres dans la gamme THz ont été développés et exploités. Le premier, basé sur la spectroscopie résolue en temps, utilise des impulsions THz et permet d'obtenir un spectre de quelques GHz à 1,2 THz en quelques minutes avec une résolution de l'ordre du GHz. Le second est un spectromètre continu basé sur le photomélange avec<br />une extension spectrale de 3 THz et une pureté spectrale de 5 MHz. Après des descriptions analytiques et des caractérisations expérimentales des dispositifs, nous nous sommes intéressés à l'étude, à la surveillance et à la détection des polluants atmosphériques dans l'infrarouge lointain en exploitant les deux instruments pour l'analyse de la fumée de cigarette qui représente un excellent exemple de milieu hostile. Cette étude révèle la présence d'acide cyanhydrique (HCN), de monoxyde de carbone (CO), et de formaldéhyde (H2CO). Les concentrations de ces espèces ont été déduites des formes de raies puis confirmées et comparées à des<br />mesures par méthodes chimiques. La partie fondamentale de ce travail est d'étudier la réponse d'un gaz suite à une excitation subpicoseconde : les signaux de précession libre dans le sulfure de carbonyle (OCS) qui consiste en une série d'impulsions transitoires. Un modèle théorique permet d'interpréter classiquement ces impulsions réémises. La décroissance quasi exponentielle des impulsions transitoires est liée à la largeur de raie des transitions de rotation et les informations d'anharmonicité sont observées sur les formes de ces<br />impulsions qui sont principalement dues à la propagation, à la dispersion et à la distorsion centrifuge.

Le présent projet de maîtrise a pour but d’étudier les interactions optiques des films de nanotubes de carbone (FNTCs) avec les ondes THz. Des expériences d’absorption térahertz faites par spectroscopie THz dans le domaine temporel ont été entreprises sur les films dont l’épaisseur varie. Les films d’épaisseurs allant de 14 à 145 nm, sont des couches minces de nanotubes de carbone (NTCs) empilés les uns sur les autres et sont déposés sur substrats (GaAs et silicium). Une caractérisation comparative des épaisseurs des films est entreprise dans un premier temps par AFM et par ellipsométrie spectroscopique. À cause de la rugosité de la surface et de porosité des films qui compliquent les interactions de la lumière avec les films, les épaisseurs déterminées par AFM sont gardées au détriment de celles d’ellipsométrie. La relation entre les épaisseurs mesurées par AFM en fonction des épaisseurs nominales s’est révélée linéaire. Les couleurs des FNTC sont aussi caractérisées en fonction de leurs épaisseurs. L’expérience d’absorption THz sur les films consiste à enregistrer la transmission d’une impulsion THz à large bande à travers les échantillons. Sur les spectres, on détecte aussi l’impulsion de réflexion, l’écho de réflexion de l’impulsion principale THz à l’intérieur du substrat séparé par un délai temporel. La diminution du pic de l’impulsion principale THz en fonction de l’épaisseur est non linéaire et atteint une saturation pour les films les plus épais. Ce résultat est en lien direct avec les mesures quatre pointes de conductivité dc des films où l’inverse de la résistivité de feuille sature à partir des mêmes épaisseurs de film. L’écho de réflexion de l’impulsion principale à l’intérieur du substrat perd de l’amplitude plus rapidement en fonction de l’épaisseur à cause de près de deux passages supplémentaires de l’impulsion dans le film au moment de la réflexion. Finalement, une disparition de l’impulsion de réflexion à une épaisseur particulière de film (100 nm pour le GaAs et 60 nm pour le Si) démontre les propriétés antiréfléchissantes des FNTCs. / In the present masters project, the goal is to study the optical interactions of carbon nanotube films (CNTFs) with terahertz (THz) waves. The THz absorption experiments made by time domain THz spectroscopy have been undertaken on thickness-variable films. CNTFs, which have their thicknesses range from 14 to 145 nm, are thin CNT layers that are piled one on another are deposited on a substrate (GaAs or silicon). First, a comparative characterization of film thicknesses is undertaken with AFM and with spectroscopic ellipsometry. Because of surface rugosity and film porosity which has the effect of complexifying the interaction of light with the films, AFM thicknesses are held for the rest of the analysis instead of those determined with ellipsometry. AFM measured thicknesses scale linearly with respect to nominal thicknesses that are proportional to the CNT density. CNTFs’ colors reveal to be correlated with their thicknesses. THz absorption experiments consist of taking the transmission spectrum of a broad band THz pulse through the samples. On the spectra, we also detect the reflection pulse, which is the echo of the main THz pulse inside the substrate separated by a time delay. The decrease of the main THz pulse with respect to the film thickness is non linear and reaches a saturation plateau for the thickest films. This finding is in direct relationship with four-point probe sheet conductivity measurements made on the films where a saturation is also observed from the same thicknesses. The reflection pulse loses amplitude more rapidly as the film thickness increases because of two additional wave passages in the film during reflection. Lastly, a quenching of the reflection pulse which is observed at a particular film thickness (100 nm for GaAs and 60 nm for silicon) demonstrates antireflection properties for the CNTFs. / Les expériences de spectroscopie ont été réalisées en collaboration avec Jean-François Allard du groupe de Denis Morris de l'Université de Sherbrooke.

Il existe au niveau d'interfaces séparant des milieux de constantes diélectriques de signes opposés des ondes électromagnétiques confinées à proximité de ces interfaces. On parle d'ondes de surface. C'est notamment le cas des métaux et des cristaux polaires : on parle alors de plasmons-polaritons de surface et de phonons-polaritons de surface respectivement. L'objectif de cette thèse est de revisiter certains aspects théoriques associés à ces ondes de surface.Dans un premier temps, en nous basant sur le formalisme de Green, nous donnons un moyen d'obtenir une expression du champ des ondes de surface sous forme de somme de modes. En présence de pertes, ces ondes ont nécessairement un vecteur d'onde ou une pulsation complexe. Nous donnons ainsi deux expressions de leur champ, correspondant à chacun de ces deux cas, et discutons de l'opportunité d'utiliser l'une ou l'autre de ces expressions.Nous posons par la suite les bases d'une optique de Fourier et d'une optique géométrique des ondes de surface. Nous montrons comment obtenir une équation de Helmholtz à deux dimensions pour les ondes de surface, un principe d'Huygens-Fresnel pour les ondes de surface, ainsi qu'une équation eikonale pour les ondes de surface, qui s'applique sous certaines hypothèses. Nous nous intéressons également à la superlentille proposée par Pendry, qui s'appuie sur les ondes de surface. Nous étudions notamment le fonctionnement de cette superlentille en régime impulsionnel, et montrons qu'en présence de pertes, il est possible d'obtenir une meilleure résolution avec certaines formes d'impulsion par rapport au régime harmonique, au prix d'une importante baisse de signal toutefois.Nous développons ensuite un traitement quantique des ondes de surface. Nous calculons au préalable une expression de leur énergie, et nous donnons une expression de leur hamiltonien et de leurs opérateurs champ. Sans pertes, nous montrons que le facteur de Purcell prédit par notre théorie quantique est rigoureusement égal au facteur de Purcell calculé avec des outils classiques. Nous comparons ensuite ce facteur de Purcell à celui calculé classiquement avec pertes, et montrons sur un exemple que les pertes peuvent être négligées dans de nombreux cas. Nous donnons enfin une expression des coefficients d'Einstein associés aux ondes de surface permettant d'étudier la dynamique de l'inversion de population d'un milieu fournissant un gain aux ondes de surface. Nous appliquons par la suite ce formalisme quantique à l'interaction électrons-phonons-polaritons de surface dans les puits quantiques, notamment leur interaction avec un mode de phonon du puits particulièrement confiné grâce à un effet de constante diélectrique proche de zéro (epsilon near zero, ENZ).

Les lasers à cascade quantique (LCQ) sont des nanostructures de semiconducteurs se basant sur des transitions intersousbandes entre états confinés de la bande de conduction. Ils ont permis de combler un manque de sources puissantes et compactes d'abord dans le moyen infrarouge (MIR) puis dans le térahertz (THz). Cette thèse présente deux études en rapport avec ces lasers. La première partie présente les propriétés d'optique non-linéaire résonantes des LCQ. Il s'agit de démontrer la génération de différence de fréquences entre un faisceau proche infrarouge (IR) et le champ THz du LCQ. L'excitation proche IR est résonante avec les transitions interbandes des puits quantiques qui composent le LCQ. Ceci exalte la susceptibilité non-linéaire du milieu. Le champ THz intense dans la cavité combiné à cette excitation résonante permet d'obtenir de bonnes efficacités (jusqu'à 0.13%) et de générer des harmoniques supérieures jusqu'à l'ordre 3. Ces interactions non-linéaires ont également été étudiées dans les LCQ MIR ce qui a permis d'augmenter la température de fonctionnement jusqu'à 275 K. Une deuxième partie traite du contrôle de la phase du champ THz d'un LCQ au moyen d'un montage de spectroscopie THz dans le domaine temporel. L'originalité résulte dans l'usage d'un LCQ ayant un guide double métal. Ces guides permettent d'avoir de meilleures performances en température mais ont des dimensions largement sous longueur d'onde. Ces dimensions compliquent le couplage d'une onde THz externe nécessaire à l'amorçage du champ THz du LCQ sur une phase fixe. Des antennes en forme de V sont déposées à la surface du LCQ pour faire une adaptation d'impédance et favoriser ainsi le couplage.

Parmi les approches possibles pour réaliser des sources térahertz dans la gamme0,2 - 2 THz, nous nous sommes intéressés à la voie optoélectronique qui consiste à générerl’onde térahertz par le photomélange de deux ondes lasers à des fréquences optiques. Letravail présenté dans cette thèse concerne l’étude de lasers bi-fréquence capables d’émettreles deux ondes requises simultanément. Nous commençons par développer un modèlethéorique décrivant la compétition de gain entre les modes laser grâce au calcul de différentscoefficients de couplage. Sur le plan expérimental, nous montrons tout d’abord qu’endésalignant légèrement un des miroirs de la cavité laser, il est possible d’obtenir un régimestable d’émission sur deux fréquences pourtant en compétition dans le milieu à gain, ici uncristal dopé néodyme. Nous nous intéressons ensuite au régime impulsionnel et montronsque les impulsions peuvent être synchronisées grâce à l’action d’un laser externe. Enfin, leprocessus de photomélange a été réalisé et des ondes électromagnétiques ont été généréesdans le domaine des radio-fréquences autour de 20 GHz. / Among the possible solutions to build terahertz sources in the 0,2 - 2 THz range,we studied the optoelectronic way consisting in the generation of a terahertz wave by photomixingtwo laser waves at optical frequencies. The work presented in this PhD concernsthe study of dual-frequency lasers able to emit the two required waves simultaneously.We begin by developing a theoretical model describing the gain competition between thelaser modes by calculating different coupling coefficients. Experimentally, we first showthat a slight misalignment of the output mirror of the laser cavity allows to obtain a stableemission at two frequencies competing in the gain medium, which is a neodymium-dopedcrystal. Then, we focus on the pulsed regime and we show that the pulses can be synchronizedby the action of an external laser. Finally, the photomixing process has been achievedand electromagnetic waves have been generated in the radio frequencies range around 20GHz.