Low-temperature non–thermal plasmas are of growing interest due to their applications in various fields, such as plasma-assisted combustion, plasma medicine, material processing, etc. Hydroxyl radical (OH) is one of the key agents and most important reactive species generated in plasmas. We employ cavity ringdown spectroscopy (CRDS), both a pulsed laser and a continuous wave (cw) laser to measure absolute number densities of OH radicals in low-temperature plasmas. A 2.45 GHz microwave plasma source was used to excite two different types of plasma cavities: an atmospheric plasma jet and microwave plasma torch (MPT). The atmospheric microwave plasma jet was thoroughly explored and operated with different plasma gases. Plasma jets with argon (Ar), helium (He), Ar/N2, Ar/O2, He/N2, He/O2 and Ar/H2O were investigated. The absolute number densities of OH radicals were measured along the jet axis in all of plasma jets using pulsed CRDS. Effects of plasma power and gas flow rates on OH radical generation were also studied. We have reported for the first time that OH radicals exist in the far downstream region of a plasma jet axis. The far downstream is a location where the ratio of distance from the plasma jet orifice over the plasma jet column length is larger than 3. For an Ar plasma jet length of 3 mm, OH radicals were detected at a farthest distance ratio of 7.6. The OH density profiles along the axis in all the plasma jets indicate that OH radicals have the highest number density in the vicinity of the jet tip and gradually decreases in the downstream. Optical emission spectroscopy and digital imaging were simultaneously employed to identify the different radicals generated in plasma jets and to study the fine structures of the plasma jets. Pulsed CRDS was also employed to measure OH radical density in an Ar MPT. By using high temporal resolved imaging, it was observed that the widely reported converging point in Ar MPT is actually a time-averaged visual effect. Absolute number densities of OH radicals and water molecules were measured in an alternating current (AC) glow discharge using near infrared cw CRDS.

La modélisation d'un disjoncteur haute tension par un modèle MHD nécessite des banques de données de propriétés du plasma afin de simuler le comportement de l'arc électrique. L'hypothèse d'équilibre thermodynamique local est souvent utilisée afin de calculer ces propriétés. Cependant les conditions d'équilibre ne sont pas remplies près des parois ou des électrodes, ou lors du passage par zéro du courant. Les écarts à l'équilibre (thermique notamment) modifient alors considérablement la chimie et les propriétés du plasma. L'étude de ces propriétés dans ces conditions nécessite alors de supposer que le plasma est à deux températures (2T). Le calcul des propriétés du plasma à 2T fait l'objet de cette thèse. La première partie de cette thèse présente le contexte industriel à l'origine de cette étude. Les hypothèses de base qui sous-tendent l'hypothèse 2T sont ensuite rappelées. Dans cette partie une attention spéciale est portée aux températures caractéristiques de peuplement des modes d'énergies internes. Deux jeux d'hypothèses portant sur ces températures sont utilisés dans ces travaux, et le choix de ces hypothèses est discuté. La deuxième partie de ce travail est consacrée au calcul de composition d'un plasma de SF6-C2F4 à 2T. Ce calcul sera fait avec deux méthodes différentes : la première repose sur la loi d'action de masse étendue à 2T, et la seconde sur un calcul collisionnel-radiatif. Des exemples de composition obtenus avec ces deux méthodes sont présentés. Les hypothèses portant sur les températures de peuplement des niveaux d'énergies internes sont discutées au vu de ces résultats. Le troisième chapitre de cet ouvrage aborde le calcul des propriétés thermodynamiques à 2T du plasma. Les formulations théoriques de chacune de ces propriétés sont d'abord rappelés, et les résultats issus de ces expressions sont ensuite présentés et discutés, pour les deux méthodes de calcul de la composition. Le quatrième chapitre est dédié au calcul des coefficients de transports d'un plasma de SF6-C2F4 à 2T. Cette partie s'appuie sur une étude bibliographique des méthodes de calcul déjà existantes et des données indispensables à l'obtention de ces propriétés (intégrales de collision). Pour chaque propriété (viscosité, conductivité électrique et conductivité thermique) les différentes méthodes de calcul recensées dans la littérature sont comparées. Le choix de la technique de calcul la plus appropriée est réalisé par confrontation de résultats à l'ETL. Une attention toute particulière est portée au calcul de la partie réactive de la conductivité thermique, et une formulation adaptée aux besoins de ce travail est proposée. Les résultats issus de ces expressions sont présentés et discutés suivant la même logique quand dans le chapitre précédent. / Modelling a high voltage circuit breaker using a MHD model needs plasma properties databanks to simulate the electric arc behavior. The local thermodynamic equilibrium hypothesis is often used to calculate these properties. However, the equilibrium conditions are not satisfied near the walls or the electrodes, or during the zero crossing of the current. The thermal nonequilibrium considerably modify the chemistry and properties of the plasma. The study of these properties for a 2t plasma is the subject of this thesis. The first part of this thesis presents the industrial context at the origin of this study. Basics assumptions for the 2t hypothesis are then explained. In this section, special attention is given to the temperatures characteristic of the internal energy modes. Two sets of hypotheses concerning these temperatures are used in this work, and the choice of these hypotheses is discussed. The second part of this work is dedicated to the calculation of sf6-c2f4 plasma composition at 2t. This calculation will be done with two different methods: the first is based on the mass action law extended to 2t, and the second on a collisional-radiative calculation. Examples of compositions obtained with these two methods are presented. The hypotheses concerning the temperatures of populating of the internal energy levels are discussed in the light of these results. The third chapter of this thesis deals with the calculation of the thermodynamic properties at 2t of the plasma. The theoretical formulations of each of these properties are first recalled, and the results from these expressions are then presented and discussed, for the two methods of calculating the composition. The fourth chapter is dedicated to calculating the transport coefficients of a sf6-c2f4 plasma at 2t. This part is based on a bibliographic study of the already existing methods of calculation and the essential data to obtain these properties (collision integrals). For each property (viscosity, electrical conductivity and thermal conductivity) the various calculation methods identified in the literature are compared. The choice of the most appropriate calculation technique is made by comparing the results to the ETL. Particular attention is paid to the calculation of the reactive part of the thermal conductivity, and a formulation adapted to the needs of this work is proposed. The results from these expressions are presented and discussed following the same logic when in the previous chapter.

Des composés organiques volatils (COV) présents dans l'air peuvent avoir un fort impact odorant et doivent être traités. Des techniques de traitement classiques permettent de récupérer ou détruire ces composés. Cependant, ces techniques ne sont pas adaptées aux forts débits d'air et/ou aux faibles concentrations, caractéristiques de certains procédés industriels émetteurs de COV. Une alternative prometteuse est l'utilisation de plasmas non-thermiques. Ce type de plasma, obtenu par des décharges électriques hors-équilibre thermodynamique, contient des espèces réactives qui provoquent la destruction des composés organiques volatils. Cette thèse vise à concevoir, construire et tester un réacteur basé sur des plasmas non-thermiques pour le traitement de COV à l'échelle pilote, afin de démontrer la faisabilité d'un tel procédé pour le traitement d'odeurs présentes dans un effluent industriel. Les résultats obtenus montrent que, couplé à un catalyseur, le traitement d'odeurs par plasma non-thermique a un vrai potentiel d'application à l'échelle industrielle. En parallèle, cette thèse cherche à mieux comprendre le rôle des transferts de masse au sein d'un réacteur à l'aide d'un modèle analytique et de simulations numériques. Nous montrons que ces transferts peuvent devenir le processus limitant dans le traitement, et demandent donc une attention particulière lors du design d'un réacteur basé sur des plasmas non-thermiques. / Volatile organic compounds (VOC) present in the atmosphere may have a strong odour impact and, being so, must be treated. Some long-established treatment techniques may be able to recover or destruct these compounds. However, these techniques are not suitable for high flow rates and/or low concentrations, typical conditions found in certain VOC-emitting industrial processes. A promising alternative is the use of non-thermal plasmas. This kind of plasma, obtained through non-equilibrium electric discharges, produce reactive species that prompt the destruction of volatile organic compounds. This thesis aims to conceive, build and test a reactor based on non-thermal plasmas for the abatement of volatile organic compounds at pilot scale, in order to demonstrate the feasability of using such a process to treat odourous compounds present in an industrial effluent. The obtained results show that, combined with a catalyst, the use of non-thermal plasmas for odour control in industrial scale has a real potential. In parallel, this thesis seeks a better understanding of the role played by mass transfer in a non-thermal plasma reactor through the use of an analytical model and numerical simulations. We show that mass transfer may become the limiting process of the treatment, and therefore requires special care throughout the design of a non-thermal plasma reactor.

Les disjoncteurs haute-tension sont des dispositifs permettant d'établir, supporter et couper le courant, dans le but de protéger les installations du réseau électrique. L'efficacité de la coupure du courant s'obtient par l'ouverture des contacts du disjoncteur et par la création d'un arc électrique entre ces derniers afin de dissiper l'énergie stockée par le dispositif. Le plasma ainsi créé est partiellement constitué de vapeurs métalliques et organiques respectivement issues de l'érosion des contacts (Cu ou W dans notre cas) et de l'ablation des parois (PTFE). Une fois l'arc établi, un gaz froid (généralement du SF6) vient souffler l'arc pour le refroidir et faciliter son extinction. Durant ce processus de refroidissement, le plasma vient éroder des parois (buses à base de téflon, monomère de base C2F4) dont la géométrie augmente l'efficacité du soufflage. Nous sommes alors en présence d'un plasma thermique SF6-C2F4-Cu (ou SF6-C2F4-W) caractérisé par sa composition, sa température et sa pression. Pour caractériser ces transferts d'énergie dans le milieu ou de l'arc vers les matériaux (effets thermiques plutôt que chimiques), nous avons alors recours à la modélisation afin de réduire les essais expérimentaux qui s'avèrent très coûteux. Pour mieux maîtriser ces échanges et optimiser ces dispositifs, il est donc primordial de bien connaître les propriétés chimiques, radiatives, thermodynamiques et de transport du gaz qui varient rapidement avec la pression, la température et la nature (composition) du milieu. Cette thèse porte sur l'étude des propriétés radiatives et des propriétés transport d'un plasma de SF6 contaminé par des vapeurs organiques (C2F4) et métalliques (Cu ou W), dans le but d'améliorer les modèles numériques par la prise en considération de ces vapeurs dans le milieu. Actuellement, l'implémentation de telles données (pour des mélanges ternaires) dans les modèles s'avère très difficile et conduit à des temps de calcul extrêmement long. Afin de réduire ces temps de calcul nous avons réalisé une étude sur les lois de mélange, dans le but de reconstituer les propriétés radiatives et de transport pour tout type de mélanges ternaires SF6-C2F4-Cu et SF6-C2F4-W. / The High Voltage Circuit Breaker (HVCB) represents one of the most important and complex components in the energy transmission, it must be there to isolate faulted section of a network, interrupt fault and abnormal currents: due to non-linear loads (for example arc furnace) or other load variation. Nowadays, to reduce the cost of HVCB development, the numerical model based on physical considerations is used for designing circuit-breakers. However, whatever the operating conditions, the arc does not establish in pure SF6, which is currently the dielectric gas used in the HVCB. In fact, during the interrupting phase the electrical arc is established between metallic electrodes (Cu) and quenched inside a nozzle composed by PTFE (C2F4), this electrical arc is an energetic environment which ablates the PTFE issue from wall and erodes copper issue from electrode. How it has been reported by several authors, the presence of organic and/or metallic vapours in the plasma modifies the properties of this one. Recent works have proved the impact of the PTFE vapour on the rise of pressure and the arc blown. Furthermore, the presence of metallic vapours has an important impact on the electrical conductivity and radiation emission. The calculation of the electrical arc properties composed by SF6-C2F4-Cu and SF6-C2F4-W has been performed for pressures up to 250 bars, temperatures between 300K and 30 000K and various mass concentrations with the assumption of Local Thermodynamic Equilibrium (LTE). The first part of this thesis give a presentation of the High-Voltage Circuit Breaker. The second part of this thesis is devoted to the calculation of the total atomic and molecular radiation. The third part is dedicated to the calculations of the transport, which have been calculated according to the Chapman-Enskog theory with the following approximations: third for electrical conductivity and for electron translational thermal conductivity, second for heavy species translational thermal conductivity, and first for reactional thermal and viscosity. Finally, we focus on the elaboration of mixing for our ternary mixture. Currently, calculating the plasma properties at each time and for all composition, pressure and temperature in a numerical model necessitate consequential calculation time. For these reasons, we have studied different mixing rules for the mixture SF6-C2F4-Cu and SF6-C2F4-W.

Les plasmas froids d’air à pression atmosphérique sont très utiles pour un grand nombre d’applications grâce à leur chimie hors-équilibre et leur souplesse d’utilisation. Leur intérêt réside dans la production de certaines espèces réactives ou chargées avec un coût énergétique plus avantageux que la chimie à l’équilibre. L’objectif de cette thèse est de combiner les décharges nanosecondes répétitives pulsées (NRP) avec une géométrie micrométrique. Par cette combinaison, nous souhaitons palier au chauffage excessif des étincelles qui génèrent pourtant des fortes densités d’espèces. Notre étude se concentre en trois points principaux. Dans un premier temps la phase de claquage est étudiée ; c’est pendant cette étape que l’énergie est déposée et que les espèces sont produites. La combinaison des diagnostics électriques et de spectroscopie d’émission optique montrent que l’air est presque complètement dissocié et ionisé. Ensuite, nous nous intéressons à la phase de recombinaison qui conditionne la durée de vie de ces espèces. Les résultats mettent en évidence une réaction à trois corps comme mécanisme de recombinaison principal. Et enfin, le dernier point concerne le transport des espèces vers un substrat conducteur. En lui appliquant une tension, celui-ci nous permet de générer un écoulement de vent ionique provenant de la décharge. L’écoulement est étudié par vélocimétrie d’images de particules et imagerie Schlieren. Ce travail a permis de démontrer la capacité des NRP micro-plasmas dans la production contrôlée d’espèces réactives et chargées, mais aussi dans leur transport vers une surface par panache électro-aérodynamique. / Non-thermal plasmas generated in air at atmospheric pressure have numerous potential applications due to their non-equilibrium chemistry and ease of use. Their main advantages lie in the cost-efficient production of reactive and charged species compared to that of equilibrium chemistry. The aim of this thesis is to combine nanosecond repetitively pulsed discharges (NRP) with a microscale geometry. Using this combination, we seek to reduce the excessive heat release of NRP sparks, while nonetheless reaching high densities of reactive species and electrons. This work is comprised of three main parts. Our first goal is to study the breakdown phase, in which energy is deposited and charged species are produced. We employ both electrical characterization and optical emission spectroscopy in order to show that the NRP microplasma fully ionizes and dissociates the gas. The second part consists of the study of the recombination phase, in which the produced species recombine or survive. Results show that three-body recombination can explain the electron lifetime in this phase. Finally, we study the transport of plasma chemical species from the microplasma to a DC-biased conductive plate representing a substrate. By applying a voltage to this third electrode, we drive an electro-thermal plume via an ionic wind from the microplasma to the plate. This flow is investigated mainly by particle image velocimetry as well as Schlieren imaging. This work shows the capability of NRP microplasmas to produce high densities of reactive and charged species and transport them to a surface using an electrohydrodynamic plume.