La compétence du laboratoire dans le domaine du transport électronique a été étendue par un travail métrologique permettant de préciser l’échelle de thermoélectricité notamment en corrigeant l’alumel. Dans une deuxième partie nous avons utilisé l’excellente précision du dispositif expérimental pour mesurer le Pouvoir Thermoélectrique Absolu (PTA) d’échantillons d’Arcelor auparavant caractérisés à haute température par résistivité. Puis nous avons déterminé, pour la première fois, les propriétés de transport électronique de 4 pseudo-alliages en fonction de la température et avons étudié l’effet de leur vieillissement à haute température / The competence of the laboratory in the field of electronic transport has been extended by a metrological work to specify the scale of thermoelectricity correcting that of alumel. In a second part, we used the excellent precision of the experimental device to measure the Absolute Thermoelectric Power (ATP) of Arcelor samples previously characterized at high temperature by resistivity. Then we determined, for the first time, the electronic transport properties of four pseudo-alloys as function of temperature and studied the effect of their ageing at high temperatures

Cette thèse rapporte les mesures de transport réalisées sur des jonctions moléculaires à l'état solide large échelle, mettant en évidence des effets d'interférence quantique. Le premier chapitre pose les bases théoriques de ce phénomène et introduit le formalisme des fonctions de green hors équilibre adapté à la description du couplage molécules/interfaces métalliques. Le second chapitre présente l'état de l'art expérimental dans ce domaine et résume les principales expériences ayant permis de mettre en évidence des effets d'interférences à l'échelle moléculaire. Le troisième chapitre décrit les étapes de fabrication mises en place pour construire les dispositifs mesures pendant ce travail de thèse. Les résultats expérimentaux obtenus sur les mesures de conductance des jonctions moléculaires sont décrits dans le quatrième chapitre et compares a plusieurs modèles théoriques qui confirme la présence d'interférences quantiques. Le dernier chapitre aborde les effets de thermoélectricité qui peuvent avoir lieu dans ces jonctions en présence d'interférence / This thesis reports the transport measurement performed on large scale solid state molecular junctions, highlighting quantum interference effect. First chapter set the theoretical basis of such a phenomenon and introduces the out of equilibrium green's functions formalism which is adapted to the description of coupling molecules/metallic interfaces. Second chapter presents the corresponding experimental state of the art and summarizes the experiments that have contributed to highlight interference effect at the molecular scale. Third chapter describes the fabrication steps optimized to build the devices measured during the thesis work. Experimental results obtained on conductance measurements are described and compared to several theoretical models that confirm the presence of quantum interference. Last chapter deals with thermoelectric effect that can occur in presence of interference

Les Quasicristaux sont des solides ordonnés présentant une cohérence orientationnelle à longue distance sans périodicité de translation. Leurs propriétés électroniques sont spectaculaires. Par exemple, la phase AlPdRe présente une résistivité de semi-conducteur (> 10 Ohm.cm à 4 K), bien que sa densité d'états au niveau de Fermi soit environ 1/10 de celle de l'aluminium pur. Une étude numérique de plusieurs alliages intermétalliques à base d'aluminium et d'approximants réalistes de Quasicristaux a permis de dégager deux caractéristiques essentielles de leur structure électronique : un creusement important de la densité d'états au niveau de Fermi par rapport aux électrons libres, ce qui est attendu pour les alliages de Hume-Rothery, et une structure très piquée dans la densité d'états. Cette dernière propriété, spécifique des Quasicristaux, a été corrélée avec les propriétés de transport électroniques. Le rôle des métaux de transition a été étudié par une généralisation du modèle de l'état lié virtuel en tenant compte de la spécificité de ces alliages. Nous présentons, entre autre, une explication de la valence négative apparente des métaux de transition qui est évoquée depuis longtemps dans les intermétalliques. En outre, cette étude montre que les métaux de transition jouent un rôle important dans le creusement de la densité d'états au niveau de Fermi. Dans le cadre de la théorie de la diffusion, nous analysons le rôle de l'ordre atomique local sur la localisation des électrons. Cette étude, qui considère un agrégat atomique dans une matrice métallique, montre l'existence " d'états liés virtuels d'agrégats " qui peuvent expliquer la structure piquée de la densité d'états et sont cohérents avec la notion d'états critiques généralement considérés pour décrire le spectre électronique des pavages quasipériodiques. Cependant, la stabilité des agrégats n'est pas due à cette localisation car leur énergie structurale est la somme d'interaction de paires. Cela renforce l'image des Quasicristaux comme alliages de Hume-Rothery.

Cette thèse a pour objet l'étude des propriétés de transport électronique des nanotubes de carbone soumis à des pressions hydrostatiques de l'ordre du gigapascal. L'originalité de ce travail réside dans le fait d'étudier ces propriétés sur des nanotubes individuels. Ceci permet de simplifier la géométrie du système et de faire apparaître des comportements propres à chaque type de nanotubes. Le cas d'un nanotube multifeuillets composé d'un tube externe à faible bande interdite et d'un tube interne métallique a permis d'observer i) l'évolution sous pression de la barrière de Schottky aux contacts or-nanotube, ii) l'évolution de la résistance inter-feuillet, mettant en évidence une transition associée au changement de section du nanotube, iii) la diminution de l'hystérésis en tension de grille. D'autre part, une étude systématique sur des nanotubes métalliques permet de faire ressortir un comportement général pour le contact or-nanotube sous pression, indépendant de la chiralité du nanotube et du milieu transmetteur de pression. Nombre de ces effets peuvent être utilisés pour des applications électroniques ou électro-mécaniques, tels que des capteurs de pression miniatures et environ dix fois plus sensibles que certains standards actuels. Un modèle simple de calculs par la méthode des liaisons fortes est aussi mis en œuvre afin de prédire l'évolution des propriétés électroniques des nanotubes de carbone sous pression en fonction de leur chiralité. Ce modèle permet de prédire d'autres phénomènes qui pourraient être observés grâce à une étude approfondie et systématique utilisant la méthode expérimentale développée au cours de cette thèse.

De manière ultime, l'électronique moléculaire aspire à utiliser une molécule unique comme partie active d'un composant. Une telle réalisation fusionnerait l'énorme potentiel de la chimie aux technologies les plus avancées des nanosciences. Cependant, les propriétés de transport électronique d'une seule molécule restent, aujourd'hui, l'enjeu de débats animés qui s'appuient sur des calculs et sur de trop rares expériences. Les expériences sont, en effet, difficiles car elles nécessitent de pouvoir fabriquer des électrodes de contact dont l'écartement correspond à la taille de la molécule. Notre travail contribue au développement de telles techniques instrumentales dont l'intérêt dépasse celui de l'électronique moléculaire et englobe, plus généralement, le transport électronique à l'échelle nanométrique. Dans la première partie, nous décrivons d'abord la technique. Elle fait appel à un microscope à effet tunnel modifié pour fabriquer des électrodes nanométriques (technique des jonctions brisées). Cette approche combine en fait deux domaines de recherche qui sont d'une part, les mesures de conductance moléculaire et, d'autre part, les contacts atomiques ponctuels. Plus précisément, la physique de la formation et du transport d'électrons dans ces derniers est particulièrement étudiée. Après avoir décrit l'instrumentation développée, nous présentons donc des résultats à la fois sur des contacts atomiques ponctuels (jonction Au-Au) et sur des contacts moléculaires (jonction Au-molécule-Au). Notamment, la quantification de la conductance et le transport balistique sont mis en évidence. Cela montre que la présence d'une seule molécule peut être décelée électriquement. Nous soulignons qu'en dépit des énormes progrès apportés par cette technique à la détermination de la conductance d'une molécule, la disparité des résultats expérimentaux reportés reste importante. Nous clôturons la première partie en insistant sur l'impérieuse nécessité d'études statistiques rigoureuses à partir des nombreuses données expérimentales. Nous effectuons ce travail pour les jonctions Au-Au. Dans la seconde partie nous développons des outils d'analyse statistique. Ils permettent d'extraire de chaque mesure de conductance d'une nanojonction d'Au les paramètres indispensables à leur étude (le temps de vie par exemple). La statistique de ces paramètres sur des dizaines de milliers de mesures dans différentes conditions expérimentales est discutée et, outre les aspects de transport, donne des informations sur la mécanique de ces nanosystèmes (i.e. sur des mécanismes de rupture de la nanojonction). Les outils développés permettent d'observer des effets fins. Il est montré qu'une petite fraction des électrons échappe au transport balistique. Enfin, nous montrons l'existence de fluctuations bistables et discutons de leur effet sur le transport balistique et de leur rapport avec les mouvements atomiques.

Ce travail de théorie et simulation est consacré a l'étude des propriétés électroniques et des propriétés de transport mésoscopique de nanostructures. Nous utilisons une méthode numérique efficace qui permet le calcul de la conductivité de Kubo-Greenwood dans un formalisme de liaisons fortes. Cette approche offre la possibilité d'étudier avec précision des systèmes de plusieurs millions d'atomes et donc de comprendre les mécanismes de transport mis en ?uvre dans les systèmes désordonnés et de faible dimensionalité. Après une brève description des deux nano-objets auxquels nous nous sommes intéressés, les nanofils de silicium 1D et les plans de graphène 2D, et après un chapitre détaillant la méthodologie numérique et les concepts liés à l'approche de Kubo-Greenwood en espace réel, nous étudions l'impact de la rugosité de surface sur le transport électronique dans les nanofils de silicium. Nous montrons que les performances en terme de transport peuvent être directement reliées a la structure électronique sous-jacente. Nous montrons également qu'en fonction de leur orientation cristallographique, de grandes différences apparaissent dans la structure électronique des nanofils de silicium, ce qui conditionne par la suite les propriétés de transport. Puis nous regardons le cas du dopage des nanofils de silicium et nous discutons des effets d'écrantage électronique. Pour finir, le dernier chapitre est consacré à l'impact du désordre d'Anderson et à l'influence des dopants sur le transport dans les plans de graphène. Nous montrons notamment que l'introduction de dopants brise la symétrie électron-trou initialement présente dans les plans de graphène.

Courant Josephson dans une jonction "S/2DQ/S" : Nous caractérisons les effets d'Andreev croisés (CAR) dans une jonction composée de deux points quantiques couplés à deux contacts supraconducteurs. En présence d'un flux magnétique intérieur, la présence ou non de CAR influe directement sur la période d'oscillation du courant critique. Techniquement, on calcule l'énergie libre dans le formalisme d'intégrales de chemins et on utilise une approche de champ moyen pour traiter l'interaction coulombienne. On obtient ainsi le courant Josephson, le nombre d'occupation moyen et des diagrammes de phases pour la transition 0 - p. Courant dans une jonction "S/QD/S+N" : nous caractérisons la présence d'un contact normal dans une jonction de référence composée d'un point quantique couplé à deux contacts supraconducteurs. Un tel système pourrait servir à simuler la décohérence dans le transport. Nous montrons que la première harmonique du courant est déphasée en présence du contact normal. D'autres effets sur les réflexions multiples d'Andreev sont observés. Techniquement, nous utilisons le formalisme de Keldysh et une approche de champs moyens pour traiter l'interaction coulombienne. Bruit dans une fourche "nanotube de carbone-métal" : nous étudions le bruit en régime photo-assisté dans un système composé d'un nanotube de carbone de longueur finie couplé en son centre à un métal normal. Les corrélations de courant montrent les effets de l'interaction coulombienne dans le nanotube ainsi que les marches caractéristiques du régime photo-assisté.

Les nanotubes de carbone sont des structures tubulaires obtenues en enroulant une feuille de graphène sur elle-même. La manière d'effectuer cette enroulement détermine la chiralité du tube, ainsi que l'ensemble de ses propriétés électroniques et vibrationnelles. Du fait de la nature ondulatoire de l'électron et de la faible dimensionnalité des nanotubes de carbone, cette structure de bandes est fortement modulée par l'application d'un champ magnétique externe. La présence d'un potentiel de désordre(rupture de l'invariance par translation) ou l'excitation d'un mécanisme d'interaction entre électrons et modes phonons optiques ont aussi des conséquences importantes sur cette structure électronique. L'objectif de cette thèse est de s'intéresser aux propriétés de transport quantique des nanotubes de carbone, propriétés déterminées par la compétition entre interférences quantiques, structure de bandes et mécanismes d'interaction. Pour ce faire, une étude détaillée des nanotubes de carbone désordonnés, dopés à l'azote ou au bore sera menée, étude permettant de modéliser de manière fine le hamiltonien de désordre ainsi que de sonder les lois d'échelles de la conductance. La présence d'un champ magnétique statique et uniforme sera considérée, ainsi que ses conséquences sur les régimes de transport à faible tension de polarisation(formation d'un niveau de Landau et oscillation Aharonov-Bohm). Finalement, nous nous intéresserons au rôle des collisions inélastiques entre électrons et phonons optiques de haute symétrie, sur les propriétés de transport quantique(rôle priviligié lorsque la tension de polarisation franchit un seuil d'excitation inélastique). Du fait de la faible dimensionnalité, l'approximation adiabatique n'est plus valide, et un traitement cohérent dans l'espace de Fock électron-phonon doit être mené. Pour chacune de ces études, un modèle hamiltonien effectif est construit et le problème du transport quantique résolu analytiquement ou numériquement.

Ce travail de thèse traite de la synthèse et de l'étude des propriétés d'agrégats mixtes magnétiques. Ils sont produits à l'aide d'une technique de co-dépôt utilisant source à vaporisation laser couplée avec une cellule d'évaporation. Les agrégats Co-Ag ont un diamètre moyen de 3,1 nm. L'argent ségrége pour former une structure coeur(Co)-coquille(Ag). Les agrégats CoPt ont une énergie d'anisotropie magnétique (MAE) supérieure à celle d'agrégats de cobalt pur. Ils possèdent un diamètre moyen de 2 nm et sont nanocristallisés dans une phase cfc chimiquement désordonnée. Des mesures de transport électronique à travers un agrégat CoPt isolé ont permis d'observer les effets du blocage de Coulomb et les niveaux d'énergie électroniques discrets de la particule. Nous avons également mesuré l'influence d'agrégats magnétiques sur la densité d'états locale d'une matrice supraconductrice de niobium. Nous avons pu mettre en évidence l'apparition d'états électroniques à l'intérieure de la bande interdite.

L'objectif de ce travail a été la détection d'un magnéto-courant dans le transistor magnétique à base de double jonction tunnel. Ce magnéto-courant a pour origine l'émission d'un courant d'électrons chauds subissant un transport balistique et étant polarisé en spin. Des échantillons ont été élaborés par pulvérisation cathodique. Une technique innovante de prise de contact électrique des trois électrodes d'une double jonction tunnel par lithographie et gravure ionique a été mise en oeuvre. Il a été montré l'influence de cette structuration des échantillons sur les propriétés de transport des jonctions tunnels magnétiques. Grâce aux trois contacts, il a été possible de comparer les propriétés individuelles de la jonction inférieure et de la jonction supérieure, et ainsi de montrer l'influence de la position de la jonction sur ses propriétés de magnétorésistance : la rugosité cumulative des couches entraîne une dégradation des propriétés de transport. Enfin, des mesures en configuration transistor ont été effectuées. L'injection d'un courant d'électrons chauds a été mise en évidence, ainsi que la détection d'un magnéto-courant collecté. Un courant de fuite est également collecté dont la proportion par rapport au courant d'électrons chauds a été quantifiée. Son origine et les moyens de diminuer son importance ont été discutés.