In den kommenden Jahren ist eine deutliche Erhöhung des digitalen Speicherbedarfs zu erwarten, was neue Anforderungen an künftige Speichertechnologien und –architekturen bringt. Hafniumoxid ist aktuell das Standard-Gatedielektrikum für Transistoren in der Halbleitertechnologie und wird in resistiven und ferroelektrischen Speichern eingesetzt, die für kommende Speichergenerationen geeignet sind. In dieser Arbeit wird die Kombination aus resistiven und ferroelektrischen Speichermechanismen untersucht. Zunächst konnte gezeigt werden, dass sich beide Schaltvorgänge in einer Zelle realisieren lassen. Dazu wurde eine polykristalline, ferroelektrische Hafniumoxidschicht in eine Kondensatorstruktur mit unterschiedlichen Elektroden gebracht. Der reversible resistive und ferroelektrische Schaltvorgang beruht auf einer Zurücksetz-Operation in einen sehr hochohmigen Zustand, wodurch die Oxidschicht für weiteres ferroelektrisches Schalten genutzt werden konnte. Zusätzlich wurde der Einfluss von Sauerstofffehlstellen auf die resistiven Formier- und Schreibspannungen nachgewiesen. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurden ferroelektrische Tunnelkontakte (engl. FTJ) hergestellt und systematisch auf ihre Schalt- und Speichereigenschaften untersucht. Diese beruhen auf der Informationsspeicherung in der ferroelektrischen Hafniumzirkoniumoxid-Schicht (HZO) und auf einem resistiven Auslesemechanismus, bei dem der Tunnelstrom für den jeweiligen Polarisationszustand gemessen wird. Dieser Lesevorgang ist nichtdestruktiv. Für den quantenmechanischen Tunnelvorgang sind dünne Oxidschicht notwendig, um einen ausreichend hohen Tunnelstrom zu erreichen. HZO-basierte Schichten verlieren ihre ferroelektrischen Eigenschaften unter einer kritischen Schichtdicke, die für einen klassischen Metall-Ferroelektrikum-Metall-Tunnelkontakt zu hoch ist. Dazu wurde in dieser Arbeit der Ansatz gewählt, zusätzlich eine dielektrische Aluminiumoxid-Tunnelbarriere in die Struktur einzubringen. Dadurch können die ferroelektrische und dielektrische Schicht unabhängig voneinander optimiert werden (2-lagiger ferroelektrischer Tunnelkontakt). Es konnte gezeigt werden, dass nur in einem bestimmten Dielektrikums-Schichtdickenbereich zwischen etwa 2-2,5nm das gewünschte Tunnelverhalten der Struktur hervortritt. Beim Setzen der jeweiligen Polarisationszustände tritt in der Schaltkinetik der bekannte Zeit-Amplituden-Kompromiss auf. Dieser wurde mithilfe des nukleationslimierten Schaltmodells untersucht. Über eine geeignete Wahl von Pulsdauer und –amplitude können durch Teilpolarisation Zwischenzustände gespeichert werden. Die Zyklenfestigkeit zeigt ein stärkeres Aufwachverhalten als die reine HZO-Schicht. Es konnte gezeigt werden, dass der Auslesetunnelstroms direkt mit dem Anstieg der remanenten Polarisation korreliert und somit das Speicherfenster mit einem An/Aus-Verhältnis von 10 erst nach etwa 10^2 Schaltzyklen vollständig geöffnet ist. Die Datenhaltung zeigte nur ein marginales Speicherfenster bei Extrapolation auf 10 Jahre. Die Datenhaltung konnte durch Abscheidung von Titannitrid- und Platin-Metallelektroden mit unterschiedlichen Austrittsarbeiten stabilisiert werden. Damit ließ sich das Speicherfenster deutlich erhöhen. Die Möglichkeit, Zwischenzustände speichern und graduell einzustellen zu können, erlaubt die Nutzung der zweilagigen FTJs als künstliche Synapsen. Dazu wurde über verschiedene Pulsfolgen der veränderliche Tunnelwiderstand als synaptisches Gewicht interpretiert. Damit konnte Potenzierung- und Depressionsverhalten der künstlichen Synapse emuliert werden.:Danksagung I Kurzzusammenfassung II Abstract III Symbolverzeichnis VI Abkürzungsverzeichnis IX 1 Einführung und Motivation 1 2 Grundlagen 4 2.1 Dielektrizität und Ferroelektrizität 4 2.2 Ferroelektrizität in HfO2 9 2.3 Arten ferroelektrischer Speicher 13 2.3.1 Ferroelektrischer Kondensator 13 2.3.2 Ferroelektrischer Feldeffekttransistor 15 2.3.3 Ferroelektrischer Tunnelkontakt 16 2.4 Überblick über resistive Speicher 24 3 Experimentelle Methoden 28 3.1 Physikalische Charakterisierung 28 3.1.1 Röntgendiffraktometrie unter streifendem Einfall 28 3.1.2 Röntgenreflektometrie 28 3.1.3 Transmissionselektronenmikroskopie 29 3.2 Elektrische Untersuchungsmethoden 29 3.2.1 Elektrische Messung resistiver Schaltkurven 29 3.2.2 Dynamische Hysteresekurven und Messung der Zyklenfestigkeit 29 3.2.3 Elektrische Messung der ferroelektrischen Tunnelkontakte 30 3.3 Abscheideverfahren zur Herstellung der Kondensatorstrukturen 31 3.3.1 Reaktives Magnetronsputtern 32 3.3.2 Elektronenstrahlverdampfung und Thermisches Verdampfen 32 3.3.3 Atomlagenabscheidung 33 4 Resistives und ferroelektrisches Schalten in einer Zelle 34 4.1 Resistives Schalten in amorphem und kristallinem HfO2 34 4.2 Kombination von resistivem und ferroelektrischem Schalten in einer Struktur 38 5 Ferroelektrische Tunnelkontakte 46 5.1 Charakterisierung der ferroelektrischen Hafniumzirkoniumoxid-Schicht 46 5.2 Übersicht und Aufbau der untersuchten Proben 50 5.3 (Ferro-)Elektrische Eigenschaften und Schichtdickenoptimierung der FE/DE-FTJs 53 5.3.1 Einfluss der Al2O3-Schichtdicke 60 5.3.2 Skalierbarkeit 64 5.4 Schaltkinetik 67 5.5 Zyklenfestigkeit 78 5.6 Datenhaltung 87 5.6.1 Einfluss von Depolarisationsfeldern in zweilagigen FTJs 87 5.6.2 Optimierung durch Elektroden mit unterschiedlichen Austrittsarbeiten 93 5.7 Anwendung von FTJs als künstliche Synapse in gepulsten neuronalen Netzen 97 5.8 Vergleich, Ausblick und weiterführende Verbesserung des Bauelements 105 6 Zusammenfassung und Ausblick 109 Literaturverzeichnis XI Curriculum Vitae XXXVIII Publikationsliste XL Selbstständigkeitserklärung XLIII

Cette thèse vise principalement à faire face à la fiabilité de stockage de STT-MRAM au niveau dispositif, au niveau circuit et au niveau système. Les majeures contributions de cette thèse peuvent être résumées comme il suit: a) La modélisation de la jonction tunnel magnétique par courant polarisé en spin (STT-MTJ), pour développer un compact modèle SPICE de STT-MTJ. b) Le design de fiabilité de STT-MRAM au niveau dispositif, pour étudier les structures de base de cellule de mémoire et de cellules de référence. Dans cette partie, nous avons proposé une cellule de mémoire configurable (CMC), une cellule dynamique de référence (RDC) et un loquet magnétique de rayonnement durci (RHM-Latch). c) Le design de fiabilité de STT-MRAM au niveau circuit, pour étudier les modules de circuits périphériques. Dans cette partie, nous avons proposé un circuit de lecture séparé et précharge (SPCRC), un circuit de lecture offset-Tolérant sans perturbation (OTDFRC) et un circuit de correction d'erreur intégré. d) Le design de fiabilité de STT-MRAM au niveau système, vise principalement à étudier l'architecture de la puce. Dans cette partie, nous avons proposé une architecture reconfigurable (nommé Re-STT-MRAM) et une architecture de correction d'erreur hybride (nommé cRR-SECC). / This thesis aims mainly to deal with the storage reliability of STT-MRAM from device-Level, circuit-Level and system-Level perspectives. The major contributions of this thesis can be summarized as follows: a) Spin transfer torque magnetic tunnel junction (STT-MTJ) modeling, to develop a compact SPICE model of STT-MTJ.b) Device-Level reliability design of STT-MRAM, to study the basic memory cell and reference cell structures. We proposed a configurable memory cell (CMC), a dynamic reference cell (DRC) and a radiation hardened magnetic latch (RHM-Latch) in this part.c) Circuit-Level reliability design of STT-MRAM, to study the peripheral circuit modules. We proposed a separated pre-Charge read circuit (SPCRC), an offset-Tolerant disturbance-Free read circuit (OTDFRC) and a built-In error correction circuit in this part.d) System-Level reliability design of STT-MRAM, aims mainly to study the chip architecture. We proposed a reconfigurable architecture and a hybrid error correction architecture in this part.

We studied the possibility of achieving an order of magnitude reduction in the energy dissipation needed to write bits in perpendicular magnetic tunnel junctions (p-MTJs) by simulating the magnetization dynamics under a combination of resonant surface acoustic waves (r-SAW) and spin-transfer-torque (STT). The magnetization dynamics were simulated using the Landau-Lifshitz-Gilbert equation under macrospin assumption with the inclusion of thermal noise. We studied such r-SAW assisted STT switching of nanomagnets for both in-plane elliptical and circular perpendicular magnetic anisotropy (PMA) nanomagnets and show that while thermal noise affects switching probability in in-plane nanomagnets, the PMA nanomagnets are relatively robust to the effect of thermal noise. In PMA nanomagnets, the resonant magnetization dynamics builds over few 10s of cycles of SAW application that drives the magnetization to precess in a cone with a deflection of ~45⁰ from the perpendicular direction. This reduces the STT current density required to switch the magnetization direction without increasing the STT application time or degrading the switching probability in the presence of room temperature thermal noise. This could lead to a pathway to achieve energy efficient switching of spin-transfer-torque random access memory (STT-RAM) based on p-MTJs whose lateral dimensions can be scaled aggressively despite using materials with low magnetostriction by employing resonant excitation to drive the magnetization away from the easy axis before applying spin torque to achieve a complete reversal.

With CMOS technology scaling reaching its limitations rigorous research of alternate and competent technologies is paramount to push the boundaries of computing. Spintronic and resistive memories have proven to be effective alternatives in terms of area, power and performance to CMOS because of their non-volatility, ability for logic computing and easy integration with CMOS. However, deeper investigations to understand their physical phenomenon and improve their properties such as writability, stability, reliability, endurance, uniformity with minimal device-device variations is necessary for deployment as memories in commercial applications. Application of these technologies beyond memory and logic are investigated in this thesis i.e. for security of integrated circuits and systems and special purpose memories. We proposed a spintonic based special purpose memory for search applications, present design analysis and techniques to improve the performance for larger word lengths upto 256 bits. Salient characteristics of RRAM is studied and exploited in the design of widely accepted hardware security primitives such as Physically Unclonable Function (PUF) and True Random Number Generators (TRNG). Vulnerability of these circuits to adversary attacks and countermeasures are proposed. Proposed PUF can be implemented within 1T-1R conventional memory architecture which offers area advantages compared to RRAM memory and cross bar array PUFs with huge number of challenge response pairs. Potential application of proposed strong arbiter PUF in the Internet of things is proposed and performance is evaluated theoretically with valid assumptions on the maturity of RRAM technology. Proposed TRNG effectively utilizes the random telegraph noise in RRAM current to generate random bit stream. TRNG is evaluated for sufficient randomness in the random bit stream generated. Vulnerability and countermeasures to adversary attacks are also studied. Finally, in thesis we investigated and extended the application of emerging non-volatile memory technologies for search and security in integrated circuits and systems.

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En spintronique, l’étude des hétérostructures multicouches composées d'une électrode ferromagnétique et d'une couche isolante mince, c'est-à-dire des jonctions tunnel magnétiques (JTM), est particulièrement importante. Le système canonique est le Fe/MgO/Fe où les hautes valeurs du rapport de la magnétoresistance tunnel (TMR) ont été mesurées. Le facteur crucial définissant la performance de la jonction est l’imperfection structurelle dans un dispositif réel. Dans notre travail, nous nous sommes concentrés sur des lacunes d'oxygène dans MgO. Au moyen de la théorie de la fonctionnelle de densité, nous avons étudié les propriétés électroniques de l'état fondamental des lacunes d'oxygène simples et doubles dans MgO massif, appelées respectivement centres F et M. Nous avons ensuite étudié l'impact de ces lacunes sur le transport balistique dans les jonctions magnétiques. Nous avons démontré le rôle supérieur joué par les centres M et nous avons prouvé qu'un transport cohérent, préservant le spin et la symétrie des électrons, est possible en présence de centres M. / In sprintronics, the study of multilayer heterostructures composed of a ferromagnetic electrodes and a thin insulating layer, i.e. magnetic tunnel junctions (MTJs), is of special importance. The canonical systems are MTJs made of Fe/MgO/Fe where hight tunneling mangetoresistance ratio (TMR) values were measured. The crucial factor defining the junction performance is the structural imperfection appearing in a real devices. In our work we focused in particular on oxygen vacancies in MgO. By means of density functional theory we studied ground state electronic properties of single and double oxygen vacancies, referred as F and M centers, respectively, in bulk MgO. We then switched to full junctions where we investigated the impact of vacancies on the ballistic transport. We demonstrated that M centers played a superior role and proved that coherent transport, preserving electrons spin and symmetry, is possible in presence of paired vacancies.

Cette thèse est consacrée à l’intégration d’un polariseur à anisotropie perpendiculaire dans une jonction tunnel magnétique aux aimantations planaires. Par effet du transfert de spin venant du polariseur perpendiculaire, il est possible d’induire des oscillations de l’aimantation de la couche libre. Ces oscillations ultra-rapides de l’ordre de la picoseconde, peuvent être utilisées comme mode d’écriture dans une cellule magnétique MRAM. Ce type d’écriture est appelée écriture précessionnelle. Nous avons optimisé des structures fonctionnelles tout en gardant des bonnes qualités électriques et magnétiques. Les tests d’écriture sur des nanopiliers ont permis de valider le concept d’écriture précessionnelle ouvrant ainsi une porte à la compréhension des différents phénomènes liés au transport tunnel et à la dynamique de l’aimantation. / This thesis is dedicated to the integration of a polarizer with out-of-plane anisotropy in a classical planar magnetic tunnel junction. The spin transfer torque from the perpendicular polarizer induces a large angle precessional motion of the free layer magnetization. These ultrafast oscillations below the nanosecond-scale can be used as writing technique, also called precessional switching in MRAM cells. We optimized a functional memory device with both good electric and magnetic properties. The concept of processional writing was validated by electric tests on patterned nanopillars structures opening the way to investigate different phenomenon’s regarding both tunneling transport and magnetization dynamics.

Phénomènes de spintronique dans les jonctions tunnel magnétiques et des films minces sont très prometteurs des deux points fondamentaux et l'application de vue. Elles sont basées sur l'exploration de spin d'électron en plus de sa charge et comprennent intercalaire couplage d'échange (CEI), l'anisotropie magnétique perpendiculaire (PMA), géante (GMR) et magnétorésistance tunnel (TMR), Couple de transfert de spin (STT), Spin effet Hall (SHE) et même induire du magnétisme dans les éléments non compris d graphène. Cette thèse comprendra premiers principes des études de phénomènes spintronique qui ont été d'un grand intérêt récemment. La première partie est consacrée à intercalaire couplage d'échange à travers les matériaux isolants dont le MgO, SrTiO3, GaAs et ZnSe. La deuxième partie comprendra des études ab initio d'anisotropie magnétique perpendiculaire au Fe | interfaces MgO et MTJ y compris le mécanisme et sa corrélation avec le spin Bloch symétrie Etat fondé de filtrage. Dans les enquêtes troisième partie de l'anisotropie magnétique et la fonction de travail dans les Co | interfaces graphène seront présentés. Ensuite, il sera montré possibilité d'induire et d'optimiser le magnétisme intrinsèque dans nanomeshes graphène. Dernière partie sera consacrée à l'induction de polarisation de spin et le réglage de Dirac point et ordre magnétique dans le graphène à l'aide d'effets de proximité magnétiques substrat. / Spintronic phenomena in magnetic tunnel junctions and thin films are very promising from both fundamental and application points of view. They are based on exploring spin of electron in addition to its charge and include interlayer exchange coupling (IEC), perpendicular magnetic anisotropy (PMA), giant (GMR) and tunnel magnetoresistance (TMR), Spin Transfer Torque (STT), Spin Hall Effect (SHE) and even inducing magnetism in non d elements including graphene. This thesis will include first-principles studies of spintronic phenomena which have been of high interest recently. First part is devoted to interlayer exchange coupling across insulating materials including MgO, SrTiO3, GaAs and ZnSe. The second part will include ab initio studies of perpendicular magnetic anisotropy at Fe|MgO interfaces and MTJs including the mechanism and its correlation to the Bloch state symmetry based spin filtering. In third part investigations of magnetic anisotropy and work function in Co|graphene interfaces will be presented. Next, it will be shown possibility of inducing and optimizing intrinsic magnetism in graphene nanomeshes. Final part will be devoted to inducing spin polarization and tuning Dirac point and magnetic order in graphene by means of magnetic substrate proximity effects.

Depuis plusieurs années de nombreuses technologies non volatiles sont apparues et ont pris place principalement dans le monde de la mémoire, tendant à remplacer tout type de mémoire. Leurs atouts laissent à penser que certaines d'entre elles, et en particulier les technologies MRAM, pourraient améliorer les performances des circuits intégrés en utilisant leurs composants magnétiques, si connus notamment sous le nom de jonctions tunnel magnétiques, dans la logique. Pour évaluer ces éventuels gains, il faut être capable de concevoir de tels circuits. C'est pourquoi nous proposons dans ces travaux d'une part un kit de conception complet pour les flots de conception full custom et numérique, permettant de couvrir l'ensemble des étapes de conception pour chacun d'entre eux. Une partie de ce kit a servi à plusieurs partenaires de projets de recherche ANR, pour concevoir des démonstrateurs. Nous proposons également dans ce kit de conception un latch magnétique non volatil innovant ultra compact, pour lequel deux brevets d'invention ont été déposés, intégré à une flip-flop. Enfin, nous présentons l'intégration de composants magnétiques à deux applications, sécurité et faible consommation, ainsi qu'une étude qui montre que les gains en consommation statique peuvent être considérables. / For several years many non-volatile technologies have been appearing and taking place mainly in the memory world, aiming at replacing all kind of memory. Their assets let thinking that some of them, specially the MRAM technologies, could improve the integrated circuit performances, using their so called magnetic components in the logic, in particular the magnetic tunnel junctions. To evaluate the potential benefits, it is necessary to be able to design such a circuit. That is the reason why we are proposing a full design kit for both full custom and digital designs, allowing all the design steps. Part of this kit has been used by partners in research project to design demonstrators. We also propose in this kit an innovative ultra-compact magnetic latch, for which 2 patents have been deposited, integrated in a flip-flop. Finally, we present the integration of magnetic components for two applications, security and low power, as well as a case study which shows that the static consumption reduction can be huge.

Du fait de leurs propriétés avantageuses en termes de rétention des données, densité de stockage et faible courant critique pour l'écriture par courant polarisé en spin (STT), les jonctions tunnel magnétiques à anisotropie perpendiculaire sont devenues prédominantes dans les études sur les applications aux mémoires magnétiques MRAM. Les travaux de cette thèse s'inscrivent dans ce contexte avec pour but l'amélioration des propriétés de transport et d'anisotropie de telles structures ainsi que la réalisation d'empilements encore plus complexes tels que des doubles jonctions perpendiculaires. Grâce à l'étude des propriétés magnétiques et des mesures de MagnétoRésistance Tunnel (TMR), il apparaît que pour optimiser les performances des jonctions tunnel, l'ensemble des épaisseurs des couches composant l'empilement doit être adapté. Des compromis sont souvent nécessaires pour obtenir à la fois une forte anisotropie perpendiculaire et des signaux de TMR élevés. Des études en fonction des épaisseurs magnétiques ont permis de déterminer les aimantations à saturation, épaisseurs critiques et couches mortes dans les couches de référence et de stockage de jonctions standard avec électrode libre supérieure et couverture Ta. Ce type de jonction a pu être nano-fabriqué sous forme de piliers circulaires afin de tester l'écriture par STT. Sachant que l'anisotropie perpendiculaire provient essentiellement de l'interface métal/oxyde, la couverture Ta a été ensuite remplacée par une deuxième couche de MgO, permettant d'améliorer significativement l'anisotropie de la couche libre. En introduisant une seconde référence au-dessus de cette jonction, des doubles jonctions perpendiculaires fonctionnelles ont pu être fabriquées. Des couches de stockage antiferromagnétiques synthétiques de la forme CoFeB/insert/CoFeB ont pu être développées et apparaissent suffisamment stables pour pouvoir remplacer les traditionnelles références à base de multicouches Co/Pt. / Due to their advantageous properties in terms of data retention, storage density and critical current density for Spin Transfer Torque (STT) switching, the magnetic tunnel junctions with perpendicular anisotropy have become predominant in the developments for MRAM applications. The aim of this thesis is to improve the anisotropy and transport properties of such structures and to realize even more complex stacks such as perpendicular double junctions. Studies on the magnetic properties and Tunnel MagnetoResistance (TMR) measurements showed that to optimize the performances of the junctions, all the thicknesses of the different layers constituting the stack have to be adapted. To guaranty both a large TMR as well a strong perpendicular anisotropy, compromises are most of the time needed. Studies as a function of magnetic thickness enabled to extract the saturation magnetization, the critical thickness and the magnetic dead layer thickness both in the bottom reference and the top storage layer in structures capped with Ta. This type of junction could be tested electrically after patterning the sample into nanopillars. Knowing that perpendicular anisotropy mostly arises at the metal/oxide interface, the Ta capping layer was replaced by a MgO one, leading to a huge increase in the anisotropy of the free layer. A second top reference was then added on such a stack to create functional perpendicular double junctions. CoFeB/insertion/CoFeB synthetic antiferromagnetic storage layers could be developed and were proved to be stable enough to replace the standard Co/Pt-based reference layers.