Produire des impulsions lumineuses toujours plus courtes permet de résoudre temporellement des processus microscopiques de plus en plus rapides grâce aux techniques pompe-sonde. Ainsi, mesurer la dynamique d'évolution des électrons dans la matière nécessite des impulsions de durée situées dans la gamme attoseconde (1 as=10-18 s). Si une technique pour générer de telles impulsions a été identifiée dès le début des années 90, il a fallu attendre 2001 pour que des méthodes permettant d'en mesurer la durée soient enfin élaborées, basées sur la spectroscopie des photoélectrons produits par photoionisation d'atomes en présence d'un champ laser. Je présente l'évolution de ces méthodes, depuis les premiers concepts permettant simplement d'estimer une durée, jusqu'aux techniques plus élaborées donnant aujourd'hui accès expérimentalement à la structure temporelle exacte du champ électrique. Des sources d'impulsions attosecondes bien caractérisées sont ainsi aujourd'hui disponibles et commencent à être utilisées dans des expériences résolues en temps. Néanmoins, pour étendre la gamme des phénomènes accessibles, il est essentiel d'obtenir des sources plus intenses, plus brèves et à plus courtes longueurs d'onde. Dans ce contexte, j'analyse le phénomène de réflexion spéculaire d'impulsions lasers ultraintenses sur miroir plasma, qui devrait à terme permettre l'obtention de sources attosecondes de « 2ième génération ».

La propagation des impulsions laser ultra brèves dans l'air se fait sous la forme de structures d'une centaine de micromètres de diamètre appelées filaments, qui ont entre autres les propriétés d'être autoguidées, de se propager sur plusieurs centaines de mètres, de générer un continuum de lumière blanche, etc. Ces propriétés originales trouvent de nombreuses applications dans le domaine de la télédétection des polluants par mesures lidar, le déclenchement et le guidage de la foudre par laser, le LIBS à distance, etc.Au cours de mon travail de thèse, nous avons mené de nombreuses expériences de laboratoire et sur terrain dans le cadre du projet Tera mobile. Nous avons en particulier étudié la géométrie de la filamentation, sa robustesse dans une région de turbulence étendue, la propagation verticale d'un faisceau d'impulsions ultra brèves dans un régime multi joules, et des applications atmosphériques de la filamentation. Nous avons par exemple caractérisé la distribution angulaire de l'émission conique dans le visible et dans l'ultraviolet. Nous avons également prouvé que la turbulence atmosphérique n'est pas un facteur limitant de la propagation des filaments qui arrivent même à garder leurs propriétés spectrales nécessaires aux applications atmosphériques. Enfin nous avons illustré une méthode de déclenchement et de guidage de foudre par laser et réalisé une expérience de condensation de gouttelettes d'eau assistée par laser en laboratoire ainsi que dans une atmosphère réelle.

La propagation des impulsions laser ultra brèves dans l’air se fait sous la forme de structures d’une centaine de micromètres de diamètre appelées filaments, qui ont entre autres les propriétés d’être autoguidées, de se propager sur plusieurs centaines de mètres, de générer un continuum de lumière blanche, etc. Ces propriétés originales trouvent de nombreuses applications dans le domaine de la télédétection des polluants par mesures lidar, le déclenchement et le guidage de la foudre par laser, le LIBS à distance, etc.Au cours de mon travail de thèse, nous avons mené de nombreuses expériences de laboratoire et sur terrain dans le cadre du projet Tera mobile. Nous avons en particulier étudié la géométrie de la filamentation, sa robustesse dans une région de turbulence étendue, la propagation verticale d’un faisceau d’impulsions ultra brèves dans un régime multi joules, et des applications atmosphériques de la filamentation. Nous avons par exemple caractérisé la distribution angulaire de l’émission conique dans le visible et dans l’ultraviolet. Nous avons également prouvé que la turbulence atmosphérique n’est pas un facteur limitant de la propagation des filaments qui arrivent même à garder leurs propriétés spectrales nécessaires aux applications atmosphériques. Enfin nous avons illustré une méthode de déclenchement et de guidage de foudre par laser et réalisé une expérience de condensation de gouttelettes d’eau assistée par laser en laboratoire ainsi que dans une atmosphère réelle. / Ultrashort laser pulses propagate in the air in the form of structures of one hundredmicrons of diameter called “filaments”, which have the properties of self-guiding, propagatingfor hundreds of meters, white light generation, etc. These original properties find severalapplications in the domain of remote sensing of pollutants by non-linear Lidar measurements,lightning control, remote LIBS, etc.During my PhD work we have performed several laboratory experiments and field campaignwithin the context of Teramobile project. In particular we have studied the geometry offilamentation, its robustness in an extended region of turbulent air, the propagation ofultrashort pulses beam in multijoules regime, and atmospheric applications of filamentation.For example, we have characterized the angular distribution of the conical emission in thevisible and ultraviolet spectral bands. In another series of experiments, we have proved thatatmospheric turbulence is not a limiting factor of filaments propagation, which also keep theirspectral properties useful for atmospheric applications. Finally, we have illustrated a methodof laser triggering and guiding of lightning and realized laser induced condensation of waterdroplets in laboratory as well as in a reel atmosphere.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'impulsions laser femtosecondes et intenses dans des gaz permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'XUV. Dans cette thèse, nous présentons une technique destinée à optimiser l'efficacité de génération, puis nous montrons comment la caractérisation du rayonnement permet l'étude de la dynamique des molécules en champ fort. Dans une première partie, par une manipulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d'agrandir le volume de génération. Nous mettons en évidence la possibilité de créer un profil carré, élargi d'un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions ensuite la génération d'harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau, à la fois expérimentalement et numériquement. Bien que nous n'ayons pu observer d'augmentation significative du signal harmonique, les simulations effectuées à plus forte énergie indiquent un gain d'efficacité. Dans une seconde partie, nous montrons que le spectre et la phase spectrale du rayonnement harmonique issu d'un ensemble de molécules linéaires alignées présentent des structures liées aux caractéristiques des molécules. Nous mettons en évidence la présence d'un saut de phase lié à un phénomène d'interférences quantiques lors de l'étape de recombinaison. Nous étudions la dépendance de ce saut de phase en fonction de différents paramètres, tels que l'orientation des molécules ou l'éclairement de génération. Ces mesures permettent l'étude de la dynamique électronique lors de la recombinaison du paquet d'ondes électroniques. De plus, elles devront servir de support pour les nouvelles modélisations du comportement des molécules en champ intense.

L'interaction entre un échantillon moléculaire gazeux et une impulsion laser ultra-brève intense conduit, après le passage de l'impulsion, à des réalignements transitoires et périodiques des molécules. Cette thèse se rapporte à la mesure et aux applications liées à cet effet. Le degré d'alignement moléculaire est déterminé à travers la variation d'indice de réfraction induite par le réarrangement des dipôles moléculaires. Une technique d'imagerie bidimensionnelle permettant de mesurer sur une base monocoup l'alignement des molécules est reportée dans ce manuscrit. L'alignement est ensuite utilisé comme un outil de mesure pour évaluer des quantités physiques, difficilement accessibles par d'autres méthodes. La "technique de défocalisation croisée" a été tout d'abord employée pour mesurer les probabilités d'ionisation de gaz atomiques et moléculaires en régime femtoseconde. La "technique de polarisation 1D" a été ensuite appliquée pour obtenir une mesure de l'indice Kerr électronique calibré à travers l'alignement moléculaire. Il a été trouvé que l'effet Kerr électronique produit une variation d'indice qui change de signe aux alentours des 30 TW.cm-2 pour les principaux gaz qui constituent l'atmosphère. Cet effet a été interprété de manière phénoménologique par des termes Kerr d'ordres supérieurs (de n4 à n10). L'impact important de ces résultats sur la compréhension du mécanisme de filamentation est discuté.

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La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'un laser intense femtoseconde dans un jet de gaz rare permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'extrême ultraviolet. Dans cette thèse, nous présentons une caractérisation temporelle de ce rayonnement sur deux échelles de temps, femtoseconde et attoseconde. <br />En transposant une technique d'interférométrie spectrale couramment utilisée pour la caractérisation complète d'impulsions infrarouges (SPIDER), nous effectuons une caractérisation complète monocoup du profil temporel d'harmoniques individuelles, à l'échelle femtoseconde.<br />Ensuite, nous étudions expérimentalement la structure attoseconde du rayonnement harmonique, et mettons en évidence une dérive temporelle dans l'émission : les harmoniques les plus faibles sont émises avant les plus élevées. Cette dérive, qui est directement liée à la dynamique électronique microscopique dans le processus de génération, limite la durée d'impulsion que l'on peut obtenir en augmentant la largeur spectrale. Nous présentons les résultats de l'optimisation des conditions de génération afin d'améliorer la synchronisation dans l'émission. Nous montrons également la possibilité de recomprimer les impulsions attosecondes.<br />Enfin, nous proposons une nouvelle technique pour la caractérisation complète d'impulsions attosecondes arbitraires : FROGCRAB. Elle permettrait une mesure simultanée des caractéristiques femtoseconde et attoseconde du rayonnement, et ainsi une connaissance complète de la source lumineuse attoseconde en vue de son utilisation dans des expériences d'applications.

Ce document présente une synthèse de mes travaux de recherche postérieurement à la thèse de doctorat. Depuis le début de mes travaux de thèse en 1992 et jusqu'au début de l'année 2000, mes recherches ont été effectuées dans le domaine du traitement optique du signal. Depuis, mes principales activités de recherche concernent le domaine de la microsonique, et plus précisément des ondes élastiques guidées ou de surface. Je présente successivement mes contributions à ces deux domaines, puis les perspectives de cette thématique de recherche, et les directions que j'entends prendre dans les années à venir. A partir de 1995, à la suite de ma thèse, j'ai poursuivi mes travaux en corrélation optique. Je me suis intéressé aux aspects théoriques de la corrélation optique, ainsi qu'à des moyens pratiques d'utiliser les solutions optimales obtenues dans les corrélateurs existants. J'ai également étudié de nouvelles applications des modulateurs spatiaux de lumière pour le traitement optique du signal, et plus particulièrement des systèmes originaux d'imagerie programmable et un capteur de front d'onde à balayage. Par la suite, je me suis intéressé au traitement des impulsions laser ultrabrèves, domaine dans lequel le contrôle de la forme temporelle des impulsions présente un intérêt considérable. J'ai étudié plus particulièrement des moyens de contrôler et de mesurer la dispersion des impulsions ultrabrèves. J'ai également mené des études sur la possibilité d'obtenir des temps de groupe superluminaux pour les ondes optiques. Dans le domaine de la microsonique, mes travaux sont orientés vers la compréhension de la propagation des ondes électro-acoustiques (liées aux milieux piézoélectriques) dans les microstructures.

L’ablation de cibles d’Al nanocristallines (taille moyenne des cristallites d = 3,1 et 6,2 nm) par impulsions laser ultrabrèves (200 fs) a été étudiée par l’entremise de si- mulations combinant la dynamique moléculaire et le modèle à deux températures (two- temperature model, TTM) pour des fluences absorbées allant de 100 à 1300 J/m2. Nos simulations emploient un potentiel d’interaction de type EAM et les propriétés électro- niques des cibles en lien avec le TTM sont représentées par un modèle réaliste possédant une forme distincte dans le solide monocristallin, le solide nanocristallin et le liquide. Nous avons considéré l’effet de la taille moyenne des cristallites de même que celui de la porosité et nous avons procédé à une comparaison directe avec des cibles mono- cristallines. Nous avons pu montrer que le seuil d’ablation des métaux nanocristallins est significativement plus bas, se situant à 400 J/m2 plutôt qu’à 600 J/m2 dans le cas des cibles monocristallines, l’écart étant principalement dû à l’onde mécanique plus im- portante présente lors de l’ablation. Leur seuil de spallation de la face arrière est aussi significativement plus bas de par la résistance à la tension plus faible (5,40 GPa contre 7,24 GPa) des cibles nanocristallines. Il est aussi apparu que les contraintes résiduelles accompagnant généralement l’ablation laser sont absentes lors de l’ablation de cibles d’aluminium nanocristallines puisque la croissance cristalline leur permet d’abaisser leur volume spécifique. Nos résultats indiquent aussi que le seuil de fusion des cibles nano- cristallines est réduit de façon marquée dans ces cibles ce qui s’explique par la plus faible énergie de cohésion inhérente à ces matériaux. Nos simulations permettent de montrer que les propriétés structurelles et électroniques propres aux métaux nanocristallins ont toutes deux un impact important sur l’ablation. / The ablation of nanocrystalline (mean crystallite size d = 3.1 and 6.2 nm) Al tar- gets by ultrashort (200 fs) laser pulses was studied using hybrid simulations combining molecular-dynamics and the two-temperature model (TTM) for a range of absorbed flu- ence of 100 to 1300 J/m2. Our simulations employ an EAM interatomic potential and the TTM-related electronic properties are modelled using three distinct functions to rep- resent the monocrystalline solid, the nanocrystalline solid, and the liquid in an accurate way. Comparison between targets displaying two mean grain sizes, porous targets, and monocrystalline targets are reported. This study showed a significantly reduced abla- tion threshold of 400 J/m2 instead of the 600 J/m2 obtained for the single crystals, the discrepancy being mainly accounted for by an increase in the magnitude of the pressure wave generated during ablation. The spallation threshold of the back side of the target is also reduced owing to a lower tensile strength (5.40 GPa against 7.24 GPa). This work also allowed to discover that residual stress generally associated with laser ablation is totally absent in nanocrystalline samples as crystal growth provides a mechanism for volume reduction near the melting temperature. Furthermore, our results demonstrate that the melting threshold shows an important decrease and the melting depth an im- portant increase in the nanocrystalline samples which can be explained by their lower cohesion energy. Our simulations shed light on the fact that a realistic modelling of both structural and electronic properties of the nanocrystalline target is important to produce a reliable representation of laser ablation.

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