L'interaction d'une impulsion laser intense (~10¹⁴ W /cm²) et de courte durée (femtoseconde) avec un gaz rare induit une polarisation hautement non-linéaire dans le domaine spectral XUV; les harmoniques d'ordre élevés. En raison des propriétés spécifiques du rayonnement harmonique et de ses applications, cette thématique est particulièrement riche et fertile. La production efficace d'harmoniques d'ordres élevés repose à la fois sur la réponse non-linéaire de l'atome unique et un comportement collectif.Le fil directeur des études présentées dans cette thèse est la compréhension et le contrôle de l'accord de phase ou du quasi accord de phase en présence d'une ionisation substantielle du gaz générateur. Dans ce contexte, nous montrons l'importance de la longueur de cohérence sur l'accord de phase en génération d'harmoniques. Nous étudions sa dépendance en fonction de la focalisation du laser, de la pression mais aussi sa dépendance temporelle liée à l'ionisation, effet que nous avons mis en évidence lorsqu'on a cherché à optimiser une double impulsion harmonique. Le travail de développement, sur la station LASERIX, de la source à double impulsion harmonique générée à partir d'un même milieu gazeux et avec un délai picoseconde variable est présenté. Cette source possède un véritable potentiel d'applications scientifiques, injectée dans un milieu amplificateur plasma qu'on appelle laser X, la double impulsion permettra de sonder la réponse temporelle de ce type de milieu. Par ailleurs, des expériences et des simulations menées sur la génération d'harmoniques en propagation guidée visent ainsi à étendre les spectres harmoniques vers les courtes longueurs d'ondes, zone spectrale pour laquelle le laser X à plasmas est émis. Ceci donnera l'accès à une source offrant des caractéristiques complémentaires des lasers X, sources développées en parallèle sur la station LASERIX. / The interaction of an intense laser pulse of short duration with a rare gas induces a highly non-linear polarization in the XUV spectral range: the high order harmonics. Due to the specific properties of the harmonic radiation and its applications, this issue is particularly rich and fertile. The efficient production of high order harmonics is based both on the non-linear response of the single atom and on collective behavior.The principle of the research presented in this thesis is the understanding and control of phase matching or quasi-phase matching in the presence of substantial ionization in the generating gas. In this context, we show the importance of the coherence length on the phase matching in High harmonic generation. We study its dependence on laser focusing, pressure but also its time dependence related to ionization. Moreover, experiments and simulations aim at extending harmonic spectra towards shorter wavelengths, a spectral range for which the X Ray Laser is emitted. This will give access to a source with complementary characteristics as regards to X-ray lasers. This source shall be developed in parallel on the LASERIX station or injected in soft X-ray laser amplifiers.

Cette thèse porte sur la propagation d’ondes non-linéaires dans des métamatériaux acoustiques unidimensionnels. Plus précisément, nous voulons étudier les interactions entre les non-linéarités, les pertes et la dispersion. Ce travail combine des calculs analytiques, des simulations numériques et des résultats expérimentaux. En particulier, nous concentrons notre analyses sur deux phénomènes : la génération du second harmonique et la formation de solitons acoustiques. Deux types différents de métamatériaux sont étudiés : (i) un guide d’onde chargé par une distribution périodique de trous latéraux (milieu à densité effective négative) et (ii) un guide d’onde chargé périodiquement par des  plaques élastiques encastrées (milieu à masse effective négative). En s’appuyant sur une analogie électroacoustique et sur la théorie des lignes de transmission, un modèle discret de la propagation est développé pour chaque système. L’approximation des grandes longueurs d’ondes est ensuite utilisée pour obtenir une modèle continu permettant d’établir une équation non-linéaire, dispersive et dissipative pour la propagation. Cette dernière est analysée à l’aide de la méthode des perturbations conduisant à une expression analytique pour la génération du second harmonique. De plus, la méthode des échelles multiples est utilisée pour obtenir les diverses solutions de solitons d’enveloppe (bright, dark et gray) présents dans les systèmes. Les prédictions analytiques sont corroborées par des simulations numériques directes et des mesures de la génération de second harmonique sont effectuées mettant en lumière un bon accord avec le modèle théorique. / The subject of this PhD thesis is the propagation of nonlinear waves in 1D acoustic metamaterials. More specifically we aim to study the interplay between nonlinearity, loss and dispersion. Our studies combine analytical calculations, numerical simulations and experimental results. In particular we focus our analysis on two main phenomena: the second harmonic generation and the formation of solitary waves. Two different acoustic metamaterials are studied: (i) A waveguide loaded with a periodic distribution of side holes (featuring negative effective bulk modulus) and (ii) a waveguide periodically loaded with clamped elastic plates (featuring negative effective mass density). Relying on the electroacoustic analogy and the transmission line approach, we derive a discrete lattice model for each system. The corresponding long wavelength, continuum approximation of the lattice models, leads to a nonlinear, dispersive and dissipative wave equation. From the latter, by utilising a perturbation method, we obtain analytical results regarding the second harmonic generation. Furthermore with the use of a multiple scale analysis we find various envelope (bright, gap, black and gray) soliton solutions supported by the acoustic metamaterial. The analytical predictions are corroborated by direct numerical simulations. We finally perform experiments on an acoustic waveguide loaded with a periodic distribution of side holes and measure the second harmonic generation in close agreement with our theoretical predictions.

Produire des impulsions lumineuses toujours plus courtes permet de résoudre temporellement des processus microscopiques de plus en plus rapides grâce aux techniques pompe-sonde. Ainsi, mesurer la dynamique d'évolution des électrons dans la matière nécessite des impulsions de durée situées dans la gamme attoseconde (1 as=10-18 s). Si une technique pour générer de telles impulsions a été identifiée dès le début des années 90, il a fallu attendre 2001 pour que des méthodes permettant d'en mesurer la durée soient enfin élaborées, basées sur la spectroscopie des photoélectrons produits par photoionisation d'atomes en présence d'un champ laser. Je présente l'évolution de ces méthodes, depuis les premiers concepts permettant simplement d'estimer une durée, jusqu'aux techniques plus élaborées donnant aujourd'hui accès expérimentalement à la structure temporelle exacte du champ électrique. Des sources d'impulsions attosecondes bien caractérisées sont ainsi aujourd'hui disponibles et commencent à être utilisées dans des expériences résolues en temps. Néanmoins, pour étendre la gamme des phénomènes accessibles, il est essentiel d'obtenir des sources plus intenses, plus brèves et à plus courtes longueurs d'onde. Dans ce contexte, j'analyse le phénomène de réflexion spéculaire d'impulsions lasers ultraintenses sur miroir plasma, qui devrait à terme permettre l'obtention de sources attosecondes de « 2ième génération ».

La physique attoseconde est un domaine en pleine expansion, intrinsèquement lié au processus de génération d’harmoniques d’ordre élevé. Cette émission, sous forme d’un train d’impulsions attosecondes ou d’une impulsion attoseconde isolée, constitue une source de lumière dans le domaine spectral extrême-UV (XUV), ultra-brève, cohérente, parfaitement synchrone du champ générateur. Deux thématiques ont été abordées. La première consiste en la caractérisation complète de l’état de polarisation des harmoniques par Polarimétrie Moléculaire en collaboration avec l’ISMO-Orsay. Cette technique est basée sur la mesure de la distribution angulaire des photoélectrons dans le référentiel moléculaire lors de l’ionisation dissociative de la molécule de NO. Nous l’appliquons à trois configurations produisant un rayonnement harmonique polarisé elliptiquement. Nous obtenons ainsi, pour la première fois, la valeur absolue de l’ellipticité harmonique, son signe, ainsi que le taux de dépolarisation.La seconde thématique est la photoionisation attoseconde résonante : nous avons étudié la photoionisation de l’hélium au voisinage de la résonance d'autoionisation 2s2p à 60.15eV, excitée par une impulsion XUV accordable et sondée par une impulsion laser IR en utilisant la technique RABBIT, qui permet la mesure de l’amplitude et de la phase spectrales de la transition résonante à deux photons. Il est ainsi possible de reconstruire dans le domaine temporel, le paquet d'ondes électronique (POE) à 2 photons. Ces mesures ont été complétées par des simulations effectuées par nos collaborateurs à UAM-Madrid et au LCPMR-Paris, qui montrent que, dans nos conditions expérimentales, ce paquet à deux photons est une image fidèle du paquet résonant à un photon. Ceci représente la première reconstruction de la dynamique temporelle d’une résonance non perturbée par le champ laser, avec une résolution attoseconde. / Attosecond physics is an expending field, intrinsically linked to the High Harmonic Generation process. This emission, which can be either an attosecond pulse train or an isolated attosecond pulse, constitutes a light source in the extreme-UV (XUV) spectral domain, coherent, perfectly synchronous of the generating field. Two thematic have been studied. The first one consists in the complete characterization of the harmonic emission through Molecular Polarimetry, in collaboration with ISMO-Orsay. This technique is based on the measurement of the Molecular Frame PhotoElectron Angular Distribution, during the dissociative ionization of NO molecules. We applied this technique to three configurations producing an elliptically polarized light. For the first time, we obtain the absolute value of the ellipticity, its sign and the depolarization rate. The second topic is the resonant attosecond photoionization: we studied the photoionization of helium, close to the 2s2p autoionization resonance at 60.15 eV, excited by a tunable XUV pulse and probed by an IR pulse, using RABBIT technique, enabling the measurement of the spectral amplitude and phase of the two photons resonant transition. From this, we can reconstruct the two-photons electron wave packets (EWP). These measurements have been completed by simulations done by our collaborator from UAM-Madrid and LCPMR-Paris, showing that, in our experimental conditions, this two photons EWP corresponds to the image of the one-photon EWP. This measurement is the first reconstruction of the temporal dynamic of a resonance non-perturbed by a laser field, with an attosecond resolution.

Ce travail porte sur le fonctionnement d'un Laser à Electrons Libres (LEL) en configuration injectée. Trois exemples sont présentés : celui de UVSOR-II (Okazaki, Japon), celui de SPARC (Frascati, Italie) et ceux du projet ARC-EN-CIEL (France). Sur l'exemple de UVSOR-II, injecté avec un laser Ti :Sa à 1 kHz, des thématiques variées ont été abordées : dynamique électronique, cohérence spatiale, structure spectrale et distribution angulaire du rayonnement, optimisation de la source avec une polarisation variable. Sur l'exemple de SPARC, l'injection d'une source harmonique générée dans les gaz (HHG) est envisagée. Cette combinaison originale, offrant un rayonnement spatialement et temporellement cohérent de forte intensité de l'UV aux rayons X, constitue une source d'avenir. Une source harmonique dédiée a été mise au point pour le LEL de SPARC et devrait permettre d'ici fin 2008, outre des études systématiques de la combinaison LEL-HHG, la démonstration de nouvelles configurations de LEL injectés. Enfin, au cours des simulations effectuées pour le dimensionnement des sources de rayonnement d'ARC-EN-CIEL, un nouveau régime de progapation de l'impulsion LEL a été observé et reste en cours d'étude.

Cette thèse traite de l'étude numérique des propriétés et des applications des impulsions spatio-temporellement couplées, paquets d'ondes coniques et filaments laser, dans les processus fortement non-linéaires, comme la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Nous étudions la redistribution de l'énergie au sein de ces paquets d'ondes en propagation linéaire et non-linéaire. Le flux d'énergie constitue un diagnostic des couplages spatio-temporels que nous avons appliqué à des résultats expérimentaux réels. Nous analysons l'évolution spectrale des filaments dans un gaz et nous obtenons les conditions pour la génération d'impulsions de quelques cycles dans le spectre UV. Nous étudions la génération d'harmoniques d'ordre élevé par des ondes coniques ultra-courtes. En particulier, nous montrons comment leurs propriétés de propagation influencent le champ généré dans la région X-UV. Nous étudions aussi l'interférence des différents chemins quantiques correspondant aux trajectoires électroniques. Enfin, nous obtenons la forme des faisceaux d'Airy stationnaires dans le régime non-linéaire. Pour chaque sujet, nous présentons des résultats expérimentaux qui ont motivé nos travaux ou ont été motivés par nos simulations.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'impulsions laser femtosecondes et intenses dans des gaz permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'XUV. Dans cette thèse, nous présentons une technique destinée à optimiser l'efficacité de génération, puis nous montrons comment la caractérisation du rayonnement permet l'étude de la dynamique des molécules en champ fort. Dans une première partie, par une manipulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d'agrandir le volume de génération. Nous mettons en évidence la possibilité de créer un profil carré, élargi d'un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions ensuite la génération d'harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau, à la fois expérimentalement et numériquement. Bien que nous n'ayons pu observer d'augmentation significative du signal harmonique, les simulations effectuées à plus forte énergie indiquent un gain d'efficacité. Dans une seconde partie, nous montrons que le spectre et la phase spectrale du rayonnement harmonique issu d'un ensemble de molécules linéaires alignées présentent des structures liées aux caractéristiques des molécules. Nous mettons en évidence la présence d'un saut de phase lié à un phénomène d'interférences quantiques lors de l'étape de recombinaison. Nous étudions la dépendance de ce saut de phase en fonction de différents paramètres, tels que l'orientation des molécules ou l'éclairement de génération. Ces mesures permettent l'étude de la dynamique électronique lors de la recombinaison du paquet d'ondes électroniques. De plus, elles devront servir de support pour les nouvelles modélisations du comportement des molécules en champ intense.

L'interaction d'une impulsion laser intense (~10¹⁴ W /cm²) et de courte durée (femtoseconde) avec un gaz rare induit une polarisation hautement non-linéaire dans le domaine spectral XUV; les harmoniques d'ordre élevés. En raison des propriétés spécifiques du rayonnement harmonique et de ses applications, cette thématique est particulièrement riche et fertile. La production efficace d'harmoniques d'ordres élevés repose à la fois sur la réponse non-linéaire de l'atome unique et un comportement collectif.Le fil directeur des études présentées dans cette thèse est la compréhension et le contrôle de l'accord de phase ou du quasi accord de phase en présence d'une ionisation substantielle du gaz générateur. Dans ce contexte, nous montrons l'importance de la longueur de cohérence sur l'accord de phase en génération d'harmoniques. Nous étudions sa dépendance en fonction de la focalisation du laser, de la pression mais aussi sa dépendance temporelle liée à l'ionisation, effet que nous avons mis en évidence lorsqu'on a cherché à optimiser une double impulsion harmonique. Le travail de développement, sur la station LASERIX, de la source à double impulsion harmonique générée à partir d'un même milieu gazeux et avec un délai picoseconde variable est présenté. Cette source possède un véritable potentiel d'applications scientifiques, injectée dans un milieu amplificateur plasma qu'on appelle laser X, la double impulsion permettra de sonder la réponse temporelle de ce type de milieu. Par ailleurs, des expériences et des simulations menées sur la génération d'harmoniques en propagation guidée visent ainsi à étendre les spectres harmoniques vers les courtes longueurs d'ondes, zone spectrale pour laquelle le laser X à plasmas est émis. Ceci donnera l'accès à une source offrant des caractéristiques complémentaires des lasers X, sources développées en parallèle sur la station LASERIX.

La molécule SO2 est connue depuis longtemps dans la pour son spectre d'absorption compliqué résultant de forts couplages entre les états électroniques impliqués. Cette longue histoire a récemment été complétée par de nouvelles études spectroscopiques résolues en temps; la spectroscopie de photoémission (TRPES) et la génération d'harmoniques d'ordre élevé. De nouvelles questions ont ainsi émergées, concernant le rôle des différents états électroniques excités, les différents couplages et leur temps caractéristiques. Pour répondre à ces questions, nous avons considéré, dans un premier temps, l'état électronique fondamental et les deux premiers états singulets excités. Ceux-ci interagissent par l'intermédiaire de couplage non-adiabatic, conduisant à la complexité du spectre d'absorption. Nos résultats se sont avérés particulièrement précis, en particulier pour la description des bandes de Cléments, donnant lieu à leur première description et interprétation théorique. Le couplage spin-orbite et les états triplets ont été introduits dans la description du système et l'analyse de la dynamique a permis de comprendre les différents mécanismes de conversion intersystème. Trois résultats majeurs sont obtenus, (i) le rôle prédominant d'un état 3B2, (ii) la présence d'interférences quantiques lors du processus et (iii) une nouvelle interprétation de la bande dite " interdite ", émanant des état triplets. Les spectroscopies TRPES et HHG ont été utilisées pour sonder la dynamique moléculaire dans ces états. Grâce à des simulations ab-initio nous montrons que la méthode TRPES permet l'étude la dynamique pour tous les états alors que la HHG n'est sensible qu'à la conversion intersystème. / The SO2 molecule is long known in the literature for its complex UV absorption spectrum, which is caused by a variety of strong couplings between the electronic states involved. This long and rich history was augmented recently by new time-dependent spectroscopic methods, namely, Time-Resolved Photoelectron Spectroscopy (TRPES) and High-order Harmonic Generation (HHG). Additional open questions emerged immediately, e.g., what was the role of the different known electronic states, which were the relevant couplings and also the timescales of the different relevant processes.To resolve these issues theoretically, we start by considering the electronic ground state and the two lowest singlet excited states. The latter interact through non-adiabatic couplings leading to a complex photoabsorption spectrum. Our results were accurate, especially concerning the Clements bands, and provide a comprehensive description of the photoabsorption spectrum. When including the spin-orbit coupling, relevant for the weak long-wavelength absorption system, the three-states model turns into a 12 coupled-states system. Analysis of the different couplings gives insight into the different mechanisms of the intersystem crossing. Three main points are shown: (i) the preponderant role of a 3B2 state, (ii) the possibility of quantum interferences during the process and (iii) a new interpretation of the forbidden band.The TRPES and the HHG spectroscopies have been used to probe the time-dependent dynamics in all these states. With the aid of first-principles simulations we show that the TRPES method is sensitive to the dynamics in the manifold, while HHG is sensitive only to the intersystem crossing.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial. Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises. Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruit.