La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) est un processus non linéaire extrême qui peut être compris intuitivement par la séquence de trois étapes: i) ionisation tunnel de la cible atome/ molécule et création d'un paquet d'ondes électronique (EWP) dans le continuum, ii) accélération de l'EWP par le champ laser intense et iii) recombinaison avec le cœur ionique et émission d’une impulsion attoseconde de lumière cohérente dans l’extrême UV (XUV). La HHG fournit ainsi une source ultracourte accordable dans l’XUV/ rayons X mous à l'échelle de temps attoseconde pour les applications (schéma «direct»). Dans le même temps, elle encode de manière cohérente dans le rayonnement XUV émis la structure et la dynamique de réarrangement de charge des atomes/molécules qui rayonnent (schéma «auto-sonde» ou Spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé). Cette thèse est consacrée à ces deux schémas d'application en attophysique basés sur une caractérisation et un contrôle avancés de l'émission attoseconde. Dans ce qu'on appelle le schème "auto-sonde", la dernière étape de la HHG, la recombinaison électron-ion peut être considérée comme un procédé de sonde et l'émission peut coder des informations fructueuses sur le système se recombinant, telles que la structure moléculaire et la dynamique. Dans la première partie, nous avons effectué la spectroscopie harmonique de molécules N₂O et CO₂ qui sont alignées par rapport à la polarisation du laser générateur. Nous avons implémenté deux méthodes basées respectivement sur l'interférométrie optique et quantique afin de caractériser l'amplitude et la phase de l'émission attoseconde en fonction à la fois de l'énergie des photons et de l'angle d'alignement. Nous avons découvert de nouveaux effets dans la génération d'harmoniques qui ne peuvent pas être expliqués par la structure de l'orbitale moléculaire la plus haute occupée (HOMO). Au lieu de cela, nous avons trouvé que pendant l'interaction avec le champ laser, deux états électroniques sont excitées de manière cohérente dans l'ion moléculaire, formant un paquet d'ondes de «trou» se déplaçant à une échelle de temps attoseconde dans la molécule après l’ionisation tunnel. Nous nous sommes concentrés sur l'exploration de ce mouvement électronique cohérent à l'intérieur de la molécule, et comparé les mesures de N₂O et CO₂. La différence frappante dans la phase harmonique nous a conduits à l'élaboration d'un modèle multi-canal permettant l'extraction de l’amplitude et de la phase relative des deux canaux impliqués dans l'émission. Un déphasage inattendu de pi/4 entre les deux canaux est obtenu. En outre, nous avons étudié le profil des impulsions attosecondes émises par ces deux molécules, et nous avons proposé un moyen simple mais flexible pour la réalisation de la mise en forme d’impulsions attosecondes. Dans la deuxième partie, la spectroscopie harmonique a été étendue à d'autres systèmes moléculaires, y compris certaines molécules relativement complexes, par exemple, SF₆ et petits hydrocarbures (méthane, éthane, éthylène, acétylène). Elle a révélé de nombreux résultats intéressants tels que des distorsions de phase observées pour la première fois. Dans le schéma «direct», nous avons photoionisé des atomes de gaz rares en utilisant des impulsions attosecondes bien caractérisées combinées avec un laser infrarouge d’habillage avec un délai contrôlé, stabilisé à environ ± 60 as. Nous avons mesuré des différences marquées dans les distributions angulaires des photoélectrons, en fonction du nombre de photons IR échangés. Jointes à notre interprétation théorique, ces observations apportent de nouvelles connaissances sur la dynamique de cette classe de processus de photo-ionisation multi-couleurs qui sont une étape clé vers l'étude de la photo-ionisation dans le domaine temporel avec une résolution attoseconde. / High-order Harmonic Generation (HHG) is an extreme nonlinear process that can be intuitively understood as the sequence of 3 steps: i) tunnel ionization of the target atom/molecule, creating an electronic wave packet (EWP) in the continuum, ii) acceleration of the EWP by the strong laser field and iii) recombination to the core with emission of an attosecond burst of XUV coherent light. HHG thus provides a tunable ultrashort tabletop source of XUV/Soft X-ray radiation on attosecond time scale for applications (‘direct’ scheme). At the same time, it encodes coherently in the XUV radiation the structure and dynamical charge rearrangement of the radiating atoms/molecules (‘self-probing’ scheme or High Harmonic Spectroscopy). This thesis is dedicated to both application schemes in attophysics based on advanced characterization and control of the attosecond emission. In the so-called ‘self-probing’ scheme, the last step of HHG, the electron-ion re-collision can be considered as a probe process and the emission may encode fruitful information on the recombining system, including molecular structure and dynamics. In the first part, we performed high harmonic spectroscopy of N₂O and CO₂ molecules that are (laser-)aligned with respect to the polarization of the driving laser. We implemented two methods based on optical and quantum interferometry respectively in order to characterize the amplitude and phase of the attosecond emission as a function of both photon energy and alignment angle. We discovered new effects in the high harmonic generation, which could not be explained by the structure of the highest occupied molecular orbital (HOMO). Instead, we found that during the interaction with the laser field, two electronic states are coherently excited in the molecular ion and form a hole wave packet moving on an attosecond timescale in the molecule after tunnel ionization. We focused on exploring this coherent electronic motion inside the molecule, and compared the measurements in N₂O and CO₂. The striking difference in the harmonic phase behavior led us to the development of a multi-channel model allowing the extraction of the relative weight and phase of the two channels involved in the emission. An unexpected pi/4 phase shift between the two channels is obtained. Moreover, we studied the attosecond profile of the pulses emitted by these two molecules, and we proposed a simple but flexible way for performing attosecond pulse shaping. In the second part, high harmonic spectroscopy was extended to other molecular systems, including some relatively complex molecules, e.g., SF₆ and small hydrocarbons (methane, ethane, ethylene, acetylene). It revealed many interesting results such as phase distortions not previously reported. For the ‘direct’ scheme, we photoionized rare gas atoms using well characterized attosecond pulses of XUV coherent radiation combined with an infrared (IR) laser ”dressing” field with controlled time delay, stabilized down to about ± 60 as. We evidenced marked differences in the measured angular distributions of the photoelectrons, depending on the number of IR photons exchanged. Joined to a theoretical interpretation, these observations bring new insights into the dynamics of this class of multi-color photoionization processes that are a key step towards studying photoionization in the time domain, with attosecond time resolution.

Les équations de Maxwell, qui gouvernent le comportement des champs électromagnétiques mésoscopiques, ne forment pas un ensemble clos d'équations. Il faut donc les compléter avec des relations constitutives, qui caractérisent un matériau. Nous avons voulu donner des relations fort générales, et les simplifier ensuite, en explicitant toutes les restrictions physiques que cela comportait, jusqu'à obtenir un système fini d'équations aux dérivées partielles non-linéaires couplées résoluble numériquement (méthode des éléments finis). Cela nous a permis d'étudier la diffraction d'un champ électromagnétique par un système, ayant la forme d'un cylindre ou d'un cristal photonique, fini ou infini, générant une deuxième et une troisième harmonique. Ces différentes composantes du champ électrique interagissent entre elles, par l'effet Kerr-optique ou la déplétion de l'onde de pompe. Nous avons aussi généralisé à l'optique non-linéaire quelques propriétés des matériaux bien connues dans le régime linéaire, comme l'anisotropie ou la perte d'énergie électrique.

Les harmoniques d'ordres élevés, produites lors de l'interaction entre un laser impulsionnel intense et un milieu gazeux, sont émises dans le domaine temporel sous forme d'un train d'impulsions attosecondes espacées d'une demi période optique du champ laser. La production d'une seule impulsion attoseconde permettrait d'accéder à des résolutions temporelles jusqu'ici inaccessibles pour des études résolues en temps. D'après les simulations, une des solutions pour atteindre cet objectif est de confiner la génération d'harmoniques sur moins d'un cycle optique du laser fondamental. Dans ce manuscrit, nous présentons une méthode qui permettrait de restreindre l'émission harmonique à une seule impulsion. Elle repose sur l'extrême sensibilité de la génération d'harmoniques à la polarisation. Nous avons développé une technique originale permettant de moduler temporellement la polarisation d'une impulsion laser infra-rouge. Dans un premier temps, nous avons étudié les modifications spectrales des harmoniques générées par cette impulsion modulée en polarisation. Dans un second temps, nous avons réalisé une mesure directe des impulsions harmoniques obtenues en modulant temporellement l'état de polarisation de l'impulsion laser. Nous avons observé clairement un confinement de la génération d'harmoniques. Ce travail a permis de fixer à environ 10 fs la durée maximale que l'impulsion infrarouge doit avoir pour obtenir une seule impulsion attoseconde. Dans ce cadre, nous avons développé au laboratoire une technique originale de post-compression d'impulsion laser pour obtenir des impulsions haute énergie sub-10 fs.

Cette thèse présente le travail réalisé sur la source harmoniques du LOA à partir d'une chaine Titane-Saphir kHz. Cette étude s'inscrit dans la perspective d'observer des effets non linéaires dus à l'interaction d'un faisceau harmonique intense focalisé sur cible solide. Nous présentons l'étude de l'optimisation de cette source, qui permet de générer efficacement des harmoniques en limite d'absorption. Un cadre complet d'étude de ces conditions d'optimisation du point de vue théorique et expérimental est défini avec notamment une explication détaillée de l'importance de la diaphragmation du faisceau infrarouge. Nous montrons également comment la technique des algorithmes génétiques a été utilisé par le controle de la phase spectrale du laser de pompe. Nous concluons sur la focalisation des harmoniques.

L'objet de cette thèse est l'étude de l'interaction d'un laser femtoseconde avec un support photosensible particulier : un verre phosphate dopé à l'argent appelé verre photo-luminescent (PL). Une nouvelle approche permettant de réaliser en trois dimensions dans un verre PL des nanostructures d'argent aux dimensions bien inférieures à la limite de diffraction est tout d'abord présentée. La mesure des propriétés optiques et structurales pour différentes échelles (spatiales et temporelles) a permis de proposer un mécanisme de formation des structures photo-induites qui est basé sur un jeu subtil entre les phénomènes d'absorption non-linéaire et de thermo-diffusion. La deuxième partie de cette thèse sera rientée sur les propriétés optiques (linéaires et non-linéaires) et les applications des ces nanostructures d'argent. En particulier, l'exaltation des propriétés non-linéaires des agrégats d'argent sera exploitée pour stocker optiquement de l'information en trois dimensions.

Le but du travail est l'investigation de la propagation dans les milieux mobiles des ondes conjuguées en phase paramétriquement et la démonstration de leurs applications possibles à la vélocimétrie des écoulements liquides. Une investigation des effets non-linéaires qui accompagnent la propagation et l'interaction des ondes conjuguées en phase est réalisée avec par exemple la génération des harmoniques supérieures et la diffusion Brillouin. La possibilité d'application de ces effets pour l'amélioration de la précision des systèmes conventionnels acoustiques de vélocimétrie des écoulements est considérée. Il est montré que le principe de synchronisation des phases des harmoniques supérieures générées successivement par l'onde conjuguée en milieu hétérogène reste valide pour les milieux mobiles, ce qui permet d'augmenter la sensibilité de mesure proportionnellement à l'ordre de l'harmonique utilisée. Il est également montré que le décalage de phase de la composante Stokes de fréquence différentielle générée dans le milieu mobile pendant la diffusion Brillouin de l'onde conjuguée par celle de référence correspond à celui de l'onde conjuguée en phase. Les effets de génération des harmoniques supérieures et de la composante Stokes de fréquence différentielle peuvent être utilisés conjointement pour l'amélioration de la sensibilité et de la précision des mesures de vitesse de l'écoulement. Les applications possibles de l'effet de conjugaison de phase paramétrique à la vélocimétrie des écoulements sont présentées. Une méthode de mesure simultanée des concentrations relatives de mélange et de la vitesse des écoulements en temps réel est élaborée.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visant à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. <br />Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permi de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisée pour confiner la HHG. Étant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inferieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel du train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.

Les lasers à électrons libres (LELs) à simple passage représentent actuellement la possibilité la plus prometteuse pour fournir des impulsions lumineuses de haute énergie (µJ à mJ) à des échelles de durée femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵s) et des longueurs d'ondes ultra-courtes (résolution nanométrique i.e., jusqu'aux domaines de l'extrême-ultraviolet et des rayons X). Les LELs émettant dans l'extrême-ultraviolet sont une technologie encore jeune, si bien que de nombreuses questions restent ouvertes. Celles posées au sein de ce manuscrit concernent la configuration dite injectée, dans laquelle le processus est initié par une source externe cohérente (le "seed"). Nous nous concentrons particulièrement dans cette thèse sur les caractéristiques transverses et longitudinales de la lumière, sa cohérence, les propriétés de la phase temporelle et les liens directs entre le seed et l'émission LEL. La technique de génération dans un gaz noble d'harmoniques d'ordres élevés d'un laser femtoseconde (GHE) se montre à la fois complémentaire et en compétition avec les LELs. En compétition car les impulsions produites ont des qualités similaires à celles obtenues avec un LEL ; complémentaire car le rayonnement GHE peut être utilisé comme seed ou en combinaison avec la lumière LEL, par exemple pour effectuer des expériences mettant en jeu de multiples faisceaux. Bien que la GHE fournisse des impulsions moins puissantes, l'implémentation d'une telle source requiert un effort significativement moins important. Le taux de conversion harmonique, l'accordabilité et la qualité spatiale du faisceau généré, et la manière dont ces paramètres dépendent du laser générateur sont les problématiques traitées au sein de ce manuscrit. La volonté de la communauté scientifique d'effectuer des expériences novatrices demande des études profondes et l'optimisation des sources de GHE et des LELs. En particulier, sur la source LEL injectée FERMI@Elettra de Trieste, l'induction d'une dérive de fréquence dans le rayonnement a conduit à des résultats marquants. Entre autres, une méthode de génération d'impulsions scindées avec différentes longueurs d'ondes a été analysée et développée. Une telle possibilité ouvre la voie à l'utilisation des LELs injectés en tant que source autonome pour des installations de type pompe-sonde à deux couleurs. Plus généralement, l'étude des phénomènes mis en jeu dans les processus de GHE et du LEL ainsi que la caractérisation des propriétés de leur lumière sont des sujets intrinsèquement excitants, ayant des connexions directes avec de nombreux aspects fondamentaux de la physique.

Cette thèse présente le travail réalisé sur la source harmoniques du LOA à partir d'une chaine Titane-Saphir kHz. Cette étude s'inscrit dans la perspective d'observer des effets non linéaires dus à l'interaction d'un faisceau harmonique intense focalisé sur cible solide. Nous présentons l'étude de l'optimisation de cette source, qui permet de générer efficacement des harmoniques en limite d'absorption. Un cadre complet d'étude de ces conditions d'optimisation du point de vue théorique et expérimental est défini avec notamment une explication détaillée de l'importance de la diaphragmation du faisceau infrarouge. Nous montrons également comment la technique des algorithmes génétiques a été utilisé par le controle de la phase spectrale du laser de pompe. Nous concluons sur la focalisation des harmoniques.

L'objectif de ce travail est la caractérisation de l’endommagement thermique et mécanique dans le mortier par les ondes acoustiques non linéaires. La corrélation entre les paramètres acoustiques linéaires et non-linéaires étudiée est basée sur les essais expérimentaux et la modélisation. Pour l’endommagement thermique, des éprouvettes cylindriques ont été préparées et caractérisées par l'étude de la porosité et la saturation. Ensuite, l'acoustique linéaire et l’acoustique non linéaire (génération d'harmoniques) ont été appliquées afin de quantifier l’endommagement. Les essais acoustiques linéaires ont prouvé que les vitesses transversales, longitudinales et le module d'Young du mortier diminue en fonction de la température. Les essais acoustiques non linéaires ont montré l'augmentation du bêta fonction de la température. Pour l’endommagement mécanique, le phénomène d'autocicatrisation est suivi par la perméabilité et les essais acoustiques. Les essais de perméabilité ont montré que le débit d'air et la taille de la fissure diminue rapidement au cours du premier mois, puis lentement durant le reste du processus d'autocicatrisation. D'autre part, les tests acoustiques non linéaires ont montré que « alpha » et « bêta » diminuent durant le processus de l’autocicatrisation qui signifie que les paramètres non linéaires sont un bon indicateur pour caractériser ce phénomène. A partir des résultats expérimentaux, une corrélation polynomiale de 2ème degré a été établie entre les paramètres non linéaires et l’index d’endommagement. Les résultats de ce travail représentent un bon départ pour étudier le phénomène de l'autocicatrisation par les ondes acoustiques non linéaires / The objective of this work is the characterization of heat and mechanical damage in the mortar by the nonlinear acoustic waves. The correlation between non-linear/linear acoustic parameters and damage in mortar is studied based on experiments and modelling. For the heat damage, cylindrical specimens were prepared and were characterized by studying the porosity and saturation. Indeed, the linear acoustic (UPV) and non-linear acoustic (Higher harmonic generation) were applied to characterize the damage. The linear acoustic tests have shown that velocities and modulus of Young of the mortar decreases in function of the temperature. The non-linear acoustic tests have shown that beta increases in function of the temperature.For the mechanical damage. The self-healing phenomenon was characterized by the permeability and the acoustic tests. Indeed, the permeability tests have shown that the airflow and the crack size decreases quickly in the first month then slowly for the rest of the self-healing process. On the other hand, the non-linear acoustic tests shown that the alpha and beta decreases according to the self healing process which means that the nonlinear parameters are a good indicators to characterize the self-healing. Moreover, the analysis of the experimental results indicates that the frequency resonant technique is more efficient to characterize the defects in the mortar than the higher harmonic generation. A polynomial correlations of a 2nd degree was established between the nonlinear parameters and the index damage. The findings of this work should be most appropriate as a foundation for the study of the self healing by the nonlinear acoustic waves