Le comportement des assemblages combustibles des Réacteurs Nucléaires à Eau Pressurisée (REP) doit être évalué en conditions de fonctionnement ainsi qu'en conditions accidentelles. Pendant la 2ème phase du scénario dit « d'Accident de Perte de Réfrigérant Primaire (APRP) », les gaines tubulaires des crayons combustibles en alliages de Zirconium subissent une oxydation à haute température (jusqu'à 1200°C), à partir de la face externe de la gaine, puis une trempe à l'eau lors du renoyage final du cœur du réacteur accidenté.Après oxydation et trempe, la gaine comporte schématiquement trois couches : une première couche extérieure de zircone très riche en oxygène (ZrO2) fragile à basse température, une deuxième couche de phase alpha stabilisée par l'oxygène (alpha(O)) elle aussi fragile, et une troisième couche interne de phase dite « ex-beta » qui est la seule à pouvoir garder une certaine ductilité à basse température. Cependant, en cas de prise d'hydrogène due à la corrosion en service et/ou pendant le transitoire, l'hydrogène a tendance à se concentrer dans cette couche interne en induisant une fragilisation supplémentaire.A l'issue d'un transitoire APRP et afin de caractériser le comportement résiduel de la gaine, les Essais de Compression d'Anneaux (ou Ring Compression Tests- RCT) sont utilisés pour évaluer les propriétés mécaniques « post trempe » de la gaine car ils sont simples à mettre en œuvre et également peu consommateurs de matière, ce qui est un atout pour d'éventuels essais comparatifs sur matériaux irradiés. Malheureusement, les courbes de force-déplacement ainsi obtenues, bien que très reproductibles, ont une évolution complexe, et sont sujettes à des interprétations diverses.Dans cette thèse, nous proposons un scénario original de rupture des différentes couches de la gaine au cours d'un essai de compression d'anneaux et la modélisation associée. Cette approche intègre à la fois, l'évaluation des contraintes d'origine thermique résultant de la trempe après oxydation à haute température, l'influence de la variation de la teneur en oxygène dans les différentes couches sur leurs lois de comportement respectives, et l'endommagement progressif des différentes couches au cours de l'essai. Le scénario proposé s'appuie sur des essais interrompus, des observations fines des couches de zircone et d'alpha(O), des essais sur anneaux « monocouche ex-beta », et des lois de comportement obtenues sur matériaux modèles.La modélisation EF obtenue rend bien compte des multiples incidents relevés sur les courbes de compression. Le scénario auquel nous aboutissons devrait permettre de lever les interrogations sur les modes de dépouillement macroscopiques de ces essais.Cette étude propose finalement une évaluation préliminaire de l'impact de l'hydrogène (issu de la corrosion en service) sur le comportement mécanique post oxydation/trempe. / During the second stage of Loss Of Coolant Accident (LOCA) in Pressurized Water Reactors (PWR) zirconium-based fuel claddings undergo a high temperature oxidation (up to 1200°C), then a water quench. After a single-side steam oxidation followed by a direct quench, the cladding is composed of three layers: an oxide (Zirconia) outer layer (formed at HT), always brittle at Room Temperature (RT), an intermediate oxygen stabilized alpha layer, always brittle at RT, called alpha(O), and an inner "prior-beta" layer, which is the only layer able to keep some significant Post Quench (PQ) ductility at RT. However, hydrogen absorbed because of service exposure or during the LOCA transient, concentrates in this layer and may leads to its embrittlement.To estimate the PQ mechanical properties of these materials, Ring Compression Tests (RCT) are widely used because of their simplicity. Small sample size makes RCTs advantageous when a comparison with irradiated samples is required. Despite their good reproducibility, these tests are difficult to interpret as they often present two or more load drops on the engineering load-displacement curve. Laboratories disagree about their interpretation.This study proposes an original fracture scenario for a stratified PQ cladding tested by RCT, and its associated FE model. Strong oxygen content gradient effect on layers mechanical properties is taken into account in the model. PQ thermal stresses resulting from water quench of HT oxidized cladding are investigated, as well as progressive damage of three layers during an RCT. The proposed scenario is based on interrupted RCT analysis, post- RCT sample's outer layers observation for damage evaluation, RCTs of prior-beta single-layer rings, and mechanical behavior of especially chemically adjusted samples.The force displacement curves appearance is correctly reproduced using the obtained FE model. The proposed fracture scenario elucidates RCTs of quenched zirconium-based nuclear fuel claddings (after a high temperature oxidation) macroscopic interpretation.Finally, this study presents a preliminary evaluation of the impact of hydrogen on the oxidized cladding's mechanical behavior.

Le grandissement sous flux des tubes d’assemblages REP en alliages de zirconium est dû au fluage axial et au phénomène de croissance libre qui est associé à l’apparition des boucles <c> à forte dose d’irradiation. Ce travail de thèse vise à étudier le couplage entre ces deux phénomènes à travers l’analyse par Microscopie Electronique en Transmission de l’effet d’application d’une contrainte macroscopique sur la microstructure des boucles <c>. Des campagnes d’irradiation aux ions Zr+ (600 keV) ont été menées sur deux alliages de zirconium recristallisés : Zircaloy-4 et M5®. Grâce à un dispositif de mise en contrainte sous flux d’ions, différents niveaux de contrainte de traction ou de compression ont été appliqués. Les examens microscopiques ont montré que, conformément au mécanisme SIPA, la densité des boucles <c> diminue dans les grains d’axe <c> proche de la direction de traction ou éloigné de la direction de compression. Toutefois, l’analyse d’un grand nombre de grains a révélé une dispersion grain à grain. Cette dispersion, qui trouverait son origine dans les hétérogénéités intergranulaires, amoindrit l’amplitude de l’effet de la contrainte. Parallèlement à cette étude expérimentale, un modèle basé sur la méthode de dynamique d’amas a permis de décrire l’évolution de la microstructure sous irradiation du zirconium et du Zircaloy-4 et de rendre compte de l’effet de la contrainte. A l’échelle macroscopique, un modèle physique a été développé en vue de prédire le comportement en croissance et en fluage sous irradiation des tubes en alliages de zirconium. / The growth of zirconium alloy tubes of PWR fuel assemblies is the result of two phenomena: axial irradiation creep and stress “free” growth which is correlated to the formation of c-loops at high irradiation doses. This PhD work aims at investigating the coupling between these two phenomena through a fine Transmission Electron Microscopy analysis of the effect of a macroscopic applied stress on the c-loop microstructure. 600 keV Zr+ ion irradiations were performed at 300°C on two recrystallized zirconium alloys: Zircaloy-4 and M5®. Thanks to a device specifically designed, different tensile or compressive stress levels were applied under ion irradiation. The microstructural observations have shown that the c-loop density reduces in grains oriented with the c-axis close to the direction of the applied tensile stress or far from the direction of the applied compressive stress, which is in good agreement with the SIPA mechanism. Nevertheless, the examination of a large number of grains has revealed dispersion from grain to grain. This dispersion, which could be explained by the intergranular heterogeneities, reduces the magnitude of the stress effect on c-loop microstructure. In parallel to this experimental study, a cluster dynamics model has been able to describe the evolution under irradiation of zirconium and Zircaloy-4 microstructure and to assess the effect of stress on c-loop microstructure. On the macroscopic scale, a physical model was also developed to predict the irradiation growth and creep behaviour of zirconium alloy tubes.

The excellent high temperature microstructure stability, high strength, and oxidation resistance of intermetallics has for long driven the development of intermetallic based alloys. More recent studies demonstrated attractive properties of eutectic intermetallic in the Ni-Al-Zr systems. This thesis deals with study of binary Ni3Al+Ni7Zr2, NiAl+Ni7Zr2 and Ni3Al+NiAl+Ni7Zr2 ternary intermetallic eutectic alloys in this system and includes the identification of compositions that would yield each eutectic structure and their microstructural characterization, mechanical and oxidation behavior. The thesis is divided into six chapters. Chapter 1 reviews the study on high temperature materials development and presents the objectives of work in the current thesis. Various experimental techniques used for alloy preparation (vacuum arc melting and vacuum suction casting), microstructural characterization (optical microscopy, scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), x-ray Diffraction (XRD), electron probe micro analyzer (EPMA), differential scanning calorimetry (DSC)), compression tests, microhardness tests and thermo gravimetric analysis (TGA) are described in Chapter 2. The specific background of work related to each chapter together with experimental results and discussion are given in next three chapters. Chapter 3 reports the method of identification of the composition for each of the eutectic alloys referred to above. The identification of alloy compositions of binary eutectics Ni3Al+Ni7Zr2 (Ni-13.5Al-11Zr), NiAl+Ni7Zr2 (Ni-19Al-12Zr) and Ni3Al+NiAl+Ni7Zr2 ternary eutectic (Ni-18.4Al-11.6Zr) is carried out with the help of available liquidus projection of Ni-Al-Zr system, and the iterative melting of numerous compositions that were refined to define the critical compositions for each eutectic. The microstructural features of these alloys have been characterized using optical and electron microscopy. Phase identification is confirmed by X ray diffraction, EPMA and TEM. The microstructure of Ni3Al+Ni7Zr2 and Ni3Al+NiAl+Ni7Zr2 ternary eutectic alloy shows similar eutectic morphologies. The eutectic colony consists of lamellar plates at center and intermixed lamellar-rod irregular morphologies towards the boundaries of the colonies. However, the NiAl+Ni7Zr2 eutectic alloy shows a fine, lamellar plate morphology throughout the microstructure. The orientation relationship between eutectic phases is determined using TEM technique for each alloy composition. Onsets of melting and liquidus temperatures have been identified by Differential Scanning Calorimetry. Modified liquidus projections of Ni-Al-Zr system near the Ni3Al+NiAl+Ni7Zr2 ternary eutectic region have been derived from present experimental work. Chapter 4 focuses on understanding the mechanical behaviour of these individual eutectics at room temperature and high temperature. An attempt has been made to correlate the microstructure and mechanical properties of eutectics by measuring room temperature hardness, compressive yield strength at various temperatures, and examination of slip bands, crack initiation and fractography. It is observed that NiAl+Ni7Zr2 eutectic possesses the highest yield strength and hardness followed by ternary eutectic and then the Ni3Al+Ni7Zr2 eutectic. The yield strength of these eutectics decreases rapidly beyond 700oC and this decrease is accompanied by substantial increase in compressive ductility and steady state flow, with little work hardening. Chapter 5 explores the isothermal oxidation behavior at high temperatures of these eutectic alloys. Oxidation kinetics have been measured at various temperatures (900oC, 1000oC, 1050oC and 1100oC) are carried out using the thermo gravimetric analysis technique (TGA). The oxidation behavior has been characterized using TGA, X ray diffraction and EPMA. The Top surface of oxide layer shows compact, NiO layer with a fine grain size. The cross section of oxide samples shows five distinct microstructural and compositional layers at steady state. Attempt has been made to understand the oxidation mechanism, sequence of layer formation in correlation with microstructure and weight gains, rate constants and activation energy analysis. Finally Chapter 6 presents a summary of the current work and suggests for further work.

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В работе описаны процессы пластической деформации для наиболее распространённых металлов с ГПУ кристаллической решеткой, к числу которых относится титан, магний, цирконий. Рассматривается характеристика ГПУ металлов с точки зрения особенностей кристаллического строения и действующих механизмов пластической деформации, описана область применения. Описано поведение металлов с ГПУ решеткой при пластической деформации и при повышенных температурах, что накладывает требования к технологии производства изделий из данных металлов. Представлены основные условия текучести, применяемые для ортотропных металлов, отражающие различное поведение материала в разных направлениях. Методом конечных элементов выполнены расчеты и представлено сравнение параметров плоской прокатки циркониевого сплава Э125 при применении изотропного и ортотропного условий текучести. / The paper describes the processes of plastic deformation for the most common metals with an HCP crystal lattice, which include titanium, magnesium, and zirconium. The characteristics of HCP metals are considered from the point of view of the features of the crystal structure and the operating mechanisms of plastic deformation, and the scope is described. The behavior of metals with an HCP lattice under plastic deformation and at elevated temperatures is described, which imposes requirements on the technology for the production of products from these metals. The basic flow conditions used for orthotropic metals are presented, reflecting the different behavior of the material in different directions. The finite element method is used to perform calculations and compare the parameters of flat rolling of the E125 zirconium alloy using isotropic and orthotropic yield conditions.

Au sein des Réacteurs à Eau Pressurisée, le flux de neutrons entraîne une modification des propriétés mécaniques des gaines à combustible en alliage de zirconium. Bien que leur comportement macroscopique soit bien connu, les mécanismes microscopiques de la déformation des alliages de zirconium restent à caractériser. Afin de simuler l'irradiation aux neutrons, des irradiations aux particules chargées (ions et électrons) ont été réalisées à 400 et 450°C sur un alliage de zirconium: le Zircaloy-4 RXA. L'analyse expérimentale de la microstructure obtenue après irradiation, effectuée au Microscope Electronique en Transmission (MET), a montré la présence de défauts cristallins: les boucles de dislocation de vecteur de Burgers <a>. Leur évolution au cours de l'irradiation (taille et densité), ainsi que leurs caractéristiques (nature et plan d'habitat) ont été déterminées et discutées sur la base de la diffusion des défauts ponctuels. Les résultats obtenus suggèrent une diffusion des auto-interstitiels très faiblement anisotrope. Des expériences de traction in-situ ont été réalisées au MET, après irradiation aux ions, afin d'activer le glissement des dislocations et d'observer leurs interactions avec ces boucles <a>. Certains cas d'interactions observés expérimentalement ont été modélisés par Dynamique des Dislocations pour une meilleure compréhension des mécanismes. L'effet simultané de la contrainte et de l'irradiation sur les mécanismes de déformation a ensuite été étudié. Des irradiations in-situ aux électrons et aux ions ont été effectuées, sans et avec application d'une contrainte. Des mécanismes de déformation impliquant la montée des dislocations ont ainsi été mis en évidence. Grâce à l'ensemble de cette étude, des modèles basés sur les mécanismes identifiés pourront être, à terme, proposés afin de prédire le comportement des alliages de zirconium en réacteur. / In Pressurized Water Reactors, the neutron flux leads to a change in the mechanical properties of the fuel cladding tubes made of zirconium alloys. Although their macroscopic behavior is well known, the microscopic deformation mechanisms of zirconium alloys still need to be characterized. In order to simulate the neutron irradiation, charged particles irradiations (ion and electron) were carried out at 400°C and 450°C on a zirconium alloy: RXA Zircaloy-4. The experimental analysis of the irradiated microstructure, performed by using a Transmission Electron Microscope (TEM), have shown some crystalline defects: dislocation loops with a <a> Burgers vector. Their evolution (size and density) and their characteristics (nature and habit plane) have been determined and discussed based on the point defects diffusion. The results suggest a weak anisotropy in the self-interstitial diffusion. In-situ tensile tests were performed using a TEM, after ion irradiation, in order to activate the dislocation glide and to observe their interaction with the <a> loops. Some of the experimental cases of interaction have been simulate using Dislocation Dynamics for a better understanding of the mechanisms. The simultaneous effect of the stress and of the irradiation on the deformation mechanisms have been then studied. In-situ electron and ion irradiations were conducted, with and without an applied stress. Deformation mechanisms involving dislocation climb have thus been demonstrated. Through this study, models based on the identified mechanisms may be suggested, in order to predict the behavior of zirconium alloys in the reactor.

Объектом исследования являются образцы из сплава Э125 (Zr – 2,5 масс. % Nb), вырезанных из канала системы управления и защиты (СУЗ), после эксплуатации в реакторе энергоблока Смоленской АЭС в течение 36 лет. Методами металлографического анализа, испытаний на трещиностойкость и растяжением кольцевых образцов, сканирующей электронной микроскопии с дифракцией отражённых электронов и определения содержания водорода, были проведены исследования образцов после эксплуатации в энергетическом реакторе. Определены кратковременные механические свойства и характеристики трещиностойкости образцов при комнатной и температуре 100 °С. Изучена микроструктура, фазовый состав и состояние поверхности образцов канала СУЗ. Определено содержание водорода в образцах из зоны термического влияния электроннолучевого сварного соединения. / The object of the study is samples of alloy E125 (Zr – 2,5 mass. % Nb), cut from the channel of the control and protection system, after operation in the reactor of the power unit of the Smolensk NPP for 36 years. Methods of metallographic analysis, tests for fracture toughness and tensile tests of ring samples, scanning electron microscopy with reflected electron diffraction and determination of hydrogen content were used to study the samples after operation in a power reactor. The short-term mechanical properties and characteristics of the crack resistance of the samples at room temperature and 100 ° C were determined. The microstructure, phase composition and state of the surface of the CPS channel samples have been studied. The hydrogen content in the samples from the heat-affected zone of the electron-beam welded joint was determined.