Dans cette thèse, nous améliorons et utilisons le montage expérimental développé au laboratoire nommé femto/OPO-FT-CEAS. Ce montage combine une source laser femto/OPO, une cavité optique haute finesse et un interféromètre à transformée de Fourier. Il permet d'enregistrer des spectres sur un intervalle de 150 cm-1, avec un coefficient d'absorption minimal de 3x10-9 cm-1, à une résolution de 2x10-2 cm-1 et un temps d’acquisition de 2 heures. Un chemin d'absorption de 20 km a été obtenu dans une cellule de 145 cm. Différents miroirs à hauts indices de réflexion permettent d'accéder à deux gamme spectrales dans le domaine de l'infrarouge proche :6200-6700 cm-1 et 7700-8300 cm-1.Le montage femto/OPO-FT-CEAS a été utilisé afin d'enregistrer des spectres à température ambiante. La molécule OCS a été étudiée dans les gammes spectrales de 6200 à 6700 cm-1 et 7700 à 8300 cm-1. Les nouvelles données rovibrationnelles ont été intégrées au modèle global développé par le Prof. Fayt de l'université catholique de Louvain. Un échantillon de CO2 enrichi en oxygène 17 a également été étudié dans la gamme spectrale de 7700 à 8300 cm-1. Les données ont été traitées avec l'aide du Dr. Lyulin l'institut d'optique atmosphérique de Tomsk, Russie.Le montage femto/OPO-FT-CEAS a également été modifié pour enregistrer des spectres de molécules refroidies au sein d'un jet supersonique. Les molécules de N2O, C2H4 et H12C13CH en abondance isotopique naturelle ont été étudiées. Le montage permet de refroidir les molécules étudiées jusqu'à 10 K et un coefficient de 5x10-8 cm-1 a été obtenu. Ce montage a également permis d'enregistrer des spectres CEAS et CRDS de NH3 à des températures de 17 et 14 K respectivement. L'analyse des spectres aété réalisée avec l'aide des Profs. Fusina et Di Lonardo de l'Université de Bologne, Italie.Une cellule de 145 cm pouvant être refroidie à l'aide de réfrigérants liquides a également été développée en vue de remplacer une cellule à température ambiante de 77 cm utilisée dans le montage femto/OPO-FT-CEAS.Enfin, les montages FANTASIO+ et femto/OPO-FT-CEAS ont été utilisés afin afin d'enregistrer des spectres de HCOOH à température ambiante et à 10 K. Les données ont été traitées avec l'aide du Dr. Perrin de l'Université Paris-Créteil, France. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Le radical hydroxyle OH est un oxydant puissant qui intervient, entre autre,dans de nombreux processus photochimiques atmosphériques. L'objectif de cette thèse était de développerun système de mesure desradicaux OH dédié aux études de laboratoire. Celui-ci est basé sur la spectroscopie d'absorption en cavité résonante hors d'axe (OA-ICOS,Off-Axis integrated Cavity Output Spectroscopy).Notre système repose sur le couplaged'une diode laser fibrée (DFB) émettant dans le proche infrarouge (∼1435 nm) au sein d'une cavitéoptique àhaute finesse de 50 cm. Le parcours d'interaction du faisceau avec le milieu atteint 1263 m. Le couplage hors de l'axe permet d'atteindre une limite de détection à 2,12 x 10¹¹ OH / cm³. La spectroscopie par modulation de la longueur d'onde (WMS) en modulant l'intensité de la diode laser à 10 kHz est utilisée conjointement à la cavité OA-ICOS. Cette technique permet de s'affranchir du bruit en 1/f. La WM-OA-ICOS atteint alors une limite de détection de 5,7 x 10¹⁰OH/cm³. Les effets de la Modulation Résiduelle d'Amplitude (RAM) occasionnés par la modulation de l'intensité laser ont ensuite été supprimés. L'implémentation d'une boucle de contrôle de l'intensité laser en amont de la cavité optique a permis de réduire les variations d'intensité de la source et les effets de RAM. Ceci se traduit par une limite de détection plus basse à 5,7 x 10⁹ OH/cm³ pour 100 secondes d'intégration. La suppression des effets de RAM par moyen optique est utilisée pour la première fois pour réduire la limite de détection de systèmes WM-OA-ICOS. Ceci nous permet d'atteindre une valeur de NEAS qui est parmi les meilleures au monde et offre des perspectives intéressantes. / The hydroxyl free radical (OH) plays a central role in atmospheric chemistry due to its high reactivity with VOCs and other trace species. In this thesis, we demonstrate the feasibility of OH radical detection by means of a compact sensor based on off-axis integrated cavity outpout spectroscopy (OA-ICOS) dedicated to laboratory studies. The developed system requires the coupling of a distributed feedback diode (DFB) emitting in near infrared (∼1435 nm) to a 50 cm long spherical high finesse cavity. The effective interaction path length reaches 1263 m. The off-axis injection of the laser beam allows a detection limit of 2,12 x 10¹¹ OH / cm³. The OA-ICOS is used in combination with wavelength modulation spectroscopy (WMS) by modulating the diode current at 10 kHz. This technique is efficient to remove 1/f noise in the signal. The developed WM-OA-ICOS setup achieves alower detection limit at 5,7 x 10¹⁰OH/cm³. While modulating DFB current, Residual Amplitude Modulation occurs. This background contribution was removed at the optical level by the implementation of a control-loop on the laser intensity before its onjection to the cavity. This stabilisation loop on WM-OA-ICOS achieves a detection limit 5,7 x 10⁹ OH/cm³ for an integration time of 100 s. RAM suppression at the optical level was first used to enhance the detection limit of WM-OA-ICOS setup. It makes our OA-ICOS system one of the most efficient in Noise Equivalent Absorption Sensitivity in the world and provides great opportunities for future development.

Depuis plusieurs années, le département Temps-Fréquence de l’institut FEMTO-ST mène une étude sur le comportement des résonateurs à ondes acoustiques de volume à énergie piégée dans des cristaux à quartz à température cryogénique, typiquement proche de 4 K. Les performances en termes de coefficient de qualité mécanique relevé à ces températures, plusieurs milliards à quelques dizaines de MHz, font des cavités acoustiques en quartz de bons candidats pour des sources de fréquences cryogéniques ultrastables.Les travaux présentés dans ce manuscrit s’inscrivent dans la continuité de ce programme d’étude. Ils visent à consolider l’intérêt du quartz mais aussi à envisager des solutions alternatives à base de matériaux à très faibles pertes acoustiques mais non piézoélectriques pour lesquels l’excitation optique est une alternative crédible. Les présents travaux peuvent être résumés en trois parties majeures :- La première partie a été réalisée dans le but de déterminer une coupe de quartz possédant un point d’inversion sur sa caractéristique fréquence-température aux températures cryogéniques. La seule régulation de température du résonateur d’une source de fréquence ultrastable est en effet insuffisante sans l’existence d’un tel point qui doit servir de point de fonctionnement à la régulation thermique. La recherche d’une coupe compensée a nécessité une campagne préliminaire de mesure des coefficients de température des coefficients élastiques du matériau, inconnus à basses températures. Il a alors été possible, à partir de la connaissance de ces coefficients, d’identifier par le calcul puis de réaliser une coupe remplissant les conditions recherchées.- La seconde partie a pour objectif de faire la preuve de concept consistant à utiliser une cavité acoustique en quartz en cavité optique. Dans sa version de base, le résonateur à quartz à onde de volume piégée est plan-convexe (pour assurer le piégeage) et à électrodes (métalliques pour assurer l’excitation électrique !) déposées sur chacune de ses faces. Il est démontré, théoriquement et expérimentalement, qu’une telle géométrie fonctionne en cavité optique, avec son avantage de simplicité mais avec ses limites. Cette structure de base doit être mise à profit pour le couplage optomécanique abordé en troisième partie et constitue le socle de conception de dispositifs optomécaniques plus performants.- La troisième partie est consacrée à l’évaluation de la pertinence du couplage optomécanique de tels dispositifs fonctionnant à température cryogénique. Une étude portant sur la quantification théorique du couplage optomécanique que peut atteindre une telle cavité a été réalisée. / For a few years, the Time and Frequency department in FEMTO-ST Insitute has been leading research about the behavior of Bulk Acoustic Wave (BAW) trapped in quartz crystal at cryogenic temperatures (near 4K).The measured quality factor are around a few billions at few tens of MHz for such temperatures. Acoustical quartz cavities are therefore good candidates for ultrastable cryogenic frequency sources. The work presented here is in the natural continuation of the research cited above. They aim at strenghtening the interest for quartz crystal, but also to consider alternative solutions with non-piezoelectric material with very-low acoustical losses, for which optical excitation is an option. The following work can be summed up in three main parts:- The first part is about the determination of a quartz crystal cut for which a turnover point exists in the frequency-temperature curve in the cryogenic region. Indeed, it is not enough to barely control the temperature in an ultrastable frequency source. Such a turnover point needs to be the operation point for thermal regulation. Searching a compensated cut arose the need for a preliminary measurements campaign of thermal coefficients of elastics coefficients of the material, which were unknown at low temperature. It was then possible, based on these coefficients, to calculate and even realize a cut fulfilling the required condition.- The second part had the objective to demonstrate conceptually that using a quartz acoustical cavity as an optical cavity was feasible. In its basic scheme, a BAW quartz resonator is plano-convex (to ensure the trapping of the acoustic wave) and has electrodes (metal-made to ensure electrical excitation) deposited on each face. It has been demonstrated, both theoretically and experimentally, that such a geometry works fine as an optical cavity, with its corresponding advantages and limitations. This scheme is used for the optomechanical coupling discussed in the third part and constitutes the very base for more efficient optomechanical devices.- The third part is dedicated to the evaluation of how efficient will such devices be while functioning at cryogenic temperature. A theoretical quantification of the optomechanical coupling that these cavities might reach is also presented.

Ce manuscrit porte sur l'étude de transducteur acoustique couvrant la plage de fréquence allant de 100 GHz à 1 THz. Un laser impulsionnel pico-seconde est à l'origine de ces hautes fréquences. Les structures utilisées pour la génération sont un empilement bicouches GaAs/AlAs. La sensibilité de génération et de détection d'onde acoustique en fonction de la longueur d'onde est étudiée expérimentalement. Afin d'améliorer l'efficacité de transduction, une micro-cavité optique est utilisée pour augmenter l'interaction entre le rayonnement laser et le super-réseau. Ces transducteurs opto-acoustiques sont utilisés pour mesurer les temps de vie des phonons subterahertz et terahertz. Une anomalie dans le comportement en fréquence des temps de vie a été mise en évidence dans l'arséniure de gallium. L'utilisation de courbes de dispersion issues de calculs ab initio associée à l'approche de Landau-Rumer pour les temps de vie ultra-sonores permet d'expliquer ce comportement inattendu.