Der Energietransfer von elektronischer Energie in Schwingungs- und Rotationsenergie ist einer der elementarsten nichtadiabatischen Prozesse. Obwohl diese Prozesse seit langen untersucht werden, sind sie nicht im Detail verstanden. Das StoBsystem Na+H2 hat dabei Modellcharakter. Natrium ist ein Wasserstoffãhnliches Atom mit einem s-Elektron auf der auBersten Schale, und H2 ist das einfachste Molekül überhaupt. Ab initio Potentialflachen- Berechnungen sind deshalb mit guter Genauigkeit moglich und auch durchgef iihrt worden. Die elektronische Energie des Na-Atoms von 2,1eV wird dabei durch einen nichtadiabatischen Stoi3 in Schwingungs- und Rotationsenergie des H2-Moleküls iibertragen; ein Vorgang der auch als "Quenchen" bekannt ist. Von essentieller Bedeutung ist es, welche Schwingungs- und Rotationszustãnde besetzt werden. Es gab bisher keine experimentelle Untersuchung, bei der die interne Energieverteilung des H2-Moleküls direkt untersucht wurde. Der Grund dafür ist der, daB konventionelle Techniken zum Nachweis von H2 nicht geeignet sind. Aufgabe der vorliegenden Arbeit war es, erstmals CARS (Kohirente Antistokes-Raman-Streuung) für die oben genannten StoBprozesse einzusetzen und nachzuprüfen, wie gut sich diese Technik anwenden IãBt. CARS ist seit vielen Jahren bekannt, hat jedoch erst in der letzten Zeit durch die Entwicklung von intensiven gepulsten Laser mit geringer Bandbreite sehr an Bedeutung gewonnen. Insbesonders CARS an Wasserstoff wurde intensiv untersucht, nicht jedoch mit Beimischung von Natrium. Im vorliegenden Gasgemisch aus Natrium und H2 erzeugt Natrium durch seine energetisch sehr niedrigen elektronischen Zustãnde einen nichtresonanten Untergrund, der die Nachweis-Wahrscheinlichkeit so stark reduzieren kann, daí3 eine sinnvolle Anwendung nicht mehr mõglich sein konnte. Es ist gelungen zu zeigen, dali trotz eines enormen nichtresonanten Untergrundes eine sehr hohe Nachweiswahrscheinlichkeit mit CARS erzielt werden kann. Sie betrãgt für H2 mit Na im Grundzustand 1012 Teilchen pro cm3 und Quantenzustand und in Gegenwart von angeregtem Natrium 1013 Teilchen pro cm 3 und Quantenzustand. Mit der neu gebauten CARS-Apparatur wurde eine Reihe von neuen Experimenten durchgef a) Es konnte erstmals direkt die Schwingungsverteilung von H2 nach dem Quenchprozel3 bestimmt werden. Es konnte die absolute Besetzung der Schwingungszustãnde v=3,2 und 1 bestimmt werden. Eine Besetzung bei v=4 wurde nicht beobachtet. b) Mit einer zeitabhãngigen CARS-Messung konnte erstmalig die Schwingungsrelaxation der genannten Schwingungszustãnde gemessen und mit einem Ratengleichungsmodell die Ratenkonstanten mit sehr guter Obereinstimmung bestimmt werden. c) Aus der Besetzung der Schwingungszustãnde laBt sich ein absoluter Querschnitt für den Quenchprozei bestimmen. In Vergleich zu den klassischen Fluoreszenzmethoden wird dabei nicht die Abnahme der Fluoreszenz durch den StoBgasdruck bestimmt, sondern die direkte Besetzung des Quenchers nachgewiesen. Diese Methode wird erstmalig vorgestellt. Sie ist viel weniger empfindlich auf Verunreinigungen. Der erhaltene Wert für den Quenchquerschnitt betragt aq=12A2. d) Es laBt sich auch eine Aussage Uber die Rotationsbesetzung nach dem QuenchprozeB machen. Sie konnte bestimmt werden und ist nahezu thermisch, d.h. sie hat dieselbe Temperatur wie die Zelle. Dieses Ergebnis ist in übereinstimmung mit theoretische Modellen und bestãtigt die Vorstellung, dali das p-Orbital des angeregten Natriums sich bei Annãherung an das H2-Molekül ausrichtet und der QuenchprozeB vorwiegend in C2v -Symmetrie ablauft. Es ist gelungen zu zeigen, daB CARS sich erfolgreich für Untersuchungen an nichtadiabatischen StoBprozessen einsetzen laBt. Dadurch wurde erstmals erzielt. / Nonadiabatic collisions between atoms and molecules have drawn a large amount of attention in theoretical and experimental studies. In particular, the transfer of electronic energy of an atom to the vibrational, rotational and translational energy of a diatomic molecule (also called electronic quenching) can be considered an important fundamental process of this type and is thus extensively investigated. We study the Na + 112 as a model collision system for experimental and theoretical reasons since ab initio potential surfaces are currently available, enabling comparison of experimental results with theoretical calculations. We apply a new experimental technique in the field of nonadiabatic processes to obtain a more detailed understanding of these energy transfer processes. We use Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy (CARS) to measure directly the internai energy distribution of H2 molecules produced by quenching of Na in the first excited state (3 2P112). Although CARS has been used to detect 112 among other species, it has never been applied to gaseous mixtures with H2 and atomic or molecular sodium. Sodium with its low lying electronic states produces a strong nonresonant background that strongly reduces the sensitivity of CARS. With a new constructed apparatus a sensitivity for H2 of 1012 particles per cm3 and quantum state in the presence of ground state sodium was achieved and 1013 particles per cm3 and quantum state with excited sodium. The following results were obtained: 1. The absolute population of vibrational leveis up to v=3 has been obtained and was found to be extremly nonthermal. The state distribution is, however, in good agreement with the available theoretical predictions. 2. With a time resolved CARS experiment we monitored the vibrational relaxation of these states. For this experiment we use excited sodium as an effective way to produce vibrationally hot hydrogen. With a simple model, we determined for the first time the vibrational relaxation time for v=3, 2 and 1 to be 2.4ps, 3.4ps and 31ps respectively. 3. From the measured absolute populations of the vibrational states of hydrogen the absolute cross section for the quenching process can be determined. This novel technique is not sensitive to impurities that also quench the electronic states of sodium very effectively. Our method involves only processes that produce vibrationally excited hydrogen. Due to the large vibrational spacing only H2 molecules that have undergone a quenching process are vibrationally excited. The cross section we determinei! is 12 cA'2, and is smaller than literature values due to the effect described. 4. We also measured the rotational distribution for different vibrational leveis. At the sensitivity limit of our apparatus the rotational distribution was estimated to be nearly thermal. This fact is also in good agreement with theoretical models for the collision process. It has heen shown that CARS is a very usefull spectroscopic technique with sufficient sensitivity to be applied to the study of nonadiabatic collision processes. CARS was used for the first time to investigate these processes and gave the new interesting results shown above.

Submitted by Fabio Sobreira Campos da Costa (fabio.sobreira@ufpe.br) on 2016-08-18T12:43:12Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) TESE MESTRADO JESUS PAVON.pdf: 10424016 bytes, checksum: e34855e82c43c610bfad8eca83df6ebe (MD5) / Made available in DSpace on 2016-08-18T12:43:12Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) TESE MESTRADO JESUS PAVON.pdf: 10424016 bytes, checksum: e34855e82c43c610bfad8eca83df6ebe (MD5) Previous issue date: 2015-09-03 / CNPq / Neste trabalho apresentamos um estudo da geração de luz no azul, em vapor de rubídio, devido à ação combinada de um trem de pulsos ultracurtos (fs) e um laser contínuo (diodo). Os dois feixes com polarizações paralelas e lineares, operando em 780 nm (diodo) e 776 nm (fs), são focalizados no centro da célula de Rb, e são responsáveis por cada etapa da transição de dois fótons 5S1/2 - 5P3/2 - 5D. Na configuração de feixes co-propagantes, uma coerência entre as transições 5S1/2 - 5P3/2 - 5D - 6P é induzida e, na condição de casamento de fase, um feixe azul, coerente, é gerado em 420 nm, através de um processo de mistura de quarto ondas. Medidas do espectro de excitação em função da frequência do laseres de diodo, para diferentes temperaturas da amostra e intensidades dos laseres incidentes, indicam uma forte competição entre os efeitos de saturação, ganho e absorção. Estudos de polarização e uma comparação com os recentes resultados de fluorescência permitem caracterizar para que parâmetros o mecanismo de mistura de ondas é responsável pelo sinal observado. Utilizando um laser de femtosegundos com uma taxa de repetição da ordem de 76 MHz, é possível observar, dentro do perfil Doppler, a contribuição dos diferentes modos do pente de frequência na geração do feixe coerente. / We present a study of blue light generation, in rubidium vapor, due to the combined action of a train of ultrashort pulses (fs) and a continuous laser (diode). The two beams with parallel and linear polarizations, operating at 780 nm (diode) and 776 nm (fs) are focused on the center of the Rb cell and are responsible for each step of the two photon transition from 55S1/2 - 5P3/2 - 5D. In the configuration of the co-propagating beams, a coherence between the 5S1/2 - 5P3/2 - 5D - 6P transitions is induced and, in phase matching condition, a blue coherent beam is generated at 420 nm through a process of four wave mixing. The measurements of excitation spectrum as a function of the frequency of the diode laser, for different temperatures of the sample and intensities of the incident laseres, indicate a strong competition among saturation, gain and absorption effects. The polarization studies and a comparison with recent results of fluorescence are used to characterize the parameters for which the wave mixing mechanism is responsible for the observed signal. Using a femtosecond laser with a repetition rate of about 76 MHz, it is possible observe, within the Doppler profile, the contribution of the different modes of the frequency comb in the generation of the coherent beam.

A utilização, em sistemas de comunicações ópticas, de formatos de modulação digitais é vista, atualmente, como uma forma promissora de aumentar a eficiência espectral, frente aos diversos efeitos de degradação do sinal em fibra óptica, sem alterar a infraestrutura já implantada. É neste contexto que surge a técnica OFDM (orthogonal frequency division multiplexing) que estabelece sobreposição espectral das subportadoras e, desta forma, permite a transmissão dos dados em forma multiplexada com grande eficiência espectral. No presente trabalho, foi proposta a simulação da técnica OFDM com modulação QAM (quadrature amplitude modulation) no software Optisystem, versões 9.0 e 10.0. O objetivo principal da pesquisa é estudar algumas configurações de sistemas OFDM óptico, com detecção direta e coerente, visando avaliar seu desempenho sistêmico frente a efeitos de propagação. Usando as figuras de mérito BER e diagrama de constelação para estabelecer a meta de ótimo desempenho, analisamos a técnica OFDM com detecção coerente em configurações aplicáveis, principalmente, para redes ópticas de acesso com alcance estendido. Para validação dos resultados, são apresentados também estudos que relacionam as degradações do sinal em fibra óptica e a técnica OFDM. Estes resultados foram comparados com os existentes na literatura, apresentando boa concordância. / The development of digital modulation formats in optical communications systems is considered to be a promising way to increase the spectral efficiency and to combat the effects of signal degradation in optical fiber without changing the infrastructure already deployed. In this context, the technique called OFDM (orthogonal frequency division multiplexing) establishes a particular spectral overlap of the subcarriers, which allows data transmission to be multiplexed with high spectral efficiency. The main objective of the research is to study some configurations of optical OFDM systems with direct detection and coherent in order to evaluate their performance against propagation effects. Using the figures of merit BER and constellation diagram to establish the goal of optimal performance, we analyze the OFDM technique with coherent detection in configurations more applicable for optical access networks with extended reach. To validate the results we also present some studies that relate the degradation of the signal in an optical fiber and the OFDM technique. These results were compared with those described in literature, showing good agreement.

Este trabalho tem como cenário as redes ópticas de próxima geração, por onde trafegarão supercanais flexíveis, sincronizados e modulados a taxas variáveis que podem chegar à ordem de Terabit por segundo. Mais especificamente, focaliza o supercanal óptico gerado a partir de um único laser (laser semente) composto por portadoras ortogonais entre si, travadas em frequência e moduladas de maneira síncrona. Tal arranjo constitui um sistema de transmissão conhecido como OFDM óptico (optical orthogonal frequency division multiplexing, O-OFDM). Este esquema não requer banda de guarda entre canais, o que proporciona uma melhor eficiência espectral, se mantidas as condições de ortogonalidade mútua, quando comparado à técnica Nyquist WDM (Nyquist wavelength division multiplexing, N-WDM), usualmente reconhecida como base para os sistemas de próxima geração. Muitos são os desafios a serem vencidos antes que a técnica O-OFDM possa ser efetivamente implantada comercialmente e esta tese busca, através de um estudo de seus princípios de funcionamento e módulos constituintes, elencar os principais obstáculos e as possíveis maneira de superá-los. Sem pretender ser exaustivo em termos de tecnologias disponíveis para alcançar este fim, o objetivo é propor novas configurações de subsistemas e arquitetura de nó para o transmissor, o nó intermediário e o receptor coerente, capazes de executar, de forma relativamente simples no domínio óptico, as principais funcionalidades de uma transmissão ponto a ponto com nós deriva/insere intermediários. Através de simulações sistêmicas e demonstrações experimentais, como prova de conceito, dois cenários são abordados: análise do desempenho numa transmissão ponto a ponto, e operação em rede, com derivação e inserção de canal em nós intermediários. Ao final, através de uma análise qualitativa, é feita uma estimativa de componentes e subsistemas necessários para tornar a transmissão de sinais O-OFDM implementável por tecnologias de fotônica integrada que atenda, com eficiência espectral e economia de energia, a sempre crescente demanda de capacidade em sistemas de transmissão óptica. / This work focuses on the scenario of next generation optical networking, where flexible optical superchannels will propagate modulated at variable rates that can reach terabits per second. More specifically, it focuses on the optical superchannel generated from a single laser (seed laser) composed of orthogonal carriers, which are frequency-locked and synchronously modulated. Such arrangement constitutes a transmission system known as optical orthogonal frequency division multiplexing (O-OFDM). This scheme does not require guard band between channels, which provides a better spectral efficiency, if the conditions of mutual orthogonality are maintained, when compared to the Nyquist wavelength dividing multiplexing (N-WDM) technique, usually recognized as the basis for the next generation systems. There are many challenges to overcome before O-OFDM technique can be effectively deployed commercially and this thesis seeks, through a study of its operating principles and constituent modules, to identify the main obstacles and the possible ways of overcoming them. Without intending to be exhaustive in terms of available technologies to achieve this aim, the objective is to propose new configurations of subsystems and node architecture for the transmitter, the intermediate node and the coherent receiver, able to perform in the optical domain, in a relatively simple way, the main features a point-to-point transmission with nodes drifting/inserting intermediates. Through systemic simulations and some experimental demonstrations, as proof of concept, two scenarios are addressed: performance analysis in a point-to-point transmission, and network operation, with channel derivation and insertion at intermediate nodes. At the end, through a qualitative analysis, an estimate of components and subsystems is made to make the transmission of O-OFDM signals implementable by integrated photonics technologies that meet, with spectral efficiency and energy savings, the ever increasing capacity demand in optical transmission systems.

A larga banda espectral, característica de pulsos ultracurtos de luz laser, tem possibilitado o controle coerente da interação da luz com a matéria através da manipulação das componentes espectrais da fase do pulso. Esta nova área de pesquisa tem sido responsável por avanços no entendimento e controle de fenômenos foto-induzidos, especialmente no que diz respeito a processos ópticos não lineares. Nesta tese de doutorado, estudamos o controle coerente da absorção de dois fótons (A2F) em compostos orgânicos usando pulsos de femtossegundos. O processo de A2F em derivados de perilenos foi investigado utilizando pulsos com chirp linear (máscara de fase quadrática), a partir do monitoramento da fluorescência excitada por dois fótons. A otimização da A2F desses compostos, através da formatação da fase do pulso via algorítmo genético, revelou que pulsos limitados por transformada de Fourier induzem maior A2F. Cálculos de Química Quântica, empregando o formalismo da teoria do funcional densidade, foram utilizados para caracterizar a estrutura eletrônica e determinar as transições permitidas por dois fótons nos derivados de perilenos, fundamentando nossos resultados experimentais. Além disso, estudamos também o controle coerente da A2F de compostos orgânicos aplicando uma máscara de fase senoidal ao pulso. Neste caso, demonstramos que a eficiência do controle depende da posição relativa entre o comprimento de onda central do pulso e da banda de A2F do material. Finalmente, o controle coerente da A2F foi investigado com o uso de uma máscara de fase do tipo degrau. Nossos resultados evidenciam a importância da relação entre a banda espectral do pulso e a largura de linha da A2F do material para atingir o controle da A2F. Em conclusão, os resultados obtidos neste trabalho ajudam a esclarecer aspectos do controle coerente, obtido com pulsos ultracurtos formatados, em sistemas moleculares. / The broad spectral band of ultrashort laser pulses has been used to coherently control the lightmatter interaction, by acting on the spectral phase of pulses using the so called pulse shaping methods. This new research area has been held responsible for advances in the understanding and controlling of photo-induced phenomena, especially in nonlinear optics. In this work, we studied the coherent control of two-photon absorption (2PA) processes in organic compounds, employing femtosecond pulses. We investigated the 2PA of perylene derivatives using chirped pulses (quadratic phase mask), by monitoring the two-photon excited fluorescence. Optimization of 2PA in perylene derivatives was achieved by shaping the pulse using a genetic algorithm, which revealed that Fourier transform limited pulses lead to higher 2PA. Quantum chemical calculations, using Density Functional Theory, were carried out to characterize the electronic structure and determine the allowed two-photon transitions of perylene derivatives, backing up our experimental results. Furthermore, we also studied the coherent control of 2PA in organic molecules applying a cosine-like phase mask. In such case, we demonstrated that the control efficiency depends on the detuning between the pulse central wavelength and materials 2PA band. Finally, coherent control of 2PA was explored using a step-like phase mask. Our results indicate that, in this situation, control of 2PA is only attained if a specific ratio between the pulse bandwidth and the 2PA transition bandwidth is used. In conclusion, the results obtained in this work help the understanding of coherent control in molecular systems.

Neste trabalho exploramos propriedades físicas dos cristais líquidos liotrópicos na sua fase lamelar e dentro desse utilizamos um sistema de spins quadrupolares para a criação e manipulação de estados coerentes de spin nuclear com técnicas de RMN. Os spins nucleares utilizados eram provenientes do núcleo de césio-133, com spin 7/2, presentes em uma molécula de pentadecafluoroctanoato de césio com estrutura líquido-cristalina. Sobre esse núcleo, aplicamos um novo conceito de pulsos fortemente modulados suaves para gerar os estados pseudo-puros correspondentes aos estados coerentes de spin nuclear. Com esses estados pudemos realizar experimentos de compressão de estado coerente, um conceito quântico muito importante quando vinculado ao conceito de emaranhamento. Outro estudo foi a observação de dinâmica clássica e efeitos de bifurcação nesse sistema quântico. Em ambas aplicações se destaca o controle dos spins nucleares no desenvolvimento dos protocolos tanto na implementação do conceito de estado coerente em sistemas de spin nuclear, quanto nas leituras dos estados quânticos via tomografia de estado quântico. / In this work we use a quadrupolar spin system inside a lyotropic liquid crystal in the lamellar phase and explore its physical properties to create and manipulate nuclear spin coherent states with NMR techniques. The nuclear spins come from the cesium-133 nucleus, spin 7/2, contained in the cesium-pentadecafluoroctanoate with liquid crystalline structure. On this nucleus, we apply a new concept of smooth strongly modulating pulses to create the pseudo-pure states corresponding to nuclear spin coherent states. With these coherent states we were able to perform coherent state squeezing, an important concept closely related to entanglement. In another study we observed the classical dynamics and bifurcation on this quantum system. Both applications highlight the quantum control of the nuclear spins in developing the protocols for the creation of nuclear spin coherent states as well as for performing the readout using the quantum state tomography procedure.

Neste trabalho, investigamos o controle coerente das bandas de emissão, excitadas via absorção multifotônica, em um cristal de óxido de Zinco (ZnO) através das formatação de pulsos laser ultracurtos (790 nm, 30 fs, 80 MHz e 5 nJ). O ZnO vem se mostrado um possível candidato a dispositivos fotônicos devido a sua grande energia de ligação de éxciton (60 meV).Inicialmente, implementamos a montagem experimental do sistema de formatação de pulsos, bem como de excitação e coleta da fluorescência do ZnO. O controle coerente foi feito através de um programa baseado em um algoritmo genético (GA), também desenvolvido no transcorrer deste trabalho. Através do algoritmo genético, observamos um ganho significativo da emissão do ZnO por meio de fases espectrais impostas ao pulso laser. Monitorando o traço de autocorrelação do pulso, inferimos que este se torna mais longo após a otimização das bandas de emissão via GA. Além disso, verificamos que as funções de fase que otimizam o processo são complexas e oscilatórias. Através da análise das componentes principais (PCA), fizemos uma análise do conjunto de dados providos pelo GA, onde observamos que este método pode ser usado como um filtro para os dados, suavizando as curvas e enfatizando os aspectos mais importantes das máscaras de fase obtidas pelo controle coerente. Por fim investigamos qual a importância das máscaras suavizadas para o entendimento físico do processo. / In this work, we investigate the coherent control of the emission bands, excited via multiphoton absorption, in a zinc oxide crystal (ZnO) by pulse shaping ultrashort laser pulses (790 nm, 30 fs, 5 nJ and 80 MHz). ZnO has been preposed as a potential material for photonic devices due to its strong exciton binding energy(60 meV). Initially, we have implemented the pulse shaper experimental setup, as well as the fluorescence measurements of ZnO. The coherent control was carried out through genetic algorithm (GA) based software, also developed in the course of this work. Using the genetic algorithm, we have observed a significant increase in the ZnO emission when appropriated spectral phase masks are applied to the laser pulse. Autocorrelation measurements were used to infer the pulse duration, which get longer after optimization of the emission band via GA. Additionally, we have found that the phase masks that optimize the process are complex oscillatory functions. Through the Principal Component Analysis, we analyzed the data provided by the GA and observed that it can be used to filter the data, smoothing the curves and highlighting the most important aspects of phase masks obtained by the coherent control. Finally we investigate how important the smoothed masks are for the physical understanding of the process.

O objetivo da dissertação é analisar a assinatura em um contexto geral que considera a dinâmica no tempo e a dependência estocástica, utilizando a teoria de martingais para processos pontuais. / The main goal in this work is to analyse the signature structure in a broader context considering time dynamics and stochastic dependence using the point processes martingale theory.

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A larga banda espectral, característica de pulsos ultracurtos de luz laser, tem possibilitado o controle coerente da interação da luz com a matéria através da manipulação das componentes espectrais da fase do pulso. Esta nova área de pesquisa tem sido responsável por avanços no entendimento e controle de fenômenos foto-induzidos, especialmente no que diz respeito a processos ópticos não lineares. Nesta tese de doutorado, estudamos o controle coerente da absorção de dois fótons (A2F) em compostos orgânicos usando pulsos de femtossegundos. O processo de A2F em derivados de perilenos foi investigado utilizando pulsos com chirp linear (máscara de fase quadrática), a partir do monitoramento da fluorescência excitada por dois fótons. A otimização da A2F desses compostos, através da formatação da fase do pulso via algorítmo genético, revelou que pulsos limitados por transformada de Fourier induzem maior A2F. Cálculos de Química Quântica, empregando o formalismo da teoria do funcional densidade, foram utilizados para caracterizar a estrutura eletrônica e determinar as transições permitidas por dois fótons nos derivados de perilenos, fundamentando nossos resultados experimentais. Além disso, estudamos também o controle coerente da A2F de compostos orgânicos aplicando uma máscara de fase senoidal ao pulso. Neste caso, demonstramos que a eficiência do controle depende da posição relativa entre o comprimento de onda central do pulso e da banda de A2F do material. Finalmente, o controle coerente da A2F foi investigado com o uso de uma máscara de fase do tipo degrau. Nossos resultados evidenciam a importância da relação entre a banda espectral do pulso e a largura de linha da A2F do material para atingir o controle da A2F. Em conclusão, os resultados obtidos neste trabalho ajudam a esclarecer aspectos do controle coerente, obtido com pulsos ultracurtos formatados, em sistemas moleculares. / The broad spectral band of ultrashort laser pulses has been used to coherently control the lightmatter interaction, by acting on the spectral phase of pulses using the so called pulse shaping methods. This new research area has been held responsible for advances in the understanding and controlling of photo-induced phenomena, especially in nonlinear optics. In this work, we studied the coherent control of two-photon absorption (2PA) processes in organic compounds, employing femtosecond pulses. We investigated the 2PA of perylene derivatives using chirped pulses (quadratic phase mask), by monitoring the two-photon excited fluorescence. Optimization of 2PA in perylene derivatives was achieved by shaping the pulse using a genetic algorithm, which revealed that Fourier transform limited pulses lead to higher 2PA. Quantum chemical calculations, using Density Functional Theory, were carried out to characterize the electronic structure and determine the allowed two-photon transitions of perylene derivatives, backing up our experimental results. Furthermore, we also studied the coherent control of 2PA in organic molecules applying a cosine-like phase mask. In such case, we demonstrated that the control efficiency depends on the detuning between the pulse central wavelength and materials 2PA band. Finally, coherent control of 2PA was explored using a step-like phase mask. Our results indicate that, in this situation, control of 2PA is only attained if a specific ratio between the pulse bandwidth and the 2PA transition bandwidth is used. In conclusion, the results obtained in this work help the understanding of coherent control in molecular systems.