Le reformage à la vapeur couplé à la sorption in-situ d’un composant du milieu réactionnel (sorption-enhanced steam reforming, SESR) est un procédé d’avant-garde qui permet simultanément la production d’hydrogène de très haute pureté et la capture du CO2. L'objectif principal de ce travail est le développement de nouveaux sorbants pour le CO2 applicables à hautes températures et l’étude de leur application dans SESR. Deux nouvelles méthodes de synthèse ont été proposées pour synthétiser du zirconate de lithium (Li2ZrO3), zirconate de sodium (Na2ZrO3) ainsi que des matériaux à base d’oxyde de calcium (CaO), trois catégories de sorbants capables de réagir avec le CO2 à hautes températures. L’application du Li2ZrO3 à la capture du CO2 a démontré une augmentation de l’activité du matériau produit par une nouvelle méthode de synthèse combinant un surfactant et traitement à ultrasons, comparativement au Li2ZrO3 préparé par une méthode avec surfactant seulement (sans ultrasons) ou par la méthode conventionnelle (mélange des composants en phase liquide). Néanmoins, pour des pressions partielles en CO2 inférieures à 0,75 bar, la faible cinétique de sorption du CO2 obtenue par le Li2ZrO3 limite son application au procédé SESR. En considérant l’amélioration des propriétés de sorption obtenue en appliquant la méthode combinée surfactant/ultrasons à la synthèse du Li2ZrO3, la même technique a été aussi appliquée à la synthèse du Na2ZrO3. Des résultats inattendus ont été pourtant obtenus. Le Na2ZrO3 développé par la nouvelle technique a été moins actif durant les cycles sorption/régénération que celui produit par la méthode conventionnelle, de par la faible résistance de sa structure poreuse à de très hautes températures. La nouvelle méthode de synthèse combinée surfactant/ultrasons a été aussi appliquée pour la synthèse de CaO stabilisé par du zirconium (Zr). Un rapport Zr/Ca de 0,303 a été trouvé optimal pour la production d’un sorbant présentant la meilleure stabilité et activité pour la capture de CO2. Dans les conditions sévères d’opération, les résultats ont généralement indiqué une capacité de sorption du CaO stabilisé supérieure à celle du CaO pure. Dans le but de réduire les coûts de production des sorbants, une source moins chère de CaO (calcaire naturel) a été utilisée en combinaison avec une nouvelle méthode de synthèse qui consiste dans l’acidification du calcaire par de l’acide citrique suivie par une calcination en deux étapes (argon et air). Doté d’une structure hautement poreuse, le CaO produit a révélé une stabilité nettement meilleure par rapport au calcaire, ainsi qu’une capacité accrue de sorption du CO2. La même technique de synthèse a été aussi utilisée pour développer plusieurs matériaux à base de CaO stabilisé par divers oxydes métalliques (Al, Zr, Mg et Y), afin d’améliorer la stabilité du sorbant dans les conditions opérationnelles sévères, particulièrement les hautes températures de régénération en présence de CO2. CaO stabilisé par l’aluminium (Al) ou le zirconium (Zr) a démontré une meilleure activité comparativement aux autres matériaux synthétisés, inclusivement dans des conditions sévères d’opération. L’application de ces deux types de sorbants au vaporeformage du méthane (SESMR) a été ensuite étudiée dans un réacteur à lit fixe. Pour minimiser les limitations diffusionnelles, deux matériaux hybrides sorbant-catalyseur ont été développés. NiO-CaO stabilisé par Zr, préparé par la méthode combinée surfactant/ultrasons, dont le contenu en NiO est de 20.5 % (masse) a montré une efficacité dans la production d’hydrogène de 92% lors du premier cycle de reformage, ce qui est remarquablement plus élevée que le rendement d’équilibre en H2 pour le procédé traditionnel de vaporeformage du méthane (SMR) ( 70%). La méthode acidification/calcination en deux étapes a été utilisée pour produire le deuxième matériau hybride (NiO-CaO stabilisé par Al). L’application du matériau contenant 25 % (masse) de NiO a conduit à une efficacité moyenne de production d’hydrogène de 97.3%, démontrant ainsi son grand potentiel pour le SESMR. Les résultats de ce projet de recherche ont clairement démontré que le procédé SESR est une alternative très avantageuse au procédé traditionnel de reformage à la vapeur (sans séparation in-situ de CO2) pour la production d’hydrogène de très haute pureté. Le matériau hybride sorbant-catalyseur NiO-CaO stabilisé par Al a démontré une excellente activité à long terme, en confirmant son potentiel élevé pour application dans le procédé SESMR. / Sorption-enhanced steam reforming (SESR) is a forefront technology to produce H2 clean fuel, which integrates both CO2 capture and H2 production in a single process. The main objective of this work is to develop novel high-temperature CO2 sorbents and to investigate their application in SESR operation. Special attention was given to lithium zirconate (Li2ZrO3), sodium zirconate (Na2ZrO3) and calcium oxide (CaO)-based materials, as most famous high temperature CO2 sorbents, by applying two novel synthesis techniques. The application of Li2ZrO3 in CO2 capture sorption showed an increase in activity of the material prepared by surfactant template/sonication method compared to Li2ZrO3 prepared by simple surfactant template method (without sonication) or conventional wet-mixing route. Nevertheless, porous Li2ZrO3 still suffered from slow kinetics of CO2 sorption at low CO2 partial pressure (below 0.75 bar), which can limit its application for SESMR operation. Taking into consideration the improvement of Li2ZrO3 sorption properties, the same surfactant template/sonication technique was then applied to develop porous Na2ZrO3. The behavior of the new developed Na2ZrO3 was unexpected. The samples prepared by surfactant template/sonication technique were found to be less active than the conventional Na2ZrO3 during cyclic operation, due to the low resistivity of the pore structure at the very high temperature treatment required for calcination. The same surfactant template/sonication was also applied to develop Zr-stabilized CaO sorbents. An optimum Zr/Ca ratio of 0.303 was found to maximize the stability and CO2 capture activity of the proposed Zr-stabilized CaO sorbent. The results generally showed a better CO2 capture ability of Zr-stabilized CaO sorbent in comparison with pure CaO in severe cyclic operating conditions. With the purpose of reducing the cost of sorbent production, a cheaper source of CaO (natural limestone) was also considered and a novel synthesis technique (limestone acidification by citric acid followed by two-step calcination (in Ar and air atmospheres)) was applied in order to prepare highly porous CaO structure with unique CO2 capture ability. The results revealed a much better stability and CO2 sorption activity of the developed sorbent compared to natural limestone. The same technique was employed to develop a number of metal oxide (Al, Zr, Mg and Y)-stabilized CaO sorbents in order to enhance sorbent stability in severe operating conditions, i.e., high temperature regeneration in the presence of CO2. Al and Zr-stabilized CaO showed the best activity during both mild and severe operating conditions. The performance of the developed CO2 sorbents providing the best performance in CO2 capture (Zr-stabilized and Al-stabilized CaO) were then investigated experimentally in the sorption enhanced steam methane reforming (SESMR) using a fixed-bed reactor. To minimize the diffusional limitations, a hybrid catalyst-sorbent was developed for both sorbents. The application of Zr-stabilized CaO-nickel hybrid catalyst with 20.5 wt% NiO loading, prepared by surfactant-template/sonication method, resulted in 92% H2 production efficiency for the initial SESMR cycle, which is remarkably higher than traditional steam methane reforming (SMR) equilibrium H2 yield (70 %). The second developed hybrid sorbent-catalyst (Al-stabilized CaO-NiO) was prepared using limestone acidification coupled with two-step calcination technique. The long-term application of the hybrid catalyst containing 25 wt% NiO led to an average H2 production efficiency of 97.3%, proving its high efficiency in the SESMR process. In summary, the results of this thesis show that the SESR process is as an efficient alternative of traditional steam reforming for production of highly pure H2. The Al-stabilized CaO-NiO hybrid sorbent-catalyst showed an excellent activity over long-term operation, thus confirming its very high potential for use in the SESMR process.

Le contexte de cette thèse est l'étude de deux solutions technologiques en cours d'évaluation pour résoudre des problèmes énergétiques, environnementaux et économiques posés par le transport automobile. La première est une solution de rupture consistant à développer un groupe motopropulseur avec pile à combustible et reformeur embarqué. La deuxième solution, plus classique, tire profit des nombreux travaux faits sur les moteurs thermiques dépollués. Le travail réalisé concerne le développement de lois de commande et de diagnostic permettant d'optimiser le rendement dynamique du groupe motopropulseur sous contraintes d'autonomie, de pollution et de coût. Cela nous a conduit à proposer des modèles réduits des principaux phénomènes physico-chimiques mis en jeu dans les différents organes de deux groupes motopropulseurs. L'étude approfondie de ces deux systèmes nous a révélé plusieurs similitudes structurelles qui nous ont permis de formaliser un problème de commande commun à ces deux systèmes de conversion d'énergie. Nous avons alors proposé une loi de commande quasi optimale d'un groupe motopropulseur assez général sous les contraintes définies précédemment. Les différents modèles sont validés avec des essais expérimentaux et les algorithmes de commande et de diagnostic sont validés en simulation et en prototypages. Mots-clés Automatique : Modélisation, Réduction de modèles, Commande, Diagnostic Automobile : Groupe motopropulseur, Pile à combustible, Reformeur, Condenseur, Catalyseur d'oxydation, Filtre à particules Divers : Electrochimie, Thermique, Catalyse, Combustion, Condensation, Gestion d'énergie, Gestion de stocks, Dépollution

A l’aide de la Représentation Energétique Macroscopique (REM) comme outil de modélisation graphique, la modélisation et la gestion d’énergie d’une application stationnaire isolée à base d’un système PEMFC couplé à l’énergie solaire photovoltaïque comme source principale d’énergie sont développées. Afin d’assurer une autonomie du système en combustible, un électrolyseur PEM est intégré au dispositif. En outre, des packs de batteries et de supercondensateurs permettent un stockage d’énergie et de puissance.Grâce à la modularité de la REM, les modèles respectifs des différentes entités énergétiques du système ont été développés avant de les assembler pour reconstituer un modèle global. Une caractéristique propre de la REM étant la commande, une Structure Maximale de Commande (SMC) est déduite du modèle REM du système par application de règles d’inversion.Le phénomène d’effet échelle a permis de dimensionner le système grâce à un profil de consommation domestique d’énergie électrique. Une stratégie de gestion énergétique basée sur la méthode du bilan des flux de puissance et prenant en compte les dynamiques de chaque source a été développée. Différents modes de fonctionnement ont été étudiés. Grâce è un profil d’ensoleillement d’une journée, la pertinence du modèle a été évaluée. Il a été en outre introduit un couplage entre la méthode du bilan des flux de puissance et la logique floue afin que la stratégie de gestion redéfinisse les références des grandeurs électriques en tenant compte de l’état de charge des batteries et de celui des supercondensateurs. / A stand alone multi-source system based on the coupling of photovoltaic energy and both a PEM electrolyser and a PEMFC for stationary application is studied. The system gathers photovoltaic array as main energy source, ultracapacitors and batteries packs in order to smooth respectively fast and medium dynamic by supplying the load or by absorbing photovoltaic source overproduction. Because of the necessity of fuel availability, especially for islanding application like this one, a PEM electrolyser is integrated to the system for in situ hydrogen production.The main purpose being modeling and management of the power flows in order to meet the energy requirement without power cut, a graphical modeling tool namely Energetic Macroscopic Representation (EMR) is used because of its analysis and control strengths. Thanks to the modular feature of the EMR, the different models of each energetic entity of the system are performed before their assembling.By using scale effect, the energetic system sizing is performed according to a household power profile. Then, by the help of the multi-level representation, the maximal control structure (MCS) is deduced from the system EMR model. The electrical reference values of the MCS are generated by applying the power balancing method involving the own dynamic of each source into the energy management strategy. Different behavior modes are taken into account. By considering an irradiance profile for one day, the system is simulated highlighting its suitable behaviour. Moreover, the relevance of the introduced coupling between fuzzy logic controller and the power balancing method is pointed out.

Cette thèse propose une technique innovante de diagnostic non invasive pour les systèmes piles à combustible. Cette technique s’appuie sur la mesure de la signature magnétique générée par ces systèmes. A l'aide de ces champs magnétiques externes, il est possible d'obtenir une cartographie de la densité de courant interne par résolution d'un problème inverse. Ce problème est néanmoins mal posé : la solution est non unique et est extrêmement sensible au bruit. Des techniques de régularisation ont ainsi été mises en place pour filtrer les erreurs de mesures et obtenir une solution physiquement acceptable. Afin d'augmenter la qualité de reconstruction des courants, nous avons conçu notre outil de diagnostic de manière à ce qu'il soit uniquement sensible aux défaillances de la pile (capteur de défauts). De plus, cette reconstruction se base sur un nombre extrêmement faible de mesures. Une telle approche facilite l'instrumentation du système et augmente la précision et la rapidité de celui-ci. La sensibilité de notre outil à certaines défaillances (assèchements, appauvrissement en réactifs, dégradations) est démontrée. / This thesis proposes a new non invasive technique for fuel cell diagnosis. This technique relies on the measurements of the magnetic field signature created by these systems. By solving an inverse problem, it is possible to get an internal current density map. However, the inverse problem is ill-posed: the solution is not unique and it is extremely sensitive to noise. Regularization techniques were used in order to filter out measurement errors and to obtain physical realistic solutions. In order to improve the quality of the current density estimators, a diagnostic tool was built which is only sensitive to faults occurring inside the fuel cell (fault sensor). More over, our approach is based on a very low number of measurements. Such technique simplifies the experimental setup and improves the accuracy and the speed of the diagnostic tool. The sensitivity of our tool to some faults (drying out, oxygen starvation and ageing) is demonstrated.

"Review of the literature shows that the reported correlation between predictions and experimental data of flame spread vary greatly. The discrepancies displayed by the models are generally attributed to inaccurate input parameters, user effects, and inadequacy of the model. In most experiments, the metric to which the model is deemed accurate is based on the prediction of the heat release rate, but flame spread is a highly complex phenomenon that should not be simplified as such. Moreover, fire growth models are usually made up of distinctive groups of calculation on separate physical phenomena to predict processes that drive fire growth. Inaccuracies of any of these “sub-models” will impact the overall flame spread prediction, hence identifying the sources of error and sensitivity of the subroutines may aid in the development of more accurate models. Combating this issue required that the phenomenon of flame spread be decomposed into four components to be studied separately: turbulent fluid dynamics, flame temperature, flame heat transfer, and condensed phase pyrolysis. Under this framework, aspects of a CFD model may be validated individually and cohesively. However, a lack of comprehensive datasets in the literature hampered this process. Hence, three progressively more complex sets of experiments, from free plume fires to fires against an inert wall to combustible wall fires, were conducted in order to obtain a variety of measurements related to the four inter-related components of flame spread. Multiple permutations of the tests using different source fuels, burner size, and source fire heat release rate allowed a large amount of comparable data to be collected for validation of different fire configurations. FDS simulations using mostly default parameters were executed and compared against the experimental data, but found to be inaccurate. Parametric study of the FDS software shows that there are little definitive trends in the correlation between changes in the predicted quantities and the modeling parameters. This highlights the intricate relationships shared between the subroutines utilized by FDS for calculations related to the four components of flame spread. This reveals a need to examine the underlying calculation methods and source code utilized in FDS."

Les travaux de cette thèse visent à apporter des éléments de solutions au problème de la durée de vie des systèmes pile à combustible (FCS – Fuel Cell System) de type à « membrane échangeuse de protons » (PEM – Proton Exchange Membrane) et se décline sur deux champs disciplinaires complémentaires :Une première approche vise à augmenter la durée de vie de celle-ci par la conception et la mise en œuvre d'une architecture de pronostic et de gestion de l'état de santé (PHM – Prognostics & Health Management). Les PEM-FCS, de par leur technologie, sont par essence des systèmes multi-physiques (électriques, fluidiques, électrochimiques, thermiques, mécaniques, etc.) et multi-échelles (de temps et d'espace) dont les comportements sont difficilement appréhendables. La nature non linéaire des phénomènes, le caractère réversible ou non des dégradations, et les interactions entre composants rendent effectivement difficile une étape de modélisation des défaillances. De plus, le manque d'homogénéité (actuel) dans le processus de fabrication rend difficile la caractérisation statistique de leur comportement. Le déploiement d'une solution PHM permettrait en effet d'anticiper et d'éviter les défaillances, d'évaluer l'état de santé, d'estimer le temps de vie résiduel du système, et finalement, d'envisager des actions de maîtrise (contrôle et/ou maintenance) pour assurer la continuité de fonctionnement. Une deuxième approche propose d'avoir recours à une hybridation passive de la PEMFC avec des super-condensateurs (UC – Ultra Capacitor) de façon à faire fonctionner la pile au plus proche de ses conditions opératoires optimales et ainsi, à minimiser l'impact du vieillissement. Les UCs apparaissent comme une source complémentaire à la PEMFC en raison de leur forte densité de puissance, de leur capacité de charge/décharge rapide, de leur réversibilité et de leur grande durée de vie. Si l'on prend l'exemple des véhicules à pile à combustible, l'association entre une PEMFC et des UCs peut être réalisée en utilisant un système hybride de type actif ou passif. Le comportement global du système dépend à la fois du choix de l'architecture et du positionnement de ces éléments en lien avec la charge électrique. Aujourd'hui, les recherches dans ce domaine se focalisent essentiellement sur la gestion d'énergie entre les sources et stockeurs embarqués ; et sur la définition et l'optimisation d'une interface électronique de puissance destinée à conditionner le flux d'énergie entre eux. Cependant, la présence de convertisseurs statiques augmente les sources de défaillances et pannes (défaillance des interrupteurs du convertisseur statique lui-même, impact des oscillations de courant haute fréquence sur le vieillissement de la pile), et augmente également les pertes énergétiques du système complet (même si le rendement du convertisseur statique est élevé, il dégrade néanmoins le bilan global). / This thesis work aims to provide solutions for the limited lifetime of Proton Exchange Membrane Fuel Cell Systems (PEM-FCS) based on two complementary disciplines:A first approach consists in increasing the lifetime of the PEM-FCS by designing and implementing a Prognostics & Health Management (PHM) architecture. The PEM-FCS are essentially multi-physical systems (electrical, fluid, electrochemical, thermal, mechanical, etc.) and multi-scale (time and space), thus its behaviors are hardly understandable. The nonlinear nature of phenomena, the reversibility or not of degradations and the interactions between components makes it quite difficult to have a failure modeling stage. Moreover, the lack of homogeneity (actual) in the manufacturing process makes it difficult for statistical characterization of their behavior. The deployment of a PHM solution would indeed anticipate and avoid failures, assess the state of health, estimate the Remaining Useful Lifetime (RUL) of the system and finally consider control actions (control and/or maintenance) to ensure operation continuity.A second approach proposes to use a passive hybridization of the PEMFC with Ultra Capacitors (UC) to operate the fuel cell closer to its optimum operating conditions and thereby minimize the impact of aging. The UC appear as an additional source to the PEMFC due to their high power density, their capacity to charge/discharge rapidly, their reversibility and their long life. If we take the example of fuel cell hybrid electrical vehicles, the association between a PEMFC and UC can be performed using a hybrid of active or passive type system. The overall behavior of the system depends on both, the choice of the architecture and the positioning of these elements in connection with the electric charge. Today, research in this area focuses mainly on energy management between the sources and embedded storage and the definition and optimization of a power electronic interface designated to adjust the flow of energy between them. However, the presence of power converters increases the source of faults and failures (failure of the switches of the power converter and the impact of high frequency current oscillations on the aging of the PEMFC), and also increases the energy losses of the entire system (even if the performance of the power converter is high, it nevertheless degrades the overall system).

Cette thèse développe des approches pour le diagnostic et le pronostic de systèmes dynamiques incertains en utilisant la technique de modélisation Bond Graph (BG). Tout d'abord, une représentation par intervalles des incertitudes paramétriques et de mesures est intégrée à un modèle BG-LFT (Linear Fractional Transformation). Une méthode de détection robuste de défaut est développée en utilisant les règles de l'arithmétique d'intervalle pour la génération de seuils robustes et adaptatifs sur les résidus nominaux. La méthode est validée en temps réel sur un système de générateur de vapeur.Deuxièmement, une nouvelle méthodologie de pronostic hybride est développée en utilisant les Relations de Redondance Analytique déduites d'un modèle BG et les Filtres Particulaires. Une estimation de l'état courant du paramètre candidat pour le pronostic est obtenue en termes probabilistes. La prédiction de la durée de vie résiduelle est atteinte en termes probabilistes. Les incertitudes associées aux mesures bruitées, les conditions environnementales, etc. sont gérées efficacement. La méthode est validée en temps réel sur un système mécatronique incertain.Enfin, la méthodologie de pronostic développée est mise en œuvre et validée pour le suivi efficace de la santé d'un sous-système électrochimique d’une pile à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC) industrielle à l’aide de données de dégradation réelles. / This thesis develops the approaches for diagnostics and prognostics of uncertain dynamic systems in Bond Graph (BG) modeling framework. Firstly, properties of Interval Arithmetic (IA) and BG in Linear Fractional Transformation, are integrated for representation of parametric and measurement uncertainties on an uncertain BG model. Robust fault detection methodology is developed by utilizing the rules of IA for the generation of adaptive interval valued thresholds over the nominal residuals. The method is validated in real time on an uncertain and highly complex steam generator system.Secondly, a novel hybrid prognostic methodology is developed using BG derived Analytical Redundancy Relationships and Particle Filtering algorithms. Estimations of the current state of health of a system parameter and the associated hidden parameters are achieved in probabilistic terms. Prediction of the Remaining Useful Life (RUL) of the system parameter is also achieved in probabilistic terms. The associated uncertainties arising out of noisy measurements, environmental conditions etc. are effectively managed to produce a reliable prediction of RUL with suitable confidence bounds. The method is validated in real time on an uncertain mechatronic system.Thirdly, the prognostic methodology is validated and implemented on the electrical electro-chemical subsystem of an industrial Proton Exchange Membrane Fuel Cell. A BG of the latter is utilized which is suited for diagnostics and prognostics. The hybrid prognostic methodology is validated, involving real degradation data sets.

Cette thèse présente une analyse approfondie et comparative des résultats de mesures µ-XRD et µ-XAS sur des combustibles UO2 standard, dopé au sesquioxyde de chrome (Cr2O3) et MOX, irradiés ou non. Elle présente également l'interprétation des résultats en regard des effets induits par le chrome en tant que dopant ainsi que par la présence de plusieurs produits de fission. Les paramètres de maille de l’UO2 et les paramètres de densité d'énergie de déformation élastique dans les matériaux irradiés ou non ont été mesurés et quantifiés. Les données de µ-XRD ont en outre permis l'évaluation de la taille des domaines cristallins, ainsi que l’étude de la formation de sous-grains à différentes positions au sein des pastilles de combustibles irradiés. Le paramètre de maille et l'environnement atomique local du chrome dans des précipités d’oxyde de chrome présents dans les pastilles de combustible non-irradié ont également été déterminés. La structure locale du Cr dans la matrice du combustible dopé et l'influence de l'irradiation sur l'état du chrome dans la matrice de combustible ont été étudiées. Enfin, pour une comparaison du comportement des gaz de fission et du phénomène de re-solution induite par l'irradiation dans l’UO2 standard ou dopé, la dernière partie de ce travail propose une tentative d'analyse de l’environnement atomique du Kr dans ces deux combustibles irradiés. Le travail effectué par micro-faisceau XAS sur ce gaz de fission a permis la détermination des distances du Kr avec ses proches voisins, une estimation des densités atomiques des gaz de fission dans les agrégats et des pressions internes apparentes dans ces nano-phases de gaz inertes. / This thesis work reports in depth analyses of measured µ-XRD and µ-XAS data from standard UO2, chromia (Cr2O3) doped UO2 and MOX fuels, and interpretation of the results considering the role of chromium as a dopant as well as several fission product elements. The lattice parameters of UO2 in fresh and irradiated samples and elastic strain energy densities in the irradiated UO2 samples have been measured and quantified. The µ-XRD patterns have further allowed the evaluation of the crystalline domain size and sub-grain formation at different locations of the irradiated fuel pellets. Attempts have been made to determine lattice parameter and next neighbor atomic environment in chromia-precipitates found in fresh chromia-doped fuel pellets. The local structure around Cr in as-fabricated chromia-doped UO2 matrix and the influence of irradiation on the state of chromium in irradiated fuel matrix have been addressed. Finally, for a comparative understanding of fission gases behavior and irradiation induced re-solution phenomenon in standard and chromia-doped UO2, the last part of the present work tries to clarify the fission gas Kr atomic environment in these irradiated fuels. The work performed on Kr, by micro-beam XAS, comprises the determination of Kr next neighbor distances, an estimation of gas atom densities in the aggregates, and apparent internal pressures in the gas bubbles.

La pile à combustible (PàC) est un dispositif qui produit de l'électricité à partir d'une réaction chimique entre l'hydrogène et l'oxygène. Le système à PàC nécessite un certain nombre d'auxiliaires pour fonctionner. Pour cela, un système de commande est indispensable pour optimiser la performance de la PàC.Dans ce travail de thèse, nous nous sommes intéressés à trois types de problématiques de commande de la PàC. La première est celle de l'optimisation de la puissance délivrée par la PàC en contrôlant le rapport d'excès d'oxygène via le débit d'air du compresseur ; en prenant en compte les variations paramétriques, les incertitudes et les perturbations externes. Ce problème est résolu en utilisant la commande non-linéaire par mode glissant d'ordre 2. Deux types d'algorithme sont synthétisés, l'algorithme du mode glissant d'ordre 2 sous-optimal et l'algorithme du Super Twisting adaptatif. Les performances de ces lois de commande ont été validées grâce à un simulateur Hardware In Loop. La deuxième concerne la maximisation de la puissance nette fournie par la pile, tout en maintenant le fonctionnement du compresseur centrifuge dans sa zone nominale et tout en évitant le manque d'oxygène à la cathode, lors des variations rapides de charge. La solution proposée pour résoudre ce problème est un gestionnaire de charge qui consiste en un filtre à coefficient de filtrage ajustable. Deux approches d'ajustement de ce coefficient basées sur la technique de l'Extremum Seeking sont appliquées, comparées et validées expérimentalement. La troisième problématique abordée dans cette thèse est celle de la régulation de la différence de pression entre l'anode et la cathode, lors de variations de charge en présence de variations paramétriques et d'incertitudes. Une solution basée sur un contrôleur multi-variable par mode glissant d'ordre 2 associé à une étude de robustesse est proposée. / The PEM fuel cell is a device which generates electricity from a chemical reaction between hydrogen and oxygen. The PEM fuel cell requires many ancillaries to operate the system. A control system is needed to optimize the performance of the PEMFC. This thesis is focused upon three specific control problems related to PEM fuel cell systems. The first problem is the control of the air (oxygen source) entering in the cathode side of fuel cell. The objective is to regulate the oxygen excess ratio in order to maintain the optimum net power output. This problem has been addressed using nonlinear second order sliding mode controllers, which are robust against parametric uncertainty and external disturbance. The SOSM controllers are based on two algorithms: sub-optimal and adaptive Super Twisting. Their performance is validated through Hardware In Loop simulation. The second problem is to maintain the centrifugal compressor in its operating zone, while avoiding the oxygen starvation in the cathode side during rapid load variations. The proposed solution to this problem is a load governor, which is similar to a variable bandwidth first order linear filter. Two adjustment algorithms have been applied for the bandwidth coefficient, based on the Extremum Seeking technique. Their performance has been validated experimentally. The third problem addressed in this thesis is the regulation of the pressure difference between the anode and the cathode during load variations. The control objective is achieved using second order sliding mode MIMO controller, which has been shown to be robust against parametric uncertainty and external disturbance.

Le réchauffement climatique, la pollution de l'environnement et l'épuisement des énergies pétrolières ont attiré l'attention de l'humanité dans le monde entier. Les véhicules électriques hybrides à pile à combustible (FCHEV), utilisant l’hydrogène comme carburant et n’émettant aucune émission, sont considérés par les organismes publics et privés comme l’un des meilleurs moyens de résoudre ces problèmes. Cette thèse de doctorat considère un FCHEV avec trois sources d'énergie: pile à combustible, batterie et supercondensateur, ce qui complique l'élaboration d'une stratégie de gestion de l'énergie (EMS) pour répartir la puissance entre différentes sources d'alimentation. Parmi les méthodes de gestion de l'énergie de la littérature actuelle, la stratégie de minimisation de la consommation équivalente (ECMS) a été sélectionnée car elle permet une optimisation locale sans connaissance préalable des conditions de conduite et cela en donnant des résultats optimaux.En raison de la faible densité énergétique du supercondensateur, sa consommation équivalente d'hydrogène est négligée dans la plupart des références bibliographiques, ce qui va non seulement à l'encontre de l'objectif de minimiser la consommation totale d'hydrogène, mais accroît également la complexité du système EMS en raison du besoin d'un système EMS supplémentaire pour calculer la demande en puissance du supercondensateur. Ainsi, une stratégie ECMS à programmation quadratique séquentielle (SECMS) est proposée pour prendre en compte le coût énergétique des trois sources d’énergie dans la fonction objectif. Une stratégie de contrôle basée sur des règles (RBCS) et une stratégie hybride (HEOS) a été également conçues pour être comparée à SECMS. La dégradation des sources d'énergie représente un défi majeur pour la stabilité du système SECMS développé. Basé sur l'estimation en ligne de l'état de santé de la pile à combustible et de la batterie, le système ECMS adaptatif (AECMS) a été implémenté en ajustant le facteur équivalent et le taux de changement dynamique de la pile à combustible. Les résultats de la simulation montrent que l’AECMS peut assurer le maintien de la charge de la batterie et l’augmentation de la durabilité de la pile à combustible.Pour valider les algorithmes de gestion de l'énergie et les modèles numériques proposés, un banc d'essai expérimental a été construit autour de l'interface temps réel DSPACE. La comparaison des résultats de la simulation numérique et des résultats expérimentaux a montré que le système SECMS proposé fonctionne à un rendement maximal, que le supercondensateur fournit la puissance de pointe et que la batterie fonctionne comme un tampon d’énergie. Il a été prouvé que la négligence de la consommation d'hydrogène équivalente au supercondensateur dans l'ECMS conduit à un fonctionnement non optimal. Comparé à RBCS et HEOS, la SECMS a le moins d'hydrogène consommé et le courant de pile à combustible le plus stable. / Global warming, environment pollution and exhaustion of petroleum energies have risen their attention of the humanity over the world. Fuel cell hybrid electric vehicle (FCHEV) taking hydrogen as fuel and have zero emission, is thought by public and private organisms as one of the best ways to solve these problems. This PhD dissertation consider a FCHEV with three power sources: fuel cell, battery and supercapacitor, which increases the difficult to design an energy management strategy (EMS) to split the power between the different power sources.Among the EMS available in the current literature, the Equivalent consumption minimization strategy (ECMS) was selected because it allows a local optimization without rely on prior knowledge of driving condition while giving optimal results.Due to low energy density of supercapacitor, its equivalent hydrogen consumption is neglected in most bibliographic references, which not only counter to the aim of minimizing whole hydrogen consumption but also increase the complication of EMS due to the need of an additional EMS to calculate supercapacitor power demand. Thus, a sequential quadratic programming ECMS (SECMS) strategy is proposed to consider energy cost of all three power sources into the objective function. A rule based control strategy (RBCS) and hybrid strategy (HEOS) are also designed in order to to be compared with SECMS. Degradation of energy sources represents a major challenge for the stability of the developed SECMS system. So, based on online estimating state of heath of fuel cell and battery, an adaptive ECMS (AECMS) has been designed through adjusting the equivalent factor and dynamical change rate of fuel cell. The simulation results show that the AECMS can ensure the charge sustenance of battery and the increase of fuel cell durability.To validate the proposed energy management algorithms and the numerical models an exerimental test bench has been built around the real time interface DSPACE. The comparison of the simulation and experimental results showed that the proposed SECMS is operated at around maximum efficiency, supercapacitor supplies peak power, battery works as the energy buffer. It has been proved that the neglect of supercapacitor equivalent hydrogen consumption in ECMS leads to not optimal operation. Compared with RBCS and HEOS, SECMS has least hydrogen consumption and most stable fuel cell current.