The discovery of high-\(T_c\) superconductivity in 1986 generated tremendous excitement. However, despite over 25 years of intense research efforts, many properties of these complex materials are still poorly understood. For example, the cuprate phase diagram is dominated by a mysterious "pseudogap" state, a depletion in the Fermi level density of states which persists above the superconducting critical temperature \(T_c\). Furthermore, these materials are typically electronically inhomogeneous at the atomic scale, but to what extent the intrinsic chemical or structural disorder is responsible for electronic inhomogeneity, and whether the inhomogeneity is relevant to pseudogap or superconductivity, are unresolved questions. In this thesis, I will describe scanning tunneling microscopy experiments which probe the interplay of structural, chemical and electronic disorder in high-\(T_c\) superconductors. First, I will present the imaging of a picoscale orthorhombic structural distortion in Bi-based cuprates. Based on insensitivity of this structural distortion to temperature, magnetic field, and doping level we conclude that it is an omnipresent background not related to the pseudogap state. I will also present the discovery of three types of oxygen disorder in the high-\(T_c\) superconductor \(Bi_2Sr_2CaCu_2O_{8+x}\) two different interstitials as well as vacancies at the apical oxygen site. We find a strong correlation between the positions of these defects and the nanoscale inhomogeneity in the pseudogap phase, which highlights the importance of chemical disorder in these compounds. Furthermore, I will show the determination of the exact intra-unit-cell positions of these dopants and the effect of different types of intrinsic strain on their placement. I will also describe the identification of chemical disorder in another cuprate \(Y_{1−x}Ca_xBa_2Cu_3O_{7−x}\), and the first observation of electronic inhomogeneity of the spectral gap in this material. Finally, I will present definitive identification of the cleavage surfaces in \(Pr_xCa_{1−x}Fe_2As_2\), and imaging of Pr dopants which exhibit lack of clustering, thus ruling out Pr inhomogeneity as the likely source of the high-\(T_c\) volume fraction. To achieve the aforementioned results, we employ novel analytical and experimental tools such as an average supercell algorithm, high-bias dI/dV dopant mapping, and local barrier height mapping. / Physics

Ce mémoire présente des mesures de conductivité thermique sur les supraconducteurs YBCO et Tl-2201 afin de statuer sur la présence possible d'un point critique quantique (QCP) dans le diagramme de phase de cuprates. Ce point critique quantique serait à l'origine de la reconstruction de la surface de Fermi, d'un large cylindre de trous en de petites poches de trous et d'électrons. La conductivité thermique dans le régime T [arrow right] 0 permet d'extraire une quantité purement électronique liée aux vitesses de Fermi et du gap, au noeud. Une discontinuité dans cette quantité pourrait signaler la traversée du dopage critique qui reconstruit la surface de Fermi. Plusieurs sondes expérimentales distinguent une transition de phase ou un crossover à T * à température finie. D'autres sondes mettent en évidence une transition de phase sous l'effet d'un champ magnétique. La présence ou non de cet ordre, à température et champ magnétique nul questionne la communauté depuis plusieurs années. Dans cette étude, nous détectons une variation brusque de ?0 /T à p = 0.18 dans YBCO et à p = 0.20 dans Tl-2201. Ces sauts sont interprétés comme un signe de la transition à température nulle et sont en faveur d'un QCP. Le manque de données d'un même matériau à ces dopages ne permet pas de valider hors de tout doute l'existence d'un point critique quantique. Le modèle théorique YRZ décrit aussi bien les données de conductivité thermique. Des pistes de travaux expérimentaux à poursuivre sont proposées pour déterminer la présence ou non du QCP de façon franche.

Cette thèse a pour motivation l'étude de l'ordre magnétique à q=0 dans les cuprates supraconducteurs à haute température critique. Cet ordre a déjà été reporté dans quatre familles de cuprates grâce à la diffusion de neutrons polarisés. Il est établi, sur une large gamme de dopage en trous, que cet ordre se développe à partir d'une température Tmag comparable à la température d'apparition de la phase de pseudo-gap T*. Ces observations sont compatibles avec un modèle de boucles de courant, qui induisent des moments magnétiques orbitaux. Les symétries mises en jeu sont la brisure par renversement du temps et l'invariance par translation. D'un point de vue expérimental, il s'agit non seulement de vérifier systématiquement l'existence de cet ordre magnétique, mais également de saisir sa nature. Nous nous sommes particulièrement intéressés à l'étude de deux systèmes bicouches, YBa2Cu3O6+x et Bi2Sr2CaCu2O8+x. Dans un premier temps, nous avons montré la persistance de l'ordre magnétique à q=0 pour une valeur de Tmag relativement élevée, dans des échantillons proches du dopage optimal. Toutefois, l'intensité magnétique associée est fortement réduite. Nous avons montré que ceci était en fait dû à la présence de domaines de taille finie, l'ordre est à courte portée. Aussi, nous avons déterminé le facteur de structure le long de l'axe c, il présente une décroissance rapide unique. Dans le cadre des boucles de courant, une possible modélisation consisterait en une résultante de deux anapoles pointant le long de b* au sein de la bicouche. D'autre part, nous avons confirmé l'existence d'un moment magnétique incliné sous Tmag. Nous avons cependant mis en évidence un caractère Ising le long de l'axe c à haute température. Enfin, nous avons prouvé que le signal associé à l'ordre magnétique à q=0 continue d'augmenter dans l'état supraconducteur. / This work is motivated by the study of the intra-unit-cell magnetic order in cuprate high temperature superconductors. It has been already reported in four cuprate families by using polarized neutron scattering, and it is well documented in a wide hole doping range. This order develops below Tmag, which matches the pseudo-gap temperature T*. This magnetic phase could be induced by the staggered orbital magnetism within the unit cell as proposed in the loop current model. This intra-unit-cell magnetic order indicates that time reversal symmetry is broken, but translation invariance is preserved. Experimentally, the goal is not only to systematically verify the existence of this intra-unit-cell magnetic order, but also to seize its nature. We particularly focused on two bilayer systems, YBa2Cu3O6+x and Bi2Sr2CaCu2O8+x. First, we revealed the persistence of the intra-unit-cell magnetic order at relatively high Tmag, near optimal doping. Compared to samples with a lower hole doping level, the magnetic intensity is strongly reduced. We demonstrated that this is due to finite magnetic correlation lengths. Moreover, we determined the associated magnetic structure factor along c, which displays a unique sharp decreasing. It is consistent with a model in which the sum of two anapoles within the bilayer is pointing along b*. Besides, below Tmag, we confirmed the existence of a tilt of the magnetic moment. However, we showed that at high temperature an Ising-like response along the c-axis is recovered. Finally, we proved that the magnetic signal associated to the intra-unit-cell magnetic order is still increasing in the superconducting state.

Les oxydes de cuivre (cuprates) forment une famille de matériaux pouvant, pour certains dopages, présenter de la supraconductivité à haute température de transition (Haut-T[indice inférieur c]). Cette famille est notable en raison des températures de transition supraconductrice record qui y sont observées.Les efforts pour y augmenter la température critique continuent. Pour atteindre cet objectif, on peut tenter d'affecter ou d'induire de la supraconductivité dans des hétérostructure [i.e. hétérostructures] de cuprates. Il a déjà été observé que, lorsque l'on met en contact deux cuprates non-supraconducteurs par le fait de leur dopage, il était possible de faire apparaître de la supraconductivité à l'interface entre ceux-ci. De telles observations ont été faites pour des multicouches de cuprates dopés aux trous et des multicouches de cuprates dopés aux électrons.Les mesures montrent qu'un transfert de charges à l'interface des couches serait à l'origine du phénomène. Dans le projet présenté dans ce mémoire, nous présentons une étude de bicouches de cuprates. Nos résultats montrent la production de supraconductivité dans des hétérostructures composées à la fois de cuprates dopés aux trous et aux électrons, ce qui n'avait pas été observé précédemment. Nos résultats semblent indiquer la présence d'un transfert de charges comparable à celui apparaissant dans des jonctions p-n de semi-conducteurs. Un transfert de charges a déjà été observé dans des multicouches de cuprates dopés aux trous, mais dans le cas présenté ici, les effets semblent se produire sur des échelles de longueur significativement plus grandes. Cette échelle anormalement élevée pourrait être expliquée par la contribution de l'effet de proximité géant déjà observé dans d'autres circonstances.Les cuprates dopés aux trous et aux électrons utilisés sont respectivement le La[indice inférieur 2-x]Sr[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] (avec un sur-dopage de x = 0,28) et le Pr[indice inférieur 2-x]Ce[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] (avec un sous-dopage x = 0,05). Ces deux matériaux sont, lorsqu'isolés (déposés séparément), non-supraconducteurs, et, respectivement, un métal normal et un isolant antiferromagnétique. L'ensemble des manipulations effectuées durant ce projet et leurs résultats est présenté dans ce mémoire. Tout d'abord, pour bien illustrer le domaine étudié, un survol théorique de base de la supraconductivité sera présenté dans le chapitre 1, suivi de la description des cuprates utilisés, d'un résumé des découvertes précédentes dans le domaine des hétérostructures de cuprates et d'une description des phénomènes pouvant se produire à l'interface d'une bicouche. Par la suite, le procédé exact de fabrication des échantillons et les différentes méthodes de mesure seront décrits dans le chapitre 2. Finalement, le chapitre 3 présentera et analysera les résultats des différentes mesures effectuées sur nos échantillons, soient la diffraction aux rayons-X, les mesures de résistivité en fonction de la température et du champ magnétique et la mesure de la caractéristique I-V en fonction de la température.Les mesures de résistivité ont été faites pour des épaisseurs variables des couches de La[indice inférieur 2-x]Sr[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] et de Pr[indice inférieur 2-x]Ce[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] et l'effet de l'épaisseur de ces couches est également présenté et analysé en détails.

Nous présentons dans ce document une étude théorique de l’effet d’une impureté répétée sur le modèle de Hubbard à une bande appliqué au YBCO, un cuprate supraconducteur. Pour résoudre approximativement ce problème, on a fait appel à la théorie du champ moyen dynamique sur amas à température nulle. Il s’agit de la première application de cette méthode à l’étude des impuretés dans les cuprates.

Des mesures de l'effet Nernst dans la phase pseudogap des cuprates YBa[indice inférieur 2]Cu[indice inférieur 3]O[indice inférieur y] (YBCO) et ceux de la famille de La[indice inférieur 2]-[indice inférieur x]Sr[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] (LSCO) révèlent la sensibilité de cette sonde à l'apparition du pseudogap à la température T*. Ces mesures d'effet Nernst montrent aussi l'étendue restreinte en température des fluctuations supraconductrices par rapport à la contribution des quasiparticules normales. Ces deux observations permettent l'établissement d'un diagramme de phase dopage-température pour ces matériaux indiquant clairement les limites du pseudogap et des fluctuations supraconductrices. Ces mêmes mesures sur des cristaux d'YBCO et de Nd-LSCO démaclés et orientés dans les deux directions de la structure cristalline orthorhombique, a et b, montrent une importante anisotropie de l'effet Nernst indiquant une brisure de symétrie de rotation apparaissant justement à T*. Une compréhension plus approfondie de cette brisure de symétrie pointe vers une étude complète de l'anisotropie des coefficients de transport électrique et thermoélectrique d'YBCO et du test des relations de réciprocité d'Onsager. L'étude montre que la conductivité de Hall est isotrope et ne viole donc pas la relation d'Onsager en champ magnétique. L'observation d'une anisotropie des coefficients thermoélectriques longitudinaux et transverses indique tout d'abord la présence d'une forte nématicité, ensuite une violation de la relation de Mott. Il est suggéré que le pseudogap des cuprates consiste en une phase nématique de fluctuations d'ordre de charge se stabilisant à basse température et reconstruisant la grande surface de Fermi de trous en une surface anisotrope comportant des poches d'électrons et de trous.

L’élaboration d’expérience permettant de sonder la symétrie du gap supraconducteur à l’aide d’une mesure de la phase de ce gap supraconducteur est l’une des techniques les plus directes pour observer la symétrie ”d” des cuprates dopés au trous. Malheureusement, il existe très peu d’expériences de ce type qui ont été réussies pour sonder la symétrie du gap supraconducteur dans les cuprates dopés aux électrons. Effectivement, les expériences sondant la phase du gap supraconducteur demandent d’utiliser généralement des jonctions Josephson entre un cuprate et un supraconducteur conventionnel (Exemple : SQUID et jonctions Josephson en coin). Cependant, il est extrêmement difficile d’obtenir de telles jonctions Josephson avec les cuprates dopés aux électrons, car la croissance de ce matériau est extrêmement difficile et les propriétés physiques de ceux-ci sont très sensibles aux différentes étapes de fabrication que l’on doit effectuer pour obtenir une jonction Josephson. Cependant, de récents travaux effectués par notre groupe sur la purification des phases dans les couches minces de Pr[indice inférieur 2−x]Ce[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4], un cuprate dopé aux électrons, ainsi que sur la production de jonctions Josephson de qualité entre deux électrodes supraconductrices de Pr[indice inférieur 2−x]Ce[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] ont revigoré l’intérêt de fabriquer une jonction Josephson de qualité entre Pr[indice inférieur 2−x]Ce[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] et un supraconducteur conventionnel. Dans ce mémoire, on propose une méthode de fabrication de jonctions Josephson en rampe entre un cuprate dopé aux électrons (Pr[indice inférieur 1.85]Ce[indice inférieur 0.15]CuO[indice inférieur 4]) et un supraconducteur conventionnel (PbIn). Cette méthode de fabrication nous a permis de fabriquer des jonctions Josephson possédant une densité de courant critique de 44 A/cm[indice supérieur 2] et un produit I[indice inférieur c]R[indice inférieur n] valant 40 μV . On retrouve aussi, tel qu’attendu par la théorie, les oscillations du courant critique de ces jonctions en fonction du champ magnétique appliqué perpendiculairement sur celles-ci. Ces caractéristiques nous permettent de conclure que nous avons réussi à produire les meilleures jonctions Josephson de ce type (Re[indice inférieur 2−x]Ce[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] / Au /supraconducteur métallique) répertoriées dans la littérature. Ainsi, d’après ces résultats il est maintenant possible de tenter l’expérience sondant la symétrie du gap supraconducteur dans le Pr[indice inférieur 1.85]Ce[indice inférieur 0.15]CuO[indice inférieur 4] à l’aide d’une jonction Josephson en coin.

Cette thèse expérimentale explore les propriétés du point critique de la phase pseudogap dans le diagramme de phase des cuprates supraconducteurs. Dans une première partie, j'expose un état de l'art sur les connaissances du diagramme de phases température-dopage (T-p) de ces systèmes. De récentes études montrent une chute importante de la densité de porteurs électroniques au voisinage du point critique, suggérant une reconstruction de la surface Fermi. Pour comprendre la nature exacte de la transition de phases liée à cette reconstruction, j'ai réalisé des mesures complémentaires de transport thermique et de chaleur spécifique sous champ magnétique intense sur les familles La1.8-xSrxEu0.2CuO4 et La1.6-xSrxNd0.4CuO4. Dans une deuxième partie, après une introduction théorique sur la chaleur spécifique et le transport thermique, je détaille comment ces deux grandeurs ont été mesurées. En particulier, une technique originale de mesure de la chaleur spécifique a été mise au point pour combiner haute résolution et précision absolue en champ magnétique intense et basse température. Différents modèles thermiques et électroniques ont été développés pour comprendre et analyser les mesures, et ont permis d'optimiser les différents montages de chaleur spécifique selon les gammes de température. Dans une troisième partie, je présente l'ensemble des résultats obtenus en transport thermique et chaleur spécifique. Le transport thermique confirme la chute de la densité de porteur dans l'état normal (sans supraconductivité) des cuprates déjà observée en transport électrique sous champ intense. Par ailleurs, j'ai montré que cette chute existe également au sein de la phase supraconductrice (à champ magnétique nul), soulevant le fait qu'elle n'est influencée ni par la présence de la supraconductivité ni par le champ magnétique. Dans l'état normal, la loi de Wiedemann-Franz est respectée prouvant le caractère métallique de la phase pseudogap. La chaleur spécifique électronique montre un comportement non classique à proximité du point critique. Ce comportement anormal est caractérisé par une dépendance logarithmique en fonction de la température au dopage critique p* correspondant à la chute du nombre de porteurs. De plus, ces mesures suggèrent une divergence de la masse effective à p* en fonction du dopage. Ces deux observations sont la signature d'un point critique quantique localisé à T = 0K et p = p* dont l'origine est discutée dans la dernière partie. Les différentes classes d'universalités possibles sont discutées et une comparaison avec d'autres composés (fermions lourds, pnictures) possédant un point critique quantique est présentée. / Abstract : This experimental PhD thesis explores the properties of the pseudogap critical point in the phase diagram of superconducting cuprates. In a first part, I present a state of the art of these systems, in particular, their temperature-doping phase diagram. Recently, electrical transport shows a dramatic drop in the electronic carrier density near the pseudogap critical point, suggesting a Fermi surface reconstruction. To understand the phase transition related to this reconstruction, I performed high magnetic field measurements of thermal transport and specific heat on La1.8−xSrxEu0.2CuO4 and La1.6−xSrxNd0.4CuO4 cuprates. In a second part, after a theoretical introduction on specific heat and thermal transport, I detail how these two quantities were measured. In particular, I developed an AC specific heat technique to combine high resolution and absolute accuracy in high magnetic field and low temperature. Several thermal and electronic models were developed to understand and analyze the measurements, and to optimize the set-ups according to the temperature range. In a third part, I present the results obtained from thermal transport and specific heat measurements. Thermal transport confirms the drop in carrier density in the normal state (without superconductivity) of cuprates, already observed in high magnetic field electrical transport. Moreover, this drop also exists within the superconducting phase (in zero magnetic field), showing that it is neither influenced by superconductivity nor by magnetic field. In the normal state, the Wiedemann-Franz law is satisfied, proving the metallic behavior of the pseudogap phase. Electronic specific heat shows a non-classical behavior in the vicinity of the critical point. This abnormal behavior is characterized by a logarithmic dependence as a function of temperature at the critical doping p* corresponding to the drop in the carrier density. Moreover, these measurements suggest a diverging effective mass at p* as a function of doping. These two observations are the signature of a quantum critical point located at T = 0K and p = p*, whose origin is discussed in the last part. I discuss the possible universality classes, and I compare with others compounds (heavy fermions, pnictides) which present a quantum critical point.

A series of neutron scattering studies of unconventional superconductors is presented. These measurements are split into two parts. The first part considers the purely magnetic scattering in low-doped $La_{2−x}Ba_{x}CuO_{4}$. This study is comprehensive and elucidates much of the doping and temperature dependence of the low energy magnetic scattering in this system. It also clearly demonstrates that two dimensional incommensurate magnetic order in this system forms at the expense of three dimensional commensurate magnetic order. The remainder of the thesis is concerned with characterizing and determining the physics underlying pronounced enhancements of the inelastic scattering found to exist at 20 meV at equivalent two dimensional magnetic zone centers in both $La_{2−x}Ba_{x}CuO_{4}$ and $La_{2−x}Sr_{x}CuO_{4}$. Arguments are presented to interpret these features as a result spin-phonon hybridization in 214 cuprate superconductors. The measurements also explore the temperature and doping dependence of these features, determining that the enhancements are largely insensitive to doping and only present parametric response at temperatures relevant for three dimensional magnetic order in this system. In addition, the first evidence for a superconducting spin gap in $La_{2−x}Ba_{x}CuO_{4}$ is presented. The implications of these findings are discussed. / Thesis / Doctor of Philosophy (PhD) / This thesis discusses a series of measurements using brand new state of the art facilities to re-examine the family of high temperature superconductors with the simplest structure. By taking advantage of these new facilities and applying their capabilities to a, relatively speaking, simpler material family, the goal is to try and learn more about what may be the cause of high temperature superconductivity - a magnetism based phenomenon with profound implications for energy efficiency, energy storage, diagnostic healthcare, quantum computing and much more. While many interesting effects were observed, two of the more important findings were observations that unify the physical descriptions of $La_{2−x}Ba_{x}CuO_{4}$ and $La_{2−x}Sr_{x}CuO_{4}$, as is necessary to have a truly universal understanding of high temperature superconductivity, and a detailed characterization we interpret as hybridization. It is clear from this work that any complete solution of superconductivity must also explain this part magnetic and part crystalline structural hybridization phenomenon.

Recently, an analysis of all available planar oxygen shift and relaxation data for the cuprate high-temperature superconductors showed that the data can be understood with a simple spin susceptibility from a metallic density of states common to all cuprates. It carries a doping dependent but temperature independent pseudogap at the Fermi surface, which causes the deviations from normal metallic behavior, also in the specific heat. Here, a more coherent, unbiased assessment of all data, including planar Cu, is presented and consequences are discussed, since the planar Cu data were collected and analyzed prior to the O data. The main finding is that the planar Cu shifts for one direction of the external magnetic field largely follow from the same states and pseudogap. This explains the shift suppression stated more recently, which leads to the failure of the Korringa relation in contrast to an enhancement of the relaxation due to antiferromagnetic spin fluctuations originally proposed. However, there is still the need for a second spin component that appears to be associated with the Cu 3𝑑(𝑥2−𝑦2) hole to explain the complex Cu shift anisotropy and family dependence. Furthermore, it is argued that the planar Cu relaxation which was reported recently to be rather ubiquitous for the cuprates, must be related to this universal density of states and the second spin component, while not being affected by the simple pseudogap. Thus, while this universal metallic density of states with a pseudogap is also found in the planar Cu data, there is still need for a more elaborate scenario that eludes planar O.