O presente trabalho é um estudo sobre a importância da informação dos orbitais atômicos no cálculo de propriedades optoeletrônicas de heteroestruturas semicondutoras de baixa dimensionalidade. O trabalho é dividido em duas partes: na primeira parte, é estudada a simetria de reversão temporal no hamiltoniano k . p, analisando a preservação da informação de spin presente nos orbitais atômicos. O hamiltoniano obtido é inserido na equação de massa efetiva expandida para superredes. São calculadas estruturas de bandas de alguns poços quânticos de semicondutores III-V e grupo-IV. Compara-se o novo método com os tradicionais, e então são analisadas algumas grandezas que apresentam alteração significativa entre os métodos usados; A segunda parte é composta por um estudo detalhado do potencial de troca-correlação em semicondutores dopados. A matriz que descreve este potencial é escrita usando a distribuição de portadores presentes nos orbitais atômicos da rede cristalina, e os coeficientes desta matriz foram calculados usando quatro modelos para a correção de muitos corpos, baseadas nas aproximações LDA (Local density approximation) e LSDA (Local spin density approximation), com o objetivo de comparar as diversas parametrizações. Usando o método k . p tradicional, expandido para superredes, foram simulados sistemas δ-doped e hMni-δ-doped de Si, através de um cálculo autoconsistente baseado na equação de Poisson. A magnetização dos portadores é descrita por um modelo de campo médio. Foram analisados os perfis de potencial, estruturas de bandas, polarização de portadores e espectros de fotoluminescência para determinar as diferenças entre as aproximações utilizadas. / This work is a study about the atomic orbitals information importance in the calculation of optoelectronics properties of low dimensionality semiconductors. The work is divided in two parts. In the first one, a study of the time reversal symmetry of the k . p Hamiltonian is realized analyzing the preservation of the spin information present in the atomic orbitals. The obtained Hamiltonian is applied in the effective mass equation expanded to superlattices. Some calculations of quantum wells band structures are made using III-V and group-IV semiconductors, comparing the new method with the conventional ones to obtain an analysis of the difference of some physics properties. The second part is a detailed study of the exchangecorrelation potential in doped semiconductors. The matrix coefficients are calculated using the charge distribution of the crystalline lattice atomic orbitals, applied in some LDA (Local density approximation) and LSDA (Local spin density approximation) parameterizations to compare them. Using the conventional k . p method expanded to superlattices, Si δ-doped and hMni-δ-doped systems were calculated through a self consistent calculation based on Poissons equation. The carriers magnetization is described by an average field model. The potential profiles, band structures, carrier polarization and photoluminescence spectra were analyzed to obtain the difference between the approaches.

Orientador: José Antônio Brum / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-24T13:58:03Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Mendes_UdsonCabral_D.pdf: 12052104 bytes, checksum: 67d2d70413e86cd914ef0145b639ff5b (MD5) Previous issue date: 2014 / Resumo: Nesta tese, investigamos teoricamente as propriedades eletrônicas e ópticas de poços quânticos e pontos quânticos de semicondutores magnéticos diluídos. Este estudo é fortemente motivado por muitos resultados experimentais sobre as propriedades ópticas desse materiais. Usando a teoria do funcional da densidade dependente de spin descrevemos os estados eletrônicos como função do campo magnético externo para poços quânticos que possuem barreiras dopadas com impurezas magnéticas. Nosso modelo leva em conta os efeitos de muitos-corpos do gás de buracos e as interações entre portadores e os íons magnéticos. Comparamos nossos resultados com os dados experimentais disponíveis, que apresentam forte oscilações da luz polarizada circularmente como função do campo magnético. Nossos resultados apresentam excelente concordância qualitativa e quantitativa com os resultados experimentais. Mostramos que os efeitos de troca do gás de buraco são responsáveis pela forte oscilação observada na fotoluminescência. Também realizamos uma investigação sistemática dos parâmetros da heteroestrutura afim de aumentar a interação de troca entre portadores e íons de Mn. Com o nosso modelo entedemos os diferentes regimes de relaxação de spin do elétron em poços quânticos com barreiras dopadas com impurezas magnéticas. Nós também investigamos as propriedades eletrônicas e ópticas de pontos quânticos carregados dopados com uma única impureza magnética em seu centro. Usando métodos de diagonalização exata mostramos que os elétrons que não estão diretamente acoplados com o íon de Mn acoplam-se via uma interação indireta que é mediada pela interação elétron-elétron. Este acoplamento indireto entre elétrons e Mn pode ser tanto ferromagnético quanto antiferromagnético dependendo de ambos confinamento e número de camadas eletrônicas confinadas no ponto quântico. Demonstramos que este acoplamento indireto é um efeito importante mesmo quanto o íon de Mn não esta no centro do ponto quântico. O acoplamento indireto existe independentemente do tipo de interação direta entre portadores e a impureza magnética. Também extendemos a teoria de fotoluminescência para essa heteroestrutura. Observamos que a interação indireta entre portadores e íon magnético gera uma estrutura fina em ambos os estados iniciais e finais da emissão, o que nos permite determinar o número de camadas confinadas no ponto quântico e o spin eletrônico. Com esse método de diagonalização exata, explicamos a origem da estrutura fina do biexciton confinado em um ponto quântico dopado com uma única impureza magnética / Abstract: In this thesis, we theoretically investigate the electronic and optical properties of diluted magnetic semiconductors quantum wells and quantum dots. This is strongly motivated by many experimental results on the optical properties of these materials. Using spin-density functional theory we described the electronic states as a function of the external magnetic field for quantum wells which have barriers doped with magnetic impurities. Our model takes into account the many-body effects of the two-dimensional hole gas and the interaction between carriers and the magnetic ions. We compare our findings with the available experimental data, which shows strong oscillations in the circularly polarized light as a function of the magnetic field. Our results show excellent qualitative and quantitative agreement with the experimental data. We show that the hole gas exchange effects are responsible for the strong oscillations observed in the photoluminescence. We perform a systematic investigation of the heterostructure parameters in order to enhance the carriers-Mn exchange interaction. With our model we understand the different regime of the electron¿s spin relaxation in quantum wells with barriers doped with Mn impurities. We also investigate the electronic and optical properties of charged quantum dots doped with a single magnetic impurity in its center. Using an exact diagonalization method we show that the electrons that are not directly coupled with Mn do so via an indirect coupling mediated by electron-electron interaction. This indirect electron-Mn coupling can be either ferromagnetic or antiferromagnetic depending on both quantum dot confinement and the number of electronic confined shells. We also demonstrate that the indirect electron-Mn coupling is an important effect even when Mn is off-center. This coupling exists independently of the type of the direct interaction between carriers and Mn impurity. We also extend the theory of photoluminescence for charged quantum dots containing a single magnetic impurity. We show that the indirect interaction between carriers and magnetic ion generates a fine structure in both initial and final states of the emission, which allows us to determinate the number of confined shells in the quantum dots and the electronic spins. Whit this exact diagonalizationmethod, we explain the origin of the fine structure of a biexciton confined in quantum dot containing a single Mn impurity / Doutorado / Física / Doutor em Ciências

Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Auftreten verschiedener magnetischer Phasen (Ferro-, Antiferro-, Paramagnetismus) im Kondo-Gitter-Modell (engl. Kondo-lattice model, KLM). Mit dem KLM wird die Wechselwirkung itineranter Elektronen mit lokalisierten magnetischen Momenten beschrieben. Zur Berechnung wichtiger Kenngrößen wird der Green-Funktions-Formalismus verwendet, der schließlich zu einer Näherungslösung führt. Es wird gezeigt, dass eine hinreichend gute Näherung, insbesondere die explizite Betrachtung von Doppelbesetzungen, notwendig ist, um die Resultate nicht zu verfälschen. Es ist damit möglich, Phasendiagramme in Abhängigkeit wichtiger Modellparameter bei verschwindender Temperatur zu berechnen. Um Ergebnisse bei endlichen Temperaturen zu erhalten, wird eine Möglichkeit zur Berechnung der freien Energie eingeführt, die das KLM wesentlich direkter beschreibt als die Standardabbildungsmethode der Rudermann-Kittel-Kasuya-Yoshida-Wechselwirkung. Neben der Berechnung des reinen KLMs erlauben diese Methoden auch eine Beschreibung von Systemen mit gebrochener Translationssymmetrie. Konkret werden verdünnte magnetische Halbleiter und dünne magnetische Filmsysteme betrachtet. Es entstehen hier zusätzliche Effekte wie der Ladungstransfer von magnetischen zu unmagnetischen Gitterplätzen oder umgekehrt. Insgesamt zeigt sich außerdem eine qualitative Übereinstimmung mit verschiedenen experimentellen Daten. / This thesis is concerned with the existence of magnetic phases (ferro-, antiferro-, paramagnetism) in the Kondo-lattice model (KLM). The KLM describes an interaction between itinerant electrons and localized magnetic moments. For the calculation of important quantities the Green''s function formalism is used which leads to an approximative solution of the problem. It is shown that a sufficient approximation, in particular the explicit treatment of double occupations, is necessary to avoid a falsification of the results. Thereby it is possible to calculate magnetic phase diagrams in dependence of important model parameters at vanishing temperature. To get results at finite temperature a possibility for the calculation of the free energy is introduced, which describes the KLM more directly than the standard procedure of the Rudermann-Kittel-Kasuya-Yoshida interaction. Besides the calculation of the pure KLM these methods permit a description of systems with a reduced translational symmetry. More precisely diluted magnetic semiconductors and thin magnetic films systems are treated. In these system new effects arise such as the charge transfer from magnetic to non-magnetic sites and vice versa. All in all there is also a qualitative agreement with several experimental data.

Fundação de Amparo a Pesquisa do Estado de Minas Gerais / In this work, Zn1-xAxTe (A = Mn, Co) diluted magnetic semiconductors (DMS) nanocrystal (NCs) were successfully grown in the P2O5 ZnO Al2O3 BaO PbO glass system synthesized by the method of Fusion-Nucleation, after subjecting to appropriate thermal annealing. Various experimental techniques were used in this study in order to get a comprehensive understanding of the optical, morphological, structural and magnetic properties these NCs. Transmission electron microscopy (TEM) and atomic force microscopy (AFM) images revealed the size of both of Zn1-xMnxTe and Zn1-xCoxTe NCs. From the vibrating sample magnetometer (VSM) technique, there was growth behavior of magnetization and magnetic susceptibility as a function of the Mn concentration in the samples containing Zn1-xMnxTe NCs. At lower Mn concentrations, the sp electrons of ZnTe host semiconductor interact with the d electrons of Mn2+ ions, resulting in the sp-d exchange interaction, which causes a small increase in susceptibility. At higher Mn concentrations, the d-d exchange interaction between Mn atoms dominates over the sp-d exchange interaction, resulting in an abrupt increase in susceptibility. The EPR spectra, in addition to prove the results exhibited the well-known sextet hyperfine lines of Mn2+ ions, since samples with low Mn concentrations revealed the presence of Mn2+ ions within and near the surface of the ZnTe NCs. From the optical absorption spectra (OA) and photoluminescence (PL), analyzed on the basis of crystal field theory (CFT) as well as of the diffraction X-ray (XRD), Raman scattering (RS) and electron microscopy transmission (TEM) techniques, the substitutional incorporation of Mn2+ ions was confirmed up to its solubility limit (x = 0.100) ZnTe NCs. Above this concentration, can observe the formation of manganese oxide NCs such as MnO and MnO2, since the nucleation rate for the formation of these NCs is greater than that of Zn1-xMnxTe NCs, at high concentrations. Furthermore, from the PL spectra, it was found that it is possible to tune the emission of energy related to transition 4T1(4G) → 6A1(6S) of Mn2+ ions, of the spectral orange region to the near infrared, depending on Mn concentration. This is possible due to the variation of the local crystal field, where these ions are inserted. From the OA spectra, analyzed on the basis of CFT, it showed that Co2+ ions are substitutionally incorporated in tetrahedral sites of ZnTe NCs, due to its characteristics transitions in visible and near infrared spectral region. This evidence has been enhanced from MFM images, since NCs doped with magnetic ions, magnetically respond when induced by the magnetization of the probe. / Neste trabalho, nanocristais semicondutores magnéticos diluídos (SMD) de Zn1-xAxTe (A = Mn; Co) foram crescidos com sucesso no sistema vítreo P2O5 ZnO Al2O3 BaO PbO, sintetizado pelo método de Fusão-Nucleação, após submetê-lo a tratamento térmico apropriado. Várias técnicas experimentais foram utilizadas neste estudo a fim de obter um entendimento compreensivo das propriedades ópticas, morfológicas, estruturais e magnéticas desses NCs. Imagens de microscopia eletrônica de transmissão (MET) e microscopia de força atômica (MFA) revelaram o tamanho tanto de NCs de Zn1-xMnxTe quanto de Zn1-xCoxTe. A partir da técnica de magnetometria de amostra vibrante (MAV), verificou-se o crescimento da magnetização e o comportamento da susceptibilidade magnética, em função da concentração de Mn, em amostras contendo NCs de Zn1-xMnxTe. Em baixas concentrações de Mn, os elétrons sp do semicondutor hospedeiro ZnTe, interagem com os elétrons d dos íons Mn2+, resultando na interação de troca sp-d, que provoca um pequeno aumento na susceptibilidade magnética. Já, em concentrações mais elevadas de Mn, a interação de troca d-d entre átomos de Mn domina a interação de troca sp-d, o que resulta em um aumento abrupto da susceptibilidade. Os espectros RPE, além de comprovar esses resultados, exibiram o bem conhecido sexteto de linhas hiperfinas de íons Mn2+, uma vez que amostras com baixas concentrações de Mn revelaram a presença de íons Mn2+ no interior e próximos à superfície dos NCs de ZnTe. A partir dos espectros de absorção óptica (AO) e fotoluminescência (FL), analisados com base na teoria do campo cristalino (TCC), bem como das técnicas de difração de raios-X (DRX), espalhamento Raman (ER) e microscopia eletrônica de transmissão (MET), confirmou-se a incorporação substitucional de íons Mn2+ até seu limite de solubilidade nominal (x = 0,100) em NCs de ZnTe. Acima dessa concentração, observa-se a formação de NCs de óxido de manganês, tais como MnO e MnO2, uma vez que a taxa de nucleação para a formação desses NCs é maior que a de NCs de Zn1-xMnxTe, em altas concentrações. Além disso, a partir dos espectros FL, verificou-se que é possível sintonizar a energia de emissão relacionada à transição 4T1(4G) → 6A1(6S) de íons Mn2+, da região espectral laranja ao infravermelho próximo, em função da concentração de Mn. Isso é possível devido à variação do campo cristalino local, onde esses íons estão inseridos. A partir dos espectros AO, analisados com base na TCC, evidenciou-se que íons Co2+ são incorporados substitucionalmente em sítios tetraédricos de NCs de ZnTe, devido às suas transições características na região espectral do visível e infravermelho próximo. Essa evidência foi reforçada a partir de imagens de MFM, uma vez que os NCs, dopados com íons magnéticos, respondem magneticamente quando induzidos pela magnetização da sonda. / Doutor em Física

Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-18T12:30:25Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Iwamoto_WellingtonAkira_D.pdf: 11664469 bytes, checksum: 8790fc8d822330998a201e2b73fea42c (MD5) Previous issue date: 2011 / Resumo: Sistemas de dimensões reduzidas possuem muitas aplicações tecnológicas. Há uma corrida para o desenvolvimento de dispositivos cada vez menores assim como para alcançar o controle e manipulação de dispositivos na escala nanométrica. Isto requer estudos sistemáticos de propriedades físicas em sistemas de tamanhos reduzidos. O foco deste trabalho é o estudo de Ressonância de Spin Eletrônico (ESR) em sistemas de dimensões reduzidas. Os materiais escolhidos para esse estudo foram filmes finos de GaAs, GaN dopados com Mn (GaMnAs e GaMnN), filmes finos amorfos de silício dopados com terras-raras a-Si:RE (RE = Y, Gd, Er e Lu) e nanopartículas (NPs) dopadas com impurezas magnéticas de terras-raras e metal de transição em matrizes metálicas Ag:R (R = Er, Yb e Mn) e em isolantes NaYF4:Gd. A finalidade desse estudo é explorar as propriedades magnéticas microscópicas destes sistemas. Os resultados das medidas em filmes de GaMnAs e GaMnN indicaram ausência de ferromagnetismo de longo alcance. Os experimentos de ESR mostraram ausência da relação entre largura de linha (?H) de ESR e a concentração de íons de Mn2+, mas foi observado que ?H aumenta conforme o nível de cristalinidade das amostras aumenta. Além disso, há um aumento de ?H em baixas temperaturas para os filmes com maior nível de cristalinidade, sugerindo uma correlação magnética de curto alcance entre os íons magnéticos se estabelecendo nessas amostras. Resultados similares foram encontrados para os filmes de GaMnN, exceto na medida de magnetização em função do campo magnético para GaMnN, a qual podemos observar ¿loops¿ ferromagnéticos abaixo de T ? 50 K ao contrário dos filmes de GaMnAs que não observamos nenhum ¿loop¿ ferromagnético em T = 2 K. Para outro grupo de filmes de a-Si:RE, foi estudado o efeito de redução na densidade de estados ligações pendentes (D0) nos filmes Si dopados com diferentes espécies de terras-raras (RE¿s) em função das diferentes concentrações. De acordo com nossos resultados, a dopagem com RE reduz a intensidade do sinal de ESR dos estados D0 com uma dependência exponencial das concentrações de RE¿s. As NPs de Ag:R e de NaYF4:Gd foram preparadas pelo método químico. Nós observamos uma forma de linha de ESR tipicamente Lorentziana consistente com os estados fundamentais dos íons de Er3+, Yb3+ e Mn2+ em simetria cúbica. O fator g encontrado para esses íons nas NPs é muito próximo ao observado em sistemas isolantes cúbicos, ao contrário do encontrado em metais, onde é observado um deslocamento de g. Além disso, não foi possível observar a relaxação Korringa para as linhas de ESR de Er3+, Yb3+ e Mn2+ no sistema de NPs que é observada, tipicamente, em metais. Logo, esses resultados nos levam a acreditar que a interação de troca (Jfs) entre os momentos localizados dos íons magnéticos (ML) e os elétrons de condução (c-e) está ausente no sistema de NPs de Ag:R, indicando que a natureza desta interação deveria ser reexaminada na escala nanométrica. Para as NPs de NaYF4:Gd, o controle do tamanho da partícula foi adquirido segundo a quantidade de rps = precursor/surfactantes. Não foi observada nenhuma evidência de cluster de Gd e observamos o espectro de ESR com as mesmas características já observadas no sistema bulk : três linhas de ressonância, sendo essas linhas com origens bem controvérsias, das quais não sabemos se é de origem de um campo cristalino de combinações de simetria cúbica com tetragonal ou mesmo rômbica ou mesmo de sítios de Gd3+ com simetrias mais baixas / Abstract: Reduced dimensions systems present many potencial technological applications. There is great interest in the development of small scale devices as well as in the control and manipulation at the nanoscale and in study of finite size on physical properties. The main goal of this work is the study of Electron Spin Resonance (ESR) in systems of reduced dimensions. The materials chosen for this study were thin films of GaAs, GaN doped with Mn (GaMnAs and GaMnN), amorphous silicon thin films doped with rare-earth a-Si:RE (RE = Y, Gd, Er and Lu) and nanoparticles (NPs) doped with magnetic impurities such as of rare earth and transition metal doped Ag:R (R = Er, Yb and Mn) and insulating NaYF4:Gd. The purpose of this study is to explore the microscopic magnetic properties of these systems. The results of the measurements in GaMnAs and GaMnN films indicated absence of long range ferromagnetism. the ESR results reveal no relationship between ESR linewidth (?H) and the Mn2+ concentration in this films. Instead, a broadening of the ESR ?H was found as a function of the increasing in the crystallinity level of the films. Furthermore, for the films with higher level of crystallinity, a significant broadening of the ESR ?H is observed as the temperature is decreased, suggesting the development of short-range magnetic correlations between the Mn2+ ions. Similar results were found for films GaMnN, except in the magnetization versus magnetic field experiments for GaMnN, which we could observe ferromagnetic loops in T < 50 K, in constract of GaMnAs films where no ferromagnetic loop in T = 2 K was found for all measured films. For the other group of films, a-Si, we studied the suppresion effects in the density of dangling bonds species D0 states as function concentration for different Rare-Earth (RE¿s) species. According to our data, the RE-doping reduces the ESR signal intensity of the D0 states with an exponential dependence on the Re¿s concentrations. Ag:R and NaYF4:Gd NPs were prepared by chemical method. We observed a typical Lorentzian line-shape ESR lines for all studied dopants (R = Er, Yb e Mn). The gfactor found for Er3+, Yb3+ e Mn2+ in the nanoparticles is very close to g-value found in ground-states of these ions in insulating cubic systems, in contrast that what was found in metals, where it is observed a g-shift for the metallic system. Furthermore, it was not possible to observe the Korringa relaxation for the ESR lines of Er3+, Yb3+ e Mn2+ in the NPs system typically observed in metals. Therefore, the results suggest that the exchange interaction (Jfs) between localized magnetic moments (ML) and conduction electrons (c-e) is absent in Ag:R NPs, indicating that the nature of this interaction needs to be reexamined at the nanoscale range. For NaYF4:Gd NPs, the particle control size was obtained by the amount of rps = precursor/surfactant. There was no evidence of Gd clusters in our results and we found the same characteristics observed in the bulk system: three resonance lines, with the controversies origins. It is still unknown the source of crystalline field of cubic symmetry with tetragonal combinations or orthorhombic or even Gd3+ sites with lower symmetries / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências