No description available.

Quasi-particles formed in lithium niobate after pulse exposure were investigated by transient absorption and photoluminescence spectroscopy as well as numerical simulations. This includes the formation process, the transport through the crystal, interim pinning on defects during the relaxation process, and the final recombination with deep centers. It was shown that the charge-transport through the crystal can be described by a hopping transport including different types of hops between regular or defective lattice sites, i.e., the transport includes a mixture of free and bound small polarons. Furthermore, the different types of hops connected with varying activation energies and their distribution are responsible for an altered temporal decay curve when changing the crystal composition or temperature. Additionally, it was shown that the hitherto accepted recombination model is insufficient to describe all transient absorption and luminescence effects in lithium niobate under certain experimental conditions, i.e., long-living absorption dynamics in the blue/UV spectral range do not follow the typical polaron dynamics and cannot be described under the assumption of charge compensation. However, similar decay characteristics between self-trapped excitons known from photoluminescence spectroscopy and the unexpected behavior of the transient absorption were found leading to a revised model. This includes, besides the known polaron relaxation and recombination branch, a significant role of self-trapped excitons and their pinning on defects (pinned STEs). Since the consideration of further absorption centers in the relaxation path after pulse exposure might result in misinterpretations of previously determined polaron absorption cross-sections and shapes, the necessity to perform a review became apparent. Therefore, a supercontinuum pump-probe experiment was designed and all measurements applied under the same experimental conditions (temperature, polarization) so that one can extract the absorption amplitudes of the single quasi-particles in a spectral range of 0.7-3.0eV. The detailed knowledge might be used to deconvolve the absorption spectra and transform them to number densities of the involved centers which enables one to obtain an easier insight into recombination and decay dynamics of small polarons and self-trapped excitons. As the hopping transport of quasi-particles and the concept of pinned STEs might be fundamental processes, a thorough understanding opens up the possibility of their exploitation in various materials. In particular, results presented herein are not only limited to lithium niobate and its applications; an extension to a wide range of further strongly polar crystals in both their microscopic processes and their use in industry can be considered.

No description available.

Les polymères semi-conducteurs semicristallins sont utilisés au sein de diodes électroluminescentes, transistors ou dispositifs photovoltaïques organiques. Ces matériaux peuvent être traités à partir de solutions ou directement à partir de leur état solide et forment des agrégats moléculaires dont la morphologie dicte en grande partie leurs propriétés optoélectroniques. Le poly(3-hexylthiophène) est un des polymères semi-conducteurs les plus étudiés. Lorsque le poids moléculaire (Mw) des chaînes est inférieur à 50 kg/mol, la microstructure est polycristalline et composée de chaînes formant des empilements-π. Lorsque Mw>50 kg/mol, la morphologie est semicristalline et composée de domaines cristallins imbriquées dans une matrice de chaînes amorphes. À partir de techniques de spectroscopie en continu et ultrarapide et appuyé de modèles théoriques, nous démontrons que la cohérence spatiale des excitons dans ce matériau est légèrement anisotrope et dépend de Mw. Ceci nous permet d’approfondir la compréhension de la relation intime entre le couplage inter et intramoléculaire sur la forme spectrale en absorption et photoluminescence. De plus, nous démontrons que les excitations photogénérées directement aux interfaces entre les domaines cristallins et les régions amorphes génèrent des paires de polarons liés qui se recombinent par effet tunnel sur des échelles de temps supérieures à 10ns. Le taux de photoluminescence à long temps de vie provenant de ces paires de charges dépend aussi de Mw et varie entre ∼10% et ∼40% pour les faibles et hauts poids moléculaires respectivement. Nous fournissons un modèle permettant d’expliquer le processus de photogénération des paires de polarons et nous élucidons le rôle de la microstructure sur la dynamique de séparation et recombinaison de ces espèces. / Microstructure plays a crucial role in defining the optoelectrical properties of conjugated polymeric semiconductors which can be used in light harvesting and generating devices such as organic light emitting diodes, field effect transistors or photovoltaic devices. These polymers can be processed from solution or solidstate and form photophysical aggregates, consequently providing a complex network which controls the fate of any photogenerated species. poly(3-hexylthiopene) is one of the most studied polymeric semiconductor. In this material, the molecular weight (Mw) of the polymer governs the microstructure and highly impact the optical and electronic properties. Below Mw≈ 50 kg/mol, the polymer chains forms polycrystalline domains of π-stacked molecules while high Mw (>50 kg/mol) consists of a two-phase morphology of molecularly ordered crystallites that are embedded in amorphous regions. Such morphology provides a bidimensionnal network hosting both neutral excitations, known as Frenkel excitons, and polarons. By means of steady-state and ultrafast spectroscopy experiment and backed up theoretical modeling, we demonstrate that the spatial coherence of such excitations are anisotropic in the lattice and depends on the Mw of the polymer, providing a deep understanding of the interplay between interchain (excitonic) and intrachain coupling in polymer aggregates. Moreover, we show that direct excitation at the interface between molecularly ordered and amorphous regions generates tightlybound charge pairs which decay via quantum tunneling over >10 ns. The yield of delayed photoluminescence arising from the recombination of those charge pairs varies between ∼10% and ∼40% for low and high Mw films respectively. We provide a quantitative model that describes the photogeneration process of those geminate polaron pairs and determine the role of the microstructure in the charge separation and recombination processes.

Ce mémoire présente un résumé de mon travail de chercheur en théorie de la matière condensée. Je présente tout d'abord mon travail de doctorat sur un modèle du supraconducteur à haute température critique Y Ba2Cu3O7. Je décris aussi les calculs de la profondeur de pénétration du champ magnétique, motivés par des expériences, dans le cadre de la théorie de couplage fort électron-phonon d'Eliashberg. La deuxième partie est consacrée aux travaux effectués lors de mon séjour postdoctoral sur la durée de vie d'une quasiparticule dans une boîte quantique. Puis j'aborde le sujet des atomes ultra-froids : modes collectifs et transition BEC-BCS. A cette occasion sont entre autres présentés mes travaux sur les problèmes à trois et quatre corps en mécanique quantique, ainsi que l'équation d'état d'un condensat de bosons composites. Je passe ensuite à mes travaux sur les excitons et le calcul de bruit de courant à travers un point quantique. Enfin, je présente mes projets de recherche.

L'objet de ce travail est l'étude de l'interaction lumière-matière dans les microcavités semi-conductrices à puits quantiques. Nous avons étudié la réponse cohérente d'une microcavité semi-conductrice soumise à une excitation optique au moyen d'un laser continu quasi-monochromatique. Nous avons pu mettre en évidence l'existence d'un régime de couplage fort entre le mode résonant de la microcavité et les excitons du puits quantique placé à l'intérieur de la cavité. Nous avons ensuite montré qu'en plus du champ cohérent réfléchi, la microcavité émet de la photoluminescence quasi-résonante. À basse température (4K), nous avons montré que cette luminescence est due aux collisions des excitons avec les phonons acoustiques du cristal. Enfin, nous avons étudié le bruit sur l'intensité du champ sortant au moyen d'une détection homodyne équilibrée. Nous avons mis en évidence que le bruit mesuré résulte de l'émission incohérente de la microcavité, c'est-à-dire de la photoluminescence. Nous avons observé que ce bruit a un comportement non linéaire dont l'origine se trouve dans l'interaction entre excitons.

Ce travail est consacré aux microcavités semi-conductrices à puits quantiques. Ces dispositifs permettent d'atteindre le régime de couplage fort entre le mode résonant de la microcavité et les excitons du puits quantique. Le dédoublement des résonances optiques s'interprète en termes de modes mixtes exciton-photon appelés polaritons de cavité. On s'intéresse aux non-linéarités optiques provenant des interactions coulombiennes entre excitons et à leur influence sur les fluctuations quantiques du champ lumineux.<br />Nous montrons qu'en excitation résonante sous incidence normale, les effets non linéaires peuvent être décrits par un mélange à quatre ondes dégénéré de polaritons donnant un terme de type Kerr. Une étude théorique détaillée démontre que l'on peut obtenir une compression de bruit du champ réfléchi par la cavité. Nous avons mené les études expérimentales sur une microcavité refroidie à 4K et excitée par un laser continu quasi-monochromatique. Le bruit est mesuré au moyen d'une détection homodyne. L'ensemble des résultats est en bon accord qualitatif avec le modèle. Nous observons un comportement bistable à haute intensité d'excitation. Nous mettons en évidence la dépendance en phase de l'émission, confirmant l'existence d'un effet non linéaire cohérent, et une réduction du bruit en dessous du bruit thermique provenant de la luminescence quasi-résonante.<br />Enfin nous avons étudié théoriquement une autre configuration où l'angle d'incidence est choisi de façon à optimiser l'efficacité du processus de mélange paramétrique à quatre ondes non dégénéré de polaritons. Le comportement du système est alors analogue à celui d'un oscillateur paramétrique optique non dégénéré. Nous montrons que les intensités des deux faisceaux " signal " et " complémentaire " présentent des corrélations quantiques légèrement au-dessus du seuil d'oscillation paramétrique.

Mittels Photolumineszenz(PL)-Spektroskopie werden die Lumineszenzeigenschaften von wurtzitischen MgZnO-Dünnfilmen mit Mg-Konzentrationen im Bereich von 0 ≤ x ≤ 0,35 experimentell untersucht und die gefundenen Zusammenhänge anhand mehrerer im Rahmen dieser Arbeit entwickelter Modelle theoretisch beschrieben. Dabei werden Erklärungen für verschiedene Auswirkungen der Mischkristallunordnung auf die Lumineszenz dieses ternären Mischhalbleiters vorgestellt, welche in der Literatur bisher nicht bzw. nur unvollständig untersucht wurden. Aufgrund der Mischkristallverbreiterung überlagern sich in MgZnO für x > 0,02 die Lumineszenzbeiträge von störstellengebundenen, freien und in Potentialmulden lokalisierten Exzitonen. Sie können daher mittels zeitintegrierter PL nicht spektral getrennt werden. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass die verschiedenen Übergänge dennoch durch zeitaufgelöste PL-Messungen unterschieden und identifiziert werden können. Die gemessenen PL-Transienten werden angepasst und die Linienform der Lumineszenzabklingkurven in Abhängigkeit von der PL-Energie analysiert. Die Bewegung der Exzitonen im Mischkristall wird unter Verwendung eines Effektiv-Masse-Modells quantenmechanisch beschrieben und der Einfluss der Mischkristallunordnung auf die optischen Übergänge qualitativ untersucht. Dabei wird insbesondere auf die Mischkristallverbreiterung sowie auf das nichtexponentielle Abklingen der Lumineszenz eingegangen. Daneben wird ein Tunnelmodell vorgestellt, mit welchem die zeitverzögerten PL-Spektren von MgZnO quantitativ reproduziert werden können. Dabei wird die asymmetrische Linienform sowie die zeitabhängige Rotverschiebung des Emissionsmaximums modelliert und die Parameter auf mikroskopische Eigenschaften der Exzitonen zurückgeführt. Außerdem wird die für Mischkristalle typische S-förmige Verschiebung des temperaturabhängigen PL-Maximums durch ein modifiziertes Arrheniusmodell erklärt.

Ce travail est consacré à l'étude d'effets d'optique quantique et de dynamique de spin dans les microcavités semi-conductrices. La réponse optique de ces dispositifs est décrite en termes de modes mixtes exciton-photon, les polaritons de cavité.<br />Nous avons d'abord effectué une étude théorique et expérimentale d'un mélange à quatre ondes dégénéré, sous excitation résonnante par deux faisceaux pompe se propageant en sens inverse, de même polarisation linéaire. Les états finaux du processus ont une polarisation orthogonale à celle des faisceaux pompes et sont fortement corrélés en intensité. Lorsque les deux faisceaux pompes ont des polarisations croisées, le processus est totalement inhibé. Ce processus permet d'utiliser la microcavité comme une porte logique binaire optique.<br />Nous avons ensuite généré des photons corrélés quantiquement en utilisant un mélange à quatre ondes, sous excitation résonnante par un faisceau pompe, dans une microcavité triple.<br />Enfin, nous avons étudié l'effet Hall optique de spin et mis en évidence la propagation de courants de spin excitonique sur une centaine de microns.

L'étude des propriétés électroniques et magnétiques des structures à un puits quantique CdMnTe à modulation de dopage de type-n nous a permis d'explorer l'interaction d ‘échange sp-d entre les électrons 2D délocalisés et les moments magnétiques localisés des ions Mn2+. Cette interaction d'échange sépare les états de spin électronique induisant un splitting Zeeman géant lequel modifie profondément les propriétés électroniques et optiques du semi-conducteur. A faible champ magnétique, l'interaction sp-d peut être décrite par une approximation de champ moyen. Néanmoins, à fort champ magnétique nous observons qu'une énergie effective Zeeman nulle n'entraîne pas la disparition complète du gap de spin. En effet, des expériences de transport et de spectroscopie Raman montrent une répulsion entre les niveaux de spin up et down. Nos résultats peuvent être expliqués dans le cadre d'un modèle basé sur l'anti-croisement des niveaux de Landau résolus en spin. Les propriétés magnétiques du sous-système d'ions Mn2+ sont fortement influencées par la présence des porteurs. Le ‘Knight shift' observé pour la position du spectre RPE peut être décrit par l'approximation de champ moyen pour de faibles champs. Cependant, cette approximation ne permet pas de décrire la valeur importante du ‘Knight shift' à fort champ au voisinage de EMnZ=EeZ. Pour interpréter nos résultats expérimentaux de spectroscopie Raman et de RPE nous proposons un modèle basé sur l'interaction résonante entre les excitations de spin pour les électrons et pour les ions Mn2+. Finalement, une étude de l'évolution de la réponse optique des puits quantiques CdMnTe en fonction de la concentration d'électrons montre une persistance des effets excitoniques lorsque l'énergie de Fermi est comparable à l'énergie de liaison excitonique. Suite à nos recherches, l'homogénéité de nos systèmes est remise en cause.