Die vorliegende Dissertation ist eine Zusammenstellung einer Auswahl von drei Veröffentlichungen, welche vom Autor verfasst oder mit verfasst wurden. Sie beschäftigt sich mit der Ausheilung von Ionenstrahl-induzierten Gitterschäden sowie der Bildung von Farbzentren in Diamant.Das Stickstofffehlstellenzentrum als Farbzentrum im Diamant steht dabei im Fokus der Untersuchungen. Sein Elektronenspin lässt sich optisch bei Raumtemperatur initialisieren und auslesen. Dabei besitzt es eine lange Kohärenzzeit und die Kopplung zu umliegenden Spins machen es zu einem idealen Kandidaten als Qubit in der Quanteninformationsverarbeitung. Auch in der Einzelspinmagnetometrie hat es bereits seine Anwendung gefunden. Die effiziente Bildung von Farbzentren durch gezielte Implantation ist daher von großer Bedeutung. Im Ergebnis wurde eine Verzehnfachung der Bildungsrate sowie eine Verbesserung der Kohärenz und eine Stabilisierung des negativen Ladungszustands erreicht. Dadurch konnte ein mehr als zwanzig Jahre altes Problem gelöst werden. Mit Hilfe dieser wesentlichen Verbesserungen wird die skalierbare Festkörperquantencomputerarchitektur bei Raumtemperatur als zukünftige Alternative zu den Tieftemperaturansätzen mit Phosphor-Qubits in Silizium möglich. Untersucht wird in dieser Arbeit ein weites Spektrum von Ionenimplantationen in Diamant. Dies reicht von der vollständigen Zerstörung und Umwandlung des Diamanten zu graphitartigen Domäne durch Hochdosis-Implantationen bis hin zur Dotierung durch das gezielte Implantieren von Dotanten. Darüber hinaus wird die Bildung bekannten sowie auch neuer Farbzentren diskutiert.:Inhalt Bibliographische Beschreibung iii Referat iii Abstract iv 1. Einleitung. . .1 2. Thematischer Hintergrund. . .3 2.1. Ionenimplantation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3 2.2. Ionenstrahlinduzierte Gitterschäden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7 2.3. Defekt-Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.4. Physikalische Klassifizierung und Typisierung von Diamanten . . . . . . . 10 2.5. Ladungszustand von Defekten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 2.6. Farbzentren und Defekte in Diamant . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 2.6.1. Die Leerstelle oder Vakanz GR1- und ND1-Zentrum . . . . . . . . 19 2.6.2. Das Kohlenstoff-”Zwischengitteratom” R2-Zentrum . . . . . . . . 22 2.6.3. Frenkel-Paar (I-V) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 2.6.4. Vakanzaggregate . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26 2.6.5. Substitutioneller, vereinzelter Stickstoff im Diamanten . . . . . . . 28 2.6.6. Stickstofffehlstellenzentrum NV . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30 2.7. Thermische Behandlung von Diamanten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 2.7.1. Vakanz-Erzeugung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38 2.7.2. Kohlenstoff-Zwischengitteratom-Bildungsrate . . . . . . . . . . . . 40 2.7.3. Thermische Behandlung bis 600 °C nach der Bestrahlung . . . . . . 41 2.7.4. Thermische Behandlung oberhalb von 600 °C nach der Bestrahlung. . .47 3. Kumulativer Teil der Dissertation . . .55 3.1. Veröffentlichung Nr. 1 Investigation of the graphitization process of ionbeam irradiated diamond using ellipsometry, Raman spectroscopy and electrical transport measurements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55 3.1.1. Zusammenfassung und Diskussion Veröffentlichung Nr. 1 . . . . . 62 3.2. Veröffentlichung Nr. 2 Screening and engineering of colour centres in diamond . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 3.2.1. Zusammenfassung und Diskussion Veröffentlichung Nr. 2 . . . . . 88 3.3. Veröffentlichung Nr. 3 Coulomb-driven single defect engineering for scalable qubits and spin sensors in diamond . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89 3.3.1. Zusammenfassung und Diskussion Veröffentlichung Nr. 3 . . . . . 109 4. Zusammenfassung und Ausblick . . .111 Literaturverzeichnis. . . 114 A. Eigenanteil der beigefügten Veröffentlichungen vii A.1. Veröffentlichung Nr. 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vii A.2. Veröffentlichung Nr. 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vii A.3. Veröffentlichung Nr. 3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . viii B. Danksagung ix C. Lebenslauf xi D. Publikationen xiii E. Selbstständigkeitserklärung xvi

Ein fragment-basierter Ansatz zur Berechnung von vertikalen Anregungsenergien in periodischen Systemen wurde entwickelt. Das Ziel war eine wellenfunktions-basierte Hierarchie von lokalen post-Hartree-Fock Methoden, welche über das weitverbreitete Ein-Elektronen Bild der Bandlücke hinausgehen und eine Möglichkeit zur systematischen Verbesserung der Ergebnisse liefern. Darüber hinaus sollte durch die Verwendung von lokalen Orbitalen eine nahtlose Einbettung des Fragments ermöglicht und eine effektive Methode für die Untersuchung von Defekten in periodischen Systemen geschaffen werden. Als erster Schritt wird das fragment-basierte Configuration Interaction Singles (CIS) Model vorgestellt. Im Anschluss erfolgt der Wechsel zum fragment-basierten lokalen algebraic-diagrammatic construction Modells zweiter Ordnung (DF-LADC(2)). Beide Methoden wurden für ein neutrales Farbzentrum in Magnesiumoxid (MgO) getestet. Dabei wurden Fragmente mit bis zu 57 Atomen verwendet. Eine Konvergenz mit der Fragmentgröße, der Größe der Superzellen und des K-mesh konnte erreicht werden. Dennoch wurde eine erste Anregungsenergie von 5.9 eV erhalten, was 0.9 eV über dem veröffentlichten experimentellen Wert liegt. Mit hoher Wahrscheinlichkeit rührt die Abweichung vom Basissatzvollständigkeitsfehler her. ”Finite-Cluster”-Berechnungen bestätigen entsprechende Basissatzfehler. Interessanterweise stimmt die erste Anregungsenergie für ein Oberflächenfarbzentrum in MgO mit einigen experimentellen Werten überein. Allerdings decken die experimentellen Werte für diese Systeme einen weiten Bereich ab (1.15 - 4.2 eV). / An embedded-fragment approach for calculation of vertical excitation energies in periodic systems has been developed. The aim is a wave-function-based hierarchy of local post-Hartree-Fock models, which goes beyond the very common one-electron picture of the band gap and offers a way for systematic improvability of the results. The use of local occupied and virtual orbitals allows for a seamless embedding model for the fragment and becomes especially effective in studying defects in solids. As a first step in the hierarchy an embedded-fragment Configuration Interaction Singles (CIS) model is presented. The second step is an embedded-fragment local algebraic diagrammatic construction scheme of second order (DF-LADC(2)). Both methods are tested for an neutral color center in bulk and surface magnesium oxide (MgO). Different fragments with up to 57 atoms were studied. A convergence with fragment size, super-cell size and k-mesh has been achieved. However a first excitation energy of 5.9 eV is obtained for the bulk MgO, which is 0.9 eV above the reported experimental value. The deviation most likely originates from the basis set incompleteness error, which, according to finite cluster studies, can be sizable. Interestingly for a surface color center in MgO the observed first excitation energy of 4.1 eV agrees with some of the experimental values (4.2 eV). However for the surface color centers in MgO the scatter of the experimental results is very large (1.15 eV - 4.2 eV).

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