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Synthesis and characterisation of molecular nanostructures / Synthese und Charakterisierung von molekularen NanostrukturenBorowiak-Palen, Ewa 16 July 2004 (has links) (PDF)
In this thesis, bulk and local scale spectroscopic and microscopic tools have been applied to investigate the purified raw material of SWCNT and synthesized MWBNNT, BN-nanocapsules, B-doped SWCNT and SiC nanostructures. Using bulk scale sensitive techniques, including optical absorption spectroscopy, Raman spectroscopy, high-resolution electron energy-loss spectroscopy, the average response of the whole sample is obtained. On the other hand, on a local scale transmission and scanning electron microscopy as well as TEM-electron energy-loss spectroscopy provide information on single tubes or other nanostructures. First, diverse chemical and oxidation methods for the purification of as-produced SWCNT were presented. Purified samples were investigated using TEM and OAS. The analysis of the optical absorption spectra in the UV-Vis energy range revealed that some of the chemical treatments are harmful to nanotubes. In contrast to the chemical treatments an oxygen burning procedure was used on the raw material in high vacuum and a temperature range 450?650oC. The purification processes of SWCNT by HNO3 and oxygen burning procedures resulted in SWCNT comprised of selected diameters and a reduced diameter distribution. Both HNO3 and oxygen burning treatments can be used to selectively remove SWCNT with smaller diameters from the samples. In addition, an adapted substitution reaction was used for the synthesis of multiwall boron nitride nanotubes. It was shown that the IR-response of MWBNNT can be used as a fingerprint to analyse MWBNNT. As in h-BN for the analysis one has to be aware of the sample texture and the LO-TO splitting of the IR-active modes. TEM images and B1s and N 1s excitation edges of the grown material reveal the presence of multiwall BN nanotubes with an inner diameter of 3.1 nm and with a larger interplanar distance than in h-BN. The electronic properties of the multiwall BN nanotubes as derived from the q-dependent dielectric function e(w,q) are dominated by the band structure of the hexagonal-like BN sheets, as revealed by the large degree of momentum dispersion observed for the p and s+p plasmons, in agreement with that previously reported for different graphitic allotropic forms. Moreover, a fast and highly efficient synthesis route to produce BN nanocapsules with a narrow size distribution was developed. This was achieved by an adapted substitution process using SWCNT as templates followed by a rapid cooling treatment. The IR responses reveal the strong dipole active fingerprint lines of h-BN with distinct differences, which are due to texturing effects and which highlight the BN nanocapsules potential application as a reference source when deriving the sp2 to sp3 ratio in BN species due to their random orientation Furthermore, the idea of substitution was used for the systematic studies of B-doped SWCNT. The experiments carried out have resulted in 1, 5, 10, and 15 % boron incorporated into the single wall carbon nanotubes. Core level excitation spectroscopy of the B1s and C1s edges revealed that the boron atoms substitute carbon atoms in the tube lattice keeping an sp2-like bond with their nearest C neighbour atoms. Our results show that a simple rigid band model as has been applied previously to intercalated SWCNT is not sufficient to explain the changes in the electronic properties of highly doped B-SWCNT and a new type of a highly defective BC3 SWNT with new electronic properties is obtained. Finally, different silicon carbide nanostructures were produced. The spectroscopic and microscopic data led to a good understanding of the formation process. NH3 acts as a source of hydrogen that plays a key role in the formation of the structures through its ability to decompose SiC at high temperature such that along with the stacking faults that arise from the many polytypes of SiC the produced SiC nanorods become porous then hollow and eventually are completely decomposed.
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Synthesis and characterisation of molecular nanostructuresBorowiak-Palen, Ewa 12 August 2004 (has links)
In this thesis, bulk and local scale spectroscopic and microscopic tools have been applied to investigate the purified raw material of SWCNT and synthesized MWBNNT, BN-nanocapsules, B-doped SWCNT and SiC nanostructures. Using bulk scale sensitive techniques, including optical absorption spectroscopy, Raman spectroscopy, high-resolution electron energy-loss spectroscopy, the average response of the whole sample is obtained. On the other hand, on a local scale transmission and scanning electron microscopy as well as TEM-electron energy-loss spectroscopy provide information on single tubes or other nanostructures. First, diverse chemical and oxidation methods for the purification of as-produced SWCNT were presented. Purified samples were investigated using TEM and OAS. The analysis of the optical absorption spectra in the UV-Vis energy range revealed that some of the chemical treatments are harmful to nanotubes. In contrast to the chemical treatments an oxygen burning procedure was used on the raw material in high vacuum and a temperature range 450?650oC. The purification processes of SWCNT by HNO3 and oxygen burning procedures resulted in SWCNT comprised of selected diameters and a reduced diameter distribution. Both HNO3 and oxygen burning treatments can be used to selectively remove SWCNT with smaller diameters from the samples. In addition, an adapted substitution reaction was used for the synthesis of multiwall boron nitride nanotubes. It was shown that the IR-response of MWBNNT can be used as a fingerprint to analyse MWBNNT. As in h-BN for the analysis one has to be aware of the sample texture and the LO-TO splitting of the IR-active modes. TEM images and B1s and N 1s excitation edges of the grown material reveal the presence of multiwall BN nanotubes with an inner diameter of 3.1 nm and with a larger interplanar distance than in h-BN. The electronic properties of the multiwall BN nanotubes as derived from the q-dependent dielectric function e(w,q) are dominated by the band structure of the hexagonal-like BN sheets, as revealed by the large degree of momentum dispersion observed for the p and s+p plasmons, in agreement with that previously reported for different graphitic allotropic forms. Moreover, a fast and highly efficient synthesis route to produce BN nanocapsules with a narrow size distribution was developed. This was achieved by an adapted substitution process using SWCNT as templates followed by a rapid cooling treatment. The IR responses reveal the strong dipole active fingerprint lines of h-BN with distinct differences, which are due to texturing effects and which highlight the BN nanocapsules potential application as a reference source when deriving the sp2 to sp3 ratio in BN species due to their random orientation Furthermore, the idea of substitution was used for the systematic studies of B-doped SWCNT. The experiments carried out have resulted in 1, 5, 10, and 15 % boron incorporated into the single wall carbon nanotubes. Core level excitation spectroscopy of the B1s and C1s edges revealed that the boron atoms substitute carbon atoms in the tube lattice keeping an sp2-like bond with their nearest C neighbour atoms. Our results show that a simple rigid band model as has been applied previously to intercalated SWCNT is not sufficient to explain the changes in the electronic properties of highly doped B-SWCNT and a new type of a highly defective BC3 SWNT with new electronic properties is obtained. Finally, different silicon carbide nanostructures were produced. The spectroscopic and microscopic data led to a good understanding of the formation process. NH3 acts as a source of hydrogen that plays a key role in the formation of the structures through its ability to decompose SiC at high temperature such that along with the stacking faults that arise from the many polytypes of SiC the produced SiC nanorods become porous then hollow and eventually are completely decomposed.
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Funktionalisierte Kohlenstoffnanoröhren: Materialforschung in der Nanowelt / Functionalised carbon nanotubes: Materials research in the nanoscaleKlingeler, Rüdiger, Pichler, Thomas, Kramberger, Christian, Leonhardt, Albrecht, Müller, Christian, Büchner, Bernd 31 August 2007 (has links) (PDF)
Thanks to their extraordinary properties, carbon nanotubes reveal a promising potential for applications on the nanometre scale. When filled with metals or ferromagnets, nano-wires and magnets with a protecting carbon shell are realised. Different synthesis routes are described, such as laser ablation and chemical vapour deposition. Probes for magnetic force microscopy based on ironfilled carbon nanotubes are presented, and demonstrate a high spatial resolution, with the carbon shells at the same time providing effective wear resistance. We show also the potential of carbon nanotubes for biomedical applications, in particular their suitability as magnetic nano-heaters, drug-carrier systems or sensors for diagnostic and therapeutic usage on the cellular level. / Außergewöhnliche Materialeigenschaften machen Kohlenstoffnanoröhren zu einem vielseitigen nanoskaligen Werkstoff. Füllt man sie zum Beispiel mit metallischen oder ferromagnetischen Materialien, so ergeben sich durch eine Kohlenstoffhülle geschützte „Nano- Kabel“ oder Nano-Magnete. Neben verschiedenen Syntheseverfahren wie der Laserablation und der Chemischen Gasphasenabscheidung werden grundlegende physikalische Eigenschaften sowie Anwendungen in der Messtechnik und in der Medizin vorgestellt. In der Magnetkraftmikroskopie versprechen magnetisch gefüllte Kohlenstoffnanoröhren eine hohe laterale Auflösung bei gleichzeitigem Schutz des magnetischen Messsensors durch die Außenhülle. Im Bereich der biomedizinischen Anwendungen stellen Kohlenstoffnanoröhren ein nanoskaliges Transportmedium dar, das zum Transfer von Funktionsmaterialien in einzelne Zellen, zum Beispiel für magnetische Sensorik oder für Medikamententransporte, angewendet werden kann.
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Hydrogen Storage In Nanostructured MaterialsAssfour, Bassem 25 March 2011 (has links) (PDF)
Hydrogen is an appealing energy carrier for clean energy use. However, storage of hydrogen is still the main bottleneck for the realization of an energy economy based on hydrogen. Many materials with outstanding properties have been synthesized with the aim to store enough amount of hydrogen under ambient conditions.
Such efforts need guidance from material science, which includes predictive theoretical tools.
Carbon nanotubes were considered as promising candidates for hydrogen storage applications, but later on it was found to be unable to store enough amounts of hydrogen under ambient conditions. New arrangements of carbon nanotubes were constructed and hydrogen sorption properties were investigated using state-of-the-art simulation methods. The simulations indicate outstanding total hydrogen uptake (up to 19.0 wt.% at 77 K and 5.52wt.% at 300 K), which makes these materials excellent candidates for storage applications. This reopens the carbon route to superior materials for a hydrogen-based economy.
Zeolite imidazolate frameworks are subclass of MOFs with an exceptional chemical and thermal stability. The hydrogen adsorption in ZIFs was investigated as a function of network geometry and organic linker exchange. Ab initio calculations performed at the MP2 level to obtain correct interaction energies between hydrogen molecules and the ZIF framework. Subsequently, GCMC simulations are carried out to obtain the hydrogen uptake of ZIFs at different thermodynamic conditions. The best of these materials (ZIF-8) is found to be able to store up to 5 wt.% at 77 K and high pressure.
We expected possible improvement of hydrogen capacity of ZIFs by substituting the metal atom (Zn 2+) in the structure by lighter elements such as B or Li. Therefore, we investigated the energy landscape of LiB(IM)4 polymorphs in detail and analyzed their hydrogen storage capacities. The structure with the fau topology was shown to be one of the best materials for hydrogen storage. Its total hydrogen uptake at 77 K and 100 bar amounts to 7.8 wt.% comparable to the total uptake reported of MOF-177 (10 wt.%), which is a benchmark material for high pressure and low temperature H2 adsorption.
Covalent organic frameworks are new class of nanoporous materials constructed solely from light elements (C, H, B, and O). The number of adsorption sites as well as the strength of adsorption are essential prerequisites for hydrogen storage in porous materials because they determine the storage capacity and the operational conditions. Currently, to the best of our knowledge, no experimental data are available on the position of preferential H2 adsorption sites in COFs. Molecular dynamics simulations were applied to determine the position of preferential hydrogen sites in COFs. Our results demonstrate that H2 molecule adsorbed at low temperature in seven different adsorption sites in COFs. The calculated adsorption energies are about 3 kJ/mol, comparable to that found for MOF systems. The gravimetric uptake for COF-108 reached 4.17 wt.% at room temperature and 100 bar, which makes this class of materials promising for hydrogen storage applications.
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Sortierung von Kohlenstoffnanoröhren und deren Anwendung als aktive Elemente in FeldeffekttransistorenPosseckardt, Juliane 24 April 2012 (has links) (PDF)
1998 publizierten die Arbeitsgruppen von S. J. Tans und R. Martel die Herstellung des Prototypen eines Kohlenstoffnanoröhren Feldeffekttransistors. Dabei bilden halbleitende Kohlenstoffnanoröhren den aktiven, feldgesteuerten Bereich des Transistors. Aufgrund der herausragenden Eigenschaften der Kohlenstoffnanoröhren wurde den Bauelementen ein großes Anwendungspotential in Halbleiterindustrie und Sensorik vorhergesagt. Dass die Verwendung von Kohlenstoffnanoröhren in der Industrie heute hinter den Erwartungen zurückbleibt, liegt vor allem an den Problemen bei der Sortierung und Integration der Kohlenstoffnanoröhren: Trotz intensiver Bemühungen entsteht bei der Synthese eine Mischung aus halbleitenden und metallischen Kohlenstoffnanoröhren. Eine postsynthetische Separation der Spezies ist daher notwendig. In dieser Arbeit wurden verschiedene Wege zur Separation der Kohlenstoffnanoröhren in eine halbleitende und metallische Fraktion verfolgt: (i) Die Dichtegradientenzentrifugation differenziert zwischen unterschiedlichen Schwimmdichten der Kohlenstoffnanoröhren in einer Lösung mit einem Dichtegradienten. Durch die selektive Assemblierung unterschiedlich polarisierbarer Tenside werden Dichteunterschiede zwischen den halbleitenden und metallischen Röhren hergestellt. In einem Zwei-Schritt-Verfahren konnte so eine hohe Reinheit an halbleitenden Kohlenstoffnanoröhren erzielt werden. (ii) Die dielektrophoretische Auftrennung der Kohlenstoffnanoröhren erfolgt aufgrund von Unterschieden in der Polarität und der Leitfähigkeit der metallischen und halbleitenden Spezies. Durch die Wahl des Tensidsystems können dabei die Unterschiede zwischen den beiden Spezies verstärkt und somit die Sortierung effizienter gestaltet werden. Die Erfahrungen mit statischen Dielektrophorese-Experimenten wurden in ein kontinuierliches mikrofluidisches System übertragen. Damit eröffnet sich die Möglichkeit der Separation der Kohlenstoffnanoröhren im größeren Maßstab.
Im Anschluss an die Sortierung ist ein Prozess notwendig, der die parallele Integration vieler Kohlenstoffnanoröhren in mikroelektronische Strukturen auf einem Wafer ermöglicht. Die Dielektrophorese erlaubt die ortsspezische parallele Assemblierung der Kohlenstoffnanoröhren in vorgefertigte Strukturen. Damit können auf Waferebene Kohlenstoffnanoröhren-Feldeffekttransistoren aufgebaut werden. In dieser Arbeit kann gezeigt werden, dass mit der Integration sortierter halbleitender Röhren die übliche selektive Zerstörung metallischer Strompfade überflüssig ist.
Im letzten Teil dieser Arbeit soll der aufgebaute Kohlenstoffnanoröhren-Feldeffekttransistor für einen zukünftigen Einsatz als membranbasierter Biosensor modifiziert werden. Dafür wird eine Doppellipidschicht über den Kohlenstoffnanoröhren assembliert werden, welche als Modell für eine Biomembran dient. Es werden erste Messungen in Flüssigkeit gezeigt und die Interaktion der Lipidmoleküle mit den dispergierten Kohlenstoffnanoröhren charakterisiert.
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Sortierung von Kohlenstoffnanoröhren und deren Anwendung als aktive Elemente in FeldeffekttransistorenPosseckardt, Juliane 30 March 2012 (has links)
1998 publizierten die Arbeitsgruppen von S. J. Tans und R. Martel die Herstellung des Prototypen eines Kohlenstoffnanoröhren Feldeffekttransistors. Dabei bilden halbleitende Kohlenstoffnanoröhren den aktiven, feldgesteuerten Bereich des Transistors. Aufgrund der herausragenden Eigenschaften der Kohlenstoffnanoröhren wurde den Bauelementen ein großes Anwendungspotential in Halbleiterindustrie und Sensorik vorhergesagt. Dass die Verwendung von Kohlenstoffnanoröhren in der Industrie heute hinter den Erwartungen zurückbleibt, liegt vor allem an den Problemen bei der Sortierung und Integration der Kohlenstoffnanoröhren: Trotz intensiver Bemühungen entsteht bei der Synthese eine Mischung aus halbleitenden und metallischen Kohlenstoffnanoröhren. Eine postsynthetische Separation der Spezies ist daher notwendig. In dieser Arbeit wurden verschiedene Wege zur Separation der Kohlenstoffnanoröhren in eine halbleitende und metallische Fraktion verfolgt: (i) Die Dichtegradientenzentrifugation differenziert zwischen unterschiedlichen Schwimmdichten der Kohlenstoffnanoröhren in einer Lösung mit einem Dichtegradienten. Durch die selektive Assemblierung unterschiedlich polarisierbarer Tenside werden Dichteunterschiede zwischen den halbleitenden und metallischen Röhren hergestellt. In einem Zwei-Schritt-Verfahren konnte so eine hohe Reinheit an halbleitenden Kohlenstoffnanoröhren erzielt werden. (ii) Die dielektrophoretische Auftrennung der Kohlenstoffnanoröhren erfolgt aufgrund von Unterschieden in der Polarität und der Leitfähigkeit der metallischen und halbleitenden Spezies. Durch die Wahl des Tensidsystems können dabei die Unterschiede zwischen den beiden Spezies verstärkt und somit die Sortierung effizienter gestaltet werden. Die Erfahrungen mit statischen Dielektrophorese-Experimenten wurden in ein kontinuierliches mikrofluidisches System übertragen. Damit eröffnet sich die Möglichkeit der Separation der Kohlenstoffnanoröhren im größeren Maßstab.
Im Anschluss an die Sortierung ist ein Prozess notwendig, der die parallele Integration vieler Kohlenstoffnanoröhren in mikroelektronische Strukturen auf einem Wafer ermöglicht. Die Dielektrophorese erlaubt die ortsspezische parallele Assemblierung der Kohlenstoffnanoröhren in vorgefertigte Strukturen. Damit können auf Waferebene Kohlenstoffnanoröhren-Feldeffekttransistoren aufgebaut werden. In dieser Arbeit kann gezeigt werden, dass mit der Integration sortierter halbleitender Röhren die übliche selektive Zerstörung metallischer Strompfade überflüssig ist.
Im letzten Teil dieser Arbeit soll der aufgebaute Kohlenstoffnanoröhren-Feldeffekttransistor für einen zukünftigen Einsatz als membranbasierter Biosensor modifiziert werden. Dafür wird eine Doppellipidschicht über den Kohlenstoffnanoröhren assembliert werden, welche als Modell für eine Biomembran dient. Es werden erste Messungen in Flüssigkeit gezeigt und die Interaktion der Lipidmoleküle mit den dispergierten Kohlenstoffnanoröhren charakterisiert.
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Elektronische und magnetische Eigenschaften von kombinierten Kohlenstoffmaterialien in niedrigen Dimensionen / Electronic and magnetic properties of combined carbon materials in low dimensionsFritz, Fabian Alexander 22 January 2019 (has links)
Diese Arbeit beschäftigt sich mit den niedrigdimensionalen Kohlenstoffmaterialien Fullerene,
Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) und der Diamantoberfläche. Es werden jeweils zwei
der genannten Materialien kombiniert und im Hinblick auf die dadurch entstehenden magnetischen
und elektronischen Eigenschaften untersucht.
Durch die Füllung von Fullerenen in CNTs mit entsprechenden Durchmessern ergibt sich
eine eindimensionale Anordnung der Fullerene. Diese Strukturen werden als peapods bezeichnet.
Bei der Verwendung von endohedralen, magnetischen Fullerenen ergibt sich durch
die Einschränkung der Dimension die Möglichkeit einer wohl-definierten Kopplung und dadurch
eine mögliche Änderung der magnetischen Eigenschaften.
Die hier betrachteten Moleküle sind die paramagnetischen Fullerene N@C60 und Er3N@C80
sowie das ferromagnetische Dy2ScN@C80-Fulleren, welches auch als ein Einzelmolekülmagnet
(SMM) bezeichnet wird.
Für die Herstellung von peapods wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Füllanlage aufgebaut,
welche die speziellen Anforderungen der Fullerene berücksichtigt und mit der auch
CNTs auf Substraten gefüllt werden können.
Der Erfolg der Füllung wird mit hochauflösender Transmisssions-Elektronenmikroskopie
(HRTEM), energiedispersiver Röntgen-Spektroskopie (EDX) und optischer Emissions-
Spektrometrie (OES) überprüft.
Durch weitergehende Untersuchungen im HRTEM konnte eine Reaktion von metallischen
Atomen aus den Fullerenen innerhalb der CNTs zu neuen, metallischen Clustern beobachtet
werden.
Für die Untersuchungen möglicher Änderungen der magnetischen Eigenschaften sind magnetische
Messungen notwendig. Diese können mit der Methode des magnetischen zirkularen
Röntgendichroismus (XMCD) durchgeführt werden.
Für das Ziel von nanoskopischen XMCD-Messungen einzelner peapods wurden Rastertransmissions-
Röntgenmikroskopie-Messungen (STXM) am Synchrotron durchgeführt. Diese
wurden mit HRTEM-Messungen derselben Probenpositionen korreliert, um die spektroskopische
mit der räumlichen Auflösung zu verknüpfen. Dabei konnte ein Röntgenabsorptions-
Spektrum von einem dünnen peapod-Bündel gemessen werden.
Zusätzlich wurde mit makroskopischen XMCD-Messungen von Er3N@C80-Fullerenen, gefüllt
in CNTs, gezeigt, dass diese Methode auch für peapods anwendbar ist. Erste XMCDMessungen
von ferromagnetischen Dy2ScN@C80-Fullerenen zeigen eine deutliche Änderung
der magnetischen Eigenschaften durch die eindimensionale Anordnung in CNTs.
Im Zusammenhang mit der eindimensionalen Anordnung von paramagnetischen Fullerenen
wurde außerdem ein Konzept eines Quantenregisters betrachtet, welches auf N@C60-
peapods basiert. Diese sollen dabei auf eine Diamantoberfläche deponiert werden, um
oberflächennahe Stickstoff-Fehlstellen-Zentren zum Auslesen der Spinzustände der N@C60-
Fullerene verwenden zu können.
Die in diesem Fall auftretende elektronische Wechselwirkung zwischen unterschiedlich terminierten
Diamantoberflächen und CNTs sowie Fullerenen wurde mit Kelvinsonden-Mikroskopie-
Messungen (KPFM) untersucht. Dabei wurde erstmalig ein Elektronentransfer von der wasserstoffterminierten Diamantoberfläche in CNTs experimentell nachgewiesen,
während dieser bei Sauerstoffterminierung nicht beobachtet wurde. Die präsentierten Messungen
geben Auskunft über den auftretenden Ladungstransfer, indem Ladungen in C60-
Fullerenen und CNTs lokal aufgelöst abgebildet werden.
Zusammenfassend können die in dieser Arbeit gewonnenen Erkenntnisse helfen, zukünftige
Bauelemente von klassischen Computern oder Quantencomputern, basierend auf niedrigdimensionalen
Kohlenstoffmaterialien, zu entwickeln.
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Funktionalisierte Kohlenstoffnanoröhren: Materialforschung in der NanoweltKlingeler, Rüdiger, Pichler, Thomas, Kramberger, Christian, Leonhardt, Albrecht, Müller, Christian, Büchner, Bernd 31 August 2007 (has links)
Thanks to their extraordinary properties, carbon nanotubes reveal a promising potential for applications on the nanometre scale. When filled with metals or ferromagnets, nano-wires and magnets with a protecting carbon shell are realised. Different synthesis routes are described, such as laser ablation and chemical vapour deposition. Probes for magnetic force microscopy based on ironfilled carbon nanotubes are presented, and demonstrate a high spatial resolution, with the carbon shells at the same time providing effective wear resistance. We show also the potential of carbon nanotubes for biomedical applications, in particular their suitability as magnetic nano-heaters, drug-carrier systems or sensors for diagnostic and therapeutic usage on the cellular level. / Außergewöhnliche Materialeigenschaften machen Kohlenstoffnanoröhren zu einem vielseitigen nanoskaligen Werkstoff. Füllt man sie zum Beispiel mit metallischen oder ferromagnetischen Materialien, so ergeben sich durch eine Kohlenstoffhülle geschützte „Nano- Kabel“ oder Nano-Magnete. Neben verschiedenen Syntheseverfahren wie der Laserablation und der Chemischen Gasphasenabscheidung werden grundlegende physikalische Eigenschaften sowie Anwendungen in der Messtechnik und in der Medizin vorgestellt. In der Magnetkraftmikroskopie versprechen magnetisch gefüllte Kohlenstoffnanoröhren eine hohe laterale Auflösung bei gleichzeitigem Schutz des magnetischen Messsensors durch die Außenhülle. Im Bereich der biomedizinischen Anwendungen stellen Kohlenstoffnanoröhren ein nanoskaliges Transportmedium dar, das zum Transfer von Funktionsmaterialien in einzelne Zellen, zum Beispiel für magnetische Sensorik oder für Medikamententransporte, angewendet werden kann.
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Transparent Electrodes for Organic Solar Cells / Transparente Elektroden für organische SolarzellenSelzer, Franz 29 March 2016 (has links) (PDF)
The aim of this work was to investigate silver nanowire as well as carbon nanotube networks as transparent conducting electrodes for small molecule organic solar cells.
In the framework of the nanowire investigations, a low-temperature method at less than 80 °C is developed to obtain highly conductive networks directly after the deposition and without post-processing. In detail, specific non-conductive organic materials act as a matrix where the nanowires are embedded in such that a mutual attraction based on capillary forces and hydrophobic interaction is created. This process is mediated by the ethanol contained in the nanowire dispersion and works only for sublayer materials which exhibit hydrophobic and hydrophilic groups at the same time. In contrast to high-temperature processed reference electrodes (210 °C for 90 min) without matrix, a slightly lower sheet resistance of 10.8 Ohm/sq at a transparency of 80.4 % (including substrate) is obtained by using polyvinylpyrrolidone as the sublayer material. In comparison to annealed silver nanowire networks, the novel approach yields a performance enhancement in corresponding organic solar cells which can compete with ITO-based devices.
Furthermore, a novel approach for scalable, highly conductive, and transparent silver nanowire top-electrodes for organic optoelectronic devices is introduced. By utilizing a perfluorinated methacrylate as stabilizer, silver nanowires with high aspect ratio can be transferred into inert solvents which do not dissolve most organic compounds making this modified dispersion compatible with small molecule and polymer-based organic optoelectronic devices. The inert silver nanowire dispersion yields highly performing top-electrodes with a sheet resistance of 10.0 Ohm/sq at 80.0 % transparency (including substrate) directly after low-temperature deposition at 30 °C and without further post-processing. In comparison to similarly prepared reference devices comprising a thin-metal film as transparent top-electrode, reasonable power conversion efficiencies are demonstrated by spray-coating this dispersion directly on simple, air-exposed small molecule-based organic solar cells.
Moreover, a deeper understanding of the percolation behavior of silver nanowire networks has been achieved. Herein, direct measurements of the basic network parameters, including the wire-to-wire junction resistance and the resistance of a single nanowire of pristine and annealed networks have been carried out for the first time. By putting the values into a simulation routine, a good accordance between measurement and simulation is achieved. Thus, an examination of the electrical limit of the nanowire system used in this work can be realized by extrapolating the junction resistance down to zero. The annealed silver nanowires are fairly close to the limit with a theoretical enhancement range of only 20 % (common absolute sheet resistance of approximately 10 Ohm/sq) such that a significant performance improvement is only expected by an enlargement of the nanowire length or by the implementation of new network geometries.
In addition, carbon nanotube networks are investigated as alternative network-type, transparent bottom-electrode for organic small molecule solar cells. For that purpose, cleaning and structuring as well as planarization procedures are developed and optimized which maintain the optoelectronic performance of the carbon nanotube electrodes. Furthermore, a hybrid electrode consisting of silver nanowires covered with carbon nanotubes is fabricated yielding organic solar cells with only 0.47 % power conversion efficiency. In contrast, optimized electrodes comprising only carbon nanotubes show significantly higher efficiency. In comparison to identically prepared ITO devices, comparable or lower power conversion efficiencies of 3.96 % (in p-i-n stack), 4.83 % (in cascade cell) as well as 4.81 % (in p-n-i-p architecture) are demonstrated. For an inverted n-i-p stack design, the highest power conversion efficiency of 5.42 % is achieved.
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Dielectrophoretic formation of nanowires and devicesRanjan, Nitesh 23 February 2009 (has links) (PDF)
We report the self assembly of nanostructures via. the bottom-up approach by dielectrophoresis. Dielectrophoresis deals with the force on an electric dipole placed in an external in-homogenous field. The force depends on the geometry and volume of the dielectric material and on the frequency and gradient of the electric field. We report the self-assembly of metallic palladium nanowires from the aqueous solution by dielectrophoresis. The metal cations with the surrounding hydration shell and counter-ion cloud results in the formation of a dipole which responds to the local dielectrophoretic forces. Structural properties and morphology of the palladium nanowires are listed. Depending on the experimental conditions two different types of nanowires were grown. Some of them were extremely thin (5 nm diameter) and branched while the others were thick (25 nm diameter) and dendritic. The wire formation can be divided into the nucleation and growth process. For the particle assembly, a minimum threshold force is needed to overcome the random Brownian motion. The nucleation depends on the asperities on the electrode surface and the growth depends on the tip of the growing wires where exists extremely high field magnitude and in-homogeneties and so the force overcomes the threshold at these locations. We showed that wire growth depends a lot on the formation of the double layer at the electrode/solution interface and potential drop within the double layer. Carbon nanotubes (CNT) were also deposited between the electrodes leading to the formation of field-effect transistors (FETs). We produced CNTFETs having extremely high on/off ratio, in a single step without the requirement of any intermediate burning process of the metallic tubes. Besides these inorganic systems, we also investigated the dielectrophoretic experimental conditions required for self assembly of bio-molecules like microtubules between the electrodes. Hybrid structures were also formed by mixing these materials in combination of two. In conclusion, we report in this work the possibility to assemble a large variety of particles (ions, neutral particles and bio-molecules) between the electrodes leading to the device formation. The thesis was mainly devoted to the task for the synthesis and assembly of the nanostructures via. the bottom-up approach.
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