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Synthèse d’un inhibiteur de la rénine, l’aliskiren et développement de méthodes catalytiques d’alkylation asymétrique

Chénard, Étienne 05 1900 (has links)
Une nouvelle approche pour la synthèse de l’aliskiren, un puissant inhibiteur de la rénine pour le traitement de l’hypertension chez l’homme, a été développée. De cette approche, des étapes clés tels qu’une allylation avec un des catalyseurs de MacMillan, une cyclisation par métathèse (RCM) pour la préparation d’une lactone à neuf membres et une séquence de réactions d’aziridination diastéréosélective/réarrangement de cycle par une catalyse acide donnant un produit aminohydroxylé ont permis de compléter la synthèse de l’aliskiren en 11 étapes. Durant l’élaboration de la séquence de réactions pour la préparation de l’aliksiren, il a été noté que la lactone à neuf membres avait une facilité à se réarranger via des intermédiaires quinonoïdaux et les produits issus de cette tendance ont été analysés. De plus, une étude sur la réaction de RCM, donnant la lactone à neuf membres, a montré une dépendance envers la nature diastéréomérique du substrat de départ. Une méthodologie d’alpha-allylation asymétrique de cétones catalysée au palladium, tirant avantage d’un ligand chiral PHOX, a été explorée et utilisée en vue de la synthèse de l’aliskiren. De cette méthode, une étude pour la synthèse de produits alpha-allylcétones acycliques a été démontrée et un effet d’additif sur la sélectivité et la vitesse de réaction a été découvert. De plus, la production d’un intermédiaire avancé d’un produit d’intérêts a été accomplie et la nature de la contribution de l’additif a été investiguée. Les produits obtenus depuis la méthodologie d’allylation catalysée au palladium et la formation d’intermédiaire cationique des certains dérivés de la synthèse de l’aliskiren ont inspirés une nouvelle approche faisant appel à des techniques d’alkylation en catalyse acide pour la formation de produits diaryliques. Il a été trouvé que le catalyseur de chlorure d’or(III) et de triflate de bismuth(III) étaient particulièrement efficaces, démontrant une différence de cinétique pour la réactivité d’un mélange diastéréoisomériques d’alcools alpha-substitués de départ. / A new synthetic route toward aliskiren, a potent renin inhibitor for the treatment of hypertension in man, was achieved. In this approach, the use of key steps such as an asymmetric allylation catalyzed by one of MacMillan’s catalysts, a ring closing metathesis for the formation of a 9-membered lactone and a catalytic aziridination/diastereoselective acid-catalyzed ring rearrangement reaction sequence leading to an aminohydroxylated product permitted us to achieve an 11-step synthesis of aliskiren. While elaborating the sequence towards the inhibitor, the tendency of the cyclic intermediate to rearrange through a quinonoid intermediate was observed. The products of the rearrangement were analyzed. Furthermore, studies exploring the formation of the nine-membered ring lactone demonstrated a dependency on the diastereomeric nature of the substrates. A new allylation methodology was explored for the preparation of aliskiren, in which a palladium catalyzed decarboxylative asymmetric alkylation took place in the presence of a chiral PHOX ligand. The scope of the reaction was studied varying substituents on acyclic alpha-allylketones and an additive effect was noticed with respect of the reaction rate and selectivity. In addition to the preparation of molecules with pharmaceutical interest, few experiments to elucidate the role of the additive in the allylation reaction were investigated. Inspired by our observation of quinonoid formation and our use of the palladium asymmetric allylation method to generate an alpha-stereogenic center, we anticipated that a diastereoselective synthesis of a key intermediate for the synthesis of aliskiren could be accomplished by introducing a nucleophile on a quinonoid intermediate from the least hindered face, under catalytic and acidic conditions. Gold(III) chloride and bismuth(III) triflate were found to be especially efficient as catalysts, showing kinetically controlled differentiation in the reactivity of diastereomeric alpha-substituted benzyl alcohols.
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Analyse du phénomène des gangs de rue sur le territoire de la ville de Québec

Dion, Marie-Ève 23 April 2018 (has links)
Pendant que le phénomène des gangs de rue préoccupe les autorités publiques et que des moyens pour réprimer ces groupes sont entrepris, aucune étude scientifique ne vient documenter l’état de situation à Québec. Dans ce contexte, cette recherche qualitative de type exploratoire descriptif poursuit l’objectif de combler cette lacune en traçant un portrait du phénomène des gangs de rue dans la Ville de Québec en vue d’adapter nos interventions selon la nature et l’ampleur de la situation. À cette fin, l’étude se divise en deux principaux volets. Le premier porte sur la description des regroupements de jeunes identifiées comme étant des gangs de rue. Le second s’intéresse aux stratégies d’action actuellement déployées pour prévenir et contrer le phénomène à Québec et celles qui devraient l’être. Les entretiens de recherche ont été menés auprès de 12 informateurs, soit quatre policiers, trois travailleurs de rue et cinq jeunes adultes ayant fait l’expérience des gangs. Nos résultats indiquent que les caractéristiques des groupes présumés gangs de rue de Québec correspondent peu aux critères qui définissent usuellement les gangs de rue tirés de la documentation scientifique. De plus, l’analyse des données a permis de dégager certains constats, dont une absence de consensus parmi les participants sur la définition d’un gang de rue, et conséquemment, sur l’existence même de ce type de groupes sur le territoire de Québec. De ce fait, la lutte antigang est sujette à controverse sans compter ses impacts sur les jeunes associés aux présumés gangs. Enfin, des pistes de solution sont proposées à l’issue de notre analyse de la situation s’appuyant sur les pratiques probantes documentées dans les écrits scientifiques. Mots clés : gangs de rue, gangs, gangs de jeunes, intervention, stratégies. / While street gangs concern public authorities and that suppression strategies are undertaken, no scientific study documents Quebec City situation. In this context, this qualitative descriptive-exploratory research has the objective to fill this gap by drawing a portrait of street gangs in Quebec City. This will help to adapt interventions according to the nature and extent of the situation. To this end, the study is divided into two main parts. The first is a description of the groups identified as street gangs. The second concerns the strategies currently deployed and the proposals from participants to prevent and counter the gang phenomenon and delinquency in Quebec City. The research interviews were conducted with 12 informants : four policemen, three street workers and five young men involved in these groups. Our findings indicate that the characteristics of gangs suspected not much correspond to criterias that usually define gangs in the research. In addition, our data analysis reveal a lack of consensus among participants about the definition of a street gang, and consequently, about the existence of the gang phenemenon in Quebec City. Therefore, the antigang strategies are controversial and labeling impacts of youth too. Finally, possible solutions based on proven practices are proposed in light of the situation analysis. Key words : street gangs, gangs, youth gangs, intervention, strategies.
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L'autonomie organisationnelle du gouvernement : recherche sur le droit gouvernemental de la Vème République / Autonomy in government organisation : research on governmental law under the Fifth Republic

Caron, Matthieu 15 November 2014 (has links)
La doctrine constitutionnelle française a reconnu, à la suite des traités de Jules Poudra et d’Eugène Pierre, que le droit parlementaire représentait une réalité juridique positive qui méritait d’être conceptualisée et d’accéder au rang de discipline universitaire. Paradoxalement, aucune étude approfondie du Gouvernement n’a jamais été menée pour déterminer s’il existait un droit gouvernemental.En procédant au récolement et à l’analyse des règles relatives à l’ordonnancement intérieur du Gouvernement de la Ve République, cette thèse entend précisément démontrer que le Gouvernement régit de manière autonome sa propre organisation et son fonctionnement internes au même titre que le Parlement. D’une part, elle permet de soutenir que le Gouvernement dispose d’une autonomie de portée variable (résiduelle, partagée ou pleine) lorsqu’il élabore le droit régissant son organisation politique. D’autre part, elle établit qu’il jouit d’une pleine autonomie pour réglementer l’organisation de son administration gouvernementale (cabinets ministériels, administrations chargées de la coordination interministérielle et administrations centrales).Cette thèse ne prétend pas pour autant constituer une théorie générale du droit gouvernemental. Elle se veut une première recherche de droit constitutionnel destinée à susciter un débat doctrinal au sujet de l’existence juridique du droit gouvernemental et de son utilité pour la démocratie. / French constitutional doctrine, following the treaties of Jules Poudra and Eugène Pierre, acknowledged that Parliamentary Law represented a positive reality which deserved to be conceptualised and take its full place as a university discipline. It is paradoxical that no in-depth study has ever been carried out on Government to determine if Governmental law really existsBy collecting, gathering and analysing the rules concerning the internal organisation of the Government of the Fifth Republic, this thesis wishes to prove that the Government regulates its own organisation and internal operations in an autonomous manner in much the same way as the Parliament. On the one hand this thesis defends the fact that the Government has a variable scope of autonomy (Residual, shared or complete) when drawing up laws governing its own organisation policy. On the other hand, it points out that the Government exercises full autonomy to regulate the organisation of its administration (Ministries, Offices in charge of coordinating the different Ministries and the Central Administration).The intention of this thesis is not to put forward a general theory on Governmental Law. It is an initial research into constitutional law with a purpose of stimulating doctrinal debate on the existence of Governmental Law and its utility for Democracy.
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Le principe québécois de l'impartageabilité de la réserve des coopératives non financières: discussion critique autour du maintien ou de la suppression

Djedi Djongambolo Ohonge, Daniel 13 June 2016 (has links)
La réserve générale interdite de partage entre les membres est un avoir obligatoire, impartageable tout au long de l’existence de la coopérative et sujet à la «dévolution désintéressée en cas de liquidation ou de dissolution». Cette réserve fonctionne comme un levier de soutien au développement de la coopérative et du mouvement coopératif dans son ensemble. Le principe de l’impartageabilité de la réserve est l’interdiction faite à toutes les coopératives du Québec de partager la réserve générale entre tous les membres et l’interdiction de la diminuer, notamment par l’attribution d’une ristourne tout au long de l’existence de la coopérative. En effet, l’impartageabilité de la réserve se fonde sur l’idée que la coopérative n’a pas pour but l’accumulation des capitaux afin de les répartir entre les membres, mais il s’agit de la création d’un capital collectif qui bénéficie à tous les adhérents présents et futurs. Si le concept de l’impartageabilité de la réserve interdit donc le partage de la réserve tout au long de l’existence de la coopérative, cette même interdiction prend le nom de la dévolution désintéressée de l’actif net au moment de la disparition de la coopérative. Cette dévolution désintéressée signifie l’interdiction faite à toutes les coopératives non financières de partager le solde de l’actif lors de la disparition (dissolution ou liquidation) de la coopérative à l’exception des coopératives agricoles qui peuvent décider dans ce cas, de distribuer le solde de l’actif aux membres sans qu’on sache les raisons de cette exception. Par ailleurs, l’impartageabilité de la réserve est considérée comme un simple inconvénient juridique pour les membres et a connu quelques réécritures dans les législations sur les coopératives sans qu’on connaisse vraiment les raisons de ces modifications. L’objectif de notre thèse est d’engager une discussion critique autour du questionnement central suivant : au regard du cadre juridique actuel sur les coopératives, le principe de l’impartageabilité de la réserve doit être maintenu comme tel dans la Loi sur les coopératives, ou être tout simplement supprimé, comme dans la société par actions, où il est inexistant sans que cette suppression ne porte atteinte à la notion juridique de la coopérative? Plus précisément, quel est ce cadre juridique et quels sont les motifs qui peuvent plaider en faveur du maintien ou de la suppression du principe de l’impartageabilité de la réserve? Pour répondre à cette question, cette thèse se divise en deux parties. La première partie explore le cadre juridique des coopératives non financières au Québec en comparaison avec certains concepts juridiques issus d’autres législations. Elle étudie les fondements juridiques sous-jacents à l’impartageabilité de la réserve en droit québécois des coopératives non financières. La deuxième partie réalise une discussion critique autour de l’histoire du principe de l’impartageabilité de la réserve (ch. 3), des différents arguments juridiques disponibles (ch. 4) et d’hypothèses articulées autour des effets concrets disponibles (ch. 5). Elle explore ces dimensions au soutien du maintien ou non de l’impartageabilité de la réserve de la législation actuelle sur les coopératives non financières. Bien que la recherche effectuée conduise à une réponse nuancée, l'ensemble des résultats milite plutôt en faveur du maintien du principe de l'impartageabilité de la réserve. Au préalable, l’observation des fondements juridiques des concepts sous-jacents à l’impartageabilité de la réserve en droit québécois des coopératives non financières a permis de comprendre les concepts sous-jacents à ce principe avant de répondre à la question autour de son maintien ou de sa suppression de la législation actuelle sur les coopératives. La discussion réalisée a permis de souligner l’importance d’une réalité de base assez évidente : ce principe permet de préserver la réserve, utile au développement de la coopérative et du mouvement coopératif dans son ensemble. De plus, ce principe de l’impartageabilité de la réserve s’inscrit dans le cadre de la vocation sociale de la coopérative, qui n’a pas pour but la maximisation du profit pécuniaire. L’impartageabilité de la réserve s’inscrit également dans le cadre de la cohérence du droit québécois des coopératives avec la notion de coopérative telle que définie par le mouvement coopératif québécois et l’ACI tout en répondant aux finalités historiques d’équité entre les générations et de solidarité. Enfin, même si la discussion des arguments tirés des illustrations de données comptables et de quelques entretiens réalisés avec certains membres actifs du mouvement coopératif ne permet pas de mener à toute conclusion ferme, il ressort que l’impartageabilité de la réserve ne freinerait pas la tendance à la hausse des investissements et du chiffre d’affaires des coopératives non financières. Cette interdiction constituerait même un mécanisme d’autofinancement de la coopérative et un symbole de solidarité. / Forbidden general reserve sharing among members is mandatory to have, indivisible throughout the existence of the cooperative and subject to the "disinterested distribution upon liquidation or dissolution". The reserve functions as a support lever for the development of the cooperative and the cooperative movement as a whole. The principle of nondivisibility of the reserve is the prohibition to all cooperatives in Quebec to share the general reserve of all members and the prohibition of the decline, including the allocation of any rebate along the existence of the cooperative. Indeed, the nondivisibility of the reserve is based on the idea that the cooperative is not to the accumulation of capital in order to distribute them among members, but it is the creation of a collective capital that benefits all current and future members. If the concept of nondivisibility reserve therefore prohibits the sharing of reserve throughout the existence of the cooperative, the same prohibition takes the name of the disinterested distribution of net assets at the time of the disappearance of the cooperative. This disinterested distribution is in turn the ban on all non-financial cooperatives to share the remaining assets in the disappearance (dissolution or liquidation) of the cooperative except agricultural cooperatives that can decide in this case, distribute the remaining assets to members without knowing the reasons for the exception. Moreover, the nondivisibility of the reserve is considered a mere legal disadvantage for members and has had some rewrites in co-operative legislation without knowing either the reasons for these changes. The aim of our thesis is to engage a critical discussion around the following central question: given the current legal framework on cooperatives, the principle of nondivisibility the reserve must be maintained as such in the Cooperatives Act, or simply be deleted, as in the corporation, where it is nonexistent without this deletion does not affect the legal concept of the cooperative? Specifically, what is the legal framework and what are the motives which may plead in favor of maintaining or deletion of the principle of nondivisibility reserve? To answer this question, this thesis is divided into two parts. The first part explores the legal framework for non-financial cooperatives in Québec compared with certain legal concepts from other legislation. It examines the legal basis underlying the nondivisibility the Quebec law reserves of non-financial cooperatives. The second part makes a critical discussion around the history of the principle of nondivisibility Reserve (ch. 3), different legal arguments available (ch. 4) and assumptions based around concrete effects available (ch. 5). She exploire these dimensions to support maintaining or not the nondivisibility Reserve current legislation on non-financial cooperatives. Although the research lead to a nuanced response, the overall results rather militates in favor of maintaining the principle of nondivisibility reserve. Previously, the observation of the legal foundations of the underlying concepts in nondivisibility the Quebec law reserves of non-financial cooperatives helped to understand the concepts underlying this principle before answering the question about its maintenance or suppression of current legislation on cooperatives. The discussion made it possible to highlight the importance of a fairly obvious basic reality: this principle allows to preserve the reserve, useful for the development of the cooperative and the cooperative movement as a whole. Moreover, this principle of nondivisibility of the reserve part of the social mission of the cooperative, which is not intended maximizing monetary profit. The nondivisibility Reserve also part of the consistency of Quebec law cooperatives with the concept of cooperatives as defined by the Quebec cooperative movement and the ICA while addressing the historical purposes of fairness between generations and solidarity. Finally, while discussing the arguments of accounting data and illustrations of some interviews with some active members of the cooperative movement does not lead to any firm conclusion, it appears that the nondivisibility the reserve does not dampen the trend rising investment and sales of non-financial cooperatives. This prohibition even be a self-financing mechanism of the cooperative and a symbol of solidarity.

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