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Optical and electrical excitation of nanoantennas with atomic-scale gaps / Optische und elektrische Anregung von Nanoantennen mit atomar kleinen Spalten

Kern, Johannes January 2014 (has links) (PDF)
Nano-antennas are an emerging concept for the manipulation and control of optical fields at the sub-wavelength scale. In analogy to their radio- and micro-wave counterparts they provide an efficient link between propagating and localized fields. Antennas operating at optical frequencies are typically on the order of a few hundred nanometer in size and are fabricated from noble metals. Upon excitation with an external field the electron gas inside the antenna can respond resonantly, if the dimensions of the antenna are chosen appropriate. Consequently, the resonance wavelength depends on the antenna dimensions. The electron-density oscillation is a hybrid state of electron and photon and is called a localized plasmon resonance. The oscillating currents within the antenna constitute a source for enhanced optical near-fields, which are strongly localized at the metal surface. A particular interesting type of antennas are pairs of metal particles separated by a small insulating gap. For anti-symmetric gap modes charges of opposite sign reside across the gap. The dominating field-components are normal to the metal surface and due to the boundary conditions they are sizable only inside the gap. The attractive Coulomb interaction increases the surface-charge accumulation at the gap and enhanced optical fields occur within the insulating gap. The Coulomb interaction increases with decreasing gap size and extreme localization and strongest intensity enhancement is expected for small gap sizes. In this thesis optical antennas with extremely small gaps, just slightly larger than inter-atomic distances, are investigated by means of optical and electrical excitation. In the case of electrical excitation electron tunneling across the antenna gap is exploited. At the beginning of this thesis little was known about the optical properties of antennas with atomic scale gaps. Standard measurement techniques of field confinement and enhancement involving well-separated source, sample and detector are not applicable at atomic length-scales due to the interaction of the respective elements. Here, an elegant approach has been found. It is based on the fact that for closely-spaced metallic particles the energy splitting of a hybridized mode pair, consisting of symmetric and anti-symmetric mode, provides a direct measure for the Coulomb interaction over the gap. Gap antennas therefore possess an internal ruler which sensitively reports the size of the gap. Upon self-assembly side-by-side aligned nanorods with gap sizes ranging from 2 to 0.5nm could be obtained. These antennas exhibit various symmetric and anti-symmetric modes in the visible range. In order to reveal optical modes of all symmetries a novel scattering setup has been developed and is successfully applied. Careful analysis of the optical spectra and comparison to numerical simulations suggests that extreme field confinement and localization can occur in gaps down to 0.5 nm. This is possibly the limit of plasmonic enhancement since for smaller gaps electron tunneling as well as non-locality of the dielectric function affect plasmonic resonances. The strongly confined and intense optical fields provided by atomic-scale gaps are ideally suited for enhanced light-matter interaction. The interplay of intense optical-frequency fields and static electric fields or currents is of great interest for opto-electronic applications. In this thesis a concept has been developed, which allows for the electrical connection of optical antennas. By means of numerical simulations the concept was first verified for antennas with gap sizes on the order of 25 nm. It could be shown, that by attaching the leads at positions of a field minimum the resonant properties are nearly undisturbed. The resonance wavelengths shift only by a small amount with respect to isolated antennas and the numerically calculated near-field intensity enhancement is about 1000, which is just slightly lower than for an unconnected antenna. The antennas are fabricated from single-crystalline gold and exhibit superior optical and electrical properties. In particular, the conductivity is a factor of 4 larger with respect to multi-crystalline material, the resistance of the gap is as large as 1 TOhm and electric fields of at least 10^8 V/m can be continuously applied without damage. Optical scattering spectra reveal well-pronounced and tunable antenna resonances, which demonstrates the concept of electrically-connected antennas also experimentally. By combining atomic-scale gaps and electrically-connected optical antennas a novel sub-wavelength photon source has been realized. To this end an antenna featuring an atomic scale gap is electrically driven by quantum tunneling across the antenna gap. The optical frequency components of this fluctuating current are efficiently converted to photons by the antenna. Consequently, light generation and control are integrated into a planar single-material nano-structure. Tunneling junctions are realized by positioning gold nanoparticles into the antenna gap, using an atomic force microscope. The presence of a stable tunneling junction between antenna and particle is demonstrated by measuring its distinct current-voltage characteristic. A DC voltage is applied to the junction and photons are generated by inelastically tunneling electrons via the enhanced local density of photonic states provided by the antenna resonance. The polarization of the emitted light is found to be along the antenna axis and the directivity is given by the dipolar antenna mode. By comparing electroluminescence and scattering spectra of different antennas, it has been shown that the spectrum of the generated light is determined by the geometry of the antenna. Moreover, the light generation process is enhanced by two orders of magnitude with respect to a non-resonant structure. The controlled fabrication of the presented single-crystalline structures has not only pushed the frontiers of nano-technology, but the extreme confinement and enhancement of optical fields as well as the light generation by tunneling electrons lays a groundwork for a variety of fundamental studies and applications. Field localization down to the (sub-)nanometer scale is a prerequisite for optical spectroscopy with near-atomic resolution. Indeed, recently first pioneering experiments have achieved molecular resolution exploiting plasmon-enhanced Raman scattering. The small modal volume of antennas with atomic-scale gaps can lead to light-matter interaction in the strong coupling regime. Quantum electro-dynamical effects such as Rabi splitting or oscillations are likely when a single emitter is placed into resonant structures with atomic-scale gaps. The concept of electrically-connected optical antennas is expected to be widely applied within the emerging field of electro-plasmonics. The sub-wavelength photon source developed during this thesis will likely gain attention for future plasmonic nanocircuits. It is envisioned that in such a circuit the optical signal provided by the source is processed at ultrafast speed and nanometer-scales on the chip and is finally converted back into an electronic signal. An integrated optical transistor could be realized by means of photon-assisted tunneling. Moreover, it would be interesting to investigate, if it is possible to imprint the fermionic nature of electrons onto photons in order to realize an electrically-driven source of single photons. Non-classical light sources with the potential for on-chip integration could be built from electrically-connected antennas and are of great interest for quantum communication. To this end single emitters could be placed in the antenna gap or single electron tunneling could be achieved by means of a single-channel quantum point contact or the Coulomb-blockade effect. / Nanoantennen sind ein zukunftweisendes Konzept für die Manipulation und Kontrolle von optischen Feldern auf der Subwellenlängen-Skala. Analog zu Radio- und Mikrowellenantennen können sie auf effiziente Weise propagierende und lokalisierte Felder ineinander umwandeln. Optische Antennen sind typischerweise nur einige hundert Nanometer groß und werden aus Edelmetallen hergestellt. Besitzt die Antenne passende geometrische Maße, kann das Elektronengas durch Anregung mit einem externen Feld in resonante Schwingungen versetzt werden. Die Resonanzwellenlänge ist somit durch die Antennengeometrie bestimmt. Die Elektronendichte-Schwingung ist ein Hybridzustand aus Elektron und Photon und wird lokalisierte Plasmonenresonanz genannt. Wird die Resonanz angeregt so kommt es zu oszillierenden Strömen, welche eine Quelle für verstärkte optische Nahfelder darstellen. Diese Felder sind an die Metalloberfläche gebunden und daher stark lokalisiert. Eine besonders interessante Antennengeometrie ist ein Paar von Metallpartikeln, die durch einen schmalen Spalt getrennt sind. Antisymmetrische Antennenmoden besitzen Ladungen mit entgegengesetzten Vorzeichen auf der jeweiligen Seite des Spalts. Die dominierenden elektrischen Felder stehen senkrecht zur Metalloberfläche und sind aufgrund der elektromagnetischen Randbedingungen hauptsächlich im Antennenspalt lokalisiert. Bei anti-symmetrischen Moden verstärkt die Coulombanziehung die Landungsträgerdichte in der Nähe des Spalts und es treten verstärkte optische Nahfelder zwischen den zwei Antennenarmen auf. Die Coulombwechselwirkung nimmt mit kleiner werdendem Abstand zu und für Strukturen mit sehr kleinem Abstand ist eine sehr große Feldverstärkung und eine sehr starke Lokalisation zu erwarten. In dieser Dissertation wurden optische Antennen untersucht, deren zwei Antennenarme durch einen extrem schmalen Spalt in der Größenordnung von interatomaren Abständen getrennt sind. Eigenmoden der Antennen werden durch zwei fundamental verschiedene Mechanismen anregt: Entweder durch optische Anregung oder durch das Anlegen einer elektrischen Gleichspannung. Bei der zweiten Methode wird der quantenmechanische Elektron-Tunnelprozess ausgenutzt. Zu Beginn dieser Arbeit existierten nur wenige Studien über Antennen mit sehr kleinen Spaltbreiten und es war nicht bekannt ob optische Felder auf atomarer Skala lokalisiert und verstärkt werden können. Allerdings ist eine direkte Messung der Feldlokalisation und Feldverstärkung auf atomarer Skala nicht möglich, da eine Unterscheidung zwischen Quelle, Probe und Detektor aufgrund deren gegenseitigen Wechselwirkungen schwierig ist. In dieser Arbeit wurde jedoch ein eleganter Ansatz entwickelt um dieses Problem zu umgehen. Dieser Ansatz nutzt aus, dass die energetische Aufspaltung eines hybridisierten Modenpaares, bestehend aus einer symmetrischen und anti-symmetrischen Mode, proportional zur Coulombwechselwirkung zwischen den Antennenarmen ist. Die Coulombwechselwirkung skaliert mit der Spaltbreite und somit gibt die energetische Aufspaltung der beiden Moden sehr genau den Abstand zwischen den zwei Antennenarmen wieder. Die untersuchten Strukturen waren zwei längsseitig-parallel liegende Nanostäbchen mit einem Abstand von 2 bis weniger als 0,5 nm. Diese Antennen konnten auf einfache Weise durch Selbstorganisation erhalten werden. Ein weiterer Grund für die Verwendung dieser Strukturen lag darin, dass bei ihnen symmetrische und anti-symmetrische Moden im sichtbaren Spektralbereich liegen. Um optische Moden jeglicher Symmetrie anregen zu können wurde in dieser Arbeit ein neuartiger experimenteller Aufbau zur Messung von Streuspektren entwickelt und erfolgreich eingesetzt. Sorgfältige Analysen der optischen Spektren und Vergleiche mit numerischen Rechnungen legen nahe, dass hohe Feldverstärkungen und Lokalisationen selbst für Strukturen mit Spaltbreiten von nur 0,5 nm auftreten. Möglicherweise erreichen die untersuchten Antennen die maximal möglichen Feldverstärkungen, denn für kleinere Abstände werden Plasmonenresonanzen durch elektronische Tunnelprozesse und nicht-lokale Effekte der dielektrischen Funktion geschwächt. Die lokalisierten und verstärkten optischen Felder, die durch Antennen mit Spaltbreiten auf der Skala von atomaren Abständen erreicht werden können, eignen sich hervorragend für eine Verstärkung von Licht-Materie-Wechselwirkungen. Für opto-elektronische Anwendungen ist hierbei das Wechselspiel zwischen Feldern mit optischen Frequenzen und statischen elektrischen Feldern oder Strömen von großem Interesse. In dieser Arbeit wurde ein Konzept erarbeitet, welches es ermöglicht optische Antennen elektrisch zu kontaktieren. Dieses Konzept wurde zunächst an Antennen mit circa 25 nm breiten Spalten mithilfe von numerischen Berechnungen verifiziert. Es konnte gezeigt werden, dass durch die Kontaktierung an den Positionen der Feldminima die Eigenmoden der Antenne nahezu unverändert bleiben. So liegen die Resonanzen der kontaktierten Antennen bei nahezu den gleichen Wellenlängen wie bei der unkontaktierten Antennen und die berechneten Feldverstärkungen sind mit einem Wert von 1000 nur minimal kleiner. Die Strukturen wurden aus einkristallinem Gold hergestellt und besitzen sehr gute optische und elektrische Eigenschaften. Beispielsweise ist die elektrische Leitfähigkeit viermal größer als bei multikristallinen Strukturen. Der elektrische Widerstand der Spalte ist circa 1 TOhm und elektrische Felder mit einer Stärke von mindestens 10^8 V/m können dauerhaft angelegt werden, ohne die Strukturen zu beschädigen. Mithilfe von Weißlicht-Streuexperimenten wurden die optischen Eigenschaften der hergestellten Strukturen untersucht. Die gemessenen Spektren zeigen wohl definierte Plasmonenresonanzen, deren Resonanzwellenlänge durch die Antennenlänge bestimmt ist. Somit konnte das Konzept auch experimentell bestätigt werden. Durch Kombination von Spalten in der Größenordnung von atomaren Abständen mit elektrisch kontaktierten Antennen konnte eine Lichtquelle mit Abmessungen kleiner als die Lichtwellenlänge realisiert werden. Die Lichtquelle basiert auf einem neuartigen Mechanismus bei dem Photonen durch elektrisches Treiben der Antenne generiert werden. Die hierzu benötigten Felder mit optischen Frequenzen werden durch statistische Fluktuationen des quantenmechanischen Tunnelstromes bereitgestellt. Somit findet die Lichterzeugung und -kontrolle in einer planaren Nanostruktur statt, die nur aus einem einzelnen Material besteht. Um einen Tunnelkontakt zwischen den elektrisch kontaktierten Antennenarmen zu erreichen, wurden Goldnanopartikel mithilfe eines Rasterkraftmikroskops in dem Antennenspalt platziert. Zwischen dem Goldpartikel und mindestens einem der Antennenarmen bildet sich dabei ein stabiler Tunnelkontakt, dessen Existenz durch die reproduzierbare Messung der charakteristischen Strom-Spannungskennlinie bewiesen werden konnte. Durch Anlegung einer konstanten Spannung kommt es zu inelastischen Tunnelprozessen bei denen Photonen erzeugt werden. Dabei wird die erhöhte optische Zustandsdichte der Antenne ausgenutzt, so dass das abgestrahlte Licht eine Polarisation entlang der Antennenachse zeigt und die räumliche Abstrahlcharakteristik durch die dipolartige Antennenmode bestimmt ist. Durch Variation der Antennengeometrie und durch Vergleich mit Streuspektren konnte gezeigt werden, dass die Wellenlänge des elektrisch erzeugten Lichts durch die Antennengeometrie bestimmt ist. Der Vergleich mit einer nicht-resonanten Referenzstruktur zeigt, dass die Antenne die Effizienz des Lichterzeugungsprozesses um zwei Größenordnungen erhöht. Die in dieser Arbeit entwickelten Methoden zur kontrollierten Herstellung ein\-kris\-talliner Nanoantennen mit Spaltbreiten auf der Skala von atomaren Abständen erweitern die Grenzen der Nanotechnologie. Darüber hinaus konnte gezeigt werden, dass lokalisierte und verstärkte optische Felder auf atomarer Skala existieren können und es wurde mit einer Gleichspannung mithilfe des inelastischen Tunnelprozesses Licht erzeugt. Diese Studien eröffnen vielfältige Möglichkeiten sowohl für Grundlagenforschung als auch praktische Anwendungen. Die Lokalisation von optischen Feldern auf der (sub)-nanometer Skala ist die Voraussetzung für optische Spektroskopie nahe an der atomaren Auflösung. So konnte kürzlich in einem wegweisenden optischen Experiment molekulare Auflösung durch Messung von plasmonen verstärkter Ramanstreuung gezeigt werden. Das kleine Modenvolumen von Antennen mit Spaltbreiten in der Größenordnung atomarer Abstände kann zu einer Licht-Materie-Wechselwirkung im Bereich der starken Kopplung führen. Dies hätte zur Folge, dass Quanten-Elektro-Dynamische Effekte wie Rabi-Aufspaltung oder -Oszillationen in Zukunft bei Experimenten, in denen einzelne Lichtemitter in sehr schmale Antennenspalte platziert sind, beobachtet werden können. Es ist zu erwarten, dass elektrisch kontaktierte optische Antennen zukünftig in dem neuen Forschungsgebiet der Elektro-Plasmonik eingesetzt werden. Die entwickelte Subwellenlängen-Lichtquelle ist von großem Interesse für zukünftige plasmonische Nano-Schaltkreise. Es ist vorstellbar, dass optische Signale in solchen Schaltkreisen mit sehr hoher Geschwindigkeit auf der Nanoskala manipuliert werden und anschließend wieder in elektrische Signale umgewandelt werden können. Des Weiteren wäre es möglich einen optischen Transistor, basierend auf einer kontaktierten Antenne, zu integrieren. Die Schaltung des Transistors könnte durch den photon-unterstützten Tunneleffekt erreicht werden. Ein weiteres interessantes Experiment in naher Zukunft wäre die Übertragung der fermionischen Eigenschaften von Elektronen auf Photonen, um eine elektrisch-getriebene Einzelphotonen-Quelle zu erhalten. Solch eine nicht-klassische Lichtquelle könnte aus elektrisch kontaktierten Antennen hergestellt werden und besäße das Potential zur Integration in Schaltkreise für Quantenkommunikations-Anwendungen. Ein Ansatz dafür wäre die Positionierung von Einzelemittern in den Antennenspalt. Ein anderer Ansatz könnte auf Einzel-Elektronen-Tunnelprozessen basieren, wie sie in Einkanal-Quantenpunktkontakten oder aufgrund des Coulombblockade-Effektes stattfinden.
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Functional plasmonic nanocircuitry / Funktionelle plasmonische Nanoschaltkreise

Razinskas, Gary January 2018 (has links) (PDF)
In this work, functional plasmonic nanocircuitry is examined as a key of revolutionizing state-of-the-art electronic and photonic circuitry in terms of integration density and transmission bandwidth. In this context, numerical simulations enable the design of dedicated devices, which allow fundamental control of photon flow at the nanometer scale via single or multiple plasmonic eigenmodes. The deterministic synthesis and in situ analysis of these eigenmodes is demonstrated and constitutes an indispensable requirement for the practical use of any device. By exploiting the existence of multiple eigenmodes and coherence - both not accessible in classical electronics - a nanoscale directional coupler for the ultrafast spatial and spatiotemporal coherent control of plasmon propagation is conceived. Future widespread application of plasmonic nanocircuitry in quantum technologies is boosted by the promising demonstrations of spin-optical and quantum plasmonic nanocircuitry. / In dieser Arbeit werden funktionelle plasmonische Schaltkreise als Schlüssel zur Revolutionierung modernster elektronischer und photonischer Schaltkreise in Bezug auf deren Integrationsdichte und Übertragungsbandbreite untersucht. Mit Hilfe numerischer Simulationen werden Bauelemente speziell für die Steuerung des Photonenflusses im Nanometerbereich mittels einzelner bzw. mehrerer plasmonischer Eigenmoden konzipiert. Die deterministische Synthese und Analyse solcher Eigenmoden wird aufgezeigt und stellt eine unverzichtbare Voraussetzung für die praktische Anwendung eines jeden Nanoschaltkreises dar. Durch die Existenz mehrerer Eigenmoden und Kohärenz - beide in der klassischen Elektronik nicht zugänglich - lässt sich ein nanoskaliger Richtkoppler für die ultraschnelle räumliche und räumlich-zeitliche kohärente Kontrolle der Plasmonenausbreitung entwerfen. Künftig werden plasmonische Schaltkreise aufgrund der vielversprechenden Demonstrationen von spinoptischen und quantenplasmonischen Schaltkreisen in Quantentechnologien weite Verbreitung finden.
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Electrically Connected Nano-Optical Systems: From Refined Nanoscale Geometries to Selective Molecular Assembly / Elektrisch Kontaktierte Nano-Optische Systeme: Von Komplexen Geometrien bis zur Gezielten Oberflächenmodifikation

Ochs, Maximilian Thomas January 2022 (has links) (PDF)
Metallic nano-optical systems allow to confine and guide light at the nanoscale, a fascinating ability which has motivated a wide range of fundamental as well as applied research over the last two decades. While optical antennas provide a link between visible radiation and localized energy, plasmonic waveguides route light in predefined pathways. So far, however, most experimental demonstrations are limited to purely optical excitations, i.e. isolated structures are illuminated by external lasers. Driving such systems electrically and generating light at the nanoscale, would greatly reduce the device footprint and pave the road for integrated optical nanocircuitry. Yet, the light emission mechanism as well as connecting delicate nanostructures to external electrodes pose key challenges and require sophisticated fabrication techniques. This work presents various electrically connected nano-optical systems and outlines a comprehensive production line, thus significantly advancing the state of the art. Importantly, the electrical connection is not just used to generate light, but also offers new strategies for device assembly. In a first example, nanoelectrodes are selectively functionalized with self-assembled monolayers by charging a specific electrode. This allows to tailor the surface properties of nanoscale objects, introducing an additional degree of freedom to the development of metal-organic nanodevices. In addition, the electrical connection enables the bottom-up fabrication of tunnel junctions by feedback-controlled dielectrophoresis. The resulting tunnel barriers are then used to generate light in different nano-optical systems via inelastic electron tunneling. Two structures are discussed in particular: optical Yagi-Uda antennas and plasmonic waveguides. Their refined geometries, accurately fabricated via focused ion beam milling of single-crystalline gold platelets, determine the properties of the emitted light. It is shown experimentally, that Yagi-Uda antennas radiate light in a specific direction with unprecedented directionality, while plasmonic waveguides allow to switch between the excitation of two propagating modes with orthogonal near-field symmetry. The presented devices nicely demonstrate the potential of electrically connected nano-optical systems, and the fabrication scheme including dielectrophoresis as well as site-selective functionalization will inspire more research in the field of nano-optoelectronics. In this context, different future experiments are discussed, ranging from the control of molecular machinery to optical antenna communication. / Nano-optische Systeme ermöglichen es, Licht auf der Nanoskala zu fokussieren und zu leiten - eine faszinierende Fähigkeit, die in den letzten zwei Jahrzehnten ein breites Spektrum an Grundlagen- und angewandter Forschung motiviert hat. Während optische Antennen lokalisierte Energie mit sichtbarer Strahlung verknüpfen, leiten plasmonische Wellenleiter das Licht in vordefinierte Bahnen. Bislang jedoch beschränken sich die meisten Experimente auf isolierte Strukturen, die durch externe Lichtquellen angeregt werden. Die elektrisch getriebene Lichterzeugung auf der Nanoskala reduziert den Platzbedarf dieser Systeme erheblich und ebnet so den Weg für optische Nano-Schaltkreise. Allerdings stellen sowohl die Lichtemission als auch die Kontaktierung der Nanostrukturen erhebliche Herausforderungen dar. In dieser Arbeit werden verschiedene elektrisch kontaktierte nano-optische Systeme vorgestellt. Eine zentrale Rolle spielt dabei die Kontaktierung - nicht nur für die Lichterzeugung, sondern auch für die Fabrikation der jeweiligen Strukturen. In einem ersten Beispiel werden Nanoelektroden durch Anlegen einer Spannung selektiv mit molekularen Monolagen beschichtet. Dadurch können die chemischen und elektronischen Oberflächeneigenschaften von Nanoobjekten maßgeschneidert werden, was einen zusätzlichen Freiheitsgrad bei der Entwicklung von optoelektronischen Nanosystemen darstellt. Darüber hinaus ermöglicht die elektrische Kontaktierung die Herstellung von Tunnelbarrieren mittels Dielektrophorese, was die Lichterzeugung in verschiedenen nano-optischen Systemen durch inelastisches Elektronentunneln ermöglicht. Hier werden zwei Strukturen diskutiert: optische Yagi-Uda-Antennen und plasmonische Wellenleiter. Ihre ausgeklügelten Geometrien, hergestellt aus einkristallinen Goldflocken mittels fokussiertem Ionenstrahl, bestimmen die Eigenschaften des emittierten Lichts. Es wird gezeigt, dass Yagi-Uda-Antennen das Licht gezielt in eine bestimmte Richtung abstrahlen, während plasmonische Wellenleiter das Schalten zwischen zwei propagierenden Moden ermöglichen. Damit demonstriert diese Arbeit das Potenzial von elektrisch kontaktierten nano-optischen Systemen und wird - in Kombination mit Dielektrophorese und selektiver Funktionalisierung - weitere Forschungen auf dem Gebiet der Nano-Optoelektronik anregen. In diesem Zusammenhang werden verschiedene zukünftige Experimente, von der Steuerung molekularer Maschinen bis zur optischen Antennenkommunikation, diskutiert.
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Locally driven complex plasmonic nanoantenna systems / Lokal angetriebene komplexe plasmonische Nanoantennen-Systeme

Grimm, Philipp Martin January 2023 (has links) (PDF)
Metallic nanostructures possess the ability to support resonances in the visible wavelength regime which are related to localized surface plasmons. These create highly enhanced electric fields in the immediate vicinity of metal surfaces. Nanoparticles with dipolar resonance also radiate efficiently into the far-field and hence serve as antennas for light. Such optical antennas have been explored during the last two decades, however, mainly as standalone units illuminated by external laser beams and more recently as electrically driven point sources, yet merely with basic antenna properties. This work advances the state of the art of locally driven optical antenna systems. As a first instance, the electric driving scheme including inelastic electron tunneling over a nanometer gap is merged with Yagi-Uda theory. The resulting antenna system consists of a suitably wired feed antenna, incorporating a tunnel junction, as well as several nearby parasitic elements whose geometry is optimized using analytical and numerical methods. Experimental evidence of unprecedented directionality of light emission from a nanoantenna is provided. Parallels in the performance between radiofrequency and optical Yagi-Uda arrays are drawn. Secondly, a pair of electrically connected antennas with dissimilar resonances is harnessed as electrodes in an organic light emitting nanodiode prototype. The organic material zinc phthalocyanine, exhibiting asymmetric injection barriers for electrons and holes, in conjunction with the electrode resonances, allows switching and controlling the emitted peak wavelength and directionality as the polarity of the applied voltage is inverted. In a final study, the near-field based transmission-line driving of rod antenna systems is thoroughly explored. Perfect impedance matching, corresponding to zero back-reflection, is achieved when the antenna acts as a generalized coherent perfect absorber at a specific frequency. It thus collects all guided, surface-plasmon mediated input power and transduces it to other nonradiative and radiative dissipation channels. The coherent interplay of losses and interference effects turns out to be of paramount importance for this delicate scenario, which is systematically obtained for various antenna resonances. By means of the here developed semi-analytical toolbox, even more complex nanorod chains, supporting topologically nontrivial localized edge states, are studied. The results presented in this work facilitate the design of complex locally driven antenna systems for optical wireless on-chip communication, subwavelength pixels, and loss-compensated integrated plasmonic nanocircuitry which extends to the realm of topological plasmonics. / Metallische Nanostrukturen besitzen die Fähigkeit, Resonanzen im sichtbaren Wellenlängenbereich zu unterstützen, die mit lokalisierten Oberflächenplasmonen in Verbindung stehen. Diese erzeugen hochverstärkte elektrische Felder in der unmittelbaren Nähe von Metalloberflächen. Nanopartikel mit dipolarer Resonanz strahlen zudem effizient in das Fernfeld ab und dienen somit als Antennen für Licht. Solche optischen Antennen wurden in den letzten zwei Jahrzehnten erforscht, allerdings hauptsächlich als eigenständige Einheiten, welche von externen Laserstrahlen angeregt werden, und in jüngerer Zeit als elektrisch getriebene Punktquellen, die jedoch lediglich über grundlegende Antenneneigenschaften verfügen. Diese Arbeit erweitert den aktuellen Stand von lokal getriebenen optischen Antennensystemen. In einem ersten Fallbeispiel wird das elektrische Antriebsschema einschließlich inelastischem Elektronentunneln über einen Nanometer-Spalt mit der Yagi-Uda-Theorie zusammengeführt. Das resultierende Antennensystem besteht aus einer passend verdrahteten, gespeisten Antenne, die einen Tunnelübergang enthält, sowie mehreren nahe gelegenen parasitären Elementen, deren Geometrie mit analytischen und numerischen Methoden optimiert wird. Experimentelle Befunde für eine ungeahnte Direktionalität der Lichtemission von einer Nanoantenne werden erbracht. Es werden Parallelen im Leistungsverhalten zwischen Radiofrequenz- und optischen Yagi-Uda-Anordnungen gezogen. Als zweites wird ein Paar elektrisch kontaktierter Antennen mit unterschiedlichen Resonanzen als Elektroden in einem Prototyp einer organischen lichtemittierenden nanoskaligen Diode eingesetzt. Das organische Material Zinkphthalocyanin, welches asymmetrische Injektionsbarrieren für Elektronen und Löcher aufweist, ermöglicht in Verbindung mit den Elektrodenresonanzen die Schaltbarkeit und Kontrolle der emittierten Wellenlänge und der Direktionalität bei Umkehr der Polarität der angelegten Spannung. In einer abschließenden Studie wird der nahfeldbasierte Antrieb von stäbchenförmigen Antennsystemen mittels eines Wellenleiters detailliert untersucht. Perfekte Impedanzanpassung, entsprechend einer verschwindenden Rückreflexion, wird erreicht, wenn die Antenne bei einer spezifischen Frequenz als verallgemeinerter kohärenter perfekter Absorber agiert. Hierbei nimmt sie die gesamte wellenleitergeführte Eingangsleistung, vermittelt durch ein Oberflächenplasmon, auf, und überträgt sie auf andere nichtstrahlende und strahlende Dissipationskanäle. Das kohärente Zusammenspiel von Verlusten und Interferenzeffekten erweist sich für dieses empfindliche Szenario, das systematisch für verschiedene Antennenmoden erzeugt wird, als äußerst wichtig. Mit Hilfe des hier entwickelten semi-analytischen Werkzeugsets werden auch komplexere Ketten aus Nanostäbchen untersucht, bei denen topologisch nichttriviale lokalisierte Randzustände auftreten. Die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse erleichtern die Entwicklung komplexer lokal angetriebener Antennensysteme für optische drahtlose Kommunikation auf einem Computerchip, Subwellenlängenpixel und verlustkompensierte integrierte plasmonische Nanoschaltkreise, welche sich bis auf das Gebiet der topologischen Plasmonik erstrecken.
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Cavity enhanced optical processes in microsphere resonators

Mazzei, Andrea 07 March 2008 (has links)
Diese Arbeit beschreibt eine ausfŸhrliche Untersuchung der physikalischen Eigenschaften von Mikrokugelresonatoren aus Quarzglas. Diese Resonatoren unterstŸtzen sogennante whispering-gallery Moden (WGM), die GŸten so hoch bis 109 bieten. Als experimentelle Hilfsmittel wurden ein Nahfeld- und ein Konfokalmikroskop benutzt, um die Struktur der Moden bezŸglich der Topographie des Resonators eindeutig zu identifizieren, oder um einzelne Quantenemitter zu detektieren und anzuregen. Die resonante †berhšhung des elektromagnetischen Feldes in den Moden des Resonators wurde ausgenutzt, um stimulierte Raman-Streuung mit extrem niedrigem Schwellenwert im Quarzglas zu beobachten. Ein Rekordschwellenwert von 4.5 Mikrowatts wurde gemessen. Mittels einer Nahfeldsonde wurde die Modenstruktur des Mikro-Ramanlasers gemessen. Mikroresonatoren stellen einen Grundbaustein der Resonator-Quantenelektrodynamik dar. In dieser Arbeit wurde die Kopplung von einem einzelnen strahlenden Dipol an die WGM sowohl theoretisch als auch experimentell untersucht. Die kontrollierte Kopplung von einem einzelnen Nanoteilchen an die WGM eines Mikrokugelresonators wurde nachgewiesen. Erste Ergebnisse in der Kopplung eines einzelnen Emitters an die Moden des Resonators wurden erzielt. Die resonante Wechselwirkung mit Resonatormoden wurde ausgenutzt, um den Photonentransfer zwischen zwei Nanoteilchen dramatisch zu verstŠrken. Schlie§lich wurde die bislang unbeachtete Analogie zwischen dem Quantensystem eines einzelnen Emitters in Wechselwirkung mit einer einzelnen Resonatormode und dem klassischen System zweier gekoppelten Moden experimentell untersucht. Es wurde bewiesen, wie die aus der Resonatorquantenelektrodynamik bekannten Kopplungsregime der starken und schwachen Kopplung in Analogie auch an einem klassischen System beobachtet werden kšnnen. Der †bergang von schwacher zu starker Kopplung wurde beobachtet, und bislang gemessene unerwartet hohe Kopplungsraten konnten einfach erklŠrt werden. / This work presents an extensive study of the physical properties of silica microsphere resonators, which support whispering-gallery modes (WGMs). These modes feature Q-factors as high as 109 corresponding to a finesse of 3 millions for spheres with a diameter of about 80 micrometers. These are to date among the highest available Q-factors, leading to cavity lifetimes of up to few microseconds. A near-field microscope and a confocal microscope are used as tools to unequivocally identify the mode structure related to the sphere topography, and for excitation and detection of single quantum emitters. The high field enhancement of the cavity modes is exploited to observe ultra-low threshold stimulated Raman scattering in silica glass. A record ultra-low threshold of 4.5 microwatts was recorded. The mode structure of the laser is investigated by means of a near-field probe, and the interaction of the probe itself with the lasing properties is investigated in a systematic way. Microcavities also one of the building blocks of Cavity QED. Here, the coupling of a radiative dipole to the whispering-gallery modes has been studied both theoretically and experimentally. The controlled coupling of a single nanoparticle to the WGMs is demonstrated, and first results in coupling a single quantum emitter to the modes of a microsphere are reported. The resonant interaction with these modes is exploited to enhance photon exchange between two nanoparticles. Finally a novel analogy between a system composed of a single atom interacting with one cavity mode on one side and intramodal coupling in microsphere resonators induced by a near-field probe on the other side is presented and experimentally explored. The induced coupling regimes reflect the different regimes of weak and strong coupling typical of Cavity QED. The transition between the two coupling regimes is observed, and a previously observed unexpectedly large coupling rate is explained.
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Optical Properties of Individual Nano-Sized Gold Particle Pairs / Optische Eigenschaften einzelner Gold-Nanopartikel-Paare / Mie-Scattering, Fluorescence, and Raman-Scattering

Olk, Phillip 13 August 2008 (has links) (PDF)
This thesis examines and exploits the optical properties of pairs of MNPs. Pairs of MNPs offer two further parameters not existent at single MNPs, which both affect the local optical fields in their vicinity: the distance between them, and their relative orientation with respect to the polarisation of the excitation light. These properties are subject of three chapters: One section examines the distance-dependent and orientation-sensitive scattering cross section (SCS) of two equally sized MNPs. Both near- and far-field interactions affect the spectral position and spectral width of the SCS. Far-field coupling affects the SCS even in such a way that a two-particle system may show both a blue- and redshifted SCS, depending only on the distance between the two MNPs. The maximum distance for this effect is the coherence length of the illumination source – a fact of importance for SCS-based experiments using laser sources. Another part of this thesis examines the near-field between two MNPs and the dependence of the locally enhanced field on the relative particle orientation with respect to the polarisation of the excitation light. To attain a figure of merit, the intensity of fluorescence light from dye molecules in the surrounding medium was measured at various directions of polarisation. The field enhancement was turned into fluorescence enhancement, even providing a means for sensing the presence of very small MNPs of 12 nm in diameter. In order to quantify the near-field experimentally, a different technique is devised in a third section of this thesis – scanning particle-enhanced Raman microscopy (SPRM). This device comprises a scanning probe carrying an MNP which in turn is coated with a molecule of known Raman signature. By manoeuvring this outfit MNP into the vicinity of an illuminated second MNP and by measuring the Raman signal intensity, a spatial mapping of the field enhancement was possible. / Diese Dissertation untersucht und nutzt die optischen Eigenschaften von Paaren von Metall-Nanopartikeln (MNP). MNP-Paare bieten gegenüber einzelnen MNP zwei weitere Parameter, welche beide auf das optische Nahfeld der zwei MNPs wirken: zum Einen der Abstand der zwei MNPs zueinander, zum Anderen die relative Ausrichtung des Paares bezüglich der Polarisation des anregenden Lichts. Diese Eigenschaften sind Thema der Arbeit: Ein Abschnitt untersucht den abstands- und orientierungsabhängigen Streuquerschnitt (SQS) zweier gleichgroßer MNPs. Die spektrale Position und die Breite des SQS wird von Wechselwirkungen sowohl im Nah- als auch im Fernfeld beeinflusst. Der Einfluß der Fernfeld-Wechselwirkung geht so weit, daß ein Zwei-MNP-System sowohl einen blau- als auch einen rotverschobenen SQS haben kann – dies hängt lediglich vom Abstand der zwei MNPs ab. Die Reichweite dieser Fernfeld-Wechselwirkung wird durch die Kohärenzlänge der Beleuchtungsquelle bestimmt – eine wichtige Tatsache für SQS-Untersuchungen, welche Laserquellen verwenden. Ein weiterer Teil der Dissertation untersucht das Nahfeld zwischen zwei MNPs. Insbesondere wird dargestellt, inwieweit die Überhöhung des Nahfelds von der Orientierung des Partikelpaares bezüglich der Polarisation des Anregungslichts abhängt. Um den Effekt quantifizieren zu können, wurde die Intensität der Fluoreszenz des umgebenden Mediums für verschiedene Polarisationsrichtungen gemessen. Die lokale Feldverstärkung konnte in eine Fluoreszenzverstärkung gewandelt werden, mit deren Hilfe sich sogar die Anwesenheit sehr kleiner MNPs von nur 12 nm Durchmesser nachweisen ließ. Wie Nahfeld-Intensitäten experimentell quantifiziert werden können, stellt ein dritter Abschnitt dieser Dissertation vor – per MNP-verstärkter Raman-Rastersonden-Mikroskopie. Diese Technik besteht aus einer Rastersonde, welcher ein MNP anheftet, welches wiederum mit einem Molekül bekannter Ramansignatur überzogen ist. Indem solch eine Sonde in die unmittelbare Nähe eines zweiten, beleuchteten MNPs gebracht wurde und dabei die Intensität des Raman-Signals aufgezeichnet wurde, ließ sich die räumliche Verteilung der Ramanverstärkung vermessen.
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Das unstetige Galerkin-Verfahren in der Nanooptik

Hille, Andreas 08 March 2013 (has links) (PDF)
Die Nanooptik beschäftigt sich mit der Wechselwirkung von Licht mit Materie, deren charakteristische Dimension im Nanometer Bereich liegt. Insbesondere wenn die Materie aus Metall besteht, zeigen sich interessante, wellenlängenabhängige Unterschiede in der Stärke der Wechselwirkung. Die Ursache dafür sind die kollektiven Moden der quasifreien Ladungsträger, die Plasmonen. Obgleich sich experimentelle Methoden in den letzten Jahren stetig verbessert haben, ist es nach wie vor nur mit erheblichem Aufwand möglich, sich Einblicke in die mikroskopischen Zusammenhänge zu verschaffen. Eine Ergänzung zu den Experimenten bieten theoretische Modelle. Auf Grund der sich mit der Zeit stetig verbesserten Leistung der Rechentechnik, kommen dabei zunehmend numerische Verfahren zum Einsatz. Eines dieser Verfahren ist das Unstetige Galerkin Verfahren, welches in dieser Arbeit auf folgende Fragestellungen der plasmonischen Nanooptik angewandt wurde: • Bei dem unstetigen Galerkin Verfahren werden die zu simulierenden Körper üblicherweise mittels Dreiecke und Tetraeder approximiert. Da die Geometrie der metallischen Systeme einen entscheidenden Einfluss auf die Wechselwirkung hat, wurde untersucht, inwieweit sich durch Einsatz von Elementen mit gekrümmten Flächen die Genauigkeit oder die Geschwindigkeit der Simulation steigern lässt. Es konnte gezeigt werden, dass runde Elemente die Genauigkeit bei gleicher Diskretisierung um bis zu zwei Größenordnungen steigern oder die Rechenzeit bei gleicher Genauigkeit auf ein Sechstel verkürzen können. • Bestrahlt man Metallnanopartikel mit intensiven Laserpulsen, so strahlen diese nicht nur bei der Frequenz des eingestrahlten Lichtes, sondern auch bei der doppelten Frequenz ab. Dieses Phänomen der Frequenzverdopplung (SHG, engl.: „Second-Harmonic-Generation“) ist unter anderem von der Form der Partikel und der Wellenlänge des Pulses abhängig. Da durchstimmbare gepulste Laser sehr teuer sind, wurde untersucht, ob sich mit Hilfe der linearen Partikelspektren Vorhersagen über die Stärke der Frequenzverdopplung machen lassen. Dabei wurde festgestellt, dass die Effizienz der Frequenzverdopplung zunimmt, wenn man die linearen Resonanzen der Partikel auf die SHG- oder Anregungswellenlänge abstimmt. Schafft man es, das plasmonische System so einzustellen, dass sowohl die Anregungswellenlänge, wie auch die SHG- Wellenlänge auf einer linearen Resonanz liegen, so kann die Effizienz der SHG weiter gesteigert werden. / Nanooptics is a discipline dealing with the interaction of light with matter where its characteristic dimensions are defined to be in the range of nanometers. In particular, if the matter consists of metal, i.e. conductive material, interesting wavelength dependent phenomena can be observed, which scale with the strength of the interaction. These phenomena are caused by the formation of collective modes between quasi-free charge carriers resulting in so called plasmons. Although improved experimental methods have evolved over the last few years, insight into the microscopic relationship between light and matter is only achievable with high effort. Supplemental information to experimental findings can be drawn from theoretical models. Due to the constantly improving computational power, numerical methods are progressively more employed. One of these methods is the discontinuous Galerkin method, which was applied to the following problems in plasmonic nanooptics: • Within the discontinuous Galerkin method the simulated objects are usually approximated by triangles or tetrahedrons. Since the geometry of conductive systems has a major impact on the interaction between light and matter, the usability of elements with curved surfaces for the discretisation of the space has been investigated with respect to accuracy and speed of the simulation. In this work, it could be shown that curved elements improve the simulations precision up to two orders of magnitude with the same amount of discretisation compared to linear elements. Related to speed, it has been found that the computational time is reduced by a factor of 6 with a comparable simulation accuracy. • By irradiating metallic nanoparticles with high power laser pulses these particles do not only emit light of the same frequency as the incident electromagnetic wave, but also with the doubled frequency (SHG, second harmonic generation). Among other things, this phenomenon of frequency doubling mainly depends on the geometry of the particle and the wavelength of the pulse. Since tunable pulsed laser sources are very expensive, it has been theoretically investigated if the strength of the frequency doubling can be deduced from the particles linear spectra. By this, it has been discovered that the efficiency of frequency doubling can be improved by adjusting the linear resonances of the particle to the SHG or excitation wavelength. The SHG efficiency can be increased even further, if the plasmonic system is tuned to a point where both the excitation and the SHG wavelength correspond to a linear resonance of the nanoparticle.
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Micro and Nano Raman Investigation of Two-Dimensional Semiconductors towards Device Application

Rahaman, Mahfujur 02 July 2020 (has links)
Recent advances in nanoscale characterization and device fabrications have opened up opportunities for layered semiconductors in nanoelectronics and optoelectronics. Due to strong confinement in monolayer thickness, physical properties of this materials are greatly influenced by parameters such as strain, defects, and doping at the nanoscale. Therefore, understanding the effect of this parameters on layered semiconductors is the prerequisite for any device application. In this doctoral thesis, impact of such parameters on the optical properties of layered semiconductors are studied in nanoscale. MoS2, the most famous transition metal dechalcogenide (TMDC) (n-type semiconductor), and p-type GaSe, a member of metal monochalcogenide (MMC) are investigated in this work. Finally, in outlook, a device made of p-type few layer GaSe and n-type 1L-MoS2 is discussed.
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Das unstetige Galerkin-Verfahren in der Nanooptik: Das unstetige Galerkin-Verfahren in der Nanooptik

Hille, Andreas 21 December 2012 (has links)
Die Nanooptik beschäftigt sich mit der Wechselwirkung von Licht mit Materie, deren charakteristische Dimension im Nanometer Bereich liegt. Insbesondere wenn die Materie aus Metall besteht, zeigen sich interessante, wellenlängenabhängige Unterschiede in der Stärke der Wechselwirkung. Die Ursache dafür sind die kollektiven Moden der quasifreien Ladungsträger, die Plasmonen. Obgleich sich experimentelle Methoden in den letzten Jahren stetig verbessert haben, ist es nach wie vor nur mit erheblichem Aufwand möglich, sich Einblicke in die mikroskopischen Zusammenhänge zu verschaffen. Eine Ergänzung zu den Experimenten bieten theoretische Modelle. Auf Grund der sich mit der Zeit stetig verbesserten Leistung der Rechentechnik, kommen dabei zunehmend numerische Verfahren zum Einsatz. Eines dieser Verfahren ist das Unstetige Galerkin Verfahren, welches in dieser Arbeit auf folgende Fragestellungen der plasmonischen Nanooptik angewandt wurde: • Bei dem unstetigen Galerkin Verfahren werden die zu simulierenden Körper üblicherweise mittels Dreiecke und Tetraeder approximiert. Da die Geometrie der metallischen Systeme einen entscheidenden Einfluss auf die Wechselwirkung hat, wurde untersucht, inwieweit sich durch Einsatz von Elementen mit gekrümmten Flächen die Genauigkeit oder die Geschwindigkeit der Simulation steigern lässt. Es konnte gezeigt werden, dass runde Elemente die Genauigkeit bei gleicher Diskretisierung um bis zu zwei Größenordnungen steigern oder die Rechenzeit bei gleicher Genauigkeit auf ein Sechstel verkürzen können. • Bestrahlt man Metallnanopartikel mit intensiven Laserpulsen, so strahlen diese nicht nur bei der Frequenz des eingestrahlten Lichtes, sondern auch bei der doppelten Frequenz ab. Dieses Phänomen der Frequenzverdopplung (SHG, engl.: „Second-Harmonic-Generation“) ist unter anderem von der Form der Partikel und der Wellenlänge des Pulses abhängig. Da durchstimmbare gepulste Laser sehr teuer sind, wurde untersucht, ob sich mit Hilfe der linearen Partikelspektren Vorhersagen über die Stärke der Frequenzverdopplung machen lassen. Dabei wurde festgestellt, dass die Effizienz der Frequenzverdopplung zunimmt, wenn man die linearen Resonanzen der Partikel auf die SHG- oder Anregungswellenlänge abstimmt. Schafft man es, das plasmonische System so einzustellen, dass sowohl die Anregungswellenlänge, wie auch die SHG- Wellenlänge auf einer linearen Resonanz liegen, so kann die Effizienz der SHG weiter gesteigert werden. / Nanooptics is a discipline dealing with the interaction of light with matter where its characteristic dimensions are defined to be in the range of nanometers. In particular, if the matter consists of metal, i.e. conductive material, interesting wavelength dependent phenomena can be observed, which scale with the strength of the interaction. These phenomena are caused by the formation of collective modes between quasi-free charge carriers resulting in so called plasmons. Although improved experimental methods have evolved over the last few years, insight into the microscopic relationship between light and matter is only achievable with high effort. Supplemental information to experimental findings can be drawn from theoretical models. Due to the constantly improving computational power, numerical methods are progressively more employed. One of these methods is the discontinuous Galerkin method, which was applied to the following problems in plasmonic nanooptics: • Within the discontinuous Galerkin method the simulated objects are usually approximated by triangles or tetrahedrons. Since the geometry of conductive systems has a major impact on the interaction between light and matter, the usability of elements with curved surfaces for the discretisation of the space has been investigated with respect to accuracy and speed of the simulation. In this work, it could be shown that curved elements improve the simulations precision up to two orders of magnitude with the same amount of discretisation compared to linear elements. Related to speed, it has been found that the computational time is reduced by a factor of 6 with a comparable simulation accuracy. • By irradiating metallic nanoparticles with high power laser pulses these particles do not only emit light of the same frequency as the incident electromagnetic wave, but also with the doubled frequency (SHG, second harmonic generation). Among other things, this phenomenon of frequency doubling mainly depends on the geometry of the particle and the wavelength of the pulse. Since tunable pulsed laser sources are very expensive, it has been theoretically investigated if the strength of the frequency doubling can be deduced from the particles linear spectra. By this, it has been discovered that the efficiency of frequency doubling can be improved by adjusting the linear resonances of the particle to the SHG or excitation wavelength. The SHG efficiency can be increased even further, if the plasmonic system is tuned to a point where both the excitation and the SHG wavelength correspond to a linear resonance of the nanoparticle.
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Optical Properties of Individual Nano-Sized Gold Particle Pairs: Mie-Scattering, Fluorescence, and Raman-Scattering

Olk, Phillip 15 July 2008 (has links)
This thesis examines and exploits the optical properties of pairs of MNPs. Pairs of MNPs offer two further parameters not existent at single MNPs, which both affect the local optical fields in their vicinity: the distance between them, and their relative orientation with respect to the polarisation of the excitation light. These properties are subject of three chapters: One section examines the distance-dependent and orientation-sensitive scattering cross section (SCS) of two equally sized MNPs. Both near- and far-field interactions affect the spectral position and spectral width of the SCS. Far-field coupling affects the SCS even in such a way that a two-particle system may show both a blue- and redshifted SCS, depending only on the distance between the two MNPs. The maximum distance for this effect is the coherence length of the illumination source – a fact of importance for SCS-based experiments using laser sources. Another part of this thesis examines the near-field between two MNPs and the dependence of the locally enhanced field on the relative particle orientation with respect to the polarisation of the excitation light. To attain a figure of merit, the intensity of fluorescence light from dye molecules in the surrounding medium was measured at various directions of polarisation. The field enhancement was turned into fluorescence enhancement, even providing a means for sensing the presence of very small MNPs of 12 nm in diameter. In order to quantify the near-field experimentally, a different technique is devised in a third section of this thesis – scanning particle-enhanced Raman microscopy (SPRM). This device comprises a scanning probe carrying an MNP which in turn is coated with a molecule of known Raman signature. By manoeuvring this outfit MNP into the vicinity of an illuminated second MNP and by measuring the Raman signal intensity, a spatial mapping of the field enhancement was possible. / Diese Dissertation untersucht und nutzt die optischen Eigenschaften von Paaren von Metall-Nanopartikeln (MNP). MNP-Paare bieten gegenüber einzelnen MNP zwei weitere Parameter, welche beide auf das optische Nahfeld der zwei MNPs wirken: zum Einen der Abstand der zwei MNPs zueinander, zum Anderen die relative Ausrichtung des Paares bezüglich der Polarisation des anregenden Lichts. Diese Eigenschaften sind Thema der Arbeit: Ein Abschnitt untersucht den abstands- und orientierungsabhängigen Streuquerschnitt (SQS) zweier gleichgroßer MNPs. Die spektrale Position und die Breite des SQS wird von Wechselwirkungen sowohl im Nah- als auch im Fernfeld beeinflusst. Der Einfluß der Fernfeld-Wechselwirkung geht so weit, daß ein Zwei-MNP-System sowohl einen blau- als auch einen rotverschobenen SQS haben kann – dies hängt lediglich vom Abstand der zwei MNPs ab. Die Reichweite dieser Fernfeld-Wechselwirkung wird durch die Kohärenzlänge der Beleuchtungsquelle bestimmt – eine wichtige Tatsache für SQS-Untersuchungen, welche Laserquellen verwenden. Ein weiterer Teil der Dissertation untersucht das Nahfeld zwischen zwei MNPs. Insbesondere wird dargestellt, inwieweit die Überhöhung des Nahfelds von der Orientierung des Partikelpaares bezüglich der Polarisation des Anregungslichts abhängt. Um den Effekt quantifizieren zu können, wurde die Intensität der Fluoreszenz des umgebenden Mediums für verschiedene Polarisationsrichtungen gemessen. Die lokale Feldverstärkung konnte in eine Fluoreszenzverstärkung gewandelt werden, mit deren Hilfe sich sogar die Anwesenheit sehr kleiner MNPs von nur 12 nm Durchmesser nachweisen ließ. Wie Nahfeld-Intensitäten experimentell quantifiziert werden können, stellt ein dritter Abschnitt dieser Dissertation vor – per MNP-verstärkter Raman-Rastersonden-Mikroskopie. Diese Technik besteht aus einer Rastersonde, welcher ein MNP anheftet, welches wiederum mit einem Molekül bekannter Ramansignatur überzogen ist. Indem solch eine Sonde in die unmittelbare Nähe eines zweiten, beleuchteten MNPs gebracht wurde und dabei die Intensität des Raman-Signals aufgezeichnet wurde, ließ sich die räumliche Verteilung der Ramanverstärkung vermessen.

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