Zugl.: Karlsruhe, University, Diss., 2007.

Metallic nanostructures possess the ability to support resonances in the visible wavelength regime which are related to localized surface plasmons. These create highly enhanced electric fields in the immediate vicinity of metal surfaces. Nanoparticles with dipolar resonance also radiate efficiently into the far-field and hence serve as antennas for light. Such optical antennas have been explored during the last two decades, however, mainly as standalone units illuminated by external laser beams and more recently as electrically driven point sources, yet merely with basic antenna properties. This work advances the state of the art of locally driven optical antenna systems. As a first instance, the electric driving scheme including inelastic electron tunneling over a nanometer gap is merged with Yagi-Uda theory. The resulting antenna system consists of a suitably wired feed antenna, incorporating a tunnel junction, as well as several nearby parasitic elements whose geometry is optimized using analytical and numerical methods. Experimental evidence of unprecedented directionality of light emission from a nanoantenna is provided. Parallels in the performance between radiofrequency and optical Yagi-Uda arrays are drawn. Secondly, a pair of electrically connected antennas with dissimilar resonances is harnessed as electrodes in an organic light emitting nanodiode prototype. The organic material zinc phthalocyanine, exhibiting asymmetric injection barriers for electrons and holes, in conjunction with the electrode resonances, allows switching and controlling the emitted peak wavelength and directionality as the polarity of the applied voltage is inverted. In a final study, the near-field based transmission-line driving of rod antenna systems is thoroughly explored. Perfect impedance matching, corresponding to zero back-reflection, is achieved when the antenna acts as a generalized coherent perfect absorber at a specific frequency. It thus collects all guided, surface-plasmon mediated input power and transduces it to other nonradiative and radiative dissipation channels. The coherent interplay of losses and interference effects turns out to be of paramount importance for this delicate scenario, which is systematically obtained for various antenna resonances. By means of the here developed semi-analytical toolbox, even more complex nanorod chains, supporting topologically nontrivial localized edge states, are studied. The results presented in this work facilitate the design of complex locally driven antenna systems for optical wireless on-chip communication, subwavelength pixels, and loss-compensated integrated plasmonic nanocircuitry which extends to the realm of topological plasmonics. / Metallische Nanostrukturen besitzen die Fähigkeit, Resonanzen im sichtbaren Wellenlängenbereich zu unterstützen, die mit lokalisierten Oberflächenplasmonen in Verbindung stehen. Diese erzeugen hochverstärkte elektrische Felder in der unmittelbaren Nähe von Metalloberflächen. Nanopartikel mit dipolarer Resonanz strahlen zudem effizient in das Fernfeld ab und dienen somit als Antennen für Licht. Solche optischen Antennen wurden in den letzten zwei Jahrzehnten erforscht, allerdings hauptsächlich als eigenständige Einheiten, welche von externen Laserstrahlen angeregt werden, und in jüngerer Zeit als elektrisch getriebene Punktquellen, die jedoch lediglich über grundlegende Antenneneigenschaften verfügen. Diese Arbeit erweitert den aktuellen Stand von lokal getriebenen optischen Antennensystemen. In einem ersten Fallbeispiel wird das elektrische Antriebsschema einschließlich inelastischem Elektronentunneln über einen Nanometer-Spalt mit der Yagi-Uda-Theorie zusammengeführt. Das resultierende Antennensystem besteht aus einer passend verdrahteten, gespeisten Antenne, die einen Tunnelübergang enthält, sowie mehreren nahe gelegenen parasitären Elementen, deren Geometrie mit analytischen und numerischen Methoden optimiert wird. Experimentelle Befunde für eine ungeahnte Direktionalität der Lichtemission von einer Nanoantenne werden erbracht. Es werden Parallelen im Leistungsverhalten zwischen Radiofrequenz- und optischen Yagi-Uda-Anordnungen gezogen. Als zweites wird ein Paar elektrisch kontaktierter Antennen mit unterschiedlichen Resonanzen als Elektroden in einem Prototyp einer organischen lichtemittierenden nanoskaligen Diode eingesetzt. Das organische Material Zinkphthalocyanin, welches asymmetrische Injektionsbarrieren für Elektronen und Löcher aufweist, ermöglicht in Verbindung mit den Elektrodenresonanzen die Schaltbarkeit und Kontrolle der emittierten Wellenlänge und der Direktionalität bei Umkehr der Polarität der angelegten Spannung. In einer abschließenden Studie wird der nahfeldbasierte Antrieb von stäbchenförmigen Antennsystemen mittels eines Wellenleiters detailliert untersucht. Perfekte Impedanzanpassung, entsprechend einer verschwindenden Rückreflexion, wird erreicht, wenn die Antenne bei einer spezifischen Frequenz als verallgemeinerter kohärenter perfekter Absorber agiert. Hierbei nimmt sie die gesamte wellenleitergeführte Eingangsleistung, vermittelt durch ein Oberflächenplasmon, auf, und überträgt sie auf andere nichtstrahlende und strahlende Dissipationskanäle. Das kohärente Zusammenspiel von Verlusten und Interferenzeffekten erweist sich für dieses empfindliche Szenario, das systematisch für verschiedene Antennenmoden erzeugt wird, als äußerst wichtig. Mit Hilfe des hier entwickelten semi-analytischen Werkzeugsets werden auch komplexere Ketten aus Nanostäbchen untersucht, bei denen topologisch nichttriviale lokalisierte Randzustände auftreten. Die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse erleichtern die Entwicklung komplexer lokal angetriebener Antennensysteme für optische drahtlose Kommunikation auf einem Computerchip, Subwellenlängenpixel und verlustkompensierte integrierte plasmonische Nanoschaltkreise, welche sich bis auf das Gebiet der topologischen Plasmonik erstrecken.

Future developments in nanophotonics require facile, inexpensive and parallelizable fabrication methods and need a fundamental understanding of the spectroscopic properties of such nanostructures. These challenges can be met through colloidal self-assembly where pre-synthesized colloids are arranged over large areas at reasonable cost. As so-called colloidal building blocks, plasmonic nanoparticles and quantum dots are used because of their localized light confinement and localized light emission, respectively. These nanoscopic colloids acquires new hybrid spectroscopic properties through their structural arrangement. To explore the energy transfer between these nanoscopic building blocks, concepts from physical optics are used and implemented with the colloidal self-assembly approach from physical chemistry. Through an established synthesis, the nanocrystals are now available in large quantities, any they receive the tailored spectroscopic properties through directed self-assembly. Moreover, the tailored properties of the colloids and the use of stimuli-responsive polymers allow a functionality that goes beyond current developments. The basics developed in this habilitation thesis can lead to novel functional devices in the field of smart sensors, dynamic light modulators, and large-area quantum devices.:1 Abstract 2 2 State of the art 4 2.1 Metallic and semiconductive nanocrystals as colloidal building blocks 4 2.2 Concept of large-scale colloidal self-assembly 7 2.3 Functional optical nanomaterials by colloidal self-assembly 9 2.4 Scope 13 2.5 References 14 3 Single colloidal cavities 20 3.1 Nanorattles with tailored electric field enhancement 20 4 Colloidal -to-film coupled cavities 31 4.1 Template-assisted colloidal self-assembly of macroscopic magnetic metasurfaces 31 4.2 Single particle spectroscopy of radiative processes in colloid-to-film-coupled nanoantennas 50 4.3 Active plasmonic colloid-to-film coupled cavities for tailored light-matter interactions 65 5 Colloidal polymers 74 5.1 Direct observation of plasmon band formation and delocalization in quasi-infinite nanoparticle chains 74 6 Colloidal lattice 84 6.1 Hybridized guided-node resonances via colloidal plasmonic self-assembled grating 84 6.2 Mechanotunable surface lattice resonances in the visible optical range by soft lithography templates and directed self-assembly 94 6.3 Tunable Circular Dichroism by Photoluminescent Moiré Gratings 103 7 Conclusion and perspective 112 8 Appendix 113 8.1 Further publications during the habilitation period 113 8.2 Curriculum vitae of the author 116 9 Acknowledgments 117 10 Declaration 118 / Zukünftige Entwicklungen in der Nanophotonik erfordern einfache, kostengünstige und parallelisierbare Herstellungsmethoden und benötigen ein grundlegendes Verständnis der spektroskopischen Eigenschaften solcher Nanostrukturen. Diese Herausforderungen können durch kolloidale Selbstorganisation erfüllt werden, bei der kostengünstige und zuvor synthetisierte Kolloide großflächig angeordnet werden. Als sogenannte kolloide Bausteine werden wegen ihrer lokalisierten Lichtfokussierung unterhalb der Beugungsbegrenzung plasmonische Nanopartikel sowie wegen ihrer lokalisierten Lichtemission Quantenpunkte verwendet. Diese nanoskopischen Kolloide werden in dieser Habilitationsschrift verwendet und durch Selbstanordnung in ihre gewünschte Nanostruktur gebracht, die neue hybride Eigenschaften aufweist. Um den Energietransfer zwischen diesen nanoskopischen Bausteinen zu untersuchen, werden Konzepte aus der physikalischen Optik verwendet und mit dem kolloidalen Selbstorganisationskonzept aus der physikalischen Chemie großflächig umgesetzt. Durch eine etablierte Synthese sind die Nanokristalle nun in großen Mengen verfügbar, wobei sie durch gerichtete Selbstorganisation die gewünschten spektroskopischen Eigenschaften erhalten. Darüber hinaus ermöglicht die Verwendung von stimulierbaren Polymeren eine Funktionalität, die über die bisherigen Entwicklungen hinausgeht. Die in dieser Habilitationsschrift entwickelten Grundlagen können bei der Entwicklung neuartiger Funktionsgeräte im Bereich für intelligente Sensorik, dynamischer Lichtmodulatoren und großflächiger Quantengeräte genutzt werden.:1 Abstract 2 2 State of the art 4 2.1 Metallic and semiconductive nanocrystals as colloidal building blocks 4 2.2 Concept of large-scale colloidal self-assembly 7 2.3 Functional optical nanomaterials by colloidal self-assembly 9 2.4 Scope 13 2.5 References 14 3 Single colloidal cavities 20 3.1 Nanorattles with tailored electric field enhancement 20 4 Colloidal -to-film coupled cavities 31 4.1 Template-assisted colloidal self-assembly of macroscopic magnetic metasurfaces 31 4.2 Single particle spectroscopy of radiative processes in colloid-to-film-coupled nanoantennas 50 4.3 Active plasmonic colloid-to-film coupled cavities for tailored light-matter interactions 65 5 Colloidal polymers 74 5.1 Direct observation of plasmon band formation and delocalization in quasi-infinite nanoparticle chains 74 6 Colloidal lattice 84 6.1 Hybridized guided-node resonances via colloidal plasmonic self-assembled grating 84 6.2 Mechanotunable surface lattice resonances in the visible optical range by soft lithography templates and directed self-assembly 94 6.3 Tunable Circular Dichroism by Photoluminescent Moiré Gratings 103 7 Conclusion and perspective 112 8 Appendix 113 8.1 Further publications during the habilitation period 113 8.2 Curriculum vitae of the author 116 9 Acknowledgments 117 10 Declaration 118

Nanophotonische Systeme sind eine leistungsfähige Plattform für die Untersuchung von Licht-Materie-Wechselwirkungen. In solchen Systemen bricht die übliche Beschreibung einer elektromagnetischen Welle als eine Welle, die in Bezug auf ihre Ausbreitungsrichtung transversal polarisiert ist, zusammen. Dies ist auf die Einengung der geführten Lichtfelder zurückzuführen, welche zu einer longitudinalen Komponente der elektromagnetischen Felder führt. In dieser Arbeit nutzen wir dies in Verbindung mit unterschiedlichen Kopplungsstärken von Cäsiumatomen an \sigma^- und \sigma^+ polarisiertes Licht, um das Prinzip neuartiger nicht-reziproker optischer Bauelemente zu demonstrieren. Im ersten Teil dieser Arbeit demonstrieren wir die nicht-reziproke Verstärkung von fasergeführtem Licht mit Hilfe von Raman-Verstärkung durch spinpolarisierte Cäsiumatome, die an die Nanofasertaille eines verjüngten Faserabschnitts gekoppelt sind. Wir zeigen, dass unser neuartiger Mechanismus kein externes Magnetfeld benötigt und dass wir die Richtung der Verstärkung vollständig über den atomaren Spinzustand kontrollieren können. Darüber hinaus nutzen wir die chirale Licht-Materie-Wechselwirkung in unserem System, um einen nicht-reziproken antisymmetrischen optischen Phasenschieber zu realisieren. Diese Ergebnisse tragen zur Etablierung einer neuen Klasse von spin-gesteuerten, nicht-reziproken integrierten optischen Bauelementen bei und können den Aufbau komplexer optischer Netzwerke vereinfachen. In einem weiteren Forschungsprojekt tragen wir zum grundlegenden Verständnis von Atomen bei, indem wir die Lebensdauer eines angeregten Cäsiumzustands präzise messen. Wir messen die Lebensdauer des Cäsium 5D_{5/2} Zustands im freien Raum. Wir finden eine Lebensdauer von 1353(5) ns, die mit einer aktuellen theoretischen Vorhersage übereinstimmt. Unsere Messung trägt dazu bei, eine seit langem bestehende Unstimmigkeit zwischen verschiedenen experimentellen und theoretischen Ergebnissen zu beseitigen. / Nanophotonic systems are a powerful platform for the study of light-matter interactions. In such systems, the common description of an electromagnetic wave as a wave that is transversely polarized with respect to its propagation direction breaks down. This is due to the tight confinement of the guided light fields, which leads to a longitudinal component of the electromagnetic fields. In this thesis, we use this in conjunction with different coupling strengths of cesium atoms to \sigma^- and \sigma^+ polarized light to provide proof-of-principle demonstrations of novel non-reciprocal optical devices. In the first part of this thesis, we demonstrate non-reciprocal amplification of fiber-guided light using Raman gain provided by spin-polarized cesium atoms that are coupled to the nanofiber waist of a tapered fiber section. We show that our novel mechanism does not require an external magnetic field and that it allows us to fully control the direction of amplification via the atomic spin state. Moreover, we use the chiral light-matter interaction in our system to implement a non-reciprocal antisymmetric optical phase shifter. These results contribute to establishing a new class of spin-controlled, non-reciprocal integrated optical devices and may simplify the construction of complex optical networks. In an additional research project, we also contribute to the fundamental understanding of atoms by precisely measuring the lifetime of an excited cesium state. We measure the lifetime of the cesium 5D_{5/2} state in free space. We find a lifetime of 1353(5) ns, in agreement with a recent theoretical prediction. Our measurement contributes to resolving a long-standing disagreement between several experimental and theoretical results.

Following the intensive development of isolated (i.e., not coupled with on-chip waveguide) vertically rolled-up microtube ring resonators (VRU-MRRs) for both active and passive applications, a variety of microtube-based devices has been realized. These include microcavity lasers, optical sensors, directional couplers, and active elements in lab-on-a-chip devices. To provide more advanced and complex functionality, the focus of tubular geometry research is now shifting toward (i) refined vertical light transfer in 3D stacks of multiple photonic layers and (ii) to make microfluidic cooling system in the integrated optoelectronic system. Based on this motivation, this PhD research is devoted to the demonstration and the implementation of monolithic integration of VRU-MRRs with photonic waveguides for 3D photonic integration and their optofluidic applications. Prior to integration, high-quality isolated VRU-MRRs on the flat Si substrate are firstly fabricated by the controlled release of differentially strained titanium-dioxide (TiO2) bilayered nanomembranes. The fabricated microtubes support resonance modes for both telecom and visible photonics. The outcome of the isolated VRU-MRRs is a record high Q (≈3.8×10^3) in the telecom wavelength range with optimum tapered optical fiber resonator interaction. To further study the optical modes in the visible and near infrared spectral range, μPL spectroscopy is performed on the isolated VRU-MRRs, which are activated by entrapping various sizes of luminescent nanoparticles (NPs) within the windings of rolled-up nanomembranes based on a flexible, robust and economical method. Moreover, it is realized for the first time, in addition to serving as light sources that NPs-aggregated in isolated VRU-MRRs can produce an optical potential well that can be used to trap optical resonant modes. After achieving all the required parameters for creating a high-quality TiO2 VRU-MRR, the monolithic integration of VRU-MRRs with Si nanophotonic waveguides is experimentally demonstrated, exhibiting a significant step toward 3D photonic integration. The on-chip integration is realized by rolling up 2D pre-strained TiO2 nanomembranes into 3D VRU-MRRs on a microchip which seamlessly expanded over several integrated waveguides. In this intriguing vertical transmission configuration, resonant filtering of optical signals at telecom wavelengths is demonstrated based on ultra-smooth and subwavelength thick-walled VRU-MRRs. Finally, to illustrate the usefulness of the fully integrated VRU-MRRs with photonic waveguides, optofluidic functionalities of the integrated system is investigated. In this work, two methods are performed to explore optofluidic applications of the integrated system. First, the hollow core of an integrated VRU-MRR is uniquely filled with a liquid solution (purified water) by setting one end of the VRU-MRRs in contact with a droplet placed onto the photonic chip via a glass capillary. Second, the outside of an integrated VRU-MRR is fully covered with a big droplet of liquid. Both techniques lead to a significant shift in the WGMs (Δλ≈46 nm). A maximum sensitivity of 140 nm/refractive index unit, is achieved. The achievements of this PhD research open up fascinating opportunities for the realization of massively parallel optofluidic microsystems with more functionality and flexibility for analysis of biomaterials in lab-on-a-tube systems on single chips. It also demonstrates 3D photonic integration in which optical interconnects between multiple photonic layers are required.

Optoplasmonic microtube cavities, the combination of dielectric microcavities and noble metal layers, allow for the interactions between photonic modes and surface plasmons, leading to several novel phenomena and promising applications. In this thesis, the hybrid modes with different plasmon-types of evanescent field in the optoplasmonic microtube cavities are discussed. The basic physical mechanism for the generation of plasmon-type field is comprehensively investigated based on an effective potential approach. In particular, when the cavity wall becomes ultra-thin, the plasmon-type field can be greatly enhanced, and the hybrid modes are identified as strong photon-plasmon hybrid modes which are experimentally demonstrated in the metal-coated rolled-up microtube cavities. By designing a metal nanocap onto microtube cavities, angle-dependent tuning of hybrid photon-plasmon modes are realized, in which TE and TM polarized modes exhibit inverse tuning trends due to the polarization match/mismatch. And a novel sensing scheme is proposed relying on the intensity ratio change of TE and TM modes instead of conventionally used mode shift. In addition, localized surface plasmon resonances coupled to resonant light is explored by designing a vertical metal nanogap on microtube cavities. Selective coupling of high-order axial modes is demonstrated depending on spatial-location of the metal nanogap. A modified quasi-potential well model based on perturbation theory is developed to explain the selective coupling mechanism. These researches systematically explore the design of optoplasmonic microtube cavities and the mechanism of photon-plasmon coupling therein, which provide a novel platform for the study of both fundamental and applied physics such as the enhanced light-matter interactions and label-free sensing.

Diese Arbeit befasst sich mit der theoretischen Beschreibung nichtlinearer optischer Phänomene in Hinblick auf das (numerische) unstetige Galerkin-Zeitraumverfahren. Insbesondere werden zwei Materialmodelle behandelt: das hydrodynamische Modell für Metalle und das Modell für Raman-aktive Materialien. Im ersten Teil der Arbeit wird das hydordynamische Modell für Metalle unter Verwendung eines störungstheoretischen Ansatzes behandelt. Insbesondere wird dieser Ansatz genutzt, um die nichtlinearen optischen Effekte, Erzeugung zweiter Harmonischer und Summenfrequenzerzeugung, mit Hilfe des unstetigen Galerkin-Verfahrens zu studieren. In diesem Zusammenhang wird demonstriert, wie das optische Signal zweiter Ordnung von Nanoantennen optimiert werden kann. Hierzu wird ein hier erarbeitetes Schema für die Abstimmung des eingestrahten Lichtes angewandt. Zudem führt eine intelligente Wahl des Antennendesigns zu einem optimierten Signal. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird das Modell für Raman-aktive Dielektrika behandelt. Genauer wird die nichtlineare Antwort dritter Ordnung für stimulierte Raman-Streuung hergeleitet. Diese wird dazu genutzt, um ein System aus Hilfsdifferentialgleichungen für das unstetige Galerkin-Verfahren zu konstruieren. Die Ergebnisse des erweiterten numerischen Verfahrens werden im Anschluss gezeigt und diskutiert. / This thesis is concerned with the theoretical description of nonlinear optical phenomena with regards to the (numerical) discontinuous Galerkin time-domain (DGTD) method. It deals with two different material models: the hydrodynamic model for metals and the model for Raman-active dielectrics. In the first part, we review the hydrodynamic model for metals, where we apply a perturbative approach to the model. We use this approach to calculate the second-order nonlinear optical effects of second-harmonic generation and sum-frequency generation using the DGTD method. In this context, we will see how to optimize the second-order response of plasmonic nanoantennas by applying a deliberate tuning scheme for the optical excitations as well as by choosing an intelligent nanoantenna design. In the second part, we examine the material model for Raman-active dielectrics. In particular, we see how to derive the third-order nonlinear response by which one can describe the process of stimulated Raman scattering. We show how to incorporate this third-order response into the DGTD scheme yielding a novel set of auxiliary differential equations. Finally, we demonstrate the workings of the modified numerical scheme.

Following the intensive development of isolated (i.e., not coupled with on-chip waveguide) vertically rolled-up microtube ring resonators (VRU-MRRs) for both active and passive applications, a variety of microtube-based devices has been realized. These include microcavity lasers, optical sensors, directional couplers, and active elements in lab-on-a-chip devices. To provide more advanced and complex functionality, the focus of tubular geometry research is now shifting toward (i) refined vertical light transfer in 3D stacks of multiple photonic layers and (ii) to make microfluidic cooling system in the integrated optoelectronic system. Based on this motivation, this PhD research is devoted to the demonstration and the implementation of monolithic integration of VRU-MRRs with photonic waveguides for 3D photonic integration and their optofluidic applications. Prior to integration, high-quality isolated VRU-MRRs on the flat Si substrate are firstly fabricated by the controlled release of differentially strained titanium-dioxide (TiO2) bilayered nanomembranes. The fabricated microtubes support resonance modes for both telecom and visible photonics. The outcome of the isolated VRU-MRRs is a record high Q (≈3.8×10^3) in the telecom wavelength range with optimum tapered optical fiber resonator interaction. To further study the optical modes in the visible and near infrared spectral range, μPL spectroscopy is performed on the isolated VRU-MRRs, which are activated by entrapping various sizes of luminescent nanoparticles (NPs) within the windings of rolled-up nanomembranes based on a flexible, robust and economical method. Moreover, it is realized for the first time, in addition to serving as light sources that NPs-aggregated in isolated VRU-MRRs can produce an optical potential well that can be used to trap optical resonant modes. After achieving all the required parameters for creating a high-quality TiO2 VRU-MRR, the monolithic integration of VRU-MRRs with Si nanophotonic waveguides is experimentally demonstrated, exhibiting a significant step toward 3D photonic integration. The on-chip integration is realized by rolling up 2D pre-strained TiO2 nanomembranes into 3D VRU-MRRs on a microchip which seamlessly expanded over several integrated waveguides. In this intriguing vertical transmission configuration, resonant filtering of optical signals at telecom wavelengths is demonstrated based on ultra-smooth and subwavelength thick-walled VRU-MRRs. Finally, to illustrate the usefulness of the fully integrated VRU-MRRs with photonic waveguides, optofluidic functionalities of the integrated system is investigated. In this work, two methods are performed to explore optofluidic applications of the integrated system. First, the hollow core of an integrated VRU-MRR is uniquely filled with a liquid solution (purified water) by setting one end of the VRU-MRRs in contact with a droplet placed onto the photonic chip via a glass capillary. Second, the outside of an integrated VRU-MRR is fully covered with a big droplet of liquid. Both techniques lead to a significant shift in the WGMs (Δλ≈46 nm). A maximum sensitivity of 140 nm/refractive index unit, is achieved. The achievements of this PhD research open up fascinating opportunities for the realization of massively parallel optofluidic microsystems with more functionality and flexibility for analysis of biomaterials in lab-on-a-tube systems on single chips. It also demonstrates 3D photonic integration in which optical interconnects between multiple photonic layers are required.

In dieser Arbeit untersuchen wir mehrere Anwendungen von photonischen und plasmonischen Nanostrukturen unter Verwendung zweier verschiedener numerischer Methoden: die Fourier-Moden-Methode (FMM) und ein unstetiges Galerkin-Zeitraumverfahren (discontinuous Galerkin time-domain method, DGTD method). Die Methoden werden für vier verschiedene Anwendungen eingesetzt, die alle eine Materialmodellerweiterung in der Implementierung der Methoden erfordern. Diese Anwendungen beinhalten die Untersuchung von dünnen, freistehenden, periodisch perforierten Goldfilmen. Wir charakterisieren die auftretenden Oberflächenplasmonenpolaritonen durch die Berechnung von Transmissions- und Elektronenenergieverlustspektren, die mit experimentellen Messungen verglichen werden. Dazu stellen wir eine Erweiterung der DGTD-Methode zur Verfügung, die sowohl absorbierende, impedanzangepasste Randschichten als auch Anregung mit geglätteter Ladungsverteilung für materialdurchdringende Elektronenstrahlen beinhaltet. Darüber hinaus wird eine Erweiterung auf nicht-dispersive anisotrope Materialien für eine Formoptimierung einer volldielektrischen magneto-optischen Metaoberfläche verwendet. Diese Optimierung ermöglicht eine verstärkte Faraday-Rotation zusammen mit einer hohen Transmission. Zusätzlich untersuchen wir abstimmbare hyperbolische Metamaterialresonatoren im nahen Infrarot mit Hilfe der FMM. Wir berechnen deren Resonanzen und vergleichen sie mit dem Experiment. Zum Schluss wird die Implementierung eines nichtlinearen Vier-Niveau-System-Materialmodells in der DGTD-Methode verwendet, um die Laserschwellen eines Mikroresonators mit Bragg-Spiegeln zu berechnen. Bei Einführung eines Silbergitters mit variablen Spaltgrößen wird eine defektinduzierte Kontrolle der Laserschwellen ermöglicht. Die Berechnung der vollständigen, zeitaufgelösten Felddynamik innerhalb des Resonator gibt dabei Aufschluss über die beteiligten Lasermoden. / In this thesis, we study several applications of photonic and plasmonic nanostructures by employing two different numerical methods: the Fourier modal method (FMM) and discontinuous Galerkin time-domain (DGTD) method. The methods are used for four different applications, all of which require a material model extension for the implementation of the methods. These applications include the investigation of thin, free-standing periodically perforated gold films. We characterize the emerging surface plasmon polaritons by computing both transmittance and electron energy loss spectra, which are compared to experimental measurements. To this end, we provide an extension of the DGTD method, including absorbing stretched coordinate perfectly matched layers as well as excitations with smoothed charge distribution for material-penetrating electron beams. Furthermore, an extension to non-dispersive anisotropic materials is used for shape optimization of an all-dielectric magneto-optic metasurface. This optimization enables an enhanced Faraday rotation along with high transmittance. Additionally, we study tuneable near-infrared hyperbolic metamaterial cavities with the help of the FMM. We compute the cavity resonances and compare them to the experiment. Finally, the implementation of a non-linear four-level system material model in the DGTD method is used to compute lasing thresholds of a distributed Bragg reflector microcavity. Introducing a silver grating with variable gap sizes allows for a defect-induced lasing threshold control. The computation of the full time-resolved field dynamics of the cavity provides information on the involved lasing modes.

In dieser Arbeit untersuchen wir kollektive Strahlungseffekte in Nanofaser-gekoppelten atomaren Ensembles, die sich über Tausende von optischen Wellenlängen erstrecken. Wir koppeln bis zu 1000 Atome optisch an die geführten Moden einer optischen Nanofaser, die langreichweitige Dipol-Dipol Wechselwirkungen zwischen den Atomen vermittelt. Wir realisieren eine unidirektionale Kopplung und damit ein kaskadiertes Quantensystem, in dem die Dynamik jedes Atoms ausschließlich durch die Dynamik der vorgelagerten Atome bestimmt wird. Wir regen die Atome mit nanofasergeführten optischen Pulsen kohärent an, was uns ermöglicht, den gesamten Parameterbereich von schwacher Anregung bis hin zur voll-ständigen Inversion zu erforschen. Wir stellen fest, dass die kohärente Vorwärtsstreuung, die für die Superradianz im Regime der schwachen Anregung verantwortlich ist, auch nahe voller Inversion eine wichtige Rolle für die Dynamik spielt. Wir beobachten superradiante Puls-Dynamik, die in unserem System trotz des makroskopischen Abstands zwischen den Atomen und einer asymmetrischen Kopplung auftritt. Wir stellen fest, dass die emittierte Spitzenleistung noch schneller mit der Anzahl der Atome skaliert als im Fall der idealen Dicke Superradianz, was auf eine kollektiv erhöhte Sammeleffizienz der nanofasergeführten Mode zurückzuführen ist. Die Analyse der Kohärenz-Eigenschaften des superradianten Pulses erlaubt es uns, zwei Regime der Puls-Dynamik zu identifizieren. Wir entwickeln ein kaskadiertes Wechselwirkungsmodell und zeigen, dass es die kollektive Dynamik unseres Systems über den gesamten in dieser Arbeit untersuchten Parameterbereich akkurat beschreibt. Schließlich untersuchen wir die getriebene Dynamik eines Nanofaser-gekoppelten Ensembles von Drei-Niveau-Atomen. Wir treiben Zwei-Photonen-Rabi-Oszillationen zwischen den beiden Grundzuständen eines $\Lambda$-Systems und beobachten die damit verbundene oszillatorische Raman-Verstärkung und -Absorption. / In this thesis, we study collective radiative effects in nanofiber-coupled atomic ensembles that extend over thousands of optical wavelengths. We optically couple up to 1000 atoms to the guided modes of an optical nanofiber, which mediates long-range dipole-dipole interactions between the atoms. We engineer the coupling to be unidirectional, realizing a cascaded quantum system in which the dynamics of each atom is solely determined by the dynamics of upstream atoms. We coherently excite the atoms using nanofiber-guided optical pulses, allowing us to explore the entire parameter regime from weak excitation to full inversion. We find that coherent forward scattering, which is responsible for superradiance in the weak excitation regime, plays an important role for the dynamics even close to full inversion. We observe superradiant burst dynamics, which occurs in our system despite the macroscopic separation between the atoms and an asymmetric coupling. We find that the peak-emitted power scales even faster with the number of atoms than in the case of ideal Dicke superradiance due to a collectively enhanced channeling efficiency into the nanofiber-guided mode. By analyzing the coherence properties of the superradiant burst, we directly identify two regimes of burst dynamics. In the second regime, there is no initial coherence, and the superradiant burst is seeded by vacuum fluctuations. We introduce a cascaded interaction model and find that it accurately describes the collective dynamics of our system over the entire parameter regime explored in this thesis. Finally, we study the driven dynamics of a nanofiber-coupled ensemble of three-level atoms. We drive two-photon Rabi oscillations between the two ground states of a $\Lambda$ system and observe the associated oscillatory Raman gain and absorption.