Deux ondes électromagnétiques intenses de même fréquence et de même polarisation se propageant dans des sens opposés dans un milieu non-linéaire génèrent au dessus d'une certaine intensité seuil, des nouvelles ondes appelées instabilités qui sont émises spontanément dans des directions différentes de celles des pompes. Ce travail de thèse a consisté en l'étude des instabilités générées dans une vapeur de Rubidium dans deux situations expérimentales différentes. Dans la première expérience, une onde pompe intense se propage dans le milieu non-linéaire, se réfléchit sur un miroir de rétroaction et est alors réinjectée dans le milieu non-linéaire. Pour une intensité suffisante et une fréquence adaptée de l'onde pompe, des instabilités sont émises. Elles pourront se réfléchir sur le miroir de rétroaction et être réinjectées dans le milieu non-linéaire. Leur structure transverse en champ lointain est alors constituée de diverses figures telles que des anneaux concentriques, deux points diamétralement opposés ou des figures comportant un nombre pair de taches réparties sur un cercle et appelées 'marguerites'. L'étude théorique de ces instabilités associée à une étude expérimentale a permis de prédire et de décrire le comportement des différentes instabilités émises en fonction des différents paramètres du système. En particulier ces études ont montré que l'intensité des instabilités pouvait être statique, périodique ou chaotique. La deuxième expérience ne comporte pas de miroir de rétroaction et le faisceau laser est séparé en deux ondes pompes se contrepropageant dans le milieu non-linéaire. En champ lointain, les instabilités transverses sont constituées par un seul anneau, deux points diamétralement opposés ou des hexagones. L'intensité de ces instabilités peut être chaotique et l'étude de ce chaos été réalisée.

L'intérêt des verres de chalcogénures est concentré sur deux points : leur transparence dans l'infrarouge et leurs fortes propriétés non linéaires. Les fibres microstructurées (MOF) permettent de guider un signal monomode et/ou d'exacerber les effets non linéaires. L'association de la géométrie microstructurée aux verres de chalcogénures permet d'obtenir des fibres monomodes et/ou des effets non linéaires importants dans l'infrarouge. Les applications potentielles des MOF sont variées. Si on exploite les propriétés de guidage passif, elles peuvent être utilisées pour la fabrication de lasers fibrés, pour la spectrométrie ou encore pour l'interférométrie. Quand on exploite le guidage actif, les applications concernent la régénération de signal, la génération de sources large bande, la tomographie et la métrologie militaires. Le développement d'une méthode de fabrication par moulage des MOF en verres de chalcogénures est expliqué dans cette thèse. Cette méthode permet d'obtenir les pertes optiques les plus basses dans des MOF de chalcogénures. De nombreuses MOF sont fabriquées en As-Se, en Te-As-Se. Des MOF de différentes géométries sont synthétisées afin de couvrir toutes les applications visées. Les MOF sont ensuite testées pour la génération d'automodulation de phase et de diffusion Raman. En outre, une composition fortement non linéaire et qui possède des propriétés physiques favorables au moulage est déterminée par le biais d'un plan d'expérience.

La mise en forme en amplitude, phase spectrale et polarisation des impulsions laser ultracourtes dans le régime femtoseconde peut fortement influencer le résultat d'une expérience d'optique non-linéaire. Dans cette thèse nous présentons un dispositif de façonnage d'impulsions basé sur l'utilisation de deux modulateurs spatiaux de lumière (SLM) pour contrôler ces trois propriétés simultanément et ce pour toutes les fréquences présentes dans l'impulsion. Une méthode basée sur la génération de second harmonique (SHG) est développée pour lire individuellement les composantes de la susceptibilité non-linéaire du deuxième ordre dans les milieux cristallins et biomoléculaires. Une approche similaire a été utilisée pour la diffusion Raman anti-Stokes cohérente (CARS). Pour cette étude, l'ordre d'orientation des molécules peut être déterminé par des mesures d'impulsion unique. Une approche polarimétrique basée sur la fluorescence à deux photons (TPEF) est présentée pour quantifier les distorsions introduites par tous les éléments optiques dans le trajet du faisceau. Des distorsions de la phase spectrale sont déterminées et corrigées soit par une stratégie évolutive ou par une méthode SPIDER (interférométrie de phase spectrale pour la reconstruction directe du champ électrique) homodyne d'impulsion unique. De plus, l'exaltation des signaux non-linéaires par des structures photoniques est caractérisée par SHG pour des nano-ouvertures dans un film métallique et par impulsion unique CARS pour des microsphères diélectriques avec un façonnage en amplitude, phase et polarisation.

Les travaux menés au cours de cette thèse avaient pour but de comparer les monocristaux de BBO issus des croissances TSSG et Cz du point de vue de leur qualité cristalline et de leurs performances optiques en matière d'absorption et de génération de second harmonique. Nous avons effectué des analyses sur la qualité cristalline de nos échantillons et les conclusions que nous pouvons en tirer concernent la composition chimique des cristaux et les défauts présents dans le volume et à la surface de ceux-ci. Les analyses en fluorescence X effectuées sur de nombreux cristaux aussi bien Cz que TSSG et sur les poudres de synthèse nous permettent de conclure que : – Pour les cristaux TSSG, l'essentiel des impuretés provient de la solution de Na2O. – Pour les cristaux Cz, la teneur en impuretés est essentiellement liée à la pureté des poudres de synthèse. Les impuretés retrouvées dans les échantillons Cz testés sont les mêmes que celles présentes dans les échantillons TSSG. Cependant, la concentration de certaines d'entre elles comme Fe, Cr, Si et Al est inférieure dans les échantillons Cz. La présence de sodium en des proportions équivalentes dans les cristaux provenant des deux types de croissance indique que dans le cas du BBO, la technique Cz atteint la limite de purification. Pour optimiser le gain de pureté apporté par la technique Cz, il faut donc utiliser les poudres de départ les plus pures possibles. Nous avons mis en évidence par des processus d'observation au microscope optique en lumière polarisée, au microscope électronique à balayage et au microscope à force atomique mais aussi par des procédés d'attaque chimique et de spectroscopie RX, la présence dans les cristaux issus des deux techniques de croissance, des défauts tels que : – des mâcles – des amas de matière à la surface des cristaux – des dislocations – des contraintes La densité de dislocation a été évaluée et montre que les cristaux TSSG sont plus disloqués que les échantillons Cz étudiés. Ceci peut trouver son explication dans : – les conditions thermiques de croissance. En effet, la dynamique de chaleur dans les cristaux TSSG et la faible vitesse de rotation du bain favorisent des cristallisations en forme de lentilles qui induisent plus de dislocations. – les concentrations en impuretés plus élevées dans les cristaux TSSG que dans les cristaux Cz Nous avons montré par spectroscopie Raman que les raies à 147, 371 et 471 cm−1 ont des comportement bien distincts selon le type de croissance. Ces raies sont liées aux liaisons B-O-B nombreuses dans BBO et jouent un rˆole dans les susceptibilités non linéaires du cristal. Cette simple technique non destructive doit permettre de distinguer la provenance des cristaux BBO. Un travail conséquent sur le polissage des cristaux de BBO nous a permis d'atteindre une qualité de surface optique, de planéité et de rugosité comparable à celle des meilleurs cristaux commerciaux. Ainsi nous avons pu effectuer des mesures optiques comparatives dans les domaines linéaire et non linéaire. Nous avons réalisé un comparatif sur 9 échantillons de diverses provenance en enregistrant les spectres d'absorption sur un même spectromètre entre 180 et 3300 nm. Ainsi nous avons pu établir : – l'anisotropie de l'absorption linéaire de BBO. – une corrélation entre la densité dislocation et la valeur du coefficient d'absorption. – une corrélation entre le taux d'impuretés et le front d'absorption. Les mesures que nous avons effectuées en open et closed Z-Scan sur des cristaux BBO-TSSG et BBO-Cz nous ont permis de calculer le coefficient d'absorption non linéaire (α2) et l'indice de réfraction non linéaire (n2) de BBO à 1064 nm pour les deux types de cristaux. Les droites donnant _ et n2 en fonction de la densité de puissance présentent des pentes non nulles révélatrices d'une perturbation d'ordre supérieure. Ce phénomène est d'amplitude similaire selon la croissance et selon la direction de propagation. Les analyses menées pour la conversion de fréquence de 1064 nm vers 532 nm tant en mode continu qu'en mode impulsionnel, confirment que les coefficients effectifs des cristaux BBO-Cz et BBO-TSSG réagissent de manière semblable. Par contre, une augmentation non négligeable et reproductible du coefficient effectif non linéaire dans les cristaux Cz pour la conversion 532 nm vers 266 nm a pu être mise en évidence par rapport à celui dans les cristaux TSSG. Ce résultat est en accord avec les mesures d'absorption dans les cristaux Cz. Les tests de tenue au flux réalisés sur les cristaux Cz indiquent qu'aucun phénomène de saturation ou de dégradation des cristaux n'est visible compte tenu des densités de puissances maximales dont nous disposons. Mais, ces densités sont inférieures à celles mentionnées dans la littérature pour l'apparition de phénomènes d'endommagement et des mesures complémentaires avec une source plus puissante seraient donc nécessaires à l'étude de ces phénomènes d'endommagement optique. Pour des applications de conversions de fréquences 10647532 nm ou 5327266 nm, la méthode de croissance influe peu sur les propriétés générales. Seules des mesures extrêmes à très haut flux ou à de courtes longueurs d'onde seraient affectées par l'origine du cristal. Il faut cependant noter que la vitesse de croissance des cristaux Cz, 20 fois supérieure à celle des cristaux TSSG fait de cette méthode une technique de choix pour l'industrie. Les perspectives qu'offre ce travail à l'étude et à l'utilisation du BBO sont les suivantes : – l'étude des différences entre les cristaux issus des croissances Cz et TSSG pour λ < 266 nm afin d'évaluer les facteurs d'endommagement optique reliés à l'autofocalisation et aux impuretés dans des cas de densités de puissances plus élevées. – le développement d'un modèle permettant d'expliquer l'absorption non linéaire dans BBO.

Ce travail de thèse concerne de nouveaux développements fondamentaux en optique cristalline linéaire et non linéaire des milieux biaxes. Il s'agit de l'étude de la distribution angulaire du coefficient d'absorption en lumière polarisée d'une part, et de l'auto-doublage de fréquence d'autre part, cette dernière propriété combinant à la fois l'effet laser et la génération de second harmonique dans le même cristal. Ces deux aspects ont été abordés avec le cristal biaxe monoclinique Ca4YO(BO3)3 dopé avec des ions Nd3+ (YCOB : Nd) et usiné en forme de sphère. Grâce à l'étude de la distribution angulaire de l'absorption dans le plan miroir de YCOB : Nd, nous avons montré, pour la première fois à notre connaissance, que dans un cristal monoclinique l'angle entre le repère d'absorption et le repère diélectrique dépend fortement de la transition électronique considérée. Ce résultat fondamental, propre aux cristaux monocliniques et tricliniques, a des conséquences pratiques importantes : en effet, il sera nécessaire de connaître l'orientation du repère d'absorption ou de fluorescence pour chaque longueur d'onde considérée lorsqu'il s'agira de concevoir un laser à partir d'un cristal monoclinique ou triclinique. La mesure de la distribution angulaire de l'absorption dans toutes directions de YCOB : Nd a montré que la topologie correspondante est décrite par deux nappes relatives aux deux modes de polarisation, nappes qui sont en contact selon des lignes continues définissant ainsi un continuum de directions pour lesquelles l'absorption ne dépend pas de la polarisation. Ces directions particulières pourraient trouver un intérêt dans le cadre de la gestion de la thermique vis-à-vis de l'absorption. Ces résultats sont totalement originaux et sont généralisables à tout cristal biaxe, qu'il soit orthorhombique, monoclinique ou triclinique. Conscients de la complexité d'optimiser à la fois les propriétés d'absorption, de fluorescence et d'accord de phase, nous avons conçu une méthode de caractérisation directe des propriétés d'autodoublage de fréquence, le cristal étudié étant usiné en forme de sphère puis placé entre deux miroirs. Dans ces conditions, nous avons montré qu'il est possible de mesurer directement toutes les directions d'accord de phase d'autodoublage de fréquence avec un seul échantillon du cristal à l'étude. C'est aussi la première démonstration, à notre connaissance, d'un laser dont le milieu à gain est sphérique.

Ce travail de thèse examine la possibilité d'utiliser de nouvelles fibres optiques fortement non-linéaires pour des applications de régénération tout-optique à 40 Gbit/s. Les fibres optiques étudiées sont des fibres optiques microstructurées en verre de silice et en verre de chalcogénure fabriquées dans le cadre d'une collaboration avec la Plate-forme d'Etudes et de Recherche sur les Fibres Optiques Spéciales (PERFOS, Lannion) et l'Equipe Verres et Céramiques (EVC) de l'UMR Sciences Chimiques de Rennes. Le régénérateur optique étudié est le régénérateur proposé par P.V. Mamyshev, basé sur le phénomène d'automodulation de phase dans une fibre optique non-linéaire. Les résultats originaux obtenus lors de ce travail de thèse se situent sur les trois plans suivants : la modélisation de la propagation non-linéaire dans les fibres optiques, la caractérisation de fibres optiques non linéaires et l'étude d'un régénérateur tout-optique à 40 Gbit/s. <br />En ce qui concerne la modélisation de la propagation non-linéaire, ce travail passe en revue plusieurs méthodes de résolution de l'équation non-linéaire de Schrödinger (ENLS) connues sous le nom de méthodes split-step Fourier. Pour trois de ces méthodes, une modification astucieuse de l'algorithme de résolution numérique de l'ENLS permettant d'augmenter l'efficacité de la méthode est proposée. Ce travail présente également une nouvelle méthode split-step Fourier permettant de résoudre l'ENLS avec une précision choisie.<br />Pour la partie concernant la caractérisation de fibres optiques non-linéaires, ce travail présente, pour la première fois, les caractérisations optiques de fibres optiques microstructurées en verre de chalcogénure et démontre leur fort potentiel pour des applications non-linéaires. Des caractérisations non-linéaires de fibres optiques microstructurées en verre de silice présentant une faible atténuation et un gain Raman record sont également présentées. Une nouvelle méthode pour mesurer simultanément la dispersion chromatique et le coefficient non-linéaire de fibres optiques, basée sur l'effet de compression soliton, est proposée.<br />Concernant l'étude du régénérateur de Mamyshev, ce travail propose une étude théorique conduisant à l'élaboration d'un abaque pour le dimensionnement du régénérateur et permettant d'étudier le rôle du pré-filtrage et le mécanisme de gigue temporelle introduite par le régénérateur. L'étude expérimentale du régénérateur met en évidence le rôle néfaste de l'effet Brillouin et du mélange à quatre ondes sur les performances d'un régénérateur à 40 Gbit/s. Une nouvelle architecture de régénérateur, basée sur l'utilisation d'un compresseur d'impulsions, est proposée afin d'éliminer ces effets indésirables. Son efficacité est démontrée au cours d'une expérience de régénération en boucle à recirculation.

Cette thèse explore certaines possibilités qu’offre l’optique intégrée en silicium pour des applications en ingénierie quantique. Un premier chapitre établi la théorie de la propagation non linéaire scalaire du champ électrique dans des guides d’onde en silicium. La génération de paires dans de tels guides est également présentée. Le second chapitre reprend un travail expérimental de caractérisation des propriétés non linéaires des guides utilisés. Le résultat original principal de ce travail est un montage de caractérisation non linéaire par la méthode D-scan en régime picoseconde. Le coeur du travail est présentée dans le troisième chapitre, il s'agit de la mise en évidence, la caractérisation et de l'étude approfondie de la génération de paires de photons au sein de guides d’ondes. Le dernier chapitre est consacré à l’intégration proprement dite de la source de paires de photons au sein d’un circuit quantique afin de réaliser la majeure partie d’un expérience clé d’optique quantique sur une puce en silicium. Nous présentons deux sources de paires de photons prêtes pour l'intégration avec un circuit optique (paires en cavité et filtration spectrale). Nous présentons ensuite la préparation d'expériences intégrées préliminaires. En particulier, nous montrons l'enchevêtrement en chemin produit dans une structure intégrée. Nous réalisons également l'expérience de Hong-Ou-Mandel.

Les travaux réalisés dans ce manuscrit portent sur l'étude de la génération de supercontinuum dans des fibres transparentes dans le moyen infrarouge. Afin de générer un supercontinuum entre 3 et 5 µm, nous chercherons à comparer différentes familles de verres tels que les verres de fluorures, les verres d'oxydes de tellures et les verres de chalcogénures. Ces fibres sont pompées à l'aide de laser à fibre émettant autour de 2 µm en régime impulsionnel nanoseconde ou picoseconde. Cette longueur d'onde permet de s'approcher du zéro de dispersion chromatique de certaines fibres. Nous générons un supercontinuum jusqu'à 3800 nm dans des verres fluorés. Une connectique, dont la transmission est d'environ 75 %, est réalisée entre une fibre ZBLAN et une fibre SiO2. Une mesure des raies d'absorption du méthane est réalisée autour de 3300 nm à l'aide du supercontinuum généré dans les verres fluorés. Un supercontinuum est généré jusqu'à 2900 nm dans une fibre en oxyde de tellure. L'étendue du spectre aux grandes longueurs d'onde est limitée par l'atténuation de la fibre. Enfin, plusieurs compositions de verres de chalcogénures sont testées (As38Se62, As40S60, Ge10As22Se68). Ces fibres seront tout d'abord pompées dans leur régime de dispersion normale et nous observerons la formation de 4 sauts Raman successifs. Le gain Raman dans les verres AsSe est estimé à (1,6+/- 0,5) x 10E-11 m/W. Un compromis entre le contrôle de la dispersion chromatique et le couplage dans la fibre nous conduit à réaliser des fibres effilées dont le diamètre varie sur la longueur de la fibre. Nous obtiendrons alors un supercontinuum dans une fibre effilée en verre d'AsSe jusqu'à 2600 nm

Cette étude traite principalement de la sensibilité des techniques expérimentales visant à caractériser la susceptibilité optique non linéaire du troisième ordre. Nous combinons différentes techniques bien connues à l'intérieur d'un système 4f d'imagerie. Nous montrons qu'en changeant l'objet à l'entrée et le filtre spatial en sortie de la configuration 4f il est possible d'effectuer différentes méthodes de caractérisations non linéaires, telles que le mélange 4 ondes dégénérés, Z-scan, EZ-scan, I-scan, imagerie non linéaire avec objet de phase. Nous comparons les sensibilités correspondantes aux différentes méthodes. Nous discutons aussi le problème de la photo-sensibilité des couches minces dans le contexte de détermination de n2, l'indice de réfraction non linéaire, et de β, le coefficient d'absorption non linéaire. Par ailleurs, nous montrons que la méthode Z-scan pourrait être employée pour examiner et caractériser les effets photo-induits et permanents dans la réfraction et l'absorption au niveau du point d'impact. Aussi cette méthode a-t-elle été utilisée pour caractériser les paramètres optiques linéaires des couches minces, telles que l'épaisseur et l'indice de réfraction du film. Nous rapportons aussi sur des mesures absolues de n2 dans le disulfure de carbone et la silice fondue. Les valeurs des coefficients non linéaires sont obtenues dans le régime picoseconde et pour trois longueurs d'ondes différentes (355 nm, 532 nm et 1064 nm). Enfin, nous caractérisons et mesurons les coefficients non linéaires de certains verres exotiques : une famille de verres en chalcogénures (GeS2-Sb2S3-CsI) et des verres en oxyde à base de métaux lourds (Pb(PO3)2-WO3).

Mon activité s'inscrit dans le cadre de l'information et de l'optique quantiques fondamentales et appliquées. L'axe principal concerne la réalisation des briques photoniques élémentaires utiles aux réseaux quantiques, qui permettent à la fois la communication longue portée et le traitement de l'information quantique. Ces briques, à base d'optique intégrée, permettent d'exploiter efficacement les interactions non−linéaires optique−optique et électro−optique induites par le fort confinement des champs optiques au sein des structures guidantes. L'apport de cette technologie représente un atout essentiel lorsqu'il s'agit d'implémenter une véritable ingénierie de l'intrication, qui est l'une des ressources fondamentales de l'information quantique. J'entreprends également une recherche exploratoire visant le stockage quantique au sein d'ensembles d'atomes froids via le transfert de l'information quantique portée par des photons sur une onde de spin imprimée sur les atomes.