Disertacija skirta nepusiausvirųjų krūvininkų dinamikos tyrimams SiC, GaN bei deimantuose naudojant šviesa indukuotų dinaminių gardelių, diferencinio pralaidumo, diferencinio atspindžio bei fotoliuminescencijos metodikas. Taipogi pristatomos naujos sugerties koeficiento matavimo bei gyvavimo trukmės mikroskopijos metodikos. Tyrimai atlikti plačiame nepusiausvirųjų krūvininkų tankių ir temperatūrų intervale esant vienfotoniam bei dvifotoniam sužadinimui. Nustatytas stiprus krūvininkų difuzijos koeficiento priklausomumas nuo krūvininkų tankio ir temperatūros. Jis paaiškintas fononine sklaida, krūvininkų tarpusavio sąveikos procesais bei išsigimimu. Buvo nustatyta, kad netiesiatarpiuose SiC ir deimanto puslaidininkiuose prie mažų sužadinimų rekombinacija yra ribota taškiniais bei paviršiniais defektais, o GaN dominuoja rekombinacija ant tarpkristalitinių ribų. Taipogi pasireiškė netiesinis Ože rekombinacijos procesas, kuris prie žemų sužadinimų buvo sustiprintas kulonine sąveika bei susilpnintas prie didelių dėl elektron-fononinės sąveikos ekranavimo bei išsigimimo. Fotoliuminescencijos efektyvumas parodė, kad spindulinės rekombinacijos koeficientas GaN mažėja nuo sužadinimo, tuo tarpu SiC jis nuo žadinimo nepriklauso. Kompensuojančių defektų (aliuminio SiC ir boro deimante) koncentracijos ir aktyvacijos energijos nustatytos stebint jų sąlygotos sugerties įsisotinimą bei jų signalo relaksacijos spartos priklausomybę nuo temperatūros. / The thesis is dedicated to investigation of carrier dynamics in SiC, GaN and diamond by using light-induced transient gratings, differential transmittivity, differential reflectivity and photoluminescence techniques. Also new absorption coefficient measurement and carrier lifetime microscopy techniques are presented. The experimental studies were performed in a wide range of excess carrier densities and temperatures under single- and two- photon excitation conditions. Strong diffusion coefficient temperature and injection dependences were determined. They were explained by phonon scattering, inter-carrier interaction processes and degeneracy. It was determined, that in indirect-gap SiC and diamond semiconductors at low injections lifetime is limited by point and surface defects, while in GaN recombination on grain boundaries prevails. Also nonlinear Auger recombination coefficient was observed. It was Coulombically enhanced at low injections and screened at high ones. Photoluminescence efficiency revealed radiative recombination coefficient reduction with injection in GaN. On the other hand, in SiC radiative coefficient was injection independent. Compensating defect (aluminum in SiC and boron in diamond) concentrations and activation energies were determined from their absorption saturation and recovery rate temperature dependences.

Single-walled carbon nanotubes are naturally-forming nanostructures that have attracted considerable recent research interest due to their unique opto-electronic properties and comparative ease of fabrication. Two-thirds of nanotube species are semiconductors due to symmetry conditions imposed by their pseudo-one-dimensional tubular structure, and exhibit band-gap photoluminescence when isolated from their environment. Despite their elegant structural simplicity, fundamental properties of carbon nanotubes, such as their intrinsic quantum efficiency, non-linear excitonic recombination mechanisms, and the role of environmental effects, continue to be disputed in the literature. The design of an apparatus capable of observing nanotube photoluminescence is presented, along with conclusive proof of the observation of a single (9,8)-chirality nanotube in the form of spectral, spatial, and polarization-dependent measurements. The dependance of the excitation and emission spectra of a single nanotube on the excitation intensity is explored and the emission spectra found to be described by a Gaussian peak function, in contrast to previously-reported results. The unexpected ability to cause redshifts in the emission spectrum via the ambient humidity is discovered, which has consequences on experimental best practices. Photoluminescence quantum efficiencies are measured to be 4±2% and 13±6% for two different nanotubes. This is at the high end of the range for comparable literature results, and supports the validity of a recent literature value for the effective atomic absorption coefficient for carbon, AC=1.6×10^−3nm^2, which is ten times greater than previous literature values. Pulsed power dependence studies show that the PL emission undergoes ‘hard’ saturation at an excitation intensity of 0.5×10^12photons/pulse/cm2, which is at least 100 times lower than previous reports and provides insight into non-linear decay dynamics. A novel theoretical model is developed to explain this saturation process, which yields an absorption co-efficient of AC=1.2±0.3×10^−3nm^2 as a fit parameter. Time-resolved photoluminescence dynamics are explored using femtosecond excitation correlation spectroscopy. Results suggest that the one-body decay processes are bi-exponential, with time constants of 31±4ps and 313±61ps, but also highlight the limitations of this technique in observing the expected very rapid (~1 ps) two-body Auger recombination process. / Thesis (Master, Physics, Engineering Physics and Astronomy) -- Queen's University, 2008-09-26 16:23:40.81

Le ZnO est un semiconducteur à grand gap (≈ 3,4 eV) dont l'un des principaux avantages est une forte énergie de liaison de l'exciton (60 meV). Cette thèse est consacrée à l'étude des propriétés excitoniques des puits quantiques (PQ) ZnO/(Zn,Mg)O. L'existence d'un champ électrique interne dans les PQ polaires crûs selon l'axe principal c est bien établie depuis quelques années. Les propriétés d'émission et d'absorption de puits quantiques polaires élaborés par épitaxie à jets moléculaires (EJM) sur substrat saphir sont discutées. Nous mettons également en évidence par une expérience d'excitation de la photoluminescence la formation directe de complexes excitons-phonons dans le cas de puits étroits. La présence de ce champ électrique interne combinée à la forte densité de défauts non-radiatifs inhérente à l'hétéro-épitaxie conduit à une efficacité radiative médiocre. Des expériences de réflectivité, de photoluminescence continue et résolue en temps ont été effectuées sur des PQ élaborés par EJM sur substrat de ZnO non-polaire (plan M). Ces expériences démontrent l'absence de champ électrique interne, ainsi que la formation de complexes excitons-donneurs et excitons-excitons. L'observation la plus importante est l'amélioration drastique du rendement radiatif : la recombinaison des excitons est essentiellement radiative jusqu'à 325 K. La durée de vie de l'exciton croît linéairement avec la température, ce qui indique que les propriétés excitoniques sont conservées jusqu'à température ambiante. Ce résultat est important en vue de l'exploitation de PQ à base de ZnO en opto-électronique ou comme système modèle.

Ce travail porte sur l'étude des propriétés optiques de l'oxyde de zinc (ZnO), matériau semi-conducteur à grand gap. La technique de caractérisation principale de ce travail est la spectroscopie par photoluminescence, technique non destructive permettant d'obtenir des informations relatives à la structure électronique d'un matériau. Après avoir présenté les propriétés du ZnO, de ses alliages, et rappelé quelques principes de base associés à la luminescence des matériaux semi-conducteurs., nous comparerons dans un premier temps les propriétés optiques de différents types de ZnO monocristallin, selon leur mode d'élaboration : matériaux massifs de différentes origines, couches épitaxiées et nanofils. Ces comparaisons ainsi que l'étude des effets sur les spectres de photoluminescence des traitements tels que recuit et passivation nous permettront d'avancer différentes hypothèses quant à l'origine de la luminescence visible dans ce matériau grand gap, sujet encore controversé dans la littérature. Dans un deuxième temps, nous présenterons notre contribution à l'étude du dopage p du matériau, qui est encore aujourd'hui le verrou pour l'obtention de diodes électroluminescentes à base de ZnO. Nous examinerons le problème du dopage intrinsèque de type n et de la compensation, préalable indispensable avant d'aborder le dopage de type p. Le dopage p est traité ici principalement au travers des études optiques d'échantillons implantés et recuits. Plusieurs variantes liées à l'implantation d'azote seront présentées et l'obtention de paires donneur accepteurs clairement mise en évidence pour des conditions de recuit optimisées. La nature des accepteurs présents est discutée par référence aux travaux antérieurs. .

Le marché de l'éclairage est un marché de masse à diffusion large en pleine mutation face aux nouvelles contraintes environnementales. Il s'inscrit dans une démarche de préservation de l'environnement avec une volonté européenne de voir sa consommation énergétique réduite de 20% d'ici 2020. Les luminophores jouent un rôle prépondérant dans les performances des systèmes d'éclairage utilisant comme sources d'excitations des LEDs bleues ou UV, ou encore un plasma (Xe-Ne), où ils permettent de convertir les photons incidents (VUV, UV ou bleus) en lumière visible. Dans le cadre de cette thèse, nous nous sommes intéressés à la production de lumière blanche. Pour obtenir une couleur la plus proche du blanc idéal et répondant aux mieux au cahier des charges de l'éclairage domestique, une amélioration des performances des luminophores utilisés classiquement est nécessaire. Au cours de ces travaux nous avons porté notre attention sur deux aluminates de formulations Y3Al5O12 dopé Ce3+ (YAG :Ce) et BaMgAl10O17 dopé Eu2+ (BAM :Eu). L'aspect novateur repose d'une part sur la synthèse de ces luminophores sous forme de nanoparticules par des voies de synthèse originales (la voie solvothermale et la combustion assistée par micro-ondes respectivement) et d'autre part sur leur mise en forme (revêtements composites " luminophores/polymère "). Plusieurs techniques expérimentales (DRX, IR, Mössbauer, aimantation, MEB, MET,...) ont été utilisées afin de caractériser leurs propriétés structurales et morphologiques. L'étude des performances optiques de ces luminophores enregistrées sous excitations bleue, UV et/ou VUV nous a permis de mettre en évidence leur utilisation potentielle dans les nouveaux dispositifs d'éclairage : associés à d'autres luminophores (rouge pour le YAG :Ce; rouge et vert pour le BAM :Eu) en proportions adéquates, il est possible de générer de la lumière blanche présentant les propriétés escomptées.

Ce travail de thèse est une contribution au développement d'afficheurs électroluminescents inorganiques utilisant le luminophore CaTiO3 :Pr3+ comme couche active. Il comporte deux volets. Le premier concerne l'étude du dépôt de CaTiO3 :Pr3+ par pulvérisation cathodique à partir d'une cible céramique élaborée au laboratoire et s'est plus particulièrement attaché à l'influence de la pression de dépôt et aux conditions de recuit (température, type de fours) sur les propriétés morphologiques, structurales, optiques et électriques des films. Les films obtenus sont cristallisés en structure orthorhombique, photoluminescents, transparents sur toute la gamme du visible et possèdent des propriétés électriques compatibles avec l'application visée. Des pistes d'optimisation de ces propriétés sont également avancées. Le second volet du travail utilise le modèle de transfert de charge par intervalence (TCIV) développé ces dernières années au laboratoire, pour orienter la recherche d'autres luminophores dopés par des ions Pr3+ utilisables dans des afficheurs électroluminescents. Sur cette base, des titanates de formulations (Ca,Sr)TiO3 :Pr3+, CaTiO3 :Bi3+ ;Pr3+ et Na1/2Ln1/2TiO3 :Pr3+ (Ln = La, Gd, Y, Lu) ont été synthétisés et caractérisés. L'évaluation détaillée du comportement de ces matériaux en photoluminescence a permis de valider le modèle TCIV, d'initier d'autres modèles et de mettre en évidence l'intérêt d'un codopage au bismuth pour accroître l'intensité de fluorescence de l'ion Pr3+ dans la matrice CaTiO3. Le luminophore rouge CaTiO3 :Bi3+ ; Pr3+ apparaît être un candidat intéressant pour des applications en électroluminescence.

De nos jours, l'augmentation des performances et la réduction des dimensions des composants microélectroniques ou optiques constituant les systèmes électroniques ou optroniques nécessite des techniques de caractérisation non destructrices, capables de sonder des micro- et nanoobjets. C'est dans cette optique que s'inscrivent les techniques de spectroscopie Raman et photoluminescence, capables de caractériser localement les contraintes mécaniques, introduites dans les dispositifs à semi-conducteurs actuels afin d'accroître leurs performances. Ce travail de thèse aborde deux objectifs, l'élargissement des capacités du spectromètre Raman polarimétrique comprenant l'ajout d'un module de détection du signal de luminescence et l'application des techniques et méthodologies développées à la caractérisation des contraintes dans des structures semiconductrices à base de silicium, germanium et arséniure de gallium. Après une étude expérimentale des paramètres pertinents, la dépolarisation, le retard et le dichroïsme, nécessaire afin de combiner le spectromètre Raman " classique " et un polarimètre, nous avons montré que l'étalonnage d'un tel système dépend de la longueur d'onde de la source d'excitation, ainsi que de la nature de la diffusion considérée (Raman ou Rayleigh). Au titre des applications de la technique, nous avons mesuré des contraintes mécaniques dans des nanolignes de silicium (15 nm d'épaisseur) et des microlignes de germanium grâce à la méthodologie de mesure développée. Les résultats obtenus ont été également modélisés analytiquement afin de mettre en évidence la physique des phénomènes observés. Ainsi, nous avons montré qu'il est possible d'amplifier le signal Raman dans les nanolignes de silicium grâce à la gestion appropriée des polarisations des rayonnements incident et diffusé. La mise en place de la technique de photoluminescence avec le contrôle des états de polarisation, rajoutée à la spectroscopie Raman, nous a permis d'étendre le champ de mesure des contraintes mécaniques dans les structures semiconductrices. Actuellement, grâce à cette technique, nous sommes capables de mesurer des efforts résiduels de l'ordre de 20 MPa, ce qui est au-delà des capacités de la spectroscopie Raman " conventionnelle " essentiellement limitée par la résolution spectrale.

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