Dans ce travail de thèse nous nous sommes intéressés à une catégorie spécifique d'états quantiques de la lumière : les états non-gaussiens. Ces états ont la particularité de présenter des fonctions de Wigner à valeurs négatives. Cette propriété est indispensable pour réaliser des opérations de calcul quantique mais trouve aussi des applications variées en communication quantique ou métrologie par exemple. Différentes stratégies peuvent être utilisées pour générer de tels états. Ici, les ressources initiales sont des états dit gaussiens produits par des oscillateurs paramétriques optiques en régime continu (i.e. vide comprimé bi-mode et mono-mode). Le caractère non-gaussien ne peut être obtenu que par des phénomènes non-linéaires (hamiltonien sur-quadratique). Dans notre cas, la non-linéarité est induite par des mesures basées sur le comptage de photon (aussi appelées mesures non-gaussiennes). Cette étude est principalement divisée en deux parties. Tout d'abord, la génération d'états non-classiques correspondants à deux types d'encodages de qubits : le photon unique, utilisé en information quantique dite à variables discrètes, et la superposition d'états cohérents (chat de Schrödinger optique), utilisée en information quantique dite à variables continues. Ces états ont ensuite été utilisés pour mettre en \oe{}uvre deux protocoles d'information quantique. Le premier porte sur un témoin d'intrication en photon unique, l'autre sur la génération d'intrication entre deux types d'encodages (aussi appelée intrication hybride).

Les sources d’émission de composés organiques volatils (COV) dans l’atmosphère sont très majoritairement la végétation, suivie par l’activité humaine. Les arbres (forêts d’Amérique du Nord) émettent de grandes quantités d’isoprène, hydrocarbure insaturé qui conduit par oxydation à de nombreux composés carbonylés, dont la méthylvinylcétone (MVK) et l’hydroxyacétone (HAC). Ces COV secondaires sont eux-mêmes oxydés ou photolysés. Des mécanismes élaborés de dégradation de l’isoprène, comprenant plusieurs dizaines de réactions incluant toutes les espèces secondaires (mécanismes des groupes de Mainz (Allemagne) ou de Leeds (Royaune-Uni)), se développent par l’ajout de données expérimentales nouvelles ou plus précises. En particulier, les rendements quantiques de photolyse, définis comme la fraction de photons absorbés donnant lieu à une dégradation des molécules, sont peu connus car difficiles à mesurer ou devant être déduits du rendement de produits secondaires. Ce travail est une contribution à la détermination des rendements quantiques de photolyse de composés carbonylés. Nous avons utilisé la photolyse laser couplée à la spectroscopie infrarouge de CO ou H2CO résolue dans le temps. L’acétone, l’HAC ont été photolysées à 266 nm, l’acroléine et la MVK à 355 nm. Des rendements quantiques ont été obtenus mais doivent être pris avec précaution compte-tenu de la possible absorption à plusieurs photons, dont CO observé dans des états vibrationnels excités constitue la preuve. La photolyse de l’acroleine et du 3,3,3-trifluoropropanal, aldéhyde fluoré provenant de la dégradation des HFC, ont également été étudiées à 248 nm et analysée conjointement par CRDS dans un autre groupe. / Emissions of organic volatile compounds in the atmosphere (COV) are due to human activities, and mainly from vegetation. Isoprene, which is an unsaturated hydrocarbon, is emitted in large quantities by deciduous trees (forests of North America) and leads by oxidation to carbonyl compounds, like methylvinylketone (MVK) or hydroxyacetone (HAC). These compounds are themselves oxidized or photolysed. Mechanisms of isoprene oxidation, comprising tens of reactions including all secondary species, are still under development (Mainz or Leeds mechanisms). They are improved by inclusion of new or more precise experimental data, like quantum yields of photolysis, which are defined as the efficiency of photons in breaking bonds. We used time-resolved laser infrared spectroscopy coupled to UV laser photolysis (TDLAS) to study the photolysis of acetone and HAC at 266 nm, and of MVK and acrolein at 355 nm. Quantum yields were obtained, but they should be taken with care due to the multi-photons absorption which occurred, demonstrated by the observation of CO in vibrational excited states. A joint analysis of the photolysis at 248 nm of acrolein and 3,3,3-trifluoropropionaldehyde by CRDS was also studied. The quantum yields of different channels of photolysis were obtained.

Thèse de doctorat : Chimie : Strasbourg 1 : 2008. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p. 207-220.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Physique Corpusculaire : Clermont-Ferrand 2 : 2005. / Thèse avec annexes. Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p. 183-188.

Thèses (Ph.D.)--Université de Sherbrooke (Canada), 2002. / Titre de l'écran-titre (visionné le 30 août 2006). Publié aussi en version papier.

Thèses (M.Sc.)--Université de Sherbrooke (Canada), 2001. / Titre de l'écran-titre (visionné le 25 août 2006). Titre du document électronique. Publié aussi en version papier.

Th.--Sci. phys., méc.--Besançon, 1977. N°: 118.

Les théories physiques classiques peuvent être interpretées comme représentant le monde en termes d'intéractions causales à la fois locales et déterministiques entre des systèmes characterisés par des propriétés bien définies. Il est bien connu que la mécanique quantique orthodoxe, qui se trouve être une de nos théories les mieux confirmées, ne peut pas être interprétée dans les termes du cadre décrit ci-dessus. Au début des années soixante, John Bell a démontré que toute théorie représentant son domaine dans les termes du cadre classique ci-dessus satisfait une série d'inégalités, les inégalités de Bell. Certains physiciens ont développé des théories alternatives à la théorie quantique orthodoxe, théories dont les interprétations associées abandonnent au moins une des charactéristiques du cadre classique. Les philosophes s'efforcent d'interpreter ce resultat de la physique contemporaine, i.e. s'efforcent de comprendre à quoi peut ressembler le monde s'il est vrai que les interactions entre les systèmes physiques sont soit non-locales, soit non-déterministiques, ou bien que ces systèmes physiques ne possèdent pas de propriétés définies. Cette ligne de pensée a atteint son apogée avec la "métaphysique expérimentale" qui s'est développée après que la violation des inégalités de Bell par l'expérience a été observée. L'interprétation orthodoxe est que les expériences de type Bell nous forcent à accepter certaines formes d'interactions non-locales, et peut- être non causales, au niveau fondamental. Dans cette thèse, j'évalue dans quelle mesure l'investigation philosophique de nos meilleures théories scientifiques peut nous aider à décider de ce que peut être le monde au niveau fondamental. J'étudie cette question en considérant le domaine quantique, et en particulier les phénomènes de type Bell. Mes conclusions pointent dans la direction d'une vue plus modeste du rôle possible de la philosophie de la physique que celle que les programmes de métaphysique expérimentale suggèrent. Dans une première partie, j'étudie le rôle que la philosophie de la physique peut légitimement jouer dans le développement et l'évaluation des différentes theories quantiques. Je soutiens que le rôle de la philosophie de la physique ne consiste pas à imposer des critères d'acceptabilité pour les théories physiques en plus des critères usuels de cohérence interne et d'adéquation empirique. Un rôle à la fois important et légitime que peut jouer la philosophie de la physique consiste à distinguer clairement, pour nos théories et leurs interprétations, ce qui est imposé par les phénomènes et les théories de ce que relèvent de nos choix et préférences. Je soutiens enfin qu'un tel travail d'analyse peut se faire sur la base de l'analyse structurelle de nos théories et de nos modèles de données. Dans la seconde partie de la thèse, j'étudie spécifiquement le cas de l'interprétation des théorèmes de Bell et des expériences associées. J'évalue systématiquement l'interprétation orthodoxe selon laquelle les résultats de ces expériences nous force à accepter une forme "bénigne" de non-localité, ``bénigne" parce que de type non-causal. Je montre que l'interprétation orthodoxe comprends trois thèses différentes, la première portant sur la question de la localité, la seconde portant sur la question de la causalité et la troisième concernant le holisme. Je fournis des cadres théoriques rigoureux afin d'évaluer ces trois thèses. Le résultat de mon analyse concernant la question de la localité est que l'interprétation orthodoxe peut être défendue. En revanche, concernant les questions de causalité, aucun des cadres théoriques existant ne permet de soutenir l'interprétation orthodoxe, si cette dernière est comprise dans sa version forte de métaphysique expérimentale. Dans les deux cas cependant, une version faible peut être défendue. En particulier, un résultat important de ma thèse est que l'interprétation orthodoxe peut être défendue rigoureusement au niveau empirique. / Unavailable

Cette thèse présente le travail expérimental effectué pour observer la dynamique quantique de Zénon (QZD) dans une architecture 'circuit-QED' tridimentionnelle fonctionnant à très basse température. Dans cette architecture, un circuit supraconducteur de type transmon, jouant le rôle d'un atome artificiel, est couplé au champ électromagnétique d'une cavité microonde. Les niveaux d'énergie de l'atome et de la cavité sont alignés d'une nouvelle manière, afin de manipuler les états de Fock individuels de la cavité, tout en minimisant sa non-linearité Kerr induite par le transmon. La dynamique Zénon est obtenue en pilotant classiquement le champ de la cavité, tout en excitant fortement une transition inter-niveaux d'énergie du transmon, conditionnée à un état de Fock particulier. Ce forcage maintient la population de l'état de Fock à zéro, et conduit à la dynamique Zeno. Cette dynamique est observée par mesure de sa fonction de Wigner à intervalles de temps réguliers, soit par tomographie de Wigner, soit par tomographie quantique standard et reconstruction de la matrice densité. Nous observons trois exemples de QZD, et analysons la décohérence observée à l'aide simulations quantiques du système. / This thesis presents experimental work aimed at observing the quantum Zeno dynamics (QZD) in 3D circuit-QED, where an artificial atom, consisting of a superconducting circuit called a transmon, is coupled to the electric field of a microwave cavity resonator. The transmon and resonator energy levels are aligned in a novel way enabling the manipulation of individual Fock states of the cavity, while minimizing its transmon-induced Kerr non-linearity. We induce the QZD by displacing classically the cavity field while continuously driving strongly a transmon transition specific to a particular Fock state, which keeps this Fock state population at zero. The QZD is then observed by measuring the Wigner function of the fields at regular time intervals, either by Wigner tomography or standard quantum tomography and reconstruction of the density matrix. We observe three examples of QZD, and analyze the observed decoherence with the help of quantum simulations of the system.

Dans cette thèse nous avons travaillé sur deux systèmes prototypiques: en phase gazeuse et en phase condensée, pour suivre et quantifier l'énergie vibrationnelle dans des modes normaux après excitation vibrationnelle initiale.Pour la phase condensée, ce travail prend en compte l'immersion d'une molécule hôte: l'acide formique immergé dans une matrice d'argon et pour la phase gazeuse avec un cluster de (Cl ... N-Methyl Acétamide..Ar). Après la préparation des conditions initiales utilisant un échantillonnage semi-classique de Wigner, plusieurs trajectoires DFT-MD ont été exécutées pour analyser la relaxation vibrationnelle intra et intermoléculaire.Deux méthodes théoriques ont été utilisées pour suivre l'évolution avec le temps du nombre quantique vibrationnel: une nouvelle méthode basée sur l'étude des spectres d'état vibrationnels (VDOS) comparé avec une méthode plus traditionnelle basée sur l'étude de l'amplitude d'un mouvement spécifique de la molécule (c'est-à-dire distance ou angle). Dans la phase condensée, le rendement quantique du processus d'isomérisation de la molécule d'acide formique a été comparé aux données expérimentales. Nous avons montré que l'excitation vibrationnelle combinée de deux modes implique dans quelques cas l'isomérisation de la molécule d'acide formique. Cette excitation vibrationnelle initiale de l'acide formique a aussi un impact sur la matrice environnante: l'énergie initialement contenue dans l'AF est redistribuée à la matrice, ce qui mène à la déformation et la fonte (transition solide-liquide) de la matrice d'argon.En ce qui concerne la phase gazeuse, nous avons montré que l'excitation vibrationnelle de l'étirement du mouvement N-H du (Cl... NMA) implique la perte (évaporation) systématique de l'atome d'argon.Finalement, les deux modèles (phase gaz ou condensée) ont montré qu'après une excitation vibrationnelle initiale (n=1) d'un mode normal à t=0 de la dynamique, ce mode normal revient au cours de la dynamique dans son état fondamental (n=0). / In the thesis we have studied two prototypical systems in both condensed and gas phase,to follow and quantify the vibrational energy flow through normal modes after vibrational excitation.For the condensed phase, we considered a host Formic Acid immersedin an argon matrix, while for the gas phase we have studied the N-Methyl Acetamid... Cl.. Ar cluster. After the preparation of initial conditions using a semi-classical Wigner sampling, several DFT-MD trajectories have been performed to analyse the Intra/Inter vibrational energy relaxation. Two theoretical methods have been used to follow the evolution with time of the vibrational quantum numbers: a new method based on the study of vibrational density of states (VDOS)compared with a more traditional method based on the study of the amplitude of a specificmotion of the molecule (i.e. distance or angle). Both methods reveal similar results.In the condensed phase, the quantum yield of the trans/cis isomerisation process of theFormic Acid molecule has been compared to the experimental data. We have shown that thevibrational excitation of two combination modes involves in some cases the isomerisation ofthe Formic Acid molecule. This initial vibrational excitation of the Formic Acid has also animpact on the surrounding matrix: the energy initially contained into the FA is redistributedto the matrix leading to the deformation and the melting (solid-liquid transition) of theargon matrix.In the gas phase, we have shown that vibrational excitation of the N-H stretching motion ofthe (Cl...NMA) involves the systematic loss of the argon atom. Finally, the two models have shown that in both condensed or gas phase environment, after the vibrational excitation (n=1) of a normal modeat t=0 of the dynamics, this normal mode comes back in its ground state (n=0).