Transition metal oxides (TMO) represent a highly interesting material class as they exhibit a variety of different emergent phenomena including multiferroicity and superconductivity. These effects result from a significant interplay of charge, spin and orbital degrees of freedom within the correlated d-electrons. Oxygen vacancies (OV) at the surface of certain d0 TMO release free charge carriers and prompt the formation of a two-dimensional electron gas (2DEG). Barium titanate (BaTiO3) is a prototypical and promising d0 TMO. It displays ferroelectricity at room temperature and features several structural phase transitions, from cubic over tetragonal (at room temperature) and orthorhombic to rhombohedral. The spontaneous electric polarization in BaTiO3 can be used to manipulate the physical properties of adjacent materials, e.g. in thin films. Although the macroscopic properties of BaTiO3 are studied in great detail, the microscopic electronic structure at the surface and interface of BaTiO3 is not sufficiently understood yet due to the complex interplay of correlation within the d states, oxygen vacancies at the surface, ferroelectricity in the bulk and the structural phase transitions in BaTiO3. This thesis investigates the electronic structure of different BaTiO3 systems by means of angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES). The valence band of BaTiO3 single crystals is systematically characterized and compared to theoretical band structure calculations. A finite p-d hybridization of titanium and oxygen states was inferred at the high binding energy side of the valence band. In BaTiO3 thin films, the occurrence of spectral weight near the Fermi level could be linked to a certain amount of OV at the surface which effectively dopes the host system. By a systematic study of the metallic surface states as a function of temperature and partial oxygen pressure, a model was established which reflects the depletion and accumulation of charge carriers at the surface of BaTiO3. An instability at T ~ 285K assumes a volatile behavior of these surface states. The ferroelectricity in BaTiO3 allows a control of the electronic structure at the interface of BaTiO3-based heterostructures. Therefore, the interface electronic structure of Bi/BaTiO3 was studied with respect to the strongly spin-orit coupled states in Bi by also including a thickness dependent characterization. The ARPES results, indeed, confirm the presence of Rashba spin-split electronic states in the bulk band gap of the ferroelectric substrate. By varying the film thickness in Bi/BaTiO3, it was able to modify the energy position and the Fermi vector of the spin-split states. This observation is associated with the appearance of an interface state which was observed for very low film thickness. Both spectral findings suggest a significant coupling between the Bi films and BaTiO3. / Übergangsmetalloxide stellen eine hochinteressante Materialklasse dar, da sie eine Vielzahl neuartiger Phänomene, wie z.B. multiferroische Eigenschaften und Supraleitung, aufweisen. Diese Effekte sind die Folge eines komplexen Zusammen- spiels zwischen den Freiheitsgraden von Ladung, Spin und der orbitalen Komponente innerhalb eines korrelierten d-Elektronensystems. Sauerstoffstörstellen an der Ober- fläche von einigen dieser Systeme führen zu der Ausbildung freier Ladungsträger und der damit verbundenen Erzeugung eines 2-dimensionalen Elektronengases (2DEG). Das in dieser Arbeit untersuchte Bariumtitanat (BaTiO3) ist ein typisches und sehr vielversprechendes d0-Übergangsmetalloxid. Zum einen ist es ferroelektrisch bei Raumtemperatur und zum anderen weist es mehrere strukturelle Phasenübergänge auf, von kubisch über tetragonal (bei Raumtemperatur) und orthorhombisch zu rhom- boedrisch. Die spontane elektrische Polarisation in BaTiO3 kann dazu verwendet werden um physikalische Eigenschaften angrenzender Materialsysteme, z.B. von Dünnfilmen, zu beeinflussen. Obwohl vor allem die makroskopischen ferroelektrischen Eigenschaften von BaTiO3 bereits detailliert untersucht wurden, ist die mikrosko- pische elektronische Struktur in BaTiO3 und in BaTiO3-Grenzflächen noch nicht voll- ständig verstanden. Der Grund hierfür ist ein komplexes Wechselspiel zwischen elek- tronischen Korrelationseffekten, Sauerstoffstörstellen, Ferroelektrizität und struk- turellen Aspekten. Diese Dissertation befasst sich mit der elektronischen Struktur von verschiede- nen BaTiO3-Systemen, unter Verwendung der winkelaufgelösten Photoelektronen- spektroskopie (PES). Zum einen wurde das Valenzband von BaTiO3-Einkristallen systematisch untersucht und mit theoretischen Rechnungen verglichen. Dabei konnte eine endliche p-d-Hybridisierung von Titan- mit Sauerstoff-Zuständen im Valenzband festgestellt werden. Weiterhin wurde in BaTiO3-Dünnfilmen das Auftreten von spek- tralem Gewicht nahe des Ferminiveaus beobachtet. Diese metallischen Zustände sind auf eine erhöhte Dichte von Sauerstoffstörstellen an der Oberfläche zurückzuführen, wodurch das System effektiv dotiert wird. Die systematische Untersuchung der elek- tronischen Struktur in Abhängigkeit von Temperatur und Sauerstoff-Partialdruck wurde erfolgreich durch ein Modell beschrieben, das eine Instabilität der metallischen Zustände bei T ≈ 285K aufzeigt. Die ferroelektrische Eigenschaft von BaTiO3 kann in Heterostrukturen dazu verwendet werden, um die elektronische Struktur an der Grenzfläche zu kontrol- lieren. Zu diesem Zweck wurde in dieser Arbeit die mikroskopische elektronische Struktur an der Grenzfläche von Bi/BaTiO3 bedeckungsabhängig charakterisiert und im Hinblick auf die spin-polarisierten Zustände in Bi untersucht. So konnten Rashba-spinaufgespaltene elektronische Zustände in der Volumenbandlücke des fer- roelektrischen Substrates nachgewiesen werden. Eine Variation der Filmdicke in Bi/BaTiO3 führte zu einer energetischen Verschiebung und zu einer Änderung des Fermivektors der spinaufgespaltenen Zustände. Diese Beobachtung hängt stark mit dem Ausbilden eines Grenzflächenzustandes zusammen, der für sehr niedrige Be- deckungen beobachtet wurde. Beide Effekte weisen zudem auf eine Wechselwirkung zwischen den Bi-Filmen und BaTiO3

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Züchtung und Untersuchung von dünnen Kompositschichten aus BaTiO3 und BiFeO3 sowie Sr2FeMoO6-Dünnschichten. Diese Materialien haben gemeinsam, dass sie Bausteine in neuartigen elektronischen Bauelemente z. B. in Computerspeicher-Modulen werden könnten. BiFeO3 ist ein magnetoelektrisches Multiferroikum bei Raumtemperatur, was bedeutet, dass es sowohl eine spontane magnetische als auch eine spontane ferroelektrische Ordnung besitzt. Zusätzlich sind diese aneinander gekoppelt (magnetoelektrisch). Das macht BiFeO3 zu einem sehr begehrten Forschungsobjekt. Da die magnetoelektrische Kopplung im BiFeO3 zu schwach ist, um anwendungsrelevant zu sein, werden im Rahmen dieser Arbeit Kompositmaterialien unter Zuhilfenahme des Ferroelektrikums BaTiO3 hergestellt und untersucht, mit welchen eine Steigerung der magnetoelektrischen opplungskonstante von 4,2 V/cmOe auf über 35 V/cmOe bei Raumtemperatur erreicht wird. Zudem wird das entdeckte Sauerstoffvakanz-Übergitter untersucht und die daraus erwachsende elektrische Polarisation beschrieben. Im zweiten Teil der Arbeit wird zunächst die Herrstellung von Sr2FeMoO6 per gepulster Laserplasmaabscheidung als Dünnfilm beschrieben und die Untersuchung des magnetfeldabhängigen elektrischen Widerstandes gezeigt. Dies geschieht in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern wie Temperatur und Substratmaterial. Als Untersuchungsmethodenkommen unter anderem Raster- und Tunnelelektronenmikroskopie sowie Rasterkraftmikroskopie, Rutherford- ückstreuung und Röntgediffraktometrie für strukturelle Charakterisierungen und Strom-, Magnetisierungsund temperatur- und magnetfeldabhängige Spannungsmessungen für die elektrische und magnetische Charakterisierung der Dünnschichten zum Einsatz. Nach einer Einleitung mit der Motivation der Arbeit werden im zweiten Kapitel die teilweise übergreifenden experimentellen Methoden inklusive der Probenherstellung beschrieben. Das dritte und vierte Kapitel beinhaltet jeweils einen Überblick über den Stand der Forschung zu den einzelnen Materialien und die experimentellen Ergebnisse samt Diskussion. Das darauf folgende Kapitel liefert die Zusammenfassung und einen Ausblick.

Die Messung magnetischer Felder ist in der Sensorik von großem Interesse. Benötigt werden dazu physikalische Effekte, die magnetische Größen in elektrische Größen umsetzen. Ein interessanter Vertreter ist dabei der Riesenmagnetowiderstand (GMR). Systeme, die den GMR zeigen, sind Thema dieser Arbeit. Die untersuchten Systeme lassen sich in zwei Typen einteilen: Multilagen bestehen aus einer großen Zahl (30-40) nominell identischer Doppellagen aus abwechselnd ferromagnetischem und nichtmagnetischem Metall. Diese Systeme zeigen eine Widerstandsänderung mit der Stärke des externen Magnetfeldes. Untersucht wurden Schichten Co/Cu und NiFe/Cu. Es konnten Schichten mit einer Sensitivität von 3.2%/mT präpariert werden. Für den Rückgang der Signalstärke bei erhöhten Temperaturen sind, abhängig von der Cu-Dicke, zwei unterschiedliche Mechanismen verantwortlich. Diese werden diskutiert. Spin Valves bestehen aus Einzellagen unterschiedlicher Materialien (antiferro-, ferro- und paramagnetisch), meist Metalle, die eine Widerstandsänderung mit der Richtung des externen Magnetfeldes zeigen. Untersucht wurden Systeme, die auf NiO, FeMn und IrMn basieren. Die Temperaturabhängigkeit dieser Systeme zeigt Eigenschaften, die für die kommerzielle Nutzung wichtig sein können. Die mikroskopischen Ursachen werden diskutiert. Ein neu entwickeltes, leistungsfähiges Modell kann das sensorische Verhalten dieser Systeme sehr gut nachbilden und erlaubt so einen Einblick in die internen Vorgänge.

Although ferromagnets are found in all kinds of technological applications, their natural occurrence is rather unusual because only few substances are known to be intrinsically ferromagnetic at room temperature. In the past twenty years, a plethora of new artificial ferromagnetic materials has been found by introducing defects into non-magnetic host materials. In contrast to the intrinsic ferromagnetic materials, they offer an outstanding degree of material engineering freedom, provided one finds a type of defect to functionalize every possible host material to add magnetism to its intrinsic properties. Still, some controversial questions remain: What are the mechanisms behind these ferromagnetic materials? Why are their magnetization values reported in the literature so low? Are these materials really technologically relevant ferromagnets? In this work, we aim to provide a systematic investigation of the phenomenon. We propose a universal scheme for the computational discovery of new artificial functional magnetic materials, which is guided by experimental constraints and based on first principles. The obtained predictions explain very well the experimental data found in the literature. The potential of the method is further demonstrated by the experimental realization of a truly 2D ferromagnetic phase at room temperature, created in nominally non-magnetic TiO$_2$ films by ion irradiation, which follows a characteristic 2D magnetic percolation transition and exhibits a tunable magnetic anisotropy. Furthermore, the technological relevance of these artificial ferromagnetic materials, which comes to shine when one combines the engineered magnetic with some of the intrinsic properties of the host material, is demonstrated by creating a spin filter device in a ZnO host that generates highly spin-polarized currents even at room temperature.:1 Introduction 2 Computational discovery of artificial ferromagnets 2.1 Ferromagnetism in solids 2.1.1 Exchange interaction and magnetic order 2.1.2 Artificial magnetism due to defects 2.2 Predicting defect structures from collision cascades 2.3 Finding magnetic defect candidates 2.4 Magnetic percolation 2.5 Magnetic phase diagram of anatase TiO 2 artificial ferromagnet 2.5.1 Defect creation in anatase TiO 2 2.5.2 Magnetic properties of dFP defects in anatase TiO 2 2.5.3 Constructing a magnetic phase diagram 2.6 Revisiting prior experimental results 3 Artificial ferromagnetism in TiO 2 hosts 3.1 Low energy ion irradiation 3.2 SQUID magnetometry 3.3 Experimental realization of an artificial ferromagnet in TiO2 4 Artificial magnetic monolayers and surface effects 4.1 Critical behavior and 2D magnetism 4.2 Magnetic anisotropy 4.2.1 Demagnetizing field and magnetic shape anisotropy 4.2.2 Magnetocrystalline anisotropy 4.3 Artificial ferromagnetic monolayer at TiO 2 surface with perpendicular magnetic anisotropy 4.4 DFT calculations of the defective anatase TiO 2 [001] surface 5 Spin transport through artificial ferromagnet interfaces 5.1 Artificial ferromagnetism in ZnO hosts 5.2 Spin filter effect at magnetic/non-magnetic interfaces in ZnO 5.2.1 The spin filter effect 5.2.2 Lithium and hydrogen doping in ZnO 5.2.3 Magneto-transport in artificial ferromagnetic Li:ZnO microwires 5.2.4 Spin transport through magnetic/non-magnetic interfaces 5.2.5 Minority spin filter effect 6 Conclusions and Outlook Bibliography Appendix: A List of publications B Computation inputs and codes B.1 DFT electronic structure calculations - Fleur input files B.2 Magnetic Percolation simulations B.3 SQUID raw data analysis code B.4 SRIM Monte Carlo binary collision code automation / Obwohl Ferromagnete in allen möglichen technischen Anwendungen zu finden sind, ist ihr natürliches Vorkommen eher ungewöhnlich, da nur wenige Stoffe bekannt sind, die bei Raumtemperatur intrinsisch ferromagnetisch sind. In den letzten zwanzig Jahren wurde eine Fülle neuer künstlicher ferromagnetischer Materialien durch das Einbringen von Defekten in nichtmagnetische Wirtsmaterialien entdeckt. Im Gegensatz zu den intrinsischen ferromagnetischen Materialien bieten sie einen herausragenden Grad an materialtechnischer Freiheit, vorausgesetzt man findet zu jedem möglichen Wirtsmaterial einen passenden Typus von Defekten, um dessen intrinsische Eigenschaften um Magnetismus zu ergänzen. Dennoch bleiben einige kontroverse Fragen bislang unbeantwortet: Welche Mechanismen stehen hinter diesen ferromagnetischen Materialien? Warum werden ihre Magnetisierungswerte in der Literatur meist so niedrig angegeben? Sind diese Materialien wirklich technologisch relevante Ferromagneten? In dieser Arbeit wollen wir eine systematische Untersuchung des Phänomens durchführen. Wir schlagen ein universelles ab-initio Protokoll für die computergestützte Entdeckung von neuen künstlichen funktionalen magnetischen Materialien vor, das sich an experimentellen Bedingungen orientiert. Die erhaltenen Vorhersagen erklären die in der Literatur gefundenen experimentellen Daten sehr gut. Wir demonstrieren die Wirksamkeit der Methode durch die experimentelle Realisierung einer echten 2D-ferromagnetischen Phase bei Raumtemperatur, die in nominell nicht-ma'-gne'-tischen TiO$_2$-Filmen durch Ionenbestrahlung erzeugt wird. Die so entstehende ferromagnetische Phase folgt einem charakteristischen zweidimensionalen magnetischen Perkolationsprozess und weist eine steuerbare magnetische Anisotropie auf. Weiterhin wird die technologische Relevanz dieser künstlichen ferromagnetischen Materialien gezeigt, welche besonders zum Vorschein kommt, wenn man die künstlichen magnetischen mit einigen der intrinsischen Eigenschaften des Wirtsmaterials kombiniert, und zwar indem ein Spin-Filter Element auf Basis eines ZnO-Wirts gebaut wird, das selbst bei Raumtemperatur hoch spin-polarisierte Ströme erzeugt.:1 Introduction 2 Computational discovery of artificial ferromagnets 2.1 Ferromagnetism in solids 2.1.1 Exchange interaction and magnetic order 2.1.2 Artificial magnetism due to defects 2.2 Predicting defect structures from collision cascades 2.3 Finding magnetic defect candidates 2.4 Magnetic percolation 2.5 Magnetic phase diagram of anatase TiO 2 artificial ferromagnet 2.5.1 Defect creation in anatase TiO 2 2.5.2 Magnetic properties of dFP defects in anatase TiO 2 2.5.3 Constructing a magnetic phase diagram 2.6 Revisiting prior experimental results 3 Artificial ferromagnetism in TiO 2 hosts 3.1 Low energy ion irradiation 3.2 SQUID magnetometry 3.3 Experimental realization of an artificial ferromagnet in TiO2 4 Artificial magnetic monolayers and surface effects 4.1 Critical behavior and 2D magnetism 4.2 Magnetic anisotropy 4.2.1 Demagnetizing field and magnetic shape anisotropy 4.2.2 Magnetocrystalline anisotropy 4.3 Artificial ferromagnetic monolayer at TiO 2 surface with perpendicular magnetic anisotropy 4.4 DFT calculations of the defective anatase TiO 2 [001] surface 5 Spin transport through artificial ferromagnet interfaces 5.1 Artificial ferromagnetism in ZnO hosts 5.2 Spin filter effect at magnetic/non-magnetic interfaces in ZnO 5.2.1 The spin filter effect 5.2.2 Lithium and hydrogen doping in ZnO 5.2.3 Magneto-transport in artificial ferromagnetic Li:ZnO microwires 5.2.4 Spin transport through magnetic/non-magnetic interfaces 5.2.5 Minority spin filter effect 6 Conclusions and Outlook Bibliography Appendix: A List of publications B Computation inputs and codes B.1 DFT electronic structure calculations - Fleur input files B.2 Magnetic Percolation simulations B.3 SQUID raw data analysis code B.4 SRIM Monte Carlo binary collision code automation

The focus of the work is on the epitaxial growth of Mn5Ge3 layers on Ge (001) via ultra-fast solid-state reaction between Mn and Ge using millisecond range FLA at the ambient pressure in continuous N2 flow. Epitaxial Mn5Ge3 layers were obtained both on Ge (001) and Ge (111) substrates by optimizing the fabrication parameters, Mn thickness (30 nm), FLA energy density (100-110 Jcm-2) and FLA duration time. The epitaxial relationship between the alloy film and substrate is the (100) plane of Mn5Ge3 along [001] direction parallel with the [100] direction of Ge (001) plane. It is notable that the hexagonal c axis of Mn5Ge3 on Ge (001) is parallel to the film surface plane, while the reported Mn5Ge3’s c axis on Ge (111) tends to be perpendicular to the film plane. In fact, using ultrafast-SPE the c-axis of Mn5Ge3 is always parallel to the sample surface. Mn5Ge3 films exhibit ferromagnetism which is demonstrated by the anomalous Hall effect up to the TC = 283±5 K. The films exhibit their in-plane magnetic easy axis along the hexagonal c-axis independent of the Mn5Ge3 film thickness. This provides a new avenue for the fabrication of Ge-based spin-injectors fully compatible with industrial CMOS technology. The deeper understanding of the magnetic, structural and electrical properties of (100) epitaxial Mn5Ge3 grown on Ge (001) are presented by utilizing DFT calculation (by our collaborator M. Birowska) and various experimental methods. The Mn atoms in Mn5Ge3 occupy two distinct Wyckoff positions with fourfold (Mn1) and sixfold (Mn2) multiplicity. During cooling down to 100 K the Mn5Ge3 unit-cell shows remarkable structural deformation. The nearest distance d3 between Mn2-Mn2 atoms in the hexagonal a-b plane is shortened much faster than the nearest distance d1 between Mn1-Mn1 atoms along hexagonal c axis. The DFT calculations show that below critical distance d3 < 3.002 Å, the Mn2 atoms are AFM coupled while for d3 > 3.002 Å the coupling is FM. The FM coupling between Mn1 atoms weakly depends on the atomic distance d1. Moreover, there is a transition from collinear to noncollinear spin configuration at about 70±5 K. Simultaneously, at low temperature, the angular dependent magnetoresistance shows a switching from multi-fold component to twofold symmetry. The combination of different experimental techniques with theoretical calculations enabled us to conclude that the switching between non-collinear and collinear spin configurations and the variation of anisotropic magnetoresistance in Mn5Ge3 is due to the strain induced change of the magnetic coupling between Mn2-Mn2 atoms. Finally, the effects of strain on the structural and magnetic properties of epitaxial Mn5Ge3 on Ge (111) substrate by applying ms-range FLA are investigated. The X-ray diffraction results demonstrate that during FLA process the formation of nonmagnetic secondary phases of MnxGey is fully suppressed and the in-plane tensile strain is enhanced. The temperature dependent magnetization indicates that after FLA the Curie temperature of Mn5Ge3 increases from 283±5 K to above 400 K. Further Monte Carlo simulations manifest that the change of the strain in Mn5Ge3 during ms-range FLA modifies the distance between adjacent Mn atoms in the hexagonal basal plane, which provokes the different ferromagnetic interaction between them. Consequently, the significant increase of Curie temperature is observed. This provides a good way to improve the Curie temperature of Mn5Ge3 which is promising to realize room-temperature operated Ge based spin-injectors.

Die Messung magnetischer Felder ist in der Sensorik von großem Interesse. Benötigt werden dazu physikalische Effekte, die magnetische Größen in elektrische Größen umsetzen. Ein interessanter Vertreter ist dabei der Riesenmagnetowiderstand (GMR). Systeme, die den GMR zeigen, sind Thema dieser Arbeit. Die untersuchten Systeme lassen sich in zwei Typen einteilen: Multilagen bestehen aus einer großen Zahl (30-40) nominell identischer Doppellagen aus abwechselnd ferromagnetischem und nichtmagnetischem Metall. Diese Systeme zeigen eine Widerstandsänderung mit der Stärke des externen Magnetfeldes. Untersucht wurden Schichten Co/Cu und NiFe/Cu. Es konnten Schichten mit einer Sensitivität von 3.2%/mT präpariert werden. Für den Rückgang der Signalstärke bei erhöhten Temperaturen sind, abhängig von der Cu-Dicke, zwei unterschiedliche Mechanismen verantwortlich. Diese werden diskutiert. Spin Valves bestehen aus Einzellagen unterschiedlicher Materialien (antiferro-, ferro- und paramagnetisch), meist Metalle, die eine Widerstandsänderung mit der Richtung des externen Magnetfeldes zeigen. Untersucht wurden Systeme, die auf NiO, FeMn und IrMn basieren. Die Temperaturabhängigkeit dieser Systeme zeigt Eigenschaften, die für die kommerzielle Nutzung wichtig sein können. Die mikroskopischen Ursachen werden diskutiert. Ein neu entwickeltes, leistungsfähiges Modell kann das sensorische Verhalten dieser Systeme sehr gut nachbilden und erlaubt so einen Einblick in die internen Vorgänge.

Die rasanten Fortschritte bei der Entwicklung neuartiger 2D-Materialien haben in den letzten Jahren auch das Forschungsfeld der Spintronik stetig bereichert aufgrund der vielseitigen physikalischen Eigenschaften und der Flexibilität hinsichtlich der Realisierung von Heterostrukturen. Das erst kürzlich entdeckte metastabile und geschichtete Material alpha-FeGe2 trägt das Potenzial, in die Klasse der bekannten 2D Materialien aufgenommen zu werden. In dieser Dissertation werden die elektrischen und magnetischen Eigenschaften von alpha-FeGe2 diskutiert, basierend auf elektrischen Transportmessungen bei unterschiedlichen äußeren Magnetfeldern und Temperaturen. Zur Untersuchung von magnetoresistiven Effekten wurden Spinventilstrukturen mit alpha-FeGe2 als Trennmaterial zwischen zwei metallische Ferromagnete verwendet. Es wird gezeigt, dass alpha-FeGe2 eine dickenabhängige kritische Temperatur besitzt, die bei etwa 100 K liegt und mit einem magnetischen Phasenübergang von der antiferromagnetischen Phase für T > 100 K in die ferromagnetische Phase bei T < 100 K verknüpft ist. Dieser Phasenübergang wird von Berechnungen aus der Dichtefunktionaltheorie (DFT) gestützt. Es wird gezeigt, dass die magnetische Ordnung in der alpha-FeGe2-Trennschicht einen starken Einfluss auf die Spinventilsignale ausübt. Insbesondere spielt hierbei die Auswirkung auf die magnetische Interschichtkopllung zwischen den ferromagnetischen Elektroden aus Fe3Si oder Co2FeSi eine entscheidende Rolle. Die magnetische Kopplung an der Grenzfläche zwischen antiferromagnetischem alpha-FeGe2 und Fe3Si führt zu einer Anisotropie in den Spinventilsignalen hinsichtlich der Orientierung des externen Magnetfeldes. Diese Anisotropie wird durch ein komplexes Zusammenspiel zwischen der Magnetisierung der ferromagnetischen Elektroden und der magnetischen Vorzugsrichtung des antiferromagnetischen alpha-FeGe2, die durch den sog. Néelvektor beschrieben wird, diskutiert. / The rapid progress in the development of new 2D materials have also enriched spintronic research in recent years, thanks to their versatile physical properties and flexibility with regard to the design of heterostructures. The prominent examples graphene and transition metal dichalcogenides (TMDs) have the prospect to represent the basis of future spintronic applications, in particular due to their tunability and multifunctionality. The recently discovered metastable layered material alpha-FeGe2 is a potential candidate for being added to this class of materials. In this work, the electrical and magnetic properties of alpha-FeGe2 are studied, based on results from electrical transport measurements at different external magnetic fields and temperatures. For the investigation of magnetoresistive effects, spin valve devices containing alpha-FeGe2 as a spacer layer between two metallic ferromagnets have been utilized. It is shown that alpha-FeGe2 exhibits a thickens dependent critical temperature around 100 K at which it undergoes a magnetic phase transition from an antiferromagnetic state at T > 100 K to a ferromagnetic state at T < 100 K. This phase transition is also predicted by density functional theory (DFT) calculations and reflected in a disappearing spin valve signal at low temperatures. It is demonstrated that the magnetic phase of the alpha-FeGe2 spacer strongly influences the performance of spin valves, particularly via the impact on the magnetic interlayer coupling between the ferromagnetic electrodes made of Fe3Si or Co2FeSi. The magnetic coupling at the interface between antiferromagnetic alpha-FeGe2 and Fe3Si was found to induce anisotropies in the spin valve signal with regard to the external magnetic field orientation. This anisotropy is explained in terms of a complex interplay between the misalignment between the ferromagnetic electrodes and the magnetically preferred direction of the antiferromagentic alpha-FeGe2 described by the Néel vector.

This work presents an analogue baseband (BB) chain for a magnetic tunneling junction (MTJ) based radiofrequency (RF) signal detector fully integrated in a hybrid CMOS-MTJ technology. The BB chain contains a 6 th -order gm-C low-pass filter (LPF), a BB amplifier, a comparator, and a current bank. According to measurement results, the 6 th -order LPF with a cut-off frequency of 10 MHz consumes a very low DC power of 2.41 mW. Its DC power consumption per pole of 0.4 mW is the lowest among the state-of-the-art LPFs. The LPF can be also switched on and off very fast within 110 ns. With the fast switch-ability and the low power consumption, the LPF outperforms the state of the art. Furthermore, the complete BB chain can transform a 2.5 Vpp, 5 Mbps BB signal into digital data with a bit error rate fewer than 1e−6 . The BB chain consumes 2.85mW including all bias circuits. To achieve power efficiency, the BB chain is designed to operate under an aggressive duty-cycling mode. The switch-on time of the BB chain is within 200 ns

Diese Arbeit befasst sich mit dem Wachstum von Dünnschichtstrukturen, die zur Herstellung eines Spin-selektiven Schottky-Barrier-Tunneltransistors (SS-SBTT) erforderlich sind. Das Bauelement basiert auf dem Transport von Ladungsträgern durch eine dünne halbleitende (SC) Schicht, die zwei ferromagnetische (FM) Kontakte trennt. Daher müssen hochqualitative und gitterangepasste vertikale FM/SC/FM-Trilayer gezüchtet werden, was aufgrund der inkompatiblen Kristallisationsenergien zwischen SC und Metallen eine experimentelle Herausforderung darstellt. Das Problem wurde mit einem Festphasenepitaxie-Ansatz gelöst, bei dem eine dünne amorphe Ge-Schicht (4-8 nm) durch Ausglühen über Fe3Si auf GaAs(001)-Substraten kristallisiert wird. Langsame Glühgeschwindigkeiten bis zu einer Temperatur von 260°C konnten ein neues gitterangepasstes Polymorph von FeGe2 erzeugen, über das ein zweites Fe3Si mittels Molekularstrahlepitaxie gezüchtet werden könnte. SQUID-Magnetometermessungen zeigen, dass die dreischichtigen Proben in antiparallele Magnetisierungszustände versetzt werden können. Vertikale Spin-Ventil-Bauelemente, die mit verschiedenen Trilayern hergestellt wurden, wurden verwendet, um zu demonstrieren, dass der Ladungstransport über die Heteroübergänge spinselektiv ist und bei Raumtemperatur einen Magnetowiderstand von höchstens 0,3% aufweist. Der Effekt nimmt bei niedrigen Temperaturen ab, was mit einem ferromagnetischen Übergang in der FeGe2-Schicht korreliert. Durch TEM- und XRD-Experimente konnte festgestellt werden, dass das neue FeGe2-Polymorph die Raumgruppe P4mm aufweist und bis zu 17% Si-Atome als Ersatz für Ge-Stellen enthält. Die Isolierung von FeGe2 war möglich, indem das Verhältnis von Fe-, Si- und Ge-Atomen so eingestellt wurde, dass die richtige Stöchiometrie bei vollständiger Durchmischung erreicht wurde. Anhand von FeGe2-Dünnschichten wurde ein zunehmender spezifischer Widerstand bei niedriger Temperatur und ein semi-metallischer Charakter beobachtet. / This thesis discusses the growth of thin film structures required to fabricate a Spin-Selective Schottky Barrier Tunnel transistor (SS-SBTT). The device relies on charge carriers being transported through a thin semiconducting (SC) layer separating two ferromagnetic (FM) contacts. Thus, high quality and lattice-matched FM/SC/FM vertical trilayers must be grown, which is experimentally challenging due to incompatible crystallization energies between SC and metals. The problem was solved using a solid-phase epitaxy approach, whereby a thin amorphous layer of Ge (4-8 nm) is crystallized by annealing over Fe3Si on GaAs(001) substrates. Slow annealing rates up to a temperature of 260°C could produce a lattice-matched Ge-rich compound, over which a second Fe3Si could be grown my molecular-beam epitaxy. The compound obtained during annealing is a new layered polymorph of FeGe2. SQUID magnetometry measurements indicate that the trilayer samples can be placed in states of antiparallel magnetization. Vertical spin valve devices created using various trilayers were used to demonstrate that charge transport is spin-selective across the heterojunctions, showing a magnetoresistance of at most 0.3% at room temperature. The effect decreases at low temperature, correlating with a ferromagnetic transition in the FeGe2 layer. TEM and XRD experiments could determine that the new FeGe2 polymorph has a space group P4mm, containing up to 17% Si atoms substituting Ge sites. Isolating FeGe2 was possible by tuning the proportion Fe, Si and Ge atoms required to obtain the right stoichiometry upon full intermixing. Hall bars fabricated on FeGe2 thin films were used to observe an increasing resistivity at low temperature and semimetallic character.

The work presented in this thesis encompasses the design, development, realization and testing of novel magnetoelectric thin film elements that do not rely on ferromagnets, but are based entirely on magnetoelectric antiferromagnets such as Cr2O3. Thin film spintronic elements, and in particular magnetoelectric transducers, are crucial building blocks of high efficiency data processing schemes that could complement conventional electronic data processing in the future. Recent developments in magnetoelectrics have revealed, that exchange biased systems are ill-suited to electric field induced switching of magnetization due to the strong coupling of their ferromagnetic layer to magnetic fields. Therefore, ferromagnet-free magnetoelectric elements are proposed here in an effort to mitigate the practical problems associated with existing exchange biased magnetoelectric elements. This goal is achieved by establishing an all-electric read-out method for the antiferromagnetic order parameter of thin films, which allows to omit the ferromagnet from conventional exchange biased magnetoelectric elements. The resulting ferromagnet-free magnetoelectric elements show greatly reduced writing thresholds, enabled operation at room temperature and do not require a pulsed magnetic field, all of which is in contrast to state-of-the-art exchange biased magnetoelectric systems. The novel all-electric read-out method of the magnetic field-invariant magnetization of antiferromagnets, so-called spinning-current anomalous Hall magnetometry, can be widely employed in other areas of thin film magnetism. Its high precision and its sensitivity to previously invisible phenomena make it a promising tool for various aspects of thin solid films. Based on this technique, a deep understanding could be generated as to what physical mechanisms drive the antiferromagnetic ordering in thin films of magnetoelectric antiferromagnets. As spinning-current anomalous Hall magnetometry is an integral probe of the magnetic properties in thin films, it offers no intrinsic scale sensitivity. In order to harness its great precision for scale related information, a statistical framework was developed, which links macroscopic measurements with microscopic properties such as the antiferromagnetic domain size.