Une méthode de détection des nuages et des poussières dans l'atmosphère depuis le sol par spectrométrie uv-visible du ciel au zénith est proposée. Elle repose sur l'étude de la variation de la couleur du ciel au crépuscule. La méthode est appliquée à la détection des nuages stratosphériques polaires observés durant la campagne Cheops III (Chemistry of ozone in the polar stratosphere) en 1990 en scandinavie. Un modèle de transfert radiatif en diffusion simple a été développé pour l'interprétation des observations. la méthode est ensuite appliquée à la définition d'un capteur optique destiné à la détection des tempêtes de poussière et de nuages dans l'atmosphère de Mars à partir de stations au sol, lors de la mission franco-russe Mars 94

Le rôle joué par la stratosphère sur le climat est aujourd'hui avéré. Le couplage du système troposphère-stratosphère implique que les processus dynamiques de grande amplitude de la moyenne atmosphère perturbent l'équilibre atmosphérique et l'écoulement dans les plus basses couches. Parmi ces phénomènes dynamiques, les échauffements stratosphériques soudains sont les plus emblématiques. Cette étude s'intéresse à l'impact de ces événements sur la variabilité de la moyenne atmosphère et sur l'estimation des tendances de température. Nous cherchons également à mieux caractériser l'évolution spatio-temporelle des échauffements stratosphériques, depuis leurs causes jusqu'à leurs conséquences. Tout d'abord, une méthodologie novatrice d'analyse statistique de séries temporelles est développée et testée sur des mesures lidar de l'Observatoire de Haute-Provence. L'impact des événements dynamiques les plus importants peut ainsi être efficacement isolé de la contribution radiative de fond, ce qui explique les différences observées entre l'été et l'hiver. Ensuite, une simulation du Canadian Middle Atmosphere Model nous permet de valider la méthodologie et d'étendre notre étude à l'ensemble du globe. On montre que les variations spatiales sont elles aussi majoritairement causées par l'activité dynamique. Les conditions de formation d'un échauffement stratosphérique sont également étudiées, à l'aide de tests de sensibilité du modèle RACCORD. On prouve l'importance du rappel vers la météorologie pour produire un échauffement majeur, particulièrement dans le cas d'une rupture du vortex. Enfin, la méthode et nos résultats sont mis à profit dans une analyse de l'hiver 2012-2013.

Les moyennes et hautes latitudes de l'hémisphère nord sont caractérisées par une forte variabilité climatique en hiver, incluant l'occurrence d'évènements extrêmes tels que les vagues de froid ou les tempêtes, et présentent une faible prévisibilité aux échéances mensuelle à saisonnière dans les systèmes opérationnels. Un nombre croissant d'études montre qu'au delà du couplage océan-atmosphère, le couplage troposphère-stratosphère contribue également à la variabilité climatique à ces échelles de temps. Cette thèse vise à mieux comprendre l'influence de la stratosphère sur la variabilité climatique hivernale à nos latitudes, et à quantifier sa contribution potentielle à la prévisibilité climatique saisonnière en comparaison de la contribution océanique. Dans un premier temps, un état des lieux des connaissances sur le couplage troposphère-stratosphère est dressé et la variabilité inter-annuelle du vortex stratosphérique polaire est revisitée par le biais d'analyses composites sur la base des réanalyses atmosphériques du CEPMMT. Ensuite, les principaux outils de cette thèse sont présentés et validés, à savoir le modèle ARPEGE-Climat et la technique de " nudging " permettant de relaxer (guider) le modèle vers les réanalyses. Comme beaucoup de modèles, les versions 4 et 5 d'ARPEGE-Climat en configuration T63L31 simulent un vortex stratosphérique polaire nettement décalé vers le sud, ce qui peut avoir des conséquences négatives sur la variabilité simulée via la modification des interactions ondes-écoulement moyen. Si la faible résolution verticale dans la stratosphère est souvent mise en avant pour expliquer le manque de prévisibilité dans les modèles, nos travaux sur la version 5 d'ARPEGE-Climat montrent que l'augmentation de la résolution verticale et l'élévation du toit du modèle à 0.1 hPa ne suffisent pas pour obtenir un climat plus réaliste, que ce soit en termes d'état moyen, de variabilité ou de prévisibilité à l'échelle saisonnière. C'est pourquoi, tout au long de cette thèse, la technique de la relaxation de la stratosphère vers les réanalyses issues du CEPMMT a été exploitée afin de montrer, de manière idéalisée, sa forte influence sur la variabilité climatique hivernale aux extra-tropiques de l'hémisphère nord, par rapport au seul forçage par les températures de surface de la mer observées. L'étude des hivers 1976-1977 et 2009-2010 via la réalisation de simulations d'ensemble avec et sans nudging a permis de confirmer la contribution de la stratosphère à la phase négative de la NAO et aux fortes anomalies négatives de température observées sur l'Europe du nord. La généralisation des ensembles à la période 1958-2007 (avec initialisation au 1er Novembre) confirme l'impact positif du nudging extra-tropical mais montre un effet très limité du nudging équatorial qu'il conviendrait d'évaluer de manière plus précise en augmentant la taille des ensembles. Ainsi, si elle confirme l'importance de la stratosphère pour la prévision saisonnière hivernale à nos latitudes, cette thèse ouvre de nombreuses perspectives concernant les mécanismes qui sous tendent le couplage troposphère-stratosphère et l'intérêt d'une prévision statistico-dynamique consistant à relaxer le modèle ARPEGE-Climat vers une stratosphère prévue de manière statistique.

Le phénomène de destruction de l’ozone est un sujet vaste mettant en scène de nombreux processus. Il a pour origine l’émission de composés dits gaz sources (SGs) dans la troposphère. Récemment, les espèces à très courte durée de vie (VSLS) ont été identifiées comme SGs possibles. Cependant, elles ne possèdent pas un temps de vie suffisamment long pour atteindre directement la stratosphère. Les VSLS se dégradent au cours de leur transport, conduisant à des composés intermédiaires, les gaz produits (PGs). Les SGs et les PGs des VSLS vont entrer dans la stratosphère au niveau des régions équatoriales où règne un transport vertical rapide, la convection. Les SGs à temps de vie plus long peuvent accéder à la stratosphère par tous les types de transport possibles. Une fois dans la stratosphère, les SGs et PGs vont être convertis en espèces réactives capables de détruire l’ozone. Cette thèse présente l’étude des différentes étapes se produisant avant la destruction de l’ozone : l’émission et le transport des SGs dans l’atmosphère, leur chimie de dégradation au cours de leur transport et enfin leur contribution à la destruction de l’ozone. Les traceurs chimiques tels que CO sont tout d’abord utilisés pour mettre en évidence le transport des SGs et PGs de la troposphère à la stratosphère. Puis, deux études décrivant 2 types d’espèces différentes, entrant dans le processus de destruction de l’ozone, sont présentées : pour OCS (sulfure de carbonyle) et les VSLS bromés (CHBr3 et CH2Br2). OCS est l’un des principaux précurseurs d’aérosols sulfatés présents dans la stratosphère catalysant la destruction de l’ozone par chimie hétérogène. Cependant, sa contribution à cette couche comporte de nombreuses incertitudes. Ses sources d’émissions, sa répartition avec la latitude et sa contribution à la couche d’aérosols sulfatés sont présentées. La contribution des VSLS bromées au brome de la stratosphère est une question en cours de résolution. Leur chimie au cours de leur transport dans l’atmosphère est décrite de manière détaillée. / Ozone depletion is a complex subject involving several processes starting by the emission of the sources gases (SGs) in the lower troposphere. Recently the VSLS (very short lived substances) have been identified as potential SGs. However they do not have a lifetime long enough to reach directly the stratosphere. During the transport, the VSLS undergo degradation leading to products gases (PGs). The SGs and PGs of the VSLS reach the stratosphere in the Tropical region where a rapid vertical transport occurs, the convection. The SGs with longer lifetime can reach the stratosphere by any transport pathway from the location of their emissions. Once in stratosphere the SGs and PGs will be converted into reactive species able to deplete ozone. This thesis presents the study of the several steps occurring before the ozone depletion: SGs emission, SGs and PGs transport into the atmosphere, the chemical degradation occurring during their transport and finally their contribution to the ozone depletion. First, chemical tracers, as CO, are used to highlight the main pathways from the troposphere to the stratosphere. Then two studies of two different types of species entering in the process of ozone destruction are presented: for OCS (carbonyl sulfide) and the brominated VSLS (CHBr3 et CH2Br2). OCS is one of the sulfate aerosols precursors catalyzing the ozone depletion. However, OCS contribution to this layer has some uncertainties. OCS emission sources, the latitude repartition and the contribution to the sulfate aerosols are presented. The contribution of the brominated VSLS to the stratospheric bromine is a key issue that being almost resolved. The brominated VSLS chemical degradation during the atmospheric transport will be described in detail.

Les abondances atmosphériques du dioxyde de carbone et du méthane augmentent progressivement, modifiant probablement le climat global de l'atmosphère. Bien que ces effets soient très étudiés dans la troposphère, ils le sont peu dans l'atmosphère moyenne (20 - 120 km) où ils pourraient avoir un impact plus facilement détectable. Nous nous intéressons en particulier à la mésosphère/basse thermosphère (MLT), où apparaissent de plus en plus souvent des nuages mésosphériques polaires (PMC). La MLT est sensible au niveau d'activité solaire, qui varie selon un cycle de onze ans.<p>Nous évaluons les impacts de ces deux changements anthropiques et de ce cycle naturel sur la température et la chimie de la MLT. Pour ce faire, nous participons au développement d'un modèle bidimensionnel de l'atmosphère :SOCRATES. Ce modèle calcule interactivement les moyennes zonales des vents, de la température et de la composition chimique de l'atmosphère en fonction de la latitude (85°S-85°N) et de l'altitude (0-120 km). Avant de nous intéresser au changement global, nous avons dû améliorer SOCRATES pour qu'il reproduise au mieux la situation chimique, dynamique et thermique actuellement observée.<p>Nous avons ainsi modifié la résolution du système chimique; développé une nouvelle paramétrisation de l'absorption par O2 du rayonnement solaire ultraviolet à Lyman-&61537; (121.6 nm) [Chabrillat et Kockarts, 1997] ;créé une approximation des sources thermosphériques de NO; paramétrisé le forçage dynamique par déferlement des ondes de gravité pour reproduire de manière très réaliste les observations actuelles de température dans la MLT ;et développé un algorithme pour prendre en compte non seulement la diffusion turbulente mais aussi la diffusion moléculaire. Tous ces développements sont décrits en détail, et leurs effets sur la physico-chimie de la. MLT sont analysés. Les concentrations chimiques calculées par le modèle sont comparées avec succès à des observations - en particulier de l'ozone et du radical hydroxyle.<p>Nous étudions ensuite en détail l'impact du cycle solaire de onze ans sur la MLT. Une analyse complète du budget thermique nous permet d'établir, par exemple, que la raie Lyman-&61537; est responsable de la moitié du réchauffement entre SOLMIN et SOLMAX. Nous évaluons alors la sensibilité de la MLT à un doublement (théorique) de l'abondance de C02. Nous trouvons qu'aux hautes latitudes et en été, zone d'apparition des PMC, cet effet est très faible. Puis nous réalisons une simulation où le méthane est ramené à son niveau préindustriel. L'accroissement de CH4 depuis cette époque est responsable, non seulement de l'augmentation de la vapeur d'eau dans l'atmosphère moyenne, mais aussi d'un léger refroidissement dans la MLT. Cet effet est maximal dans les régions polaires et en été, là où les deux autres sont minimaux.<p>Nous concluons par une grande simulation intégrée de l'évolution du climat et de la chimie de l'atmosphère moyenne au cours du XXIe siècle. Nous trouvons qu'au niveau d'apparition des PMC, la tendance au refroidissement est plus faible que partout ailleurs. Par contre, la vapeur d'eau augmente plus rapidement en été qu'en hiver. Ces calculs fournissent des indices pour réconcilier les observations plus fréquentes des PMC avec une synthèse des températures mesurées dans l'été arctique, selon laquelle les températures n'auraient pas varié depuis quarante ans.<p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Dans un contexte de changement climatique, il est important d'étudier les processus de distribution et les tendances des gaz à l'état de traces dans l'atmosphère tels que l'ozone et la vapeur d'eau. L'observatoire atmosphérique du Maïdo, situé à 2160 m, héberge un ensemble d'instruments de mesures atmosphériques in-situ et par télédétection, dont le Lidar1200, pour la mesure de profils verticaux de vapeur d'eau. La validation, l'évaluation et une première exploitation des données du Lidar1200 font l'objet de cette thèse. Des comparaisons avec des radiosondages ont permis de valider les profils de vapeur d'eau du lidar depuis la basse troposphère jusqu'à 22 km d'altitude dès lors qu'un nombre suffisant de données est intégré. À courte échelle de temps, le Lidar1200 est capable de suivre temporellement des structures de l'ordre de la centaine de mètres d'épaisseur jusqu'à une dizaine de kilomètres d'altitude. L'analyse des données montre le potentiel du Lidar1200 de surveillance de la vapeur d'eau à long-terme dans la basse stratosphère avec un ou deux points de mesure par mois. La base de données 2013-2015 apporte des informations sur la variabilité saisonnière de la vapeur d'eau au-dessus de La Réunion. Les données de vapeur d'eau permettent de documenter divers processus atmosphériques dont les échanges stratosphère-troposphère. Des signatures d'intrusion stratosphérique ont été observées sur des observations lidar quasi simultanées et co-localisées d'ozone et de vapeur d'eau pendant la campagne de mesure MALICCA (MAïdo LIdar Calibration Campaign, La Réunion), le 4 avril 2013, suggérant un processus d'intrusion stratosphérique avec plusieurs origines. / In a context of climate change, it is important to study distribution processes and the trends of trace atmospheric gases such as ozone and water vapor. The Maïdo atmospheric observatory, located at 2160 m in height, hosts a set of atmospheric in-situ and remote sensing instruments, including the Lidar1200 providing vertical water vapor profiles. This thesis aims to provide a thorough work of validation, evaluation and analysis of the Lidar1200 data. Comparisons with radiosoundings allowed to validate the water vapor profiles of the lidar from the lower troposphere up to an altitude of 22 km if a sufficient number of data is integrated. At a smaller temporal scale, the Lidar1200 is able to follow temporally structures in the range of a hundred of meters thick up to a dozen of kilometers in altitude. The data analysis show the potential of the lidar in monitoring the water vapor in the lower stratosphere on a long term with one to two points of measurements by month. The database 2013-2015 brings information on the seasonal variability of the water vapor over Reunion Island. The water vapor data allow to study various atmospheric processes including stratosphere-troposphere exchanges. Signatures of stratospheric intrusions were observed on quasi-simultaneous and co-localized ozone and water vapor observations realized by two lidars of the Maïdo Observatory during the measurement campaign MALICCA-1 (MAïdo LIdar Calibration CAmpaign, Reunion Island), on April 4, 2013, suggesting stratospheric intrusions with multiple origins.

Ce travail de thèse a pour ultime objet la contribution à des travaux scientifiques nécessaires à l'amélioration de la connaissance des processus photochimiques, radiatifs et de transport régissant l'évolution des espèces minoritaires et de l'ozone atmosphérique. Les travaux et les résultats de recherche reportés dans ce document sont focalisés sur le développement, la mise en oeuvre, la validation de trois catégories de modèles numériques de l'atmosphère. Ils sont constitués par un modèle photochimique ou de boîte ; un modèle unidimensionnel diffusif et photochimique ; et un modèle tridimensionnel dynamique et de transport des composés chimiques avec variations diurnes à l'échelle du globe. La stratégie consiste à coupler le modèle de boîte intégrant un mécanisme cinétique approprié avec chacun des modèles. Les résultats numériques sont par la suite confrontés: aux mesures existantes de concentration des espèces chimiques obtenues dans le cadre de campagnes de lancements de ballons stratosphériques ; aux observations effectuées à partir de la surface du globe ; et finalement aux données satellitaires. Ces travaux sont complétés par l'introduction de nouvelles valeurs des sections efficaces d'absorption de quelques espèces (pour la photolyse) et de nouvelles valeurs de constantes cinétiques (pour les réactions chimiques) mesurées en laboratoire. En particulier, uns des ultimes objectifs de ce travail consistent à mettre en oeuvre le modèle tridimensionnel (3D) à variations diurnes cité précédemment, et à confronter les résultats aux observations satellitaires chimiques existantes pour une période précise. A moyen terme, le modèle 3D sera appliqué pour l'interprétation des futures observations effectuées depuis l'espace dans le cadre de la nouvelle mission spatiale UARS de la NASA (" Upper Atmospheric Research Satellite "). Le lancement du satellite, prévu en 1991, aura pour mission, l'observation des variations spatio-temporelles de la concentration des composés chimiques et de certains paramètres physiques et radiatifs dans les trois couches atmosphériques : la stratosphère, la mésosphère et la thermosphère. La mission est dédiée à l'étude des espèces ayant un rôle majeur sur la destruction de la couche d'ozone polaire et à l'évolution du climat sous l'influence des gaz à effet de serre. L'évolution temporelle de la position du satellite autour de son orbite permettra d'en extraire les variations diurnes des composés aux mêmes heures TU et aux mêmes endroits, permettant l'application et la mise en oeuvre du modèle de boîte pour la compréhension des processus. Parmi les autres objectifs de cette thèse, les points suivants sont traités en détail: 1) Le développement d'une méthode numérique novatrice pour la résolution d'un ensemble d'équations de continuité non linéaires et couplées des espèces chimiques. Par la suite, La méthode est analysée et évaluée numériquement, comparée aux techniques standard existantes et intégrée dans chacun de ces 3 modèles. La formulation de la technique numérique doit être standard et facilement adaptable à n'importe quels systèmes d'équations d'évolution des espèces associées à de mécanismes cinétiques et pour n'importe quelle partie de l'atmosphère. La méthode doit résoudre, sans paramétrisation, les variations diurnes des composés dues aux effets de l'évolution très rapide spatiotemporelle de la photolyse aux zones de coucher et lever du soleil, et parfois aux conséquences de l'évolution temporelle des quantités d'émissions chimiques rejetées par les sources sur la concentration des espèces. 2) Le développement, la mise en oeuvre et la validation d'un modèle photochimique ou " de boîte ", utilisant la méthode développée en 1). De la même manière, le modèle de boîte est conçu pour être applicable à n'importe quelles régions de l'atmosphère à savoir: la couche limite atmosphérique, la troposphère libre, la stratosphère et la mésosphère. 3) La vérification de la performance du modèle de boîte développé en 2) par l'interprétation d'un ensemble d'observations satellitaires et des mesures in situ de la concentration de certains composés chimiques par l'usage des ballons stratosphériques dans la stratosphère et par confrontation de la concentration de l'ozone mesurée par la technique micro-ondes dans la mésosphère ; 4) Le développement d'un modèle photochimique et diffusif unidimensionnel (dans la direction verticale), en incluant les variations diurnes des composés, par couplage du modèle de boîte développé en 2) avec un modèle purement de transport diffusif (également développé dans ce travail). L'ensemble est mis en oeuvre pour l'interprétation des mesures de profils verticaux de quelques composés chimiques dans la stratosphère et la mésosphère, obtenues soit à distance par de satellites soit in situ par ballons; 5) Le couplage, à chaque pas de temps, et l'intégration directe du modèle de boîte avec le modèle de circulation générale de METEO France (Emeraude) qui calcule de manière pronostique le champ dynamique et thermodynamique, les paramètres radiatifs et physiques et utilise les techniques d'assimilation des données d'observations dans l'atmosphère globale (vents, température, vapeur d'eau, nuages, flux solaires, etc.). L'ensemble constitué par le modèle Arpège et le modèle de boîte incluant un mécanisme cinétique de l'ozone stratosphérique, est mis en oeuvre pour interpréter les variations spatio-temporelles à 3 dimensions des espèces azotées et de l'ozone dans la stratosphère. En particulier, l'accent est mis sur la modélisation du phénomène appelé " Noxon Cliff ") consistant à l'apparition de gradients horizontaux des espèces azotées (NO2) lors de l'apparition du réchauffement soudain de la stratosphère moyenne, accompagné par la division du vortex polaire Nord en quelques cellules, vers la fin de l'hiver boréale. Chapitre I. Ce chapitre rappelle certaines notions des lois physiques pour l'atmosphère : la dynamique, le transport des espèces et la photochimie dans l'atmosphère et effectue une revue des différentes catégories de modèles numériques existants: photochimiques, radiatifs et dynamiques développés et mis en oeuvre durant les dernières décennies par la communauté scientifique pour explorer et étudier l'aéronomie de l'atmosphère et l'évolution du climat. Chapitre II. Dans un premier temps, le chapitre traite en détail le développement et l'analyse numérique de la " méthode novatrice " à laquelle nous avons associé la dénomination : " Semi Implicite Symétrique (SIS) ". Cette analyse numérique théorique approfondie, au sens mathématique des équations différentielles ordinaires (EDO) dont font partie les équations de continuité des espèces chimiques, consiste à explorer et à décrire son origine, sa définition, sa précision et sa stabilité, numériques. La caractéristique: " conservation du nombre d'atomes (CNA) " des composés chimiques par la méthode, après la résolution numérique des systèmes d'équations, est démontrée et comparée à celle des autres techniques de même objectif. La notion de CNA ne peut être confondue à celle de " conservation de la masse " de matière, condition appliquée aux méthodes de résolution des équations de transport (advection ou autres). D'autres caractéristiques de la méthode sont aussi explorées ; par exemple la possibilité de l'apparition de concentration faiblement négatives. Pour pallier ce petit inconvénient, un traitement numérique spécial très efficient, basé sur l'analyse de la caractéristique des espèces participant aux réactions chimiques " incriminées " est proposé. Dans un deuxième temps, une mise en oeuvre du modèle de boîte appliqué à un cas photochimique, défini par un mécanisme cinétique de l'ozone sous des conditions stratosphériques, est réalisée afin d'évaluer en profondeur la performance numérique du modèle et sa capacité à interpréter les observations. Le chapitre II contient différents paragraphes traitant en détail les points essentiels suivants en utilisant ce même cas: a) les caractéristiques numériques et la performance des autres méthodes couramment utilisées par la communauté scientifique depuis plus d'une décennie pour la résolution des équations cinétiques non linéaires dans les modèles, sont comparées à celles de la méthode SIS. Les avantages et inconvénients de chacune des méthodes sont soulignés. En particulier SIS conserve strictement le nombre d'atomes, et est absolument stable (ou sans condition de stabilité) contrairement aux autres méthodes classiques. b) En 1971, le mathématicien Gear a publié deux méthodes numériques très bien adaptées aux systèmes d'équations non linéaires très raides et légèrement raides (ou " stiff " en anglais). Ces méthodes utilisant l'approche numérique prédicteur-correcteur et résolution par itérations successives, sont considérées comme des références. Un rappel de cette technique est traité dans ce travail. Par la suite, la précision, la stabilité numérique, le coût numérique ou le temps de calcul et la notion de conservation du nombre d'atomes sont inter comparées entre cette technique et SIS. c) Grâce à sa caractéristique implicite (seul le prédicteur est en explicite), la méthode de Gear conserve aussi le nombre d'atomes des composés après résolution des systèmes. La précision de SIS est égalable à celle de la méthode de GEAR avec quelques pourcents de différence au moment du coucher et du lever du soleil, associés à la raideur des systèmes photochimiques liée aux variations temporelles abruptes et très significatives de la concentration des espèces sous l'influence de la photolyse. La stabilité numérique de SIS est également démontrée. d) La résolution des équations cinétiques aboutit à l'inversion des matrices jacobiennes à chaque pas de temps successifs des modèles. Après quelques test et " benchmark ", nous avons pu identifier que cette inversion de matrices est la plus coûteuse en temps de calcul et de manière exponentielle selon le rang de la matrice (ou le nombre de composés chimiques). Après plusieurs applications et évaluations de quelques techniques d'inversion de matrices, la méthode de résolution directe de Gauss par élimination apparaît la plus adaptée et constitue un bon compromis pour la méthode SIS. En effet, ces tests d'inversion ont permis de montrer que les matrices jacobiennes issues de la cinétique, possèdent un taux de raideur très élevé (ou " stiffness ratio " en anglais. Ce taux est défini comme le rapport entre la valeur absolue des valeurs propres minimales et maximales. Plus ce rapport est élevé, moins les systèmes itératifs aboutissent à une convergence d'où l'utilisation des méthodes directes d'inversion. En conséquence en terme de coût de calcul, SIS fait apparaître un temps CPU global (" clock period unit ") largement inférieur à celui de GEAR, toute chose égale par ailleurs sauf pour le pas de temps du modèle montrant ainsi son intérêt majeur pour l'introduction de chimie plus élaborée pour de longues intégrations dans les modèles tridimensionnels. Chapitre III. L'évaluation de la performance de la méthode SIS et la validation des résultats du modèle de boîte photochimique sont effectuées par le biais de la comparaison des résultats avec des mesures de profils verticaux existants dans les bases de données d'observations de quelques composés chimiques dans la stratosphère dont : O3, OH, HO2, HNO3, N2O5 et ClO. Trois études de cas dans la stratosphère sont traitées dont deux ont fait l'objet de publication: * L'interprétation par le modèle de boîte, des mesures de profil vertical de NO3 au dessus de 30km d'altitude obtenus par lancements de ballons stratosphériques (5 missions différentes) à Aire-sur-l'Adour, France (43°42'N, 0°15'W) entre 1980 et 1985, en introduisant de nouvelles valeurs des sections efficaces d'absorption de NO3 mesurées en laboratoire. Ce travail aboutit à une publication. * L'interprétation par le modèle de boîte, des mesures des variations diurnes de NO et NO2 (une mesure la nuit, une autre le jour et une au coucher et lever du soleil) obtenues pendant la campagne MAP GLOBUS organisée à Aire-sur-l'Adour à trois niveaux d'altitude situés aux pressions atmosphériques: 18hPa, 10hPa et 7.5hPa. A chaque observation, le ballon est plafonné à l'altitude considérée pour permettre les mesures temporelles. Ce travail aboutit à une publication. * L'interprétation par le modèle de boîte des mesures de variations diurnes de l'ozone mésosphérique entre 50km et 75km d'altitude par pas de 5km, en utilisant à partir du sol un radiomètre micro-onde dans la fréquence 110.856 GHz correspondant à une raie d'émission de l'espèce ; le radiomètre étant couplé avec un spectromètre. Les résultats du modèle sont conformes aux mesures. Les analyses exploratoires soulignent l'importance de la contribution des réactions chimiques associées aux composés hydrogénés H, OH et HO2 sur la concentration de l'ozone. A ces niveaux d'altitude, la réaction chimique entre la vapeur d'eau et le métastable O1D issu de la photodissociation de l'ozone constitue la source principale de ces composés hydrogénés. Chapitre IV. Le couplage du modèle de boîte utilisant la méthode SIS avec un modèle à une dimension diffusif et stationnaire (selon la verticale du lieu) également créé dans ce travail, permet la comparaison des résultats numériques avec un ensemble de mesures satellitaires. Ces observations intègrent les profils verticaux de composés chimiques à plus longue durée de vie dont : CH4, N2O, H2O, CO, HNO3, H2, et HCl, et à plus courte durée de vie comme OH et ClO, mais aussi des espèces chimiques azotées (NO, NO2, NOy) et des espèces chlorées (ClO, Cly). Ce chapitre montre également l'applicabilité de la méthode SIS aux équations d'évolution photochimique des " Familles " azotée et chlorée : NOy, Cly. Les résultats numériques du modèle unidimensionnel sont comparables à ceux d'autres modèles de même nature développés par d'autres auteurs et sont parfaitement cohérents avec l'ensemble des observations. Chapitre V. L'objet de ce dernier chapitre consiste à développer une méthodologie novatrice de modélisation tridimensionnelle de la distribution spatio-temporelle des composés minoritaires dans l'atmosphère en introduisant pour la première fois les variations diurnes des espèces chimiques. Dans le passé, due à la complexité des mécanismes photochimiques atmosphériques et les coûts informatiques, les modèles tridimensionnels incluent seulement, soit une chimie très simplifiée, soit un système cinétique un peu plus développé mais dont les variations diurnes sont linéarisées. Grâce à ses performances inégalées par rapport aux techniques classiques et à la méthode de référence " de Gear " (précision, stabilité, conservation et coût), le modèle de boîte utilisant SIS couplé au modèle dynamique, peut alors inclure un grand nombre de composés chimiques. Cette approche innovante de modélisation tridimensionnelle avec variations diurnes chimiques, jamais abordée auparavant par la communauté scientifique, peut permettre une intégration sur du long terme, couvrant ainsi les saisons et les années. Cette intégration est indispensable à une meilleure connaissance de l'évolution spatio-temporelle de la couche d'ozone et de l'établissement de la distribution de ses précurseurs avec l'utilisation des données satellitaires issues de UARS. La faisabilité de ces longues intégrations est par ailleurs facilitée par l'apparition et de nouveaux super calculateurs puissants pour les calculs intensifs (exemple CRAY 1). * Dans un premier temps, la méthode de couplage dite " time-splitting ", à chaque pas de temps d'intégration, du modèle de boîte à variations diurnes avec le modèle de circulation générale Emeraude de Météo France, est décrite. Le modèle Emeraude inclut la dynamique, le transport des espèces, la physique de l'atmosphère, le couplage terre atmosphère, la formation des nuages et le transfert radiatif. Les espèces azotées et chlorées sont intégrées dans le mécanisme cinétique stratosphérique du modèle de boîte pour décrire la chimie de l'ozone pour l'étude de cas. * Dans un deuxième temps, l'ensemble couplé est mis en oeuvre pour calculer la distribution spatio-temporelle des espèces azotées et de l'ozone dans la stratosphère. En particulier, l'accent est mis sur la modélisation du comportement de certaines espèces chimiques lors du réchauffement stratosphérique soudain dans les régions polaires Nord vers la fin de l'hiver. Ce phénomène est régulièrement observé aux niveaux d'altitude stratosphérique de pression: 10hPa à 20hPa dans ces régions. Le vortex polaire stratosphérique Nord subit alors une division en deux ou plusieurs cellules dynamiques, accompagnée d'un réchauffement rapide du milieu. D'après les observations de Noxon en 1979, cette division du vortex stratosphérique a un effet sur la distribution horizontale du contenu intégré du dioxyde d'azote que l'auteur a dénommé le " Noxon Cliff " consistant à l'apparition de forts gradients horizontaux de concentration intégrée de NO2 autour de 50°N. Une courte simulation a été effectuée avec le modèle tridimensionnel pour le mois de février 1979, période d'observations du réchauffement soudain. Le modèle permet de vérifier les hypothèses de Noxon sur la distribution spatiale du composé NO2. * Le chapitre conclut sur la faisabilité de l'intégration des variations diurnes des espèces chimiques dans un modèle tridimensionnel sur du long terme. Le satellite UARS effectuera une série d'observations d'un ensemble de composés chimiques dans la stratosphère et la mésosphère sur une longue période étalée sur quelques années. Les variations diurnes des composés chimiques peuvent en être extraites avec leur distribution horizontale et verticale. Ce modèle 3D permettra la confrontation des mesures obtenues par UARS avec les résultats numériques et contribuera à une meilleure connaissance de la chimie de l'ozone et du phénomène de trou d'ozone observé dans l'Antarctique en incluant la chimie hétérogène réagissant sur la surface des nuages polaires stratosphériques.

Dans le contexte du réchauffement et du changement climatique, il est important d’étudier les distributions, les cycles saisonniers et les tendances des gaz à l’état de trace dans l’atmosphère tels que la vapeur d’eau. L'Observatoire de Physique du Globe de Clermont-Ferrand a en charge plusieurs dispositifs d’observation dont le site instrumenté Cézeaux, Opme et Puy de Dôme (CO-PDD) situés dans le centre de la France (45◦ N, 3◦ E). Le site des Cézeaux dispose d’un LIDAR Rayleigh – Mie - Raman fournissant en routine des profils verticaux de vapeur d’eau et de paramètres optiques caractérisant les cirrus. Le site du puy de Dôme est équipé d’un spectroscope à cavité optique (CRDS-Picarro). Des mesures de colonnes totales de vapeur d’eau sont disponibles sur tous ces sites par GPS. Le site d’Opme est équipé d’un pluviomètre. Enfin Météo-France effectue le travail de contrôle qualité des données météorologiques sur les stations de mesure en France et ces données ont été utilisées dans cette thèse. La validation des données sur le site du puy de Dôme a été la première la première exploitation dans cette thèse. Des comparaisons des données sur le puy de Dôme ont montré un très bon accord entre les données de vapeur d’eau extraites de la station météorologique du puy de Dôme, de Météo France et les donnes CRDS du puy de Dôme, avec une corrélation de 0.94 et 0.98 respectivement. Les profils verticaux obtenus par LIDAR ont permis de sélectionner une anomalie de vapeur d’eau et d’identifier une intrusion stratosphère-troposphère en analysant les processus dynamique associés à cette anomalie. Les données OLR ont montré que cette intrusion est accompagnée de convection profonde et enfin LACYTRAJ confirme l'origine stratosphérique d’une partie de la masse d'air présente au-dessus de Clermont-Ferrand au cours de l’anomalie. Les longues séries d’observations (ex : Puy de Dôme 1995-2015) et des ré-analyse ECMWF ERA-Interim (1979-2017) et la diversité des sources de données (ex : satellites AIRS et COSMIC), nous permettent de documenter, analyser et comparer la variabilité, les cycles et la tendance de la vapeur d'eau à la surface et dans la troposphère, à différentes échelles de temps et déterminer les processus géophysiques responsables des distributions de vapeur d'eau sur le site CO-PDD. Le cycle annuel de la vapeur d'eau est clairement établi pour les deux sites de différentes altitudes et pour tous les types de mesure. Les sites de Cézeaux et du puy de Dôme ne présentent presque aucun cycle diurne, suggérant que la variabilité de la vapeur d'eau à la surface sur ces deux sites est plus influencée par les systèmes météorologique sporadiques que par les variations diurnes régulières. Les données LIDAR montrent une plus grande variabilité mensuelle de la distribution verticale que les produits satellites COSMIC et AIRS. La colonne totale de vapeur d'eau GPS sur le site des Cézeaux présente une tendance positive (0,42 ± 0,45 g/kg*décade entre 2006-2017). L'analyse par régressions multi-linéaires montre que les forçages continentaux (East Atlantic, East Atlantic-West Russia) ont une plus grande influence que le forçage océanique (Nord Atlantic Oscillation) sur les variations de vapeur d'eau. / In the context of global warming and climate change, it is important to study the distributions, seasonal cycles and trends of trace gases in the atmosphere such as water vapor. of the Observatoire de Physique du Globe de Clermont-Ferrand is in charge of several observation devices including the instrumented site Cézeaux, Opme and Puy de Dôme (CO-PDD) located near the center of France (45◦ N, 3◦ E). The site of Cézeaux is instrumented by a Rayleigh - Mie–LIDAR Raman providing routine vertical profiles of water vapor mixing ratio and optical parameters characterizing cirrus clouds. The puy de Dôme site is equipped with an optical cavity spectroscope (CRDS-Picarro). Measurements of total water vapor columns are available on all these sites by GPS. The Opme site is equipped with rain gauges. Finally, Météo-France performs the quality control work and of data on meteorological stations in France and these data were used in this thesis. The validation of the puy de Dôme data was the first the first task in this thesis. Comparisons between the puy de Dôme data sets showed a very good agreement between the water vapor datafrom the OPGC meteorological station of Puy de Dôme, Météo France and CRDS data with a correlation of 0.94 and 0.98 respectively. The vertical profiles deduced from the LIDAR allowed to identify a water vapor anomaly and a stratosphere-troposphere intrusion associated with this anomaly. OLR data showed that this intrusion could be linked with deep convection and LACYTRAJ confirms the stratospheric origin of a part of the air mass present above Clermont-Ferrand. Long series of observations (eg Puy de Dôme 1995-2015) and ECMWF ERA-Interim re-analysis (1979-2017) and the diversity of data sources (eg AIRS and COSMIC satellites), allowed us to document, analyze and compare the variability, cycles and trend of surface and tropospheric water vapor at different time scales and determine the geophysical processes responsible for water vapor distributions at the site of CO-PDD. The annual cycle of water vapor is clearly established for the two sites of different altitudes and for all types of measurement. Cézeaux and puy de Dôme present almost no diurnal cycle, suggesting that the variability of surface water vapor at this site is more influenced by a sporadic meteorological system than by regular diurnal variations. The LIDAR dataset shows a greater monthly variability of the vertical distribution than the COSMIC and AIRS satellite products. The Cézeaux site presents a positive trend for the GPS water vapor total column (0.42 ± 0.45 g/kg*decade during 2006–2017) and a significant negative trend for the surface water vapor mixing ratio (−0.16 ± 0.09 mm/decade during 2002–2017). The multi-linear regression analysis shows that continental forcings (East Atlantic Pattern and East Atlantic-West Russia Pattern) have a larger influence than oceanic forcing (North Atlantic Oscillation) on the water vapor variations.

L'ion nitrate (NO3-) présent dans les neiges Antarctiques est issus de l'oxydation des oxydes d'azote (NOx = NO + NO2) dans l'atmosphère. Aux sites de faible accumulation de neige tels que Vostok et Dôme C sur le plateau de l'Est de l'Antarctique, le nitrate n'est pas piégé de manière ultime dans la neige, ce qui limite fortement l'interprétation des enregistrements en nitrate dans les carottes de glace. Des mesures récentes de la composition isotopique en azote du nitrate (δ15N) montrent des valeurs extrêmement élevées (+339‰) dans les premiers décimètres de la neige de Dôme C. Ces valeurs ont été attribuées à la photolyse du nitrate et au recyclage important qui en résulte. Le nitrate possède, par ailleurs, une anomalie isotopique en oxygène (Δ17O) qui permet de tracer l'activité de l'ozone (O3) au cours de sa formation. Ce travail de thèse présente le premier enregistrement de la composition isotopique complète du nitrate (δ15N, Δ17O et δ18O) dans une carotte de glace : la carotte de glace de Vostok dont les 64 échantillons analysés couvrent une période de 150 000 ans. Ce jeu de données a été complété par 313 échantillons collectés entre 2007 et 2010 dans le continuum atmosphère/givre/neige au Dôme C ainsi que dans 21 puits de neige prélevés dans une zone couvrant l'essentiel de l'Est de l'Antarctique. L'analyse isotopique de ces échantillons modernes a permis de contraindre le modèle conceptuel TRANSITS développé au cours de cette thèse et dont le but est de représenter le recyclage du nitrate à l'interface entre l'atmosphère et la neige ainsi que son impact sur la composition isotopique du nitrate archivé. Les valeurs positives et élevées du δ15N du nitrate piégé dans la carotte de glace de Vostok montrent que le recyclage du nitrate a toujours eu lieu sur le plateau Antarctique au cours de la période étudiée. Les variations du flux primaire de nitrate reçu au site de Vostok estimées à l'aide du modèle TRANSITS montrent, en périodes glaciaires, un flux primaire plus important qui pourrait être lié à une dénitrification stratosphérique plus conséquente. Les valeurs de Δ17O du nitrate montrent que l'incursion d'ozone d'origine stratosphérique dans la troposphère était plus fréquente en périodes glaciaires. Nous proposons enfin que les résultats acquis dans le cadre de cette thèse pourraient permettre de mieux contraindre le cycle de l'azote sur la côte Antarctique et d'apporter des éléments d'interprétation des enregistrements en nitrate dans les carottes de glace de sites de plus forte accumulation de neige (au Groenland par exemple).

L’un des objectifs de cette thèse est d’interpréter les observations des principaux hydrocarbures(C2H2 et C2H6) effectuées par Cassini (NASA/ESA) sur Jupiter et Saturne. Les modèles photochimiques à une dimension sont insuffisants pour interpréter ces observations spatialement résolues. J’ai développé le premier modèle photochimique saisonnier à deux dimensions (altitude-latitude) des planètes géantes qui calcule leur composition chimique.En l’absence de transport méridional, la composition chimique de Saturne suit les variations d’ensoleillement. Les abondances de C2H2 et C2H6 mesurées par Cassini (Guerletet al., 2009) sont reproduites jusqu’aux latitudes moyennes, à des pressions supérieures à0,1mbar. Les écarts notés dans l’hémisphère sud suggèrent la présence de dynamique ou d’une chimie entre les ions et les espèces neutres. J’ai couplé, pour la première fois, mon modèle photochimique avec le modèle radiatif de Greathouse et al. (2008). Nous prédisons un décalage du pic saisonnier de température, par rapport aux précédents modèles, d’une demi-saison à haute altitude et aux hautes latitudes.Jupiter présente de faibles variations saisonnières de composition chimique, uniquement contrôlées par son excentricité. Les distributions méridionales observées de C2H2 etC2H6 présentent des tendances opposées (Nixon et al., 2010). Mon modèle est en accord avec les observations de C2H6 lorsque j’invoque une combinaison de diffusion méridionale et de circulation stratosphérique, tout en provoquant un plus grand désaccord avec les observations de C2H2. La chimie ionique pourrait principalement affecter C2H2 et jouer un rôle important dans l’atmosphère de Jupiter. / One of the goals of this thesis is to interpret the observations of the main hydrocarbons(C2H2 and C2H6) from Cassini (NASA/ESA) on Jupiter and Saturn. The one-dimensional photochemical models are insufficient to explain these spatially resolved observations. I have developed the first two-dimensional (altitude-latitude) seasonal photochemical model for the giant planets, which predicts their chemical composition.Without meridional transport, Saturn’s chemical composition follows the insolation variations. The C2H2 and C2H6 abundances measured by Cassini (Guerlet et al., 2009)are reproduced from the equator up to mid-latitudes, at pressures higher than 0.1mbar.At higher latitudes, the disagreements suggest either a stratospheric circulation cell orthe signature of ion-neutral chemistry. For the first time, I have coupled our seasonal photochemical model with the seasonal radiative model of Greathouse et al. (2008). I predict that the seasonal temperature peak is shifted half a season earlier, with respect to previous models, at high latitudes in the higher stratosphere.Jupiter shows weak seasonal variations of chemical composition, only controlled by its orbital eccentricity. The observed meridional distributions of C2H2 and C2H6 show opposition trends (Nixon et al., 2010). C2H6 observed distribution is reproduced when Isuppose a combination of meridional diffusion and stratospheric circulation, while causingat the same time a stronger agreement with the C2H2 observations. Accounting for theion-neutral chemistry might preferentially affect C2H2 and potentially play a key role on hydrocarbon abundances in Jupiter’s stratosphere.