Les nanocristaux semi-conducteurs colloïdaux présentent un phénomène de clignotement qui s'avère être un obstacle pour de nombreuses applications. Dans cette thèse, nous nous sommes intéressés à la suppression du phénomène de clignotement dans les nanocristaux constitués d'un coeur de CdSe et d'une coque épaisse de CdS. Nous avons mis au point un protocole facile à mettre en oeuvre, rapide et robuste, permettant de synthétiser des nanocristaux semi-conducteurs de CdSe/CdS à coque épaisse non-clignotants. L'étude de la dépendance en température des propriétés optiques de ces nanocristaux mesurés à l'échelle individuelle nous a permis de déterminer l'origine de la réduction du clignotement. Nous avons mis en évidence l'activation thermique de la recombinaison Auger non-radiative, cette dernière étant responsable du clignotement dans ces nanocristaux. Cette activation thermique est liée à la dépendence en température de la localisation de l'électron. A basse température, les nanocristaux sont chargés négativement et présentent d'excellentes propriétés optiques : un temps de vie radiatif inférieur à 10 ns et un rendement quantique de 100 %. Ces caractéristiques remarquables ont permis l'étude directe des propriétés magnéto-optiques des nanocristaux. Ces résultats ouvrent la voie à la conception de nanocristaux ayant un rendement quantique de 100 % à température ambiante.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem polarisations-, intensitäts- und temperaturabhängigen Dephasierungsverhalten kohärent angeregter Exzitonen, Biexzitonen und Trionen in Quantentrögen, Quantendrähten und Quanteninseln. Die Experimente, die an II-VI-Halbleiternano- strukturen durchgeführt wurden, basieren auf einer nichtlinear optischen Methode der Ultrakurzzeitspektroskopie, der Vierwellenmischung. Phasenrelaxation und Wechselwirkungsprozesse der resonant angeregten Quasiteilchen werden durch erweiterte optische Blochgleichungen theoretisch beschrieben. Um die Bedeutung von Korrelationen höherer Ordnung von Exzitonen in ZnSe Quantentrögen zu ermitteln, wird die Methode der Multiwellenmischung entwickelt. Durch Anwendung von modernen Halbleiterblochgleichungen bis zur 5. Ordnung in den anregenden Feldern gelingt die Beschreibung der beobachteten Spektren. / In this theses the polarization, intensity and temperature dependent dephasing behavior of coherently excited excitons, biexcitons, and trions are investigated in quantum wells, quantum wires and quantum islands. The experiments, applied to II-VI semiconductor nanostructures, base on a nonlinear optical method of ultrashorttime spectroscopy, the four-wave mixing. Phase relaxation and interaction processes of the resonantly excited quasi-particles are described by extended optical bloch equations. The importance of higher order correlations of excitons in ZnSe quantum wells is investigated. Therefore a new method has been developed, the so called multi-wave mixing. The application of modern semiconductor bloch equations up to fifth order in the exciting fields results in a successful description of the observed spectra.

Ce travail analyse la formation d'états liés par interaction coulombienne d'excitons dans un ensemble de nanotubes de carbone de chiralité (6,5) en solution. Sous l'action d'une impulsion laser de forte intensité, une grande densité d'excitons est formée dans le nanotube et conduit à la formation d'état de trion et de biexciton. Les mécanismes physiques responsables de la photogénération de ces états ont été analysés dans le cadre de cette thèse. Ces travaux sont effectués à l'aide d'une expérience pompe-sonde dans laquelle le faisceau sonde est un continuum de lumière blanche permettant ainsi l'observation simultanée des états d'exciton, de trion et de biexciton. Cela conduit à l'obtention des énergies de liaison des différentes contributions excitoniques. En outre la dynamique de ces états excitoniques a aussi pu être obtenue avec une résolution temporelle de l'ordre de la centaine de femtosecondes.

Les nanocristaux de CdSe font l'objet d'applications émergentes dans les domaines de la nanoélectronique, des technologies laser ou du marquage fluorescent de biomolécules. Pour ces applications, la détermination de la structure fi…ne de l'exciton de bord de bande et des mécanismes de relaxation entre sous-niveaux est d'un intérêt majeur. Cette thèse a été consacrée à l'étude spectroscopique à basse température et sous champ magnétique de nanocristaux individuels de CdSe/ZnS. La remarquable photostabilité des nanocristaux étudiés a permis de caractériser les propriétés optiques des deux états excitoniques de plus basse énergie : l'état excitonique fondamental noir, et l'état excitonique brillant situé quelques meV plus haut en énergie. Ces études ont aussi permis d'identi…er un état excitonique chargé (trion) et de caractériser ses propriétés photophysiques. La possibilité de générer une cascade radiative biexciton-exciton a également été démontrée dans ces systèmes.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem polarisations-, intensitäts- und temperaturabhängigen Dephasierungsverhalten kohärent angeregter Exzitonen, Biexzitonen und Trionen in Quantentrögen, Quantendrähten und Quanteninseln. Die Experimente, die an II-VI-Halbleiternano- strukturen durchgeführt wurden, basieren auf einer nichtlinear optischen Methode der Ultrakurzzeitspektroskopie, der Vierwellenmischung. Phasenrelaxation und Wechselwirkungsprozesse der resonant angeregten Quasiteilchen werden durch erweiterte optische Blochgleichungen theoretisch beschrieben. Um die Bedeutung von Korrelationen höherer Ordnung von Exzitonen in ZnSe Quantentrögen zu ermitteln, wird die Methode der Multiwellenmischung entwickelt. Durch Anwendung von modernen Halbleiterblochgleichungen bis zur 5. Ordnung in den anregenden Feldern gelingt die Beschreibung der beobachteten Spektren. / In this theses the polarization, intensity and temperature dependent dephasing behavior of coherently excited excitons, biexcitons, and trions are investigated in quantum wells, quantum wires and quantum islands. The experiments, applied to II-VI semiconductor nanostructures, base on a nonlinear optical method of ultrashorttime spectroscopy, the four-wave mixing. Phase relaxation and interaction processes of the resonantly excited quasi-particles are described by extended optical bloch equations. The importance of higher order correlations of excitons in ZnSe quantum wells is investigated. Therefore a new method has been developed, the so called multi-wave mixing. The application of modern semiconductor bloch equations up to fifth order in the exciting fields results in a successful description of the observed spectra.

Ce manuscrit rapporte différentes études expérimentales de collisions sous incidence rasante rasantes (<3 deg.) d'atomes et d'ions de H^+, Ne^+, Ne^0 , Na^+...à des énergies voisines du keV avec une surface mono-cristalline d'isolant ionique, le fluorure de lithium LiF(100). Le faisceau incident est pulsé et les particules diffusées sont recueillies sur un détecteur sensible en position procurant les sections efficaces différentielles tandis que temps de vol détermine la perte d'énergie. L'analyse de l'état de charge se fait par un déflecteur électrostatique. Les électrons secondaires sont détectés en coïncidence permettant une mesure de leur temps de vol et donc de leur énergie. On mesure également le rendements d'émission électronique et la distribution angulaire. La structure électronique de ce type de cible, caractérisée par la présence d'une large bande interdite, affecte profondément les mécanismes d'échange de charge, d'excitation électronique et d'émission électronique. Ces études mettent en évidence la création de d'états excités de la cible "excitons de surface" qui contribuent fortement au pouvoir d'arrêt. La neutralisation Auger des ions He^+ et Ne^+ est accompagnée de la population d'excitons délocalisés sur deux lacunes électroniques: des "trions". L'énergie de liaison de ces états est directement déterminée à partir des bilans d'énergie. Deux mécanismes de perte d'énergie nucléaire sont également mesurés. Ces processus impliquent un transfert de moment soit vers un seul atome de la cible lors de collisions rapprochées (collisions binaires) soit, si le projectile est chargé, vers les modes collectifs de phonons optiques par l'intermédiaire du champ coulombien du projectile. L'effet observé de la température sur le profil de diffusion, la contribution des défauts topologiques de la surface au profil de perte d'énergie et a l'effet ricochet sont analysés par des simulations de trajectoire classique.

Le spin d'un porteur dans une boîte quantique semiconductrice constitue une observable bien protégée des mécanismes de relaxation fonctionnant dans les matériaux massif, et constitue ainsi un candidat prometteur pour devenir un nouveau support de l'information, dans des dispositifs pour l'électronique de spin et le calcul quantique. Dans cette thèse, plusieurs aspects de la dynamique de spin du trou dans les BQs d'InAs sont abordés. La première partie est consacrée à la description microscopique de l'expérience pompe-sonde résolue en polarisation ainsi qu'à l'exposé des mécanismes de polarisation de spin du trou sous excitation résonnante et non résonnante. Dans un second temps, la question des mécanismes qui induisent la relaxation complète du spin du trou est adressée. La polarisation de spin du trou relaxe partiellement par interaction hyperfine dans un temps caractéristique d'environ 10 ns. Pour étudier des dynamiques plus longues, nous avons mis au point une technique de détection originale permettant de sonder des dynamiques millisecondes. Afin de confirmer la nature exacte des processus mis en jeux, les dépendances du temps de relaxation de spin du trou en fonction du champ magnétique et de la température ont été étudiées. Nous avons également mené une étude sur la possibilité de polariser les spin nucléaires de la boîte quantique. La polarisation dynamique des noyaux a déjà été observée dans les boites quantiques. Néanmoins cette polarisation a toujours été associée à l'électron. Nous avons obtenu une signature de la polarisation nucléaire qui pourrait être induite par le spin du trou. Cette polarisation nucléaire se manifeste par un champ magnétique effectif sur le trou de l'ordre du milliTesla. La polarisation nucléaire dotée d'un temps de vie de spin très long (ms) peut, à son tour devenir, un support robuste de l'information de spin. Le dernier traite de la cohérence du Qbit formé par le spin du trou. Pour obtenir des informations sur ce point, nous avons réaliser des expériences en champ magnétique transverse où l'on mesure la projection du spin suivant une direction orthogonale à la base des états stationnaires de l'énergie. A travers la synchronisation des modes de précession des différentes boîtes quantiques, nous avons déterminé le temps de cohérence intrinsèque du spin du trou aux alentours d'une microseconde. Une valeur de cette ordre démontre, d'une part, l'intérêt du spin du trou en tant que brique élémentaire pour coder l'information quantique, et d'autre part, ouvre la porte à des manipulations fines comme le contrôle de la phase du Qbit par effet Stark optique.

Mon travail de thèse a porté sur l'étude du confi nement des photons et des électrons dans plusieurs systèmes. Tout d'abord, j'ai étudié un nouveau type de nanocristaux semiconducteurs pour obtenir -à température ambiante- une source e fficace de photons uniques polarisés. Ensuite, j'ai développé une technique d'excitation à deux photons pour des polaritons de microcavités semiconductrices. Ces nanocristaux semiconducteurs présentent la particularité d'avoir une coquille semiconductrice allongée en sulfure de cadmium (CdS) autour d'un coeur sphérique en séléniure de cadmium (CdSe). Depuis plus de dix ans, les nanocristaux semiconducteurs sont connus pour être des émetteurs efi caces de photons uniques à température ambiante. Leur photoluminescence sou rait de deux défauts : le clignotement, qui est une alternance entre des états allumés et éteints, ainsi qu'une très faible polarisation de leur émission. Lors de mon étude, en agissant sur les paramètres géométriques des nanocristaux (diamètre du c÷ur et longueur de la coquille) j'ai obtenu l'émission de photons uniques fortement polarisés (taux de polarisation linéaire supérieur à 80%) et montré le lien entre la polarisation et le rapport d'aspect des nanocristaux. De plus, en ajustant fi nement l'épaisseur de la coquille, j'ai démontré la possibilité de supprimer drastiquement le clignotement, tout en gardant une source de photons uniques de très haute qualité (g(2) < 0:2). Dans la deuxième partie de mon travail de thèse, je me suis intéressé au couplage fort lumière-matière dans des microcavités et micropiliers semiconducteurs. J'ai développé et caractérisé un nouveau type d'excitation pour les polaritons basé sur une absorption à deux photons. Dans le cas des micropiliers, où les polaritons sont con nés dans un système 0D, nous avons démontré un e et laser sous pompage à deux photons. La relaxation du système et les interactions entre polaritons sont comparées sous différentes géométries d'excitation.