Ce travail de thèse porte sur l'étude de la dynamique du retournement de l'aimantation de multicouches magnétiques par des effets magnéto-optiques : l'effet Kerr et le dichroïsme magnétique circulaire des rayons X (XMCD). Une partie de ce travail a porté sur l'étude de multicouches (Pt/Co) à anisotropie perpendiculaire couplées par échange à un antiferromagnétique. Des mesures de microscopie Kerr résolues en temps ont permis de montrer que les processus de retournement de l'aimantation dépendent fortement de la force du couplage d'échange. La présence de frustrations magnétiques à l'interface induit une augmentation de la densité de domaines inverses. De plus la densité de nucléation est plus importante lorsque le champ appliqué s'oppose au champ d'échange, cet effet est attribué à l'inhomogénéité du couplage. La seconde partie de ce travail consiste en l'étude du renversement de l'aimantation de jonctions tunnel magnétiques Co/Al2O3/FeNi déposées sur des substrat à accumulation de marches. L'évolution temporelle de la structure en domaines magnétiques est étudiée avec une technique originale, la microscopie à électrons photo-émis couplée au XMCD. Dans ces systèmes, nous avons démontré que la topographie de la tricouche joue un rôle important sur le renversement de l'aimantation. Grâce à la sélectivité chimique du XMCD, l'effet du champ de fuite des parois de domaine dans la couche de cobalt sur l'aimantation de la couche de permalloy a aussi été étudié. Nous avons montré que ce champ de fuite est suffisant pour générer des quasi-parois dans la couche de permalloy, ce qui permet un retournement de l'aimantation localement plus rapide.

Mon travail de thèse concerne l'étude des propriétés magnétiques des alliages de cobalt et de gadolinium (CoGd) ainsi que l'étude de la transition de réorientation de spin (SRT) dans les films ultra minces de cobalt. Les alliages entre terres rares et métaux de transition CoGd possèdent des propriétés magnétiques uniques. Bien étudiés à l'état massif, ils ont connu récemment un regain d'intérêt, en particulier pour l'étude de la dynamique ultrarapide de l'aimantation ainsi que pour tester les mécanismes du transfert de spin. La diversité des propriétés magnétiques observées dans des films minces de ces alliages est liée à une connaissance incomplète de la structure de ces échantillons. J'ai développée au cours de ma thèse une chambre de dépôt en ultra vide pour produire des couches minces d'alliage par coévaporation. J'ai montré comment, en utilisant plusieurs techniques complémentaires qui vont de l'effet Kerr magnéto-optique au dichroïsme magnétique en absorption et de l'EXAFS à la spectroscopie des photoélectrons, j'ai pu corréler les propriétés structurales et magnétiques des films. Une étude des propriétés magnétiques en fonction de la température d'un échantillon présentant une inhomogénéité latérale de composition illustre les potentiels ouverts par ces films dont le comportement est reproduit par un calcul de champ moyen. Les films ultra minces Pt/Co(5Å)/Pt présentent une anisotropie perpendiculaire au plan de la couche. En augmentant la température, l'anisotropie diminue jusqu'à une valeur critique pour laquelle elle ne permet plus de contrebalancer les effets dipolaires tendant à ramener l'aimantation dans le plan de la couche. Ce passage d'une aimantation hors du plan à une aimantation dans le plan s'appelle la transition de réorientation de spin (SRT). Dans les couches ultra minces Pt/Co (5Å)/Pt il est possible de contrôler les propriétés magnétiques grâce à un processus d'irradiation par des ions He et ainsi d'obtenir un échantillon présentant une SRT au voisinage de la température ambiante, permettant une observation plus aisée. Dans cette partie j'ai exposé les résultats expérimentaux, obtenus essentiellement par microscopie et magnétométrie Kerr, permettant d'identifier le mécanisme impliqué dans la SRT et de mettre en avant le rôle des fluctuations thermiques. L'étude se conclue par une comparaison des résultats expérimentaux aux modèles théoriques disponibles.

Dans cette thèse je présente les résultats de mes études sur le magnétisme et la dynamique de l'aimantation de systèmes en couches minces couplées soit à travers une couche non ferromagnetique, soit une couche antiferromagnetique. Il s'agit de systèmes qui s'insèrent dans le contexte de l'enregistrement magnétique. <br />Les techniques étudiées sont la spectroscopie d'absorption X (XMCD et XMCD résolu en temps) et l'effet magnéto-optique Kerr et la microscopie Kerr en mode pompe sonde. Les mesures XMCD résolues en temps exploitent la structure temporelle du rayonnement synchrotron pour avoir accès à la dynamique de l'aimantation avec sélectivité chimique. Une extension récente de cette technique est la microscopie PEEM résolue en temps. <br />Ces outils ont été utilisés pour étudier la dynamique de l'aimantation des couches magnétiques de vannes de spin où le couplage magnétostatique entre couches influence le mode de renversement. Dans des multicouches Pt/Co couplées par échange avec une couche AF nous avons montré que le retournement de l'aimantation est fortement influencé par l'interaction F/AF.

This work addresses the growth of ultrathin magnetite (Fe3O4) and cobalt ferrite (CoFe2O4) films and their thorough structural, electronic, and magnetic characterization. In a first step, ultrathin Fe3O4 films are grown on SrTiO3(001) substrates by reactive molecular beam epitaxy (RMBE) and the substrate-induced anomalous strain behavior of the films is investigated by complementary high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) and (grazing incidence) X-ray diffraction [(GI)XRD] measurements. Next, an additional CoO film is deposited on similar Fe3O4/SrTiO3(001) heterostructures to demonstrate an alternative route for the synthesis of cobalt ferrite films through the thermally mediated interdiffusion of both oxide films. The evolution from the initial bilayer stacks to completely reacted cobalt ferrite films is extensively monitored by soft and hard X-ray photoelectron spectroscopy (soft XPS and HAXPES) and (GI)XRD. Complete intermixing and formation of single cobalt ferrite films is confirmed by angular-resolved HAXPES (AR-HAXPES) and X-ray reflectivity (XRR). The study of the cationic distribution resulting from this novel synthesis technique and its effects on the magnetic properties of the cobalt ferrite films is the subject of the subsequent part. Here, X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) and superconducting quantum interference device (SQUID) magnetometry serve as key investigation techniques, which are further complemented by AR-HAXPES and atomic force microscopy (AFM) measurements. In a final step, highly crystalline cobalt ferrite films with different cationic stoichiometries are grown on MgO substrates using RMBE while their growth behavior is captured in real-time using operando XRD. Further structural characterization of the films is carried out by low-energy electron diffraction and XRR, whereas HAXPES and SQUID provide fundamental information on the electronic, chemical, and magnetic properties of the films.

Dans ce travail de thèse, nous avons étudié la structure et les propriétés magnétiques de nanoparticules CoxPt1-x épitaxiées sur une surface Au(111). Notre étude de la croissance des nanostructures, réalisée par microscopie à effet tunnel, a montré que l'utilisation d'une surface auto-organisée Au(111) permettait d'obtenir une croissance organisée d'ilots pour des concentrations en platine allant jusqu'à 50%. Nous avons également mis en évidence une modification de la morphologie des nanostructures en fonction de leur composition. En effet, les ilots d'alliage CoxPt1-x présentent une morphologie ambicouche (i.e. la présence simultanée de parties monocouche et bicouche) qui semble propre aux nanostructures d'alliage. Des simulations de dynamique moléculaire nous ont permis de démontrer que cette morphologie résultait de considérations cinétiques. En effet, le cobalt présente un désaccord de paramètre de maille important avec l'or, ce qui lui permet de monter en 2e couche via une faible énergie d'activation. Ainsi, malgré la forte enthalpie de mélange du système (Co,Pt) il se produit une démixtion partielle au sein des nanostructures, avec un enrichissement en cobalt des couches supérieures. L'ajustement de cycles d'aimantation (obtenus par dichroïsme magnétique circulaire des rayons X) en fonction de la température et de l'angle d'application du champ nous a permis de montrer la diminution de l'anisotropie magnétique des ilots en fonction de l'augmentation de la concentration en platine. Nous avons interprété ce résultat via un modèle phénoménologique de paires qui montre que le rapport d'aspect très anisotrope des nanostructures (un ou deux plans atomiques) est à l'origine de cette variation.

L'objectif de cette thèse est d'étudier les corrélations entre les propriétés morphologiques, structurales et magnétiques de nanoparticules à base de cobalt et platine. L'importance de cette étude tient au fait que les nanoparticules de CoPt constituent un matériau potentiellement utilisable dans le domaine de l'enregistrement magnétique. Il est donc essentiel de déterminer les liens entre les propriétés magnétiques et l'organisation atomique des nanoparticules. Pour cela, nous avons d'abord étudié la structure et la morphologie de ces objets à l'aide de techniques complémentaires : la microscopie électronique, la diffusion et l'absorption des rayons X. Les résultats montrent des transitions structurales dépendantes de paramètres comme la température, la taille ou le mode de croissance des nanoparticules. Ainsi, lors de la croissance atome par atome, des transitions de structure icosaédrique vers cubique à faces centrées sont observées. En revanche, la coalescence permet la formation d'une structure intermédiaire décaédrique. La structure chimiquement ordonnée qui est la plus intéressante pour le stockage de l'information a été obtenue par recuit à une température de 630 °C. Dans un second temps nous avons étudié les propriétés magnétiques des nanoparticules par magnétométrie SQUID et par dichroïsme magnétique circulaire des rayons X. L'analyse des résultats fait apparaître des liens clairs entre leurs structures et leurs propriétés magnétiques. Ces études ont été menées sur des particules alliées et coeur / coquille. Des effets d'interface ont été mis en évidence et les échantillons recuits ont montré une très forte augmentation du moment magnétique.

Dans ce travail de thèse, nous nous intéressons à l'élaboration de réseaux de nanoplots magnétiques, afin d'en étudier les propriétés magnétiques. Les nanoplots sont élaborés sur Au(788), une surface spontanément pré-structurée et qui permet la croissance de réseaux avec un ordre à grande distance et une distribution de taille étroite. La première partie de ce travail consiste à étudier les mécanismes qui conduisent à la croissance organisée sur un réseau de pièges ponctuels. Nous établissons le lien entre la plage de température qui permet d'observer la croissance organisée et les paramètres énergétiques du problème. Ensuite, grâce à des études exhaustives de la croissance en fonction de la température de substrat, réalisées à l'aide d'un Microscope à Effet Tunnel à température variable, nous étudions la croissance du cobalt et du fer sur Au(788). La comparaison avec des simulations multi-échelles (Dynamique Moléculaire, Monte Carlo cinétique) nous permet alors de déterminer les mécanismes atomiques à l'origine de l'organisation. La deuxième partie de ce travail est consacrée à l'étude du magnétisme des nanostructures que nous savons former, et plus particulièrement à la détermination du lien entre la morphologie des plots et leur énergie d'anisotropie magnétique (MAE). Après une étude sur les limites du modèle du macromoment et du retournement cohérent de l'aimantation habituellement utilisé pour les nanostructures, nous nous intéressons aux propriétés magnétiques de nanoplots contenant une centaine d'atomes de cobalt. Grâce à la mesure de cycles d'hystérésis à différentes températures, nous déduisons la distribution de MAE dans l'échantillon. Celle-ci est large, contrairement à des résultats précédents sur des îlots plus gros. La comparaison avec la distribution de taille des îlots implique une relation non triviale entre la taille des îlots et leur MAE.

The research presented in this thesis concerns experimental studies of thin manganese silicide and germanide layers, grown by solid phase epitaxy on the Si(111)7×7 and the Ge(111)c(2×8) surfaces, respectively. The atomic and electronic structures, as well as growth modes of the epitaxial Mn-Si and Mn-Ge layers, were investigated by low-energy electron diffraction (LEED), angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES), core-level spectroscopy (CLS), and scanning tunneling microscopy and spectroscopy (STM and STS). The magnetic properties of the Mn-Ge films were investigated by X-ray magnetic circular dichroism (XMCD). The Mn-Si layers, annealed at 400 °C, showed a √3×√3 LEED pattern, consistent with the formation of the stoichiometric monosilicide MnSi. Up to 4 monolayers (ML) of Mn coverage, island formation was observed. For higher Mn coverages, uniform film growth was found. Our results concerning morphology and the atomic and electronic structure of the Mn/Si(111)-√3×√3 surface, are in good agreement with a recent theoretical model for a layered MnSi structure and the √3×√3 surface structure. Similar to the Mn-Si case, the grown Mn-Ge films, annealed at 330 °C and 450 °C, showed a √3×√3 LEED pattern. This indicated the formation of the ordered Mn5Ge3 germanide. A strong tendency to island formation was observed for the Mn5Ge3 films, and a Mn coverage of about 32 ML was needed to obtain a continuous film. Our STM and CLS results are in good agreement with the established model for the bulk Mn5Ge3 germanide, with a surface termination of Mn atoms arranged in a honeycomb pattern. Mn-Ge films grown at a lower annealing temperature, 260 °C, showed a continuous film at lower coverages, with a film structure that is different compared to the structure of the Mn5Ge3 film. XMCD studies showed that the low-temperature films are ferromagnetic for 16 ML Mn coverage and above, with a Curie temperature of ~250 K.

Dans ce document, j'utilise des résultats de ma recherche des dix dernières années pour montrer que le dichroïsme magnétique des rayons x est une technique puissante pour déterminer les propriétés magnétiques des couches minces, multicouches et nanostructures magnétiques. L'utilisation de règles de somme pour le dichroïsme permet de déterminer quantitativement les contributions orbitale et de spin au moment magnétique, et ceci séparément pour chaque élément dans un matériau hétérogène.<br />Utilisé de façon qualitative, le dichroïsme permet de suivre l'aimantation de différentes couches d'une multicouche en fonction du champ appliqué. En combinaison avec la structure temporelle du rayonnement synchrotron, il est possible d'étudier le renversement rapide de l'aimantation avec sélectivité chimique, ce qui est important pour les dispositifs comme les vannes de spin et les jonctions tunnel magnétiques. En ajoutant la résolution spatiale d'un microscope électronique comme le PEEM, il devient possible d'étudier tous les détails du renversement rapide dans les systèmes magnétiques complexes.

Les nano-aimants se situent à la limite entre le complexe moléculaire et l'état massif. D'un point de vue fondamental, les effets dus à la taille réduite du système et en particulier les effets de surface sont susceptibles de faire apparaitre de nouvelles propriétés. Ces propriétés peuvent être à l'origine de nouvelles applications dans des domaines comme le stockage d'information magnétique, la catalyse, la biotechnologie, le diagnostic médical ou l'énergie. Dans ce travail, des nanoparticules de 1,5 à 5 nm de diamètre ont été synthétisés par low energy cluster beam deposition (LECBD) puis encapsulées dans différentes matrices. Dans un premier temps, des systèmes modèles à base de nanoparticules de cobalt fortement diluées dans différentes matrices ont été synthétisés dans l'optique de remonter le plus précisément aux propriétés intrinsèques des nano-aimants. La suite de ce travail a consisté à augmenter la concentration en nanoparticules dans ces échantillons afin de caractériser l'influence des interactions sur le comportement magnétique macroscopique des particules. Enfin, après l'élaboration d'outils permettant de déterminer précisément les propriétés de systèmes modèles, ceux-ci ont été appliqués à des systèmes bimétalliques à fort intérêts théorique et applicatif (FeRh et FeAu). Nous avons montré que, après recuit sous ultra-vide, les nanoparticules d'alliage FeRh en matrice de carbone présentent une transition de phase A1 vers B2 sans trace de pollution ni de coalescence. Cette transition a été mise en évidence structurellement par microscopie électronique à transmission haute résolution et magnétiquement par magnétométrie à SQUID et dichroïsme magnétique de rayons X.