Made available in DSpace on 2014-06-12T17:35:00Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivo2194_1.pdf: 4411869 bytes, checksum: 09c25aa5a7b16368fb7c3193eda673b4 (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2008 / Lixiviados de aterros de resíduos sólidos urbanos apresentam várias substâncias orgânicas e inorgânicas e suas concentrações variam significativamente em função dos parâmetros ambientais, composição dos resíduos, microbiota presente, entre outros. Essa complexidade inerente ao efluente permite inferir que o seu eficaz tratamento seja realizado com o uso de tecnologias físico-químicas e biológicas. Neste sentido, a presente pesquisa tem como finalidade avaliar o emprego de zeólita natural como material alternativo e de baixo custo para compor uma barreira reativa permeável para o tratamento terciário do lixiviado proveniente do aterro de resíduos sólidos urbanos da Muribeca, com vista na redução da concentração nitrogênio amoniacal, um dos principais poluentes presentes no lixiviado. Esta investigação foi composta de estudos cinéticos e ensaios de equilíbrio em lote com a zeólita natural para a construção das isotermas de sorção, tendo como líquido contaminante tanto o Lixiviado bruto quanto o Lixiviado pré-tratado com hidróxido de cálcio seguido de stripping, além de uma solução aquosa de cloreto de amônia. Adicionalmente, foi avaliada a eficiência da BRP para o tratamento do lixiviado através dos ensaios em coluna, onde foram simuladas as condições de campo e uma possível regeneração da zeólita. Os resultados obtidos nos testes cinéticos, com os diferentes lixiviados apresentaram taxas de remoção do nitrogênio amoniacal elevadas. Através da análise das isotermas de sorção segundo os modelos de Freundlich e Langmuir foi verificado que a zeólita natural apresentou alta capacidade de sorção do nitrogênio amoniacal presente nos diferentes lixiviados e na solução de cloreto de amônio, obtendo uma capacidade máxima de sorção próxima a 11 mg de NH4 +/g. A eficiência da remoção do nitrogênio amoniacal pela zeólita foi comprovada com os ensaios de coluna após a percolação do Lixiviado pré-tratado. No entanto, a zeólita regenerada não se mostrou eficiente na remoção de nitrogênio amoniacal, uma vez que o processo de regeneração não favoreceu o aumento da capacidade de troca de cátions. A técnica de BRP composta de zeólita natural apresentase promissora para um sistema de polimento final de tratamento de lixiviado

As cinzas de carvão podem ser convertidas em produtos zeolíticos por tratamento hidrotérmico alcalino. No presente estudo, a capacidade de zeólitas sintetizadas a partir de cinzas de carvão brasileiras (6 amostras da cinza volante do filtro de mangas e 6 amostras da cinza leve do filtro ciclone) na remoção de Zn2+ e Cd2+ de soluções aquosas foi investigada. O tempo de equilíbrio alcançado pela maioria das zeólitas foi de 24 horas. Os dados de equilíbrio obtidos se ajustaram à isoterma de adsorção de Langmuir. As capacidades de troca catiônica máximas estavam entre 25,9 e 39,5 mg g-1 para o Zn2+ e entre 49,5 e 72,3 mg g-1 para o Cd2+. A zeólita sintética (ZM1) apresentou área superficial no valor de 66,38 m2 g-1, baixa relação Si/Al (1,65) e a formação de zeólitas sodalita e faujasita, que contribuíram para seu melhor desempenho. Estudos de adsorção de íons metálicos com a ZM1 indicaram a seguinte seqüência de seletividade: Pb2+ > Cd2+ > Cu2+ > Zn2+ > Ni2+. Para a ZM1, a maior porcentagem de remoção de Zn2+ e Cd2+ foi obtida em pH 5 e a recuperação de metais foi efetivamente realizada com solução de NaCl 2 mol L-1. Comparou-se o desempenho das zeólitas sintetizadas a partir das cinzas de carvão com as zeólitas sintéticas comerciais, bem como o custo de ambas. As zeólitas sintetizadas com cinza de carvão apresentaram melhor eficiência de retenção do zinco e do cádmio do que as zeólitas comerciais. / Coal ashes may be converted into zeolitic products by alkaline hydrothermal treatment. In the present study, the capacity of synthesized zeolites from Brazilian coal ashes (6 samples of baghouse filter fly ash and 6 samples of cyclone filter fly ash) for the removal of Zn2+ and Cd2+ from aqueous solutions has been investigated. The equilibrium time achieved by most of zeolites was 24 hours. The equilibrium data obtained fit the Langmuir adsorption isotherm. The maximum cation exchange capacities were between 25.9 and 39.5 mg g-1 for Zn2+ and between 49.5 and 72.3 mg g-1 for Cd2+. The synthetic zeolite (ZM1) presented a surface area of 66.38 m2 g-1, a low Si/Al ratio (1.65) and the formation of sodalite and faujasite zeolites, which contributed to its better performance. Adsoption studies of metal ions by ZM1 indicated the following sequence of selectivity: Pb2+ > Cd2+ > Cu2+ > Zn2+ > Ni2+. For ZM1, the highest removal percentage of Zn2+ and Cd2+ was obtained in pH 5 and recovery of metal was effectively carried out with NaCl 2 mol L-1 solution. The performance of zeolites synthesized from coal ashes with commercial synthetic zeolites was compared, as well as the cost of both. The zeolites synthesized with coal ash had better presented efficiency of retention of zinc and the cadmium than the commercial zeolites.

A síntese de zeólitas a partir de cinzas leves e pesadas de carvão mineral foi realizada por tratamento hidrotérmico alcalino, as quais foram nomeadas ZCL e ZCP, respectivamente. As zeólitas organomodificadas ZML e ZMP foram obtidas a partir da modificação superficial de ZCL e ZCP, respectivamente, utilizando o surfactante catiônico brometo de hexadeciltrimetilamônio. A partir das soluções remanescentes geradas na síntese de ZCL e ZCP foi possível sintetizar duas novas zeólitas. As características físicoquímicas dos nanomateriais zeolíticos sintetizados, bem como de suas respectivas matérias primas, tais como: capacidade de troca catiônica, massa específica, área específica, composição química, mineralógica e morfológica, entre outras, foram determinadas. Os adsorventes ZML e ZMP foram utilizados na remoção dos corantes Azul Direto 71 (DB71) e Rodamina B (RB) de soluções aquosas em sistema de batelada. Desta forma, quatro sistemas DB71/ZML, RB/ZML, DB71/ZMP e RB/ZMP foram investigados. Os modelos de pseudoprimeira ordem e pseudo-segunda ordem foram aplicados aos dados experimentais para o estudo da cinética de adsorção. O modelo de pseudosegunda ordem foi o que melhor descreveu o processo de adsorção de todos os sistemas corante/zeólita organomodificada. O equilíbrio da adsorção foi analisado a partir de quatro modelos de isoterma, sendo eles: Langmuir, Freundlich, Temkin e Dubinin-Radushkevich (D-R). Os resultados mostram que os modelos de Freundlich e Langmuir melhor descreveram os dados experimentais dos sistemas DB71/ZML e DB71/ZMP, respectivamente. Para os sistemas com RB, o modelo de D-R foi o que melhor se ajustou para ambos adsorventes ZML e ZMP. O planejamento fatorial 24 foi aplicado para a análise dos seguintes fatores que influenciam o processo de adsorção: concentração inicial do corante (Co), pH, dose de adsorvente (M) e temperatura (T). De acordo com as condições estudadas concluiu-se, com o intervalo de confiança igual a 95%, que para o sistema DB71/ZML, os fatores e suas interações que mais influenciam foram C0, M, pH, pH*M, pH*C0, M*C0, pH*M*C0, nessa ordem. No sistema DB71/ZMP, a ordem de influência foi: M, C0, pH, pH*M, pH*C0, M*C0, pH*M*C0. Para os sistemas RB/ZML e RB/ZMP, os resultados foram: M, C0, M*C0, pH, pH*M e M, C0, M*C0, respectivamente. O equilíbrio de adsorção foi atingido em cerca de 40 min para todas as amostras. As porcentagens de remoção do DB71 estavam na faixa de 50 80% e 20 50% para ZML e ZMP, respectivamente. A faixa de porcentagens de remoção do RB variou entre 60 80% e 30 50% para ZML e ZMP, respectivamente. / The synthesis of zeolites from mineral coal fly and bottom ash was performed by alkaline hydrothermal treatment, which were named ZFA and ZBA, respectively. Organo-modified zeolites, SMZF and SMZB, were obtained from surface modification of ZFA and ZBA, respectively, using the cationic surfactant hexadecyltrimethylammonium bromide. From the remaining solutions generated in ZFA and ZBA synthesis it was possible to synthesis two new zeolites. The physicochemical characteristics of the synthesized nanomaterials zeolite as well as their respective raw materials, such as cation exchange capacity, density, specific area, chemical composition, mineralogical and morphological, among others, were determined. The adsorbents SMZF and SMZB were used to remove the dyes, Direct Blue 71 (DB71) and Rhodamine B (RB) from aqueous solutions in batch system. Thus, four systems DB71/SMZF, RB/SMZF, DB71/SMZB, RB/SMZB were investigated. The models of pseudo-first order and pseudo-second order were applied to the experimental data for the study the adsorption kinetics. The model of pseudo-second order was the one that best described the adsorption of all dye/organomodified-zeolites systems. The equilibrium adsorption was analyzed from four models isotherm, namely: Langmuir, Freundlich, Temkin and Dubinin-Radushkevich (D-B). The results show that the model Freundlich and Langmuir best described the experimental data systems DB71/SMZF and DB71/SMZB, respectively. For systems with RB, the model D-R was the best fit for both adsorbents (SMZF and SMZB). The factorial design 24 was applied to the analysis of the following factors influencing the adsorption process: initial concentration of dye (Co), pH, amount of adsorbent (M) and temperature (T). Under the conditions studied it concludes with the confidence interval of 95%, which for the DB71/SMZF system, the factors and their interactions that influence more were C0, M, pH, pH*M, pH*C0, M*C0, pH*M*C0, in that order. In DB71/SMZB system, the order of influence was: M, C0, pH, pH*M, pH*C0, M*C0, pH*M*C0. For RB/SMZF and RB/SMZB systems, the results were: M, C0, M*C0, pH, pH*M and M, C0, M*C0, respectively. The adsorption equilibrium was attained in about 40 min for all samples. The DB71 removal percentages were in the range of 50 80% and 20 50% for ZML and ZMP, respectively. The range of RB removal percentages varied between 60 80% and 30 50% for ZML and ZMP, respectively.

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Made available in DSpace on 2016-06-02T19:56:56Z (GMT). No. of bitstreams: 1 6316.pdf: 3231017 bytes, checksum: a8fd307c739622ae82bf2f7df59ea4a9 (MD5) Previous issue date: 2014-03-17 / Significant investments have been made in the development of technologies that enable the drying process of natural gas. The molecular sieves are highlighted in this context, due to features such as ion exchange capacity, thermal stability and especially for its ability to selective adsorption. The nanocrystalline structure favors the water diffusion into the pores of the material, providing greater adsorption efficiency. Therefore, the zeolite nano offers attractive possibilities in the exploration of their use in catalytic and adsorption processes. In this context, the present study aimed to vary some parameters such as aging time, the Si/Al ratio and the mineralizing source in order to synthesize nanocrystalline zeolites faujasitas. Diffractogramsshow that the high alkalinity along with increased aging time were effective for the peak intensity reduction. The Scherrer equation confirms that this decrease is due to obtain nanosized crystals. It is observed by SEM that the change of these same parameters also favored particle size reduction. Thermogravimetryresults enable us to find that 30% of the sample weight loss was water, although the adsorption of the sample was not induced. This fact confirms that even at ambient temperature and pressure, the nanocrystalline faujasite is highly hydrophilic. Adsorption isotherms of synthesized samples indicated that the material has a large surface area and a pore volume which favors and benefits its application in water adsorption. The adsorption tests made in situ at the National Synchrotron Light Laboratory (LNLS in Portuguese), XPDanalysis (X-Ray Diffraction Powder), note that its structure remains stable after adsorption and high temperatures, presenting a promising material in drying. Data from X-ray diffraction showed that the decrease of Si/Al ratio in the reaction mixture, both by source of alumina or silica, was not effective to increase the aluminum content in the network and eventually contributed to the emergence of other competing phases with FAU zeolite, thus compromising its purity. These phases also appeared when the alkalinity is increased in the synthesis at a temperature of 100°C (crystallization), where GIS (NaP1) and CAN phaseswere favored. The crystallization temperature reduce to 70°C was enough to solve this problem and show that all samples showed a reduction in the crystallite sizes with increasing external area. 29Si NMR analysis showed that the physicochemical changes done helped to reduce the Si/Al enough to obtain faujasite X. All samples synthesized in this study, regardless of the impurities, showed a reduction in pore volume, even with a rise in external area. The adsorption tests made with CO2, CH2 and N2 have shown that the faujasite has a larger adsorption capacity than commercial zeolite NaA. / Investimentos significativos têm sido feitos para o desenvolvimento de tecnologias que viabilizem o processo de secagem do gás natural. As peneiras moleculares ganham destaque nesse contexto, devido a características como, por exemplo, sua capacidade de troca iônica, estabilidade térmica e principalmente pela sua capacidade de adsorção seletiva. A estrutura nanocristalina favorece a difusão da água nos poros do material, garantindo maior eficiência de adsorção. Logo, a zeólita nanométrica oferece possibilidades atrativas na exploração de sua utilização em processos catalíticos e de adsorção. Nesse contexto, o presente trabalho teve como objetivo variar alguns parâmetros como o tempo de envelhecimento, a razão Si/Al e a fonte mineralizante com o intuito de sintetizar zeólitas faujasitas nanocristalinas. Difratogramas mostram que a alta alcalinidade juntamente com um maior tempo de envelhecimento foi eficiente para a diminuição da intensidade dos picos. A equação de Scherrer confirma que essa diminuição é devido à obtenção de cristais nanométricos. Observa-se pelo MEV que a mudança destes mesmos parâmetros favoreceu também a redução do tamanho das partículas. Resultados de Termogravimetria nos possibilita constatar que os 30% de perda mássica da amostra foi de água, apesar da amostra não ter sido induzida a adsorção. Esse fato confirma que mesmo em temperatura e pressão ambiente, a faujasita nanocristalina é altamente hidrofílica. Isotermas de adsorção das amostras sintetizadas indicam que o material possui uma elevada área superficial e um volume poroso que beneficia e favorece sua aplicação na adsorção da água. Os testes de adsorção feitos in situ no Laboratório Nacional de Luz Síncrotron (LNLS), análise de XPD (Difratometria de Raios X em Pó), constata que sua estrutura permanece estável após adsorção e a altas temperaturas, mostrando-se um material promissor na aplicação de secagem. Dados de difratometria de raios X mostraram que a diminuição da razão Si/Al na mistura reacional, tanto por fonte de alumina ou sílica, não foi eficiente para aumentar o teor de alumínio na rede e acabou contribuindo para o aparecimento de outras fases concorrentes com a zeólita FAU, comprometendo assim sua pureza. Estas fases também apareceram quando aumento-se a alcalinidade na síntese com temperatura de 100°C (cristalinização), onde a fase GIS (NaP1) e CAN foi favorecida. A redução da temperatura de cristalinização para 70°C foi suficiente para solucionar esse problema e evidenciar que todas as amostras apresentaram uma redução dos tamanhos dos cristalitos e aumento da área externa. Análises de RMN 29Si mostraram que as mudanças físico químicas realizadas favoreceram a diminuição da razão Si/Al suficientemente para obter a faujasita X. Todas as amostras sintetizadas no presente trabalho, independente das impurezas, apresentaram uma redução do volume poroso, mesmo com um aumento da área externa. Os testes de adsorção feitos com CO2, CH4 e N2 mostraram que a faujasita possui maior capacidade de adsorção do que a zeólita NaA comercial.

As cinzas leves e pesadas de carvão foram utilizadas na síntese das zeólitas (ZCL e ZCP) por tratamento hidrotérmico alcalino. As zeólitas modificadas de cinzas leves e pesadas (ZMSL e ZMSP) foram preparadas pela mistura de ZCL e ZCP com o surfactante brometo de hexadeciltrimetilamônio. Os adsorventes foram caracterizados por diferentes técnicas, tais como: métodos físico-químicos, fluorescência de raios-X, espectroscopia na região do infravermelho, difração de raios-X e microscopia eletrônica de varredura. O processo de adsorção dos corantes cristal violeta (CV) e do ácido laranja 8 (AL8) foi realizado em sistema de batelada com o objetivo de investigar o equilíbrio e a dinâmica dos materiais zeolíticos no tratamento de efluentes. Os modelos de cinética de pseudo-primeira-ordem e pseudo-segunda-ordem foram aplicados aos dados experimentais e a cinética de pseudo-segunda-ordem descreveu a adsorção dos corantes sobre os adsorventes. Estudos da difusão intrapartícula revelaram que as velocidades de adsorção não eram controladas somente pela etapa de difusão. O modelo de Freundlich ajustou-se melhor aos dados experimentais para todos os sistemas estudados, com exceção do sistema CV/ZCL, que seguiu o modelo de Langmuir. As capacidades máximas de adsorção das zeólitas modificadas foram maiores do que aquelas obtidas para as zeólitas não modificadas. Este melhor desempenho é devido ao ambiente hidrofóbico proporcionado pela adsorção do surfactante catiônico na superfície do adsorvente. Os parâmetros das isotermas de adsorção foram usados para prever o design do equipamento para a realização de processo de adsorção descontínuo de estágio simples. / The coal fly and bottom ashes were used in the synthesis of zeolites (ZFA and ZBA) by alkaline hydrothermal treatment. The modified zeolites from coal fly ash and botton ash (ZMSF and ZMSB) was performed by mixing ZFA e ZBA with the surfactant hexadecyltrimethylammonium bromide. The adsorbents were characterized by different techniques such as: physico-chemical methods, X-ray fluorescence spectroscopy, infrared, X-ray diffraction and scanning electron microscopy. The adsorption of the dye crystal violet (CV) and acid orange 8 (AO8) was carried out in batch system with the purpose of investigating the equilibrium and dynamics of zeolitic materials in wastewater treatment. Pseudo-first- and second-order kinetic models have been applied to the experimental data and pseudo-second-order kinetic was found to describe the adsorption of the dyes on the adsorbents. Intra-particle diffusion studies revealed that the adsorption rates were not solely controlled by the diffusion step. The Freundlich model was better ajusted to the experimental data for all systems studied, except system CV/FTA, which followed the Langmuir model. The maximum adsorption capacities of the modified zeolites were higher than those obtained for the unmodified zeolites. This best performance is due to the hydrophobic ambient provided by the adsorption of cationic surfactant on the surface of the adsorbent. The parameters of adsorption isotherms were used to predict the design of the equipment for performing adsorption discontinuous single stage.

As cinzas leves e pesadas de carvão foram utilizadas na síntese das zeólitas (ZCL e ZCP) por tratamento hidrotérmico alcalino. As zeólitas modificadas de cinzas leves e pesadas (ZMSL e ZMSP) foram preparadas pela mistura de ZCL e ZCP com o surfactante brometo de hexadeciltrimetilamônio. Os adsorventes foram caracterizados por diferentes técnicas, tais como: métodos físico-químicos, fluorescência de raios-X, espectroscopia na região do infravermelho, difração de raios-X e microscopia eletrônica de varredura. O processo de adsorção dos corantes cristal violeta (CV) e do ácido laranja 8 (AL8) foi realizado em sistema de batelada com o objetivo de investigar o equilíbrio e a dinâmica dos materiais zeolíticos no tratamento de efluentes. Os modelos de cinética de pseudo-primeira-ordem e pseudo-segunda-ordem foram aplicados aos dados experimentais e a cinética de pseudo-segunda-ordem descreveu a adsorção dos corantes sobre os adsorventes. Estudos da difusão intrapartícula revelaram que as velocidades de adsorção não eram controladas somente pela etapa de difusão. O modelo de Freundlich ajustou-se melhor aos dados experimentais para todos os sistemas estudados, com exceção do sistema CV/ZCL, que seguiu o modelo de Langmuir. As capacidades máximas de adsorção das zeólitas modificadas foram maiores do que aquelas obtidas para as zeólitas não modificadas. Este melhor desempenho é devido ao ambiente hidrofóbico proporcionado pela adsorção do surfactante catiônico na superfície do adsorvente. Os parâmetros das isotermas de adsorção foram usados para prever o design do equipamento para a realização de processo de adsorção descontínuo de estágio simples. / The coal fly and bottom ashes were used in the synthesis of zeolites (ZFA and ZBA) by alkaline hydrothermal treatment. The modified zeolites from coal fly ash and botton ash (ZMSF and ZMSB) was performed by mixing ZFA e ZBA with the surfactant hexadecyltrimethylammonium bromide. The adsorbents were characterized by different techniques such as: physico-chemical methods, X-ray fluorescence spectroscopy, infrared, X-ray diffraction and scanning electron microscopy. The adsorption of the dye crystal violet (CV) and acid orange 8 (AO8) was carried out in batch system with the purpose of investigating the equilibrium and dynamics of zeolitic materials in wastewater treatment. Pseudo-first- and second-order kinetic models have been applied to the experimental data and pseudo-second-order kinetic was found to describe the adsorption of the dyes on the adsorbents. Intra-particle diffusion studies revealed that the adsorption rates were not solely controlled by the diffusion step. The Freundlich model was better ajusted to the experimental data for all systems studied, except system CV/FTA, which followed the Langmuir model. The maximum adsorption capacities of the modified zeolites were higher than those obtained for the unmodified zeolites. This best performance is due to the hydrophobic ambient provided by the adsorption of cationic surfactant on the surface of the adsorbent. The parameters of adsorption isotherms were used to predict the design of the equipment for performing adsorption discontinuous single stage.

Amostras de cinzas geradas na combustão do carvão e de cinzas provenientes da queima dos resíduos da cana-de açúcar foram usadas como fonte de silício e alumínio para sintetizar zeólita 4A pelos métodos IZA e fusão alcalina seguida de tratamento hidrotérmico. A razão molar de Si/Al para a formação da zeólita foi ajustada pela adição de resíduo de alumínio da indústria terciária como fonte alternativa de alumínio. Os efeitos da temperatura, do tempo de fusão e o tempo da reação hidrotérmica foram investigados. Os resíduos e os produtos sintetizados foram caracterizados por diferentes técnicas, tais como: fluorescência de Raio X, difração de Raio X, capacidade de troca catiônica, entre outros. A zeólita sintetizada a partir de cinzas leves de carvão foi usada para a remoção de Cd2+ e Zn2+ de solução aquosa em sistema de batelada. Os dados de equilíbrio de adsorção foram avaliados usando-se equações não lineares dos modelos de Langmuir, Freundlich, Temkin e Dubinin-Radushkevich (D-R). Os modelos de D-R e Freundlich foram os que melhor se ajustaram aos dados experimentais do Cd2+ e Zn2+, respectivamente. A capacidade máxima de adsorção foi de 78,0 mg.g-1 para o Cd2+ e 35,8 mg.g-1 para o Zn2+. Os resultados mostraram que o resíduo de alumínio e as cinzas de carvão e de biomassa podem ser usados como matéria prima para obtenção de zeólita 4A, considerado um material de valor agregado e com promissoras propriedades de adsorção. / Ash samples generated in the combustion of coal and ash from the burning of sugarcane residues were used as a source of silicon and aluminum to synthesize zeolite 4A by IZA and alkaline fusion followed by hydrothermal treatment. The Si/Al molar ratio for zeolite formation was adjusted by the addition of aluminum residue from the tertiary industry as an alternative source of aluminum. The effects of temperature, melting time and hydrothermal reaction time were investigated. The residues and the synthesized products were characterized by different techniques, such as: X-ray fluorescence, X-ray diffraction, cation exchange capacity, among others. The zeolite synthesized from fly ash was used to remove Cd2+ and Zn2+ from aqueous solution in a batch system. The adsorption equilibrium data were evaluated using non-linear equations of the Langmuir, Freundlich, Temkin and Dubinin-Radushkevich (D-R) models. The D-R and Freundlich models were the best fit for the experimental data of Cd2+ and Zn2+, respectively. The maximum adsorption capacity was 78.0 mg.g-1 for Cd2+ and 35.8 mg.g-1 for Zn2+. The results showed that the coal and biomass ashes mixed with aluminium residues can be used as feedstock to obtain 4A zeolite, considered a value-added material with promising adsorption properties.

Atualmente o mundo vem passando por algumas mudanças climáticas, sendo que um dos fatores que contribuem para essas mudanças é o aumento da emissão de gases de efeito estufa, principalmente o CO2. Uma das fontes de CO2 é a queima de combustíveis fósseis. A combustão do carvão para produção de energia, além de emitir gases de efeito estufa, gera uma grande quantidade de cinzas. A utilização das cinzas de carvão para síntese de zeólitas de alta pureza e utilização dessas zeólitas para a adsorção do CO2 pode ser uma estratégia interessante para mitigar a problemática da gestão de resíduos e da emissão de gases. O objetivo deste trabalho foi sintetizar e caracterizar zeólitas tipo Na-A de elevada pureza a partir de cinzas de carvão e avaliar sua aplicação como material adsorvente de CO2. As amostras de três tipos de cinzas de carvão (cinzas manga, cinzas ciclone e cinzas pesadas) foram coletadas na usina termelétrica de Figueira-PR. O tempo total do processo de síntese pelo método de duas etapas foi otimizado. As seguintes características dos produtos de síntese foram determinadas: composição mineralógica, composição química, morfologia, grupos funcionais e capacidade de troca iônica. Os produtos de síntese apresentaram relação SiO2/Al2O3 de 1,2 e uma relação de aproximadamente 80% de zeólita do tipo Na-A. As zeólitas foram usadas como material adsorvente de gás carbônico apresentando capacidade de adsorção entre 492 a 655 mg/g. A maior capacidade de adsorção foi obtida com a zeólita sintetizada a partir das cinzas pesadas. As zeólitas saturadas mostraram-se estáveis em temperatura ambiente e a dessorção do CO2 ocorreu entre 140-150 °C. / Currently the world is undergoing some climate change, one of the factors that contribute to these changes is the increase in greenhouse gas emissions, especially CO2. One of the sources of CO2 is the burning of fossil fuels. The combustion of mineral coal for energy production, in addition to emitting greenhouse gases, generates a large amount of ash. The use of coal ash for the synthesis of zeolites and the use of these zeolites for the adsorption of CO2 can be an interesting strategy to mitigate the problems of waste management and the emission of gases. The objective of this work was to synthesize and characterize high purity Na-A zeolite from coal ash and evaluate its application as a CO2 adsorbing material. Samples of three types of coal ash (fly ash, cyclone ashes and heavy ash) were collected at the Figueira-PR thermoelectric plant. The total time of the synthesis process by the two-step method was optimized. The following characteristics of the synthesis products were determined: mineralogical composition, chemical composition, morphology, functional groups and ion exchange capacity. The products synthesized presented a SiO2 / Al2O3 ratio of 1,2 and approximately 80% Na-A zeolite content. Zeolites were used as adsorbent material of CO2 having adsorption capacity between 492 and 655 mg / g. The higher adsorption capacity was obtained with the zeolite synthesized from the heavy ashes. The saturated zeolites were stable at room temperature and CO2 desorption occurred between 140-150 °C.

As indústrias lançam diversos poluentes no meio ambiente. Dentre os poluentes destacam-se os elementos tóxicos presentes em efluentes líquidos por acarretarem alto risco potencial à saúde humana e ao meio ambiente. Os efluentes podem ser tratados por materiais adsorventes, os quais podem ser provindos de resíduos industriais. Uma forma de contribuir significativamente na sustentabilidade de uma indústria é a transformação de um de seus resíduos em sub-produto de valor agregado para aplicação no tratamento de seus efluentes líquidos como adsorvente de baixo custo. O objetivo deste trabalho foi sintetizar, e caracterizar zeólitas de cinzas de carvão e avaliar sua aplicação como material adsorvente no tratamento de efluente. Os materiais zeolíticos derivados de três tipos diferentes de cinzas de carvão (cinzas manga, cinzas ciclone e cinzas pesadas) geradas na usina termelétrica de Figueira-PR foram usados para tratar o lixiviado do aterro de cinzas de carvão da mesma usina. As seguintes características das zeólitas foram determinadas: composição mineralógica, composição química, teor de carbono total, análise morfológica, área superficial específica, capacidade de troca catiônica (CTC), perda ao fogo, pH, condutividade e densidade aparente. A fase zeolítica formada foi do tipo sodalita com as três amostras usadas como matéria prima após ativação hidrotérmica alcalina. O material zeolítico de cinzas manga apresentou a menor relação SiO2/Al2O3 (1,46), maior CTC (2,36 meq g-1) e área superficial específica (69,5 m2 g-1) e, consequentemente, maior capacidade de remoção dos íons do efluente. As concentrações de As e Cr estavam acima do padrão de lançamento de efluentes. As três amostras de materiais zeolíticos apresentaram uma remoção significativa de Ni, Cd, Zn e Co na dose de 10 g.L-1. Os materiais zeolíticos das cinzas manga e ciclone foram eficientes para reduzir a concentração de As abaixo do limite imposto pela legislação, enquanto a remoção do Cr não foi efetiva com nenhum dos materiais. Na segunda etapa do trabalho, as zeólitas foram modificadas com o surfactante brometo de hexadeciltrimetilamônio (HTDMA-Br) em concentrações de 1,8 e 20 mmol L-1. A modificação das zeólitas não melhorou a eficiência de remoção do As. A remoção do Cr usando a amostra de zeólita de cinzas manga modificada com HDTMA-Br 20 mmol L-1 resultou em uma concentração final muito próxima ao limite permitido pela legislação. / The industries release various types of pollutants into to the environment. Among these pollutants are the liquid effluents containing toxic elements, they carry a high potential risk to human health and the environment. Some effluents can be treated by adsorbent materials, which can be made from industrial waste. One way to contribute significantly to the sustainability of an industry is to transform one of its residues into a value-added by-product and use in the treatment of its own liquid effluents as a low cost adsorbent. The objective of this estudy was to synthesize and characterize coal ash zeolites and evaluate their application as adsorbent material in the treatment of effluent. Zeolite materials derived from three different types of coal ash (fly ashes, cyclone ashes and heavy ashes) generated at the Figueira-PR thermoelectric plant were used to treat leachate from the coal ash landfill of the same plant. The following zeolite characteristics were determined: mineralogical composition, chemical composition, total carbon content, morphological analysis, specific surface area, cation exchange capacity (CTC), fire loss, pH, conductivity and bulk density. The zeolite phase formed with the three samples used as raw material after alkaline hydrothermal activation was sodalite. The zeolite material from fly ash had the lowest SiO2/Al2O3 ratio (1.46), higher CTC (2.36 meq g-1) and specific surface area (69.5 m2 g-1) and, consequently, greater effluent removal capacity. The As and Cr concentrations were above the effluent discharge standard. The three samples of zeolitic materials showed a significant removal of Ni, Cd, Zn and Co in the dose of 10 g L-1. The zeolite materials from fly and cyclone ash were efficient to reduce As concentrations below the limit imposed by legislation, while removal of Cr was not effective with any of the materials. In the second stage of the study, the zeolites were modified with the surfactant hexadecyltrimethylammonium bromide (HTDMA-Br) in concentrations of 1.8 and 20 mmol.L-1. The zeolite removal efficiency of As did not improve after its modification. Removal of Cr using the 20 mmol.L-1 modified HDTMA-Br modified fly ash zeolite sample resulted in a final concentration very close to the limit allowed by the legislation.