Development of terahertz pulse sources and methods are ongoing with an urge to reduce cost, increase quality of emitter design and improve on the output power. This thesis details two advances made in creating terahertz pulses from ultrafast currents, the first is optimising the biasing method used on photoconductive antennas for terahertz emission and the second manufacturing and studying electron-emission type terahertz emitters.

Near infrared spectroscopic techniques have always played an important role in the monitoring of chemical processes. In particular the use of near infrared absorption spectroscopy is used as a standard laboratory method of determining the chemicals present within a given sample. Conventional near IR spectroscopy generally does not have a high sensitivity for trace chemical detection, or are not well suited for on-line, real-time, reaction monitoring of liquid species at very low concentrations and for bio-molecule detection. With the advent of lab-on-a-chip systems and micro-fluidic chemistry there is an increasing requirement for detection methods in which the sample is not removed from the system.

During the course of this PhD an experimental set-up has been designed and implemented to confine neutral atoms in microscopic dipole traps and to manipulate their internal states by laser excitation to Rydberg states. A lot of effort was devoted to the stabilization of the laser sources for two-photon excitation to the Rydberg states, using techniques based on modulation transfer spectroscopy and electromagnetically induced transparency (EIT). Taking advantage of the EIT spectroscopy scheme, we have measured for the first time the electric dipole moments for the transitions between the first excited 5P3/2 and Rydberg nDS/2 level of rubidium. These measurements provided benchmarking of existing theoretical models to calculate the reduced matrix elements and have helped us to identify the D'yachkov Pankratov method as a particularly reliable one. Therefore we made use of the existing code to calculate the relative radial matrix elements for bound-bound, bound-free and free-free transitions between arbitrary states of alkali atoms. Our results allowed us to identify many features of interest and several Cooper minima have been revealed for the first time. The preparation of a new apparatus required ultra-high vacuum for efficient laser cooling and trapping experiments. A unique 4-beam magneto-optical trap has been designed and implemented in our new system. The tetrahedral MOT operating at a very acute beams angle has been demonstrated for the first time. The characterisation of the basic properties of our MOT has highlighted. some interesting new cooling mechanisms that do not fully match existing theoretical models and will require further investigation. It has been demonstrated that our tetrahedral MOT is suitable to prepare cold, diluted reservoirs of atoms and therefore efficiently load our microscopic dipole trap.

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Pour répondre aux besoins des nouvelles techniques de caractérisation sur site in-situ et temps réel, l’unité NOVA de l’INERIS en partenariat avec les laboratoires LP3 et GREMI, a entamé des travaux pour étudier deux approches afin d’améliorer les performances de la technique Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) pour l’analyse des aérosols. LIBS est une technique optique de spectroscopie atomique. Elle consiste à focaliser un faisceau laser impulsionnel sur un échantillon à analyser créant ainsi un plasma. L’émission optique du plasma contient alors la signature des éléments chimiques présents dans l’échantillon. La première approche concerne la détermination de la composition chimique relative (stoechiométrique) d’aérosols sans étalonnage. En effet, l’étalonnage présente des problèmes pratiques. Pour ce faire, les spectres expérimentaux enregistrés lors de l’analyse des particules d’alumine (Al2O3) suspendues dans de l’hélium (He) ont été comparés à des spectres théoriques calculés pour un plasma contenant les mêmes éléments, à l’Équilibre Thermodynamique Local (ETL). L’ajustement des spectres simulés sur les spectres expérimentaux nous a permis de déterminer correctement la composition chimique relative des éléments présents dans le plasma. L’évolution temporelle du plasma a permis de valider l’ETL, et ainsi estimer la meilleure plage temporelle permettant la détermination de la composition relative de l’aérosol. La deuxième approche utilise une cellule radiofréquence (RF) à pression réduite comme piège à particules pour analyser des aérosols contenant des nanoparticules. Un tel piège permet d’améliorer la détection en concentrant spatialement les particules. Les paramètres optimaux d’utilisation de ce système ont été étudiés. Cette étude a permis d’établir que l’émission continue du plasma est fortement réduite dès ses premiers instants de vie. Le volume d’échantillonnage de ce système a été évalué et la limite de détection a été estimée de manière théorique. / New issues related to process control and workplace surveillance accompany the emergence of nanotechnology industry. This involves the development of new real-time and in-situ characterization techniques. In this context, the NOVA unit from the INERIS institute collaborated with LP3 and GREMI laboratories to study two approaches aiming to enhance the LIBS technic performances. The first approach used a flow cell to determine the relative elemental composition of an aerosol with a calibration-free procedure. The recorded spectra were compared to theoretical spectra calculated for a plasma in the Local Thermodynamic Equilibrium LTE. The best agreement between recorded and computed spectra allowed the determination of the relative composition with a good agreement with the reference value, for an alumina aerosol. The study of the temporal evolution of the plasma allowed the estimation of a temporal range within which the LTE hypothesis was verified. The second approach used a low-pressure radiofrequency plasma generated in an inert gas as a particle trap to analyse aerosols and nanoparticles. The use of such a system allowed the enhancement of particles detection by concentrating them spatially. We determined the optimal parameters for the LIBS analysis using this system. Furthermore, we established the plasma continuum was attenuated even at very low time delays. We evaluated the sampling volume of this new system and compared it to case of LIBS analysis on air. Finally, we estimated the detection limits of this system when analysing nanoparticles.

L’utilisation de micromembranes suspendues chauffées par effet Joule comme source de rayonnement infrarouge est une piste prometteuse pour la réalisation de détecteurs de gaz compacts, basse consommation et à bas coût. Afin d’améliorer l’efficacité de ces dispositifs récemment introduits, il est nécessaire d’optimiser ceux-ci à la fois du point de vue optique et thermique.En ajoutant des résonateurs plasmoniques frustrés sur les membranes, il est possible de modifier l’émissivité de ces dernières, afin de contrôler spectralement et angulairement le rayonnement émis. De cette façon, la puissance utile est augmentée, tandis que la consommation électrique diminue. D’autre part, l’étude en profondeur des rôles des différents canaux thermiques conduit à relier rayon de la membrane, temps de chauffe et énergie disponible par mesure et de définir un régime optimal de fonctionnement dynamique.Finalement les membranes sont fabriquées en salle blanche et caractérisées électriquement, optiquement et mécaniquement afin d’estimer les gains en performances. La réalisation d’un prototype de capteur de CO2 à 4,26 µm à partir de ces sources indique des précisions de l’ordre de la vingtaine de ppm pour une consommation d’un milliwatt, en compétition favorable avec l’état de l’art mondial dans ce domaine. / Joule-heated suspended microhotplates can be used as infrared sources in cheap, low-consumption spectroscopic gas sensors. To enhance the very low efficiency of first generation structures, both their thermal and optical designs have to be optimized.The implementation of frustrated plasmonic resonators on top of the membrane grants both spectral and angular control of its emissivity. It is thus possible to make it radiate only at the frequencies absorbed by the gas under study, and in the solid angle of the detector. This leads to an increase in useful radiated power while the overall electrical consumption is decreased. Dynamical studies of membrane heating provide welcome insight on the relationship between membrane radius, heating time and energy consumption per measurement. The existence of a compromise is demonstrated in order to maximize the radiative efficiency, and its physical interpretation is detailed.Eventually, membranes fabricated in LETI’s clean room were characterized to measure their electrical, optical and mechanical properties. The implementation of such sources in a CO2 prototype sensor led to state-of-the-art results, with a few dozen ppm sensitivity with a power consumption of only one milliwatt.

Στα πλαίσια της παρούσας διπλωματικής εργασίας μελετήθηκε, σχεδιάστηκε και κατασκευάστηκε ένα σύστημα ελέγχου ενός φασματοσκοπίου εκπομπής υψηλής φασματικής ανάλυσης. Η συσκευή αυτή, γνωστή και ως μονοχρωμάτορας, χρησιμοποιήθηκε για την καταγραφή φασμάτων εκπομπής από μία εκκένωση αίγλης σε διάκενο ακίδα-πλάκα σε συνθήκες χαμηλής πίεσης και θερμοκρασίας. Ο μονοχρωμάτορας χρησιμοποιεί ένα διάφραγμα περίθλασης που αναλύει μια πολυχρωματική δέσμη που προσπίπτει σε αυτό, στα επιμέρους μήκη κύματος Ο έλεγχος του συνόλου των λειτουργιών του συστήματος καθώς και η καταγραφή των φασμάτων πραγματοποιείται με τη χρήση λογισμικού που αναπτύχθηκε υπό την πλατφόρμα Labview. Στα πλαίσια αυτής της εργασίας υλοποιήθηκε: Η σύνδεση της συσκευής οδήγησης του βηματικού κινητήρα που περιστρέφει το διάφραγμα με κατάλληλο τροφοδοτικό. Η ενίσχυση των σημάτων ελέγχου της συσκευής οδήγησης. Η ενίσχυση και καταγραφή του ρεύματος του φωτοπολλαπλασιαστή που καταγράφει τη φωτεινή δραστηριότητα. Η βαθμονόμηση του μονοχρωμάτορα. Η ανάπτυξη λογισμικού, φιλικού προς τον χρήστη, με το οποίο ελέγχεται ο μονοχρωμάτορας, καταγράφεται το φάσμα και αποθηκεύεται σε αρχείο για περαιτέρω επεξεργασία. Η συγκέντρωση του φωτός που εκπέμπεται από την εκκένωση και η οδήγησή του στην είσοδο του μονοχρωμάτορα με τη χρήση κατάλληλης οπτικής διάταξης. Η καταγραφή φασμάτων του παραγόμενου πλάσματος της εκκένωσης κατά μήκος του διακένου. Η μελέτη και ανάλυση των καταγεγραμμένων φασμάτων. / The main purpose of this thesis was to construct a control system for a high precision spectrometer. Using this spectrometer, also known as monochromator, spectra was recorded from a low temperature – low pressure, pin to plate, glow discharge. The monochromator uses a diffraction grating to separate spatially a polychromatic beam of light available at its input. The stepper motor control, along with the recording of spectra, is being conducted by suitable software developed under the Labview platform. Among the challenges of the thesis was to: Αssemble a stepper motor controller which rotates the diffraction grating with a suitable power supply. Αmplify the control signals of the controller. Αmplify the photomultiplier signals which records the luminous intensity. Calibrate the monochromator. Develop a user-friendly software which can control the monochromator, record spectra and export a file with the recorded spectra for further use. Concentrate the emitted light of the discharge and guide it to the monochromator's input slit, using a UV lens and an optical fiber. Capture emitted spectra of the produced plasma, at different positions along the pin to plate gap. Analyze the recorded spectra.

Ce travail présente une nouvelle méthode de télédétection à distance de la concentration d’un gaz trace dans l’atmosphère basée sur le couplage de la méthode spectroscopique de corrélation optique (Optical Correlation Spectroscopy, OCS) et la technologie de télédétection lidar dans lequel une source laser de large étendue spectrale est considérée. Les premiers travaux furent consacrés au développement d’un nouveau formalisme pour estimer la concentration d’un gaz trace dans l’atmosphère à partir des signaux OCS-lidar. Pour évaluer les performances d’une telle méthode, un modèle numérique simulant des signaux OCS-lidar pour la mesure de la concentration de méthane et de vapeur d’eau a été réalisé. L’influence de la pression et la température sur les propriétés spectroscopiques de ces gaz sur les mesures de concentration a également été étudiée. En plus de ce travail théorique, la première démonstration expérimentale de l’OCS-lidar est présentée en utilisant un lidar basé sur une source laser femtoseconde. Les mesures OCS-lidar ont été réalisées au moyen d’un nouveau système expérimental entièrement élaboré et construit pendant cette thèse. Pour réaliser les mesures consacrées à la teneur en vapeur d’eau de l’atmosphère, la bande d’absorption de la molécule de H2O 4ν à 720 nm a été utilisée. Ainsi les résultats obtenus ont montré le potentiel de la méthode OCS5 lidar pour mesurer la concentration de vapeur d’eau. Par la suite, le développement de la méthodologie OCS-lidar dédiée à la mesure du méthane est présenté. La bande d’absorption 2ν3 à 1,66 μm est exploitée et les premières mesures des signaux lidar sont exposées. Ce travail se termine par la présentation des possibles perspectives d’évolution / In this thesis, a new active remote sensing methodology is proposed to evaluate the content of atmospheric trace gases. The new methodology is based on laser spectroscopy and consists in coupling a spectrally broadband lidar with optical correlation spectroscopy (OCS-lidar). As a first step, a new formalism has been developed to remotely evaluate the target gas concentration from the OCS-lidar signals. To evaluate the performance of this new methodology, a numerical model simulating OSC-lidar signals for methane and water vapor measurement has been developed. Moreover, the influence of the absorption spectroscopic line parameters, such as atmospheric pressure and temperature, on the retrieved gas mixing ratio has been assessed within the OCS-lidar methodology. In addition to this theoretical work, the first experimental demonstration of the OCS-lidar methodology has been performed using a femtosecond lidar system. The latter has been entirely designed, developed and implemented in the framework of this thesis. Results show the ability of the OCS-lidar methodology to monitor the water vapor using the 4ν 720 nm absorption band. Moreover, two different experimental configurations have been proposed, depending on whether the amplitude modulation is operated on the laser pulse or on the backscattered light, i.e. at the emission, with an active amplitude modulator or at the reception, with passive optical filters. The advances in developing the corresponding infrared OCS-lidar system for methane mixing ratios measurements are described and possible outlooks are given

Nous nous intéressons au développement ainsi qu’à la modélisation théorique de techniques de spectroscopie optique de champ lointain capables de coupler résolutions spatiale et temporelle grâce à l’utilisation de faisceaux d'excitation mis en forme spatialement. Nous établissons, théoriquement et expérimentalement, que dans une expérience de mélange de quatre ondes réalisée avec des faisceaux de Laguerre-Gauss, la charge totale du moment orbital est conservée. Nous montrons comment cette propriété peut être mise à profit pour travailler en géométrie colinéaire dans le but d’améliorer la résolution spatiale des expériences. Dans une deuxième partie, nous présentons une technique de spectroscopie « pompe-sonde » résolue spatialement que nous avons conçue et développée : l’imagerie temporelle est obtenue via la détection interférométrique des variations d’indice d’un matériau vues par une sonde étendue et consécutives à l’excitation par une impulsion pompe focalisée à la limite de diffraction. Nos modélisations démontre d’un tel montage associé à l’emploi d’une impulsion pompe modulée spatialement doit permettre, grâce au battement entre les fréquences spatiales des inhomogénéités de l’échantillon et de la modulation spatiale de l’excitation, de dépasser la limite de Rayleigh. / This work focuses on developing and modelling far-field spectroscopic methods that couple spatial and time resolutions by using beam-shaping. In a first part, we demonstrate, theoretically and experimentally, that generating a signal in a four-wave mixing experiment performed with Laguerre-Gauss beams, implies the conservation of the total charge of the orbital momentum. We show that this specificity can be used to perform experiments with collinear beams in order to improve spatial resolution. In a second part, we present a time- and spatially-resolved pump-probe technique of our own design: time-resolved imaging is obtained by the interferometric detection of variations in the refraction index of a material, undergone by a wide probe and induced by a diffraction-limited pump-pulse. Improving such an experiment set-up with a spatially-modulated pump-pulse should enable, thanks to the beating between spatial frequencies of sample inhomogeneities and the excitation spatial-modulation, to increase spatial resolution go the Rayleigh criterion.