In this thesis, the effect of surfactants (Bi /Sb) on GaAs(111) is explored, particularly in regards to modifying the surface morphology and growth kinetics. Both molecular beam epitaxy (MBE) and metal-organic chemical vapour deposition (MOCVD) techniques are discussed in this context. InAs/GaAs(111) quantum dots (QDs) have been promoted as leading candidates for efficient entangled photon sources, owing to their high degree of symmetry (c_3v). Unfortunately, GaAs(111) suffers from a defect-ridden homoepitaxial buffer layer, and the InAs/GaAs(111) material system does not natively support Stranski{Krastanov InAs QD growth. Surfactants have been identified as effective tools to alter grown surface morphologies and growth modes, potentially overcoming these obstacles, but have yet to be studied in detail in this context. For MBE, it is shown that Bi acts as a surfactant when employed in GaAs(111) homoepitaxy, and eliminates defects/hillocks, yielding atomically-smooth surfaces with step-flow growth, and RMS roughness values of 0.13 nm. The effect is more pronounced as the Bi flux increases, and Bi is suggested to be increasing adatom diffusion. A novel reflection high energy electron diffraction (RHEED)-based experiment was also designed and performed to measure the desorption activation energy (U_Des) of Bi on GaAs(111), yielding U_Des = 1.74 ± 0.38 eV. GaAs(111) homoepitaxy was also investigated using MOCVD, with GaAs(111)B exhibiting RMS roughness values of 0.09 nm. Sb is shown to provoke a morphological transition from plastically-relaxed 2D to 3D growth for InAs/GaAs(111)B, showing promise in its ability to induce QDs. Finally, simulations for GaAs-based quantum well (QW) photoluminescence were conducted, and such QWs are shown to potentially produce very sharp linewidths of 3.9 meV. These results enhance understanding of Bi surfactant behaviour on GaAs(111) and can open up its use in many technological applications, paving the way for the realization of high efficiency/viable QD entangled photon sources. / Thesis / Master of Applied Science (MASc)

This thesis presents a brief history of the sonata form until the time of Beethoven. It also discusses Beethoven's use of the sonata form, and how it applies to his op. 111 piano sonata.

Die vorliegende Arbeit widmet sich der Untersuchung von 4 Modellsystemen der Oberflächenforschung. Die verwendeten experimentellen Methoden sind Summenfrequenzerzeugungsspekroskopie (SFG), Thermische Desorptionsspektroskopie (TDS), Beugung niederenergetischer Elektronen (LEED), Augerelektronenspektroskopie (AES), Infrarotadsorptionsspektrokopie (IRAS) und Rastertunnelmikroskopie (STM). Durch die Verwendung von SFG waren Messungen bis zu 50 mbar möglich. Die untersuchten Systeme sind: CO auf Pt(111), Wasser auf Ag(001) und MgO/Ag(001), CO auf Au/MgO/Ag(001) und CO auf Au-Pd/MgO/Ag(001). Bei den Messungen von CO auf Pt(111) tritt unter bestimmten Druck- und Temperaturbedingungen eine bisher nicht näher untersuchte Doppelpeakstruktur auf, die genauer charakterisiert wurde. Die Untersuchungen von Wasser auf MgO/Ag(001) und Ag(001) zeigen, dass sich auf MgO/Ag(001) zuerst eine Monolage Wasser mit einer darauffolgenden Multilage ausbildet, wohingegen es auf Ag(001) von Beginn an in einer Multilagenschicht wächst. Die Monolage kann unter der Multilage gemessen werden und einige Resonanzen identifiziert werden. Für Au/MgO/Ag(001) zeigte sich mittels STM eine Abhängigkeit des Au-Wachstums von der Schichtdicke, die allerdings nicht spektroskopisch in Erscheinung tritt. Bei den Messungen an gemischten Au-Pd-Teilchen auf MgO/Ag(001) zeigen sich Unterschiede im Adsorptionsverhalten zwischen reinen Metallteilchen und gemischten Teilchen, die auf eine Wechselwirkung zwischen den beiden Metallen zurückzuführen ist. Nach Heizschritten auf 600 K reichern sich die Au-Atome im Mantel des Teilchens an, das Pd bildet den Kern. Die Ergebnisse aller Messungen werden unter Berücksichtigung neuer Veröffentlichungen diskutiert. / This thesis focuses on 4 different model systems of surface science. The experimental techniques used for the measurements include sum frequency generation (SFG), thermal desorption spectroscopy (TDS), low energy electron diffraction (LEED), Auger electron spectroscopy (AES), infrared adsorption spectrosocopy (IRAS) and scanning tunneling microscopy (STM). By using SFG, measurements could be performed up to a pressure of 50 mbar. The systems under investigation were: CO on Pt(111), water on Ag(001) and on MgO/Ag(001), CO on Au/MgO/Ag(001), and CO on Au-Pd/MgO/Ag(001). The system of CO on Pt(111) exhibits a two peak-pattern under certain pressure and temperature conditions which has not been studied so far. Various experiments helped to elucidate the origin of this distinct behaviour. The measurements of water on Ag(001) and MgO/Ag(001) show that on MgO, water first adsorbs as a monolayer with a following multilayer, whereas on Ag(001) it adsorbs as a multilayer from the beginning. The monolayer can be studied below the multilayer and some resonances can be identified. For the case of Au/MgO/Ag(001), STM shows that the growth mode of Au depends on the thickness of the supporting MgO film, which can not be seen with spectroscopic methods. For mixed Au-Pd particles on MgO/Ag(001) a clear difference in the adsorption behaviour between pure metal particles and mixed particles can be seen, which is explained by an interaction between these metals. Annealing the mixed particles to 600 K leads to a segregation of the metals, where the Au atoms diffuse to the shell and the Pd atoms make up the core. The results of all these measurements are discussed in the light of recent publications.

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Nous avons développé un système de transfert des surfaces monocristallines préparées sous ultra-haut vide (UHV) vers un milieu électrolytique pour effectuer des mesures voltampérométriques. Ce système original très compact comprend une valise sous vide et une cellule électrochimique dédiée. Le système a été testé avec succès sur des surfaces monocristallines de platine, en particulier la surface Pt(111) très sensible à la qualité de la préparation sous UHV. Puis nous avons utilisé ce système pour caractériser les propriétés électrochimiques du système Pt/W(111) avec d'une part l'effet des contraintes élastiques pour les couches ultra-minces planaires de Pt épitaxié ainsi que la stabilité en milieu électrolytique de nano-pyramides obtenues par déstabilisation en température des surfaces Pt/W(111). Ce travail ouvre des perspectives intéressantes pour l'étude électrochimiques des surfaces modèles préparées sous UHV. / In this work, we developed a system for transferring single crystal surfaces prepared in ultra-high vacuum (UHV) to an electrolytic medium where voltammetric measurements are carried out. This unique system includes a compact vacuum chamber and its dedicated electrochemical cell. The system was successfully tested on platinum single-crystal surfaces; in particular the Pt (111) surface which is well known for it's sensitive to the quality of the preparation under UHV. Then we used this system for characterizing the electrochemical properties of the Pt / W (111) system, both the effect of elastic strain of ultrathin epitaxial planar Pt films and the stability of nano-pyramids obtained after a temperature annealing of the planar Pt / W (111) system. This work opens up interesting perspectives for the study of electrochemical model surfaces prepared in UHV.

Ce travail de thèse est consacré à l’étude d’auto-assemblages de molécules organiques π-conjuguées par microscopie à effet tunnel (STM)sous ultra-vide sur une surface de silicium dopée bore. Le manuscrit est constitué de cinq chapitres : dans le premier chapitre, nous présentons un état de l’art des assemblages organiques sur les surfaces métalliques et sur les semi-conducteurs. Le chapitre deux décrit le dispositif expérimental utilisé au cours de cette thèse. Il présente également le substrat de Si(111)-B et fournit les concepts théoriques associés à la microscopie à effet tunnel. Le troisième chapitre décrit en détail les réseaux supramoléculaires obtenus à partir d’une molécule aromatique halogénée de symétrieC2. L’adsorption de 4,4"-dibromo-p-terphényle conduit à la formation de deux types de structures compactes (l’une en bande et l’autre en chevron) stables à température ambiante et commensurables avec la surface. Nous montrons que ces architectures sont pilotées conjointement par la liaison hydrogène, la liaison halogène et du π -stacking. Le quatrième chapitre étudie l’influence du nombre de cycles aromatiques sur la géométrie et la périodicité d’auto-assemblages obtenus sur Si (111) -B. Pour cela, nous avons synthétisé deux molécules organiques composées d’une partie centrale aromatique et de deux chaînes latérales (O-(CH2)9-CH3). La partie centrale est constituée respectivement de trois ou cinq cycles phényles terminées par des groupements cyano. Nous nous sommes également intéressés à l’influence des groupements terminaux sur l’organisation du réseau. Nous montrons que l’effet des groupements cyano sur les interactions "molécule/molécule" et sur les interactions "molécule/surface" est négligeable. A partir des travaux obtenus dans le chapitre 4, nous concluons notre manuscrit en présentant des réseaux supramoléculaires de molécules dipolaires. Ces réseaux forment des lignes de dipôles. Nous montrons que sur de petites échelles les molécules favorisent un alignement de leurs moments dipolaires. / This work is dedicated to the investigation under ultra high vacuum of _-conjugated molecule on a silicon surface by means of scanningtunneling microscopy (STM). The manuscript consists of five chapters.In the first chapter, we present a state-of-the-art of organic assembly on metal and semiconductor.Chapter two describes the experimental setup using during thesis. It also shows Si(111)-B substrate and gives theoretical conceptsassociated with the scanning tunneling microscopy.The third chapter describes in detail the supramolecular network obtained from an aromatic halogenated molecule with C2 symmetry. Theadsorption of 4,4"-dibromo-p-terphenyl leads to the formation of two kinds of compacts structures (a stripe structure and a herringbonestructure). The formed networks are stable at room temperature and commensurable with the surface. These architectures are promotedby hydrogen bond, halogen bond and _-stacking.Chapter four studies influence of benzene ring number on the geometry and the periodicity of self-assemblies on Si(111)-B. To do that,we have synthesis two organics molecules composed of an aromatic central part and two laterals chains (O-(CH2)9-CH3). The centralpart is composed of respectively three or five phenyl ring ended by cyano groups. We are also interested to the terminal groups effecton the network organisation. We show that the cyano groups effect on the "molecule/molecule" interaction and the "molecule/surface"interaction are negligible. Basis of the work conducted on the chapter four, we conclude our manuscript by presenting supramolecularsnetworks of dipolar molecule. These networks form dipole lines. We show that on small scale the molecules promote an alignment of theirdipolar moments.

Dans ce travail nous démontrons, au travers de deux études, l'intérêt fondamental du couplage des techniques de photoémission résolue en angle (ARPES) et de spectroscopie tunnel (STS) dans l'analyse des propriétés électroniques d'interfaces nanostructurées. Dans la première partie, nous présentons une méthodologie permettant de déduire le potentiel de surface induit par la reconstruction triangulaire d'une monocouche d'Ag/Cu(111). Cette méthode est basée sur la mesure des gaps caractérisant la structure de bande de l'état de Shockley du système aux points de haute symétrie de la zone de Brillouin. L'évaporation d'adatomes de potassium permet d'augmenter le nombre de gaps accessibles en photoémission en décalant les bandes vers les états occupés. Dans un modèle d'électrons presque libres, leur amplitude nous donne accès aux premières composantes de Fourier du potentiel. La reconstruction de ce dernier dans l'espace direct nous permet ensuite de calculer la densité d'états locale que nous comparons aux mesures de conductance STS. La seconde partie est consacrée à l'étude de la croissance et des propriétés électroniques des molécules de 1,4-dibromobenzène (DBB) et 1,4-diiodobenzène (DIB) évaporées sur Cu(110). Leur dépôt à température ambiante sur la surface entraîne la déshalogénation des molécules et la formation de phases organométalliques. A 200°C, le système polymérise pour former des chaînes unidimensionnelles de poly(p-phénylène) parfaitement alignées. Les mesures ARPES révèlent l'existence d'une bande pi unidimensionnelle d'états HOMOs dispersant sous le niveau de Fermi. En STS, nous observons également, pour des petites chaînes, le confinement des états LUMOs dans la partie inoccupée du spectre. Le déconfinement de ces états pour les grandes chaînes conduit à la formation d'une bande continue croisant le niveau de Fermi, conférant au polymère un caractère métallique 1D. Le gap HOMO-LUMO est alors mesuré à 1.15 eV / In this work, through two different studies, we demonstrate the fundamental interest in the coupling of angle resolved photoemission (ARPES) and scanning tunneling spectroscopy (STS) to investigate the electronic properties of nanostructured interfaces. In the first part we present a methodology to determine the surface potential of the triangular reconstructed one monolayer of Ag/Cu(111) interface from ARPES. This method is based on the measurement of the Shockley state band structure’s gaps at the high symmetry points of the Brillouin zone. Deposition of potassium adatoms allows us to shift the surface state towards higher binding energies in order to increase the number of accessible gaps in photoemission. From the magnitude of these gaps we deduce the two first Fourier components of the potential felt by electrons using the nearly free electron model. Then we reconstruct it and calculate the local density of states in order to compare it with the conductance maps probed by STS. In the second part we report the study of the growth and the electronic properties of the two molecules 1,4-dibromobenzene (DBB) and 1,4-diiodobenzene (DIB) evaporated on Cu(110). For room temperature deposition, we first observe their deshalogenation and the formation of an intermediate organometallic phase. Then, above 200°C, the system polymerizes into a long-range ordered array of one dimensional poly(p-phenylene) polymer. ARPES intensity maps allowed us to identify a one dimensional graphene-like strongly dispersive pi-band below the Fermi energy. By STS we also observed LUMOs confined states for small chains over the Fermi level. The loss of confinement for long chains induces the formation of a continuous dispersive band which crosses the Fermi energy, conferring a 1D metallic character to the polymer. The HOMO-LUMO gap is found to be 1.15 eV

This dissertation works out the vibrational properties of epitaxial silicene, which was discovered by Vogt et al. in 2012 by the epitaxial synthesis on the silver substrate. Its two-dimensional (2D) character is modified in comparison to the free-standing silicene due to its epitaxial nature, since the underlying substrate alters the physical properties of silicene as a result of the strong hybridization of the electronic levels of the substrate and adlayer. The growth of silicene layers is complicated by the sensitivity of the Si structures to the experimental conditions, mainly temperature, resulting in the formation of several seemingly different surface reconstructions. Another Si structure appears on the Ag surface at a supramonolayer coverage. The Raman spectroscopy was utilized to understand the relation between different Si structures and reveal their origin as well as to investigate the phonon-related physical properties of two-dimensional Si sheets. The central core of this work is the growth and characterization of these 2D silicene monolayers on the Ag (111) surface as well as the formation of silicene multilayer structures. The characterization of these materials was performed using in situ surface-sensitive measurement methods such as Raman spectroscopy and low-energy electron diffraction under ultra-high vacuum conditions due to high chemical reactivity of epitaxial silicene. Additional characterization was done ex situ by means of scanning force microscopy. The experimentally determined spectral signature of the prototypical epitaxial (3x3)/(4x4) silicene structure was confirmed by ab initio calculations, in collaboration with theory groups. The Raman signatures of the other 2D and 3D Si phases on Ag (111) were determined which allowed us to provide a clear picture of their formation depending on the preparation conditions. The monitoring of the silicene multi-layer growth yielded the vibrational signature of the top layer, reconstructed in a (√3x√3) fashion. It was compared to the inverse, (√3x√3)-Ag/Si(111), system showing the vast amount of similarities, which suggest that the (√3x√3) reconstruction belong to the silver layer. The chemical and physical properties of this surface structure additionally strengthen this equivalence. The possibility of functionalization of epitaxial silicene was demonstrated via exposure to the atomic hydrogen under UHV conditions. The adsorbed hydrogen covalently bonds to the silicene lattice modifying it and reducing its symmetry. As shown by Raman spectroscopy, such modification can be reversed by thermal desorption of hydrogen. The excitation-dependent Raman measurements also suggest the change of the electronic properties of epitaxial silicene upon hydrogenation suggesting that its originally semi-metallic character is modified into a semiconducting one. / Die experimentellen Forschungsarbeiten zum Thema Silicen basieren auf den 2012 von Vogt et al. durchgeführten Untersuchungen zu dessen Synthese auf Silbersubstraten. Diese Untersuchungen lieferten die Grundlage, auf der zweidimensionales (2D) epitaktisches Silicen sowie weitere 2D Materialien untersucht werden konnten. In den anfänglichen Arbeiten konnte dabei gezeigt werden, dass sich die Eigenschaften von epitaktischem Silicen gegenüber den theoretischen Vorhersagen von frei-stehendem Silicen unterscheiden. Darüber hinaus verkomplizieren sich die experimentellen Untersuchungen dieses 2D Materials, da auf dem Ag(111) Wachstumssubstrat sechs verschiedene 2D Si Polytypen existieren. Eine detaillierte Darstellung dieser Untersuchungen findet sich in dem einführenden Kapitel der vorliegen Promotionsschrift. Der zentrale Kern dieser Arbeit beschäftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung dieser 2D Silicen Monolagen auf Ag(111) Oberflächen sowie der Bildung von Silicen- Multilagen Strukturen. Die Charakterisierung dieser Materialien wurde in situ mit oberflächenempfindlichen Messmethoden wie der Raman Spektroskopie und der niederenergetischen Elektronenbeugung unter Ultrahochvakuum-Bedingungen durchgeführt. Eine zusätzliche Charakterisierung erfolgte ex situ mittels Raster-KraftMikroskopie. Die experimentell bestimmte spektrale Raman-Signatur der prototypischen epitaktischen (3x3)/(4x4) Silicene Struktur wurde durch ab initio Rechnungen, in Zusammenarbeit mit Theoriegruppen, bestätigt. Durch diesen Vergleich wir die zweidimensionale Natur der epitaktischen Silicen-Schichten vollständig bestätigt, wodurch andere mögliche Interpretationen ausgeschlossen werden können. Darüber hinaus wurden die Ramans-Signaturen der weiteren 2D und 3D Siliziumphasen auf Ag(111) bestimmt, wodurch sich ein klares Bild der Bildung dieser Strukturen in Abhängigkeit von den Präparationsbedingungen ergibt. Um die Möglichkeit der Funktionalisierung von Silicen und der weiteren 2D Si Strukturen zu testen, wurden diese unter UHV Bedingungen atomarem Wasserstoff ausgesetzt. Durch die Bindung zu den Wasserstoffamen wird die kristalline Struktur der Silicen-Schichten modifiziert und die Symmetrie reduziert, was sich deutlich in der spektralen Raman-Signatur zeigt. Wie mittels Raman Spektroskopie gezeigt werden konnte, kann diese Modifikation durch thermische Desorption des Wasserstoffs rückgängig gemacht werden, ist also reversibel. Raman Messungen mit verschiedenen Anregungswellenlängen deuten darüber hinaus auf die Änderung der elektronischen Eigenschaften der Silicen-Schichten durch die Hydrierung hin. Der ursprüngliche halbmetallische Charakter der epitaktischen Silicen-Schicht geht möglicherweise in einen halbleitenden Zustand über. Das Wachstum von Silicen Multilagen wurde ebenfalls mit in situ Ramanspektroskopie verfolgt. Die sich dabei ergebene Raman-Signatur wurde mit der Raman-Signatur von Ag terminiertem Si(111) verglichen. Hier zeigen sich große Ähnlichkeiten, die auf eine ähnliche atomare Struktur hindeuten und zeigen, dass Ag Atome für die Ausbildung der Oberflächenstruktur während des Wachstums der Si-Lagen verantwortlich sind. Die chemischen und physikalischen Eigenschaften dieser Struktur bestärken zusätzlich diese Äquivalenz.

Although many terminologies, taxonomies and also first ontologies for visualization have been suggested, there is still no unified and formal knowledge representation including the various fields of this interdisciplinary domain. We moved a step towards such an ontology by systematically reviewing existing models and classifications, identifying important fields and discussing inconsistently used terms. Finally, we specified an initial visualization ontology which can be used for both classification and synthesis of graphical representations. Our ontology can also serve the visualization community as a foundation to further formalize, align and unify its existing and future knowledge.

In this thesis, I explore model systems for planar atomic and molecular scale electronics on surfaces. The nanoscale systems are experimentally investigated by combining scanning tunneling microscopy (STM) with atomic and molecular manipulation. Furthermore, the on-surface chemical synthesis of molecules, as well as the construction of atomic wires on selected surfaces is applied. Polycyclic aromatic hydrocarbon (PAH) molecules play a key role in this work, as they can provide the functionality of the molecular scale devices. In the first part of this work, I investigate different PAH´s on the Au(111) surface. The precursor molecules form supramolecular assemblies and the on-surface synthesis approach to obtain the desired molecular products is used. In particular, bisanthene molecules via a cyclodehydrogenation reaction and the non-alternant polyaromatic hydrocarbon diindenopyrene after a thermally induced debromination followed by selective ring-closure to form a five-membered ring are obtained. An interesting surface for future applications is the passivated silicon Si(001)-(2x1):H. I prepare this surface and characterize the substrate. The surface has a band gap and molecules are electronically decoupled from the semiconducting substrate due to the passivation layer. Furthermore, atomic defects on this substrate, so called dangling bonds (DB´s), have defined electronic states. I show that it is possible to produce DB defects controllably by applying voltage pulses using the tip of the STM and achieve with this method atomic wires with DB´s. The third part of this thesis deals with the investigation of molecular structures on Si(001)-(2x1):H. I present the generation of hexacene by a surface assisted reduction. This result can be generalized for the generation of PAH´s after deoxygenation on passivated silicon and can open new routes to design functional molecules on this substrate. Secondly, one-dimensional chains of acetylbiphenyl (ABP) molecules are explored. They interact via its pi-stacked phenyl rings that are considered as conducting channel. Finally, I demonstrate that a single ABP molecule acts as a switch, as one can reversibly passivate and depassivate a single DB by a hydrogen transfer. In the last part of this work, I test the new low-temperature four-probe STM located at CEMES-CNRS in Toulouse. This machine is constructed for the development of molecular scale devices. For this purposes an atomic precision is needed for all the different tips at the same time and a high stability of this scanning probe microscope must be achieved. I perform a manipulation experiment of molecules to test the necessary submolecular precision. For that reason, supramolecular assemblies of ABP molecules on Au(111) are imaged and manipulated by any of the four tips using the lateral manipulation mode as well as by voltage pulses. The stability of the system is shown, as all tips of the four-probe STM work independently in parallel.:1 Introduction 2 Fundamentals of scanning tunneling microscopy 2.1 The working principle 2.2 Scanning tunneling spectroscopy 2.3 Manipulation modes 2.4 Modeling 3 Experimental setup, materials and methods 3.1 The scanning tunneling microscope 3.2 The Au(111) surface 3.3 Further experimental details 4 On-surface synthesis of molecules 4.1 Introduction 4.2 Generation of a periacene 4.3 Investigating a non-alternant PAH 4.4 Conclusion 5 The passivated silicon surface 5.1 Introduction 5.2 Preparation of passivated silicon 5.3 Characterization of Si(001)-(2x1):H 5.4 Tip-induced formation of dangling bonds 5.5 Conclusion 6 Organic molecules on passivated silicon 6.1 Introduction 6.2 Hexacene generated on passivated silicon 6.3 Acetylbiphenyl on passivated silicon 6.4 Conclusion 7 Testing a low temperature four-probe STM 7.1 Introduction 7.2 The four-probe STM 7.3 Performance test of the four-probe STM on Au(111) 7.4 Manipulation of ABP assemblies 7.5 Conclusion 8 Summary and outlook 9 Appendix 9.1 Dibromo-dimethyl-naphtalene on Au(111) 9.2 Epiminotetracene on Au(111) Bibliography Curriculum vitae Scientific contributions Acknowledgement Statement of authorship / In dieser Arbeit untersuche ich Modellsysteme für planare atomare und molekulare Elektronik auf Oberflächen. Die Systeme auf der Nanoskala werden experimentell durch die Kombination aus Rastertunnelmikroskopie (RTM) und atomarer sowie molekularer Manipulation untersucht. Moleküle werden durch die oberflächenchemische Synthese generiert und atomare Drähte auf ausgewählten Oberflächen hergestellt. Polyzyklisch aromatische Kohlenwasserstoff (PAK) Moleküle spielen bei dieser Arbeit eine Schlüsselrolle, da sie die passiven und aktiven Elemente auf molekularem Maßstab darstellen können. Im ersten Teil dieser Arbeit untersuche ich verschiedene PAK´s auf der Au(111)-Oberfläche. Die Präkursoren bilden dabei supramolekulare Anordnungen und ich nutze die Oberflächensynthese, um die gewünschten molekulare Produkte zu erhalten. Im Speziellen habe ich Bisanthen-Moleküle über eine Zyklodehydrogenationsreaktion und das nicht-alternierende PAK Diindenopyren erzeugt. Dieses entsteht nach einer thermisch-induzierten Debromierung gefolgt von selektivem Ringschluss, sodass ein fünfgliedriger Ring gebildet wird. Eine interessante Oberfläche für zukünftige Anwendungen ist das passivierte Silizium Si(001)-(2x1):H. Ich habe diese Oberfläche erfolgreich präpariert und das Substrat charakterisiert. Die Oberfläche hat eine Bandlücke und Moleküle sind elektronisch von dem halbleitenden Substrat durch die Passivierungsschicht entkoppelt. Desweiteren haben atomare Defekte dieser Oberfläche, sogenannte Dangling-Bond´s (DB’s), definierte elektronische Zustände innerhalb der Bandlücke. Ich habe DB´s kontrolliert durch Spannungspulse mithilfe der Spitze des RTM erzeugt und stelle so atomare Drähte mit DB Defekten her. Der dritte Teil dieser Arbeit befasst sich mit der Untersuchung molekularer Strukturen auf Si(001)-(2x1):H. Die Erzeugung von Hexacen auf passivierten Silizium durch eine oberflächenunterstützte Reduktion wird gezeigt. Dieses Ergebnis ist eine neue Strategie für die Herstellung von PAK´s nach der Deoxygenierung und eröffnet neue Wege um funktionelle Moleküle auf diesem Substrat zu entwerfen. Zweitens zeige ich, dass Acetylbiphenyl (ABP) Moleküle eindimensionale Ketten auf dieser Oberfläche bilden. Diese interagieren über ihre Phenylringe, welche als leitender Kanal gesehen werden können. Zudem kann ein einzelnes ABP Molekül wie ein Schalter genutzt werden, da es reversibel einzelne DB´s durch Wasserstoffübertragung passivieren und depassivieren kann. Im letzten Teil dieser Arbeit wird das neue Tieftemperatur Vier-Sonden RTM, welches sich in CEMES-CNRS in Toulouse befindet, getestet. Diese Maschine ist für die Herstellung und Untersuchung von Geräten im molekularem Maßstab konstruiert worden. Zu diesem Zweck ist eine atomare Präzision für die verschiedenen Spitzen zur gleichen Zeit erforderlich und eine hohe Stabilität des Rastersondenmikroskops muss gewährleistet sein. Ich führe ein Manipulationsversuch an Molekülen durch, um die notwendige submolekulare Präzision zu testen. Dafür werden supramolekulare Anordnungen von ABP-Molekülen auf Au(111) abgebildet und die Strukturen mit jeder der vier Spitzen im lateralen Manipulationsmodus und durch Spannungpulse bewegt. Damit habe ich die Stabilität des Systems getestet und konnte zeigen, dass alle Spitzen des Systems unabhängig voneinander parallel arbeiten.:1 Introduction 2 Fundamentals of scanning tunneling microscopy 2.1 The working principle 2.2 Scanning tunneling spectroscopy 2.3 Manipulation modes 2.4 Modeling 3 Experimental setup, materials and methods 3.1 The scanning tunneling microscope 3.2 The Au(111) surface 3.3 Further experimental details 4 On-surface synthesis of molecules 4.1 Introduction 4.2 Generation of a periacene 4.3 Investigating a non-alternant PAH 4.4 Conclusion 5 The passivated silicon surface 5.1 Introduction 5.2 Preparation of passivated silicon 5.3 Characterization of Si(001)-(2x1):H 5.4 Tip-induced formation of dangling bonds 5.5 Conclusion 6 Organic molecules on passivated silicon 6.1 Introduction 6.2 Hexacene generated on passivated silicon 6.3 Acetylbiphenyl on passivated silicon 6.4 Conclusion 7 Testing a low temperature four-probe STM 7.1 Introduction 7.2 The four-probe STM 7.3 Performance test of the four-probe STM on Au(111) 7.4 Manipulation of ABP assemblies 7.5 Conclusion 8 Summary and outlook 9 Appendix 9.1 Dibromo-dimethyl-naphtalene on Au(111) 9.2 Epiminotetracene on Au(111) Bibliography Curriculum vitae Scientific contributions Acknowledgement Statement of authorship