La mesure de distribution de taille d’un aérosol (particules solides ou liquides en suspension dans un gaz) par analyse de mobilité électrique nécessite de neutraliser l’aérosol. La neutralisation consiste à conférer une distribution de charge centrée sur zéro obtenue par la diffusion sur l’aérosol d’ions bipolaires. Nous avons démontré la faisabilité d’un chargeur bipolaire post-Décharge à Barrières Diélectriques (DBD) pour remplacer les neutraliseurs radioactifs, généralement utilisées pour la production d’ions bipolaires et soumis à des contraintes législatives. La caractérisation électrique des DBD en géométrie « fil-fil » selon la distance inter-électrodes, la tension et le débit a permis demettre en évidence trois types d’auto-organisations des filaments selon la tension et d’évaluer lecourant de décharge, c’est-à-dire la production par la décharge d’espèces chargées par unité detemps. Dans la géométrie et les conditions de fonctionnement choisies, des méthodes de mesure des flux d’ions en post-décharge ont alors été développées. Nous avons ainsi confirmé que la fraction d‘ions extraits de l’espace inter-électrodes résulte d’une compétition électro-hydrodynamique qui dépend de l’auto-organisation des filaments. En effet, les densités d’ions positifs et négatifs en post-DBD, ainsi que le rapport entre ces densités, critiques pour la charge d’aérosols, sont contrôlés par les champs électriques et le temps de transit des ions en post-décharge. Dans le chargeur post-DBD, les densités d’ions sont décroissantes. Toutefois, cette décroissance n’affecte pas les distributions de charges des aérosols qui sont constantes pour chaque taille quelle que soit la concentration d’aérosol. Dans ces conditions, les granulométries mesurées en post-neutraliseurs radioactif et DBD sont comparées afin de prouver que le neutraliseur post-DBD est viable pour la granulométrie des aérosols submicroniques. / The measurement of the size distribution of an aerosol (solid or liquid particles in suspension in agas) by electrical mobility analyses requires the neutralization of the aerosol. Neutralization consistsin imparting a charge distribution with a mean charge of 0 by the diffusion of bipolar ions on aerosol.We prove the feasibility of a post- Dielectric Barrier Discharge (DBD) bipolar charger as an alternativeto radioactive neutralizer subjected to legislative constraints. The electrical characterization of awire-to-wire DBD versus the gap, the voltage and the flow-rate highlights 3 kinds of selforganizationsof filaments versus voltage. Moreover, discharge current which represents the chargedspecies production per unit of time is evaluated. In the chosen geometry and operating conditions, apost-discharge ions flux measurement method was developed. We confirm that anelectro-hydrodynamic competition controls the extraction of ions from the gap. In fact, electric fieldsand transit time control positive and negative ions densities and the ratio between them which arecritical for aerosol charging. For the post-DBD charger, ions densities decrease in the charging zone.However, this decrease does not affect the aerosol charge distribution for each particle size withconcentration. In these conditions, the post-radioactive neutralizer and post-DBD neutralizer aerosolsize measurements are compared in order to prove that the post-DBD neutralizer is available forsubmicronic aerosols sizing.

La mise en place de politiques efficaces visant à la réduction des niveaux de concentrations en PM exige la connaissance préalable des sources primaires et secondaires de l’aérosol organique, une fraction majoritaire des PM demeurant encore mal appréhendée. Les travaux réalisés au cours de cette thèse s’inscrivent dans le cadre du projet FORMES qui avait pour principal objectif d’évaluer et de contraindre les principales méthodes de quantification de l’influence des différentes sources de la fraction organique de l’aérosol en milieu récepteur et d’en optimiser les procédures. La caractérisation physico-chimique de l’aérosol s’est articulée autour de deux campagnes de mesures intensives de 15 jours chacune dans deux environnements urbains très contrastés : Marseille en été, et Grenoble en hiver. Ce travail de thèse s’est concentré sur le cas de Marseille, un environnement très complexe, combinant une activité photo oxydante très intense à un ensemble d’émissions primaires qui incluent les sources industrielles et les émissions par les bateaux.L’analyse CMB appliquée sur le cas de Marseille a montré que les sources primaires sont dominées par les émissions véhiculaires contribuant à 17 % du carbone organique (OC). Bien que les sources industrielles contribuent faiblement à la masse de l’aérosol (2.5 % de l’OC), ces émissions contrôlent les concentrations des HAP et de certains métaux lourds. Ces sources contribuent également, en moyenne sur la période, à environ 30% du nombre des particules ultrafines (Dp<50 nm), ce qui augmente probablement leurs effets sanitaires. Contrairement à Grenoble, où la combustion de bois est une source prépondérante (environ 70 % de l’OC), à Marseille ces émissions ne constituent qu’une source minoritaire, contribuant à 0.8 % de l’OC. Toutefois, la principale information révélée par la déconvolution de sources par CMB est que les sources primaires considérées ne permettent d’expliquer, que 22 % de l’OC mesuré ; 78 % du carbone restant non expliqué. Cette fraction est associée majoritairement à l’aérosol organique secondaire (SOA). En combinant les résultats CMB aux mesures 14C, il a été montré que plus que 70% de cet aérosol est très vraisemblablement d’origine biogénique. En conséquence, les contributions du SOA formé à partir de l’isoprène, l’&#945;-pinène et le &#946;-caryophyllène ont été examinées moyennant une approche basée sur les marqueurs de cet aérosol. Le SOA issu de ces précurseurs a été estimé comme contribuant uniquement à 4.3 % de l’OC, laissant une grande fraction de ce carbone non-attribuée. Cette sous-estimation est la conséquence de trois causes : (i) les incertitudes associées à l’approche utilisée, (ii) des précurseurs biogéniques non-considérés et (iii) le vieillissement de l’aérosol secondaire au cours de son transport dans l’atmosphère, comme suggéré par les mesures d’organosulfates et de la fraction polycarboxylique de type HULIS. Cette dernière fraction peut contribuer à près de 40% de l’OC non-attribué. / Tougher particulate matter regulations around the world and especially in Europe point out the need of source apportionment studies in order to better understand the different primary and secondary sources of organic aerosol, a major fraction of particulate matter that remains not well constrained. The work carried out in this thesis takes part of the FORMES project whose main objective is the source apportionment of the organic aerosol using different approaches, including mainly CMB modelling, AMS/PMF and radiocarbon (14C) measurements. The aerosol characterisation was performed within two intensive field campaigns conducted in two contrasted urban environments: Grenoble during winter and Marseille during summer. The present work focuses on the Marseille case study that presents a particularly complex environment, combining an intense photochemistry to a mixture of primary emissions including shipping and industrial emissions. Primary organic carbon (POC) apportioned using CMB modelling contributed on average for only 22% and was dominated by vehicular emissions accounting on average for 17% of OC. Even though, industrial emissions contribute for only 2.3% of the total OC, they are associated with ultrafine particles and high concentrations of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons and heavy metals such as Pb, Ni and V, which most likely relate them with acute health outcomes. Whereas in Grenoble the organic aerosol was dominated by wood burning smoke (70% of OC), this source was negligible in Marseille contributing for less than 1% of OC. The main result from this source apportionment exercise is that 78% of OC mass cannot be attributed to the major primary sources and remains un-apportioned; this fraction is mostly associated with secondary organic aerosol. Radiocarbon measurements suggest that more than 70% of this fraction is of modern origins, assigned predominantly to biogenic secondary organic carbon (BSOC). Therefore, contributions from three traditional BSOC precursors, isoprene, &#945;-pinene and &#946;-caryophellene, were considered using a marker based approach. The aggregate contribution from BSOC derived from these precursors was estimated at only 4.2% of total OC. As a result, these estimates underpredict the high loading of OC. This underestimation can be associated with (i) uncertainties underlying the marker-based approach, (ii) presence of other SOC precursors and (iii) further processing of fresh SOC, as indicated by organosulfates (RSO4) and HUmic LIke Substances (HULIS) measurements. This HULIS can contribute up to 40% of the unattributed OC.

L’aérosol organique secondaire (AOS) est issu de processus d’oxydation des précurseurs gazeux, les composés organiques volatils (COV). Des lacunes persistent encore dans la connaissance des voies de formation et d’évolution de l’AOS et de sa composition chimique à l’échelle moléculaire. Ces différents aspects expliquent en partie la sous-estimation de sa concentration globale par les modèles. Pour apporter des éléments de réponse à ces problématiques, le bassin méditerranéen a été sélectionné comme région d’étude. Celui-ci est, en effet, caractérisé par une forte photochimie, notamment en été, et des sources de COV très intenses, à la fois biogéniques et anthropiques, réunissant ainsi les conditions favorables à la formation d’AOS dans l’atmosphère. Dans ce contexte, deux campagnes de mesures ont été réalisées dans le cadre des programmes Canopée et ChArMEx.Grâce au déploiement d’une méthode de prélèvement et d’analyse par TD-GC/MS, la caractérisation de la fraction organique a permis la détermination de plus d’une centaine de composés oxygénés de C2 à C18 en phases gazeuse et particulaire. La complémentarité des jeux de données obtenus avec des méthodes plus traditionnelles (PTR-MS, AMS) a permis d’apporter des éléments de réponse sur la réactivité des composés oxygénés vis-à-vis du radical OH, sur la composition de la matière organique sur deux sites aux caractéristiques contrastées et sur la propension de différents précurseurs biogéniques et anthropiques à former de l’AOS. La détermination des coefficients de partage théoriques et expérimentaux apportent également des éléments de réponse quant à la représentation de l’AOS dans les modèles / Secondary Organic Aerosol or « SOA » is formed in the atmosphere by oxidative process of volatile organic compounds (VOC). Gaps in knowledge of SOA formation and evolution pathways and of molecular characterization still exist. These aspects are an important source of uncertainties and can explain the underestimation of SOA budget calculated by models. In order to give new insights on these issues, the Mediterranean basin appears like an ideal area to study SOA. Actually, this region is characterized by high photochemistry, above all during summer season, and by intense VOC biogenic and anthropogenic emissions implying the formation of SOA in the atmosphere. In this context, two field campaigns have been performed in the frame of Canopée and ChArMEx projects.Thanks to a sampling and analyzing method by TD-GC/MS, the characterization of organic fraction enables one to determine more than one hundred compounds from C2 to C18 in gaseous and particulate phases. In combination with traditional datasets (PTR-MS, AMS), new insights were brought in reactivity of gaseous oxygenated compounds with OH radical, in chemical composition of organic material in particulate phase and about the contribution of various precursors to the capacity to form SOA. The determination of experimental and theoretical partitioning coefficients gives new information on SOA representation in models

L’aérosol organique secondaire (AOS), fraction majoritaire de l’aérosol submicronique, joue un rôle important sur la santé, l’environnement et le climat. L’évaluation de son impact constitue un véritable enjeu pour la communauté scientifique. Toutefois, nos connaissances actuelles sur les processus de formation d’AOS et sa composition chimique sont encore très lacunaires, et en l’occurrence, limitent le développement des modèles atmosphériques permettant de quantifier les impacts des AOS sur la qualité de l’air et le système climatique. Ainsi, l’objectif de ce travail est de produire un ensemble de données expérimentales fournissant des points de contrainte afin d’évaluer et d’améliorer les modèles. Pour ce faire, la formation d’AOS a été étudiée à partir de la photooxydation d’un précurseur modèle, le n-dodécane, dans la chambre de simulation atmosphérique CESAM. La composition chimique a été élucidée par des techniques spectrométriques et chromatographiques permettant d’identifier les différentes espèces constituant la phase gazeuse et particulaire. En particulier, de nouveaux mécanismes en phase condensée ont été proposés afin d’expliquer la formation des acides carboxyliques et des lactones, identifiés pour la première fois dans l’AOS d’un alcane. Ces derniers pourront être implémentés dans les modèles. Une grande diversité de conditions environnementales, telles que la température, l’humidité relative et la présence/absence de particules préexistantes, a été prise en compte dans ces travaux. Notamment, l’étude de l’influence de la température a mis en évidence une faible sensibilité de ce paramètre sur les rendements de production d’AOS. Tandis que l’étude sur l’effet de l’humidité relative, elle, a montré que l’ajout d’eau dans le système réactionnel au-delà de 5% abaisse les rendements d’AOS de près d’un facteur 2 en comparaison à des conditions sèches. Ainsi, la formation potentielle d’AOS sous ces différentes conditions a permis d’aboutir à des paramétrisations directement utilisables par les modélisateurs. Une caractérisation des effets de paroi dans CESAM, i.e. les pertes en phase gazeuse et particulaire, a également été menée / Secondary Organic Aerosol (SOA), the major fraction of the submicron aerosol, plays a key role on health, environment and climate. The evaluation of its impacts is a real challenge for the scientific community. Our current knowledge of SOA formation processes and chemical composition is still very deficient and limit the development of atmospheric models to quantify the impacts of SOA on air quality and climate system. Therefore, the aim of this work is to produce a set of experimental data to use to constrain and improve the models. To do that, the SOA formation has been studied from the photooxidation of a model precursor, n-dodecane, in the CESAM environmental chamber. The chemical composition has been investigated by spectrometric and chromatographic techniques which allowed us to identify the reaction products constituting the gaseous and particulate phases. In particular, new condensed phase mechanisms have been proposed to explain the formation of carboxylic acids and lactones, identified for the first time. These could be implemented in the models. A wide variety of environmental conditions, such as temperature, relative humidity and the presence/absence of preexisting particles, have been taken into account in this work. The study of the temperature influence has shown a low sensitivity of this parameter on the SOA production. While the study relative humidity effect has shown that adding water to the reaction system beyond 5% lowers SOA yields by almost a factor of 2 in comparison to dry conditions. The SOA formation potential, under these conditions, has been evaluated, and resulted in parameterizations which could be useful for modelers. Furthermore, a characterization of the wall effects in CESAM, i.e. gas and particulate phase wall losses, has been carried out

Sur un site multi-influencé par des émissions urbaines et industrielles, l'analyse de la pollution aux aérosols, au voisinage des sources, requiert une connaissance multi-échelles de la dynamique atmosphérique. une campagne de mesure a été développée afin d'étudier la variabilité météorologique et micro-météorologique et l'évolution des particules, en particulier, submicroniques, sur une durée d'une année. Des oscillations de la concentration en aérosols, autour de la moyenne régionale, ont été identifiées le long du littoral dunkerquois, et attribuées aux phénomènes météorologiques locaux à proximité des industries. Des méthodes de reconnaissance et d'apprentissage supervisé, faisant appel aux mesures par anémomètre ultrasonique et aux profils verticaux du vent par lidar Doppler, ont été mises en œuvre pour établir la variabilité de phénomènes pertinents dans les événements de pollution de l'air : brise de mer, brouillard, front et tempête. L'analyse d'une base de données de six ans a permis de montrer que l’occurrence annuelle des brises de mer est corrélée à celle du nombre de journées anticycloniques. Par ailleurs, la fréquence annuelle des brouillards pourrait être liée à la concentration annuelle régionale en aérosols. L'analyse des covariances du vent a révélé deux situations contrastées, à faible et à fort flux turbulents. Le brouillard et la brise de mer, de faible flux, génèrent une pollution élevée aux PM₁, et sont le siège d'une forte concentration en aérosols organiques oxygénés (aérosols secondaires). Les situations à fort flux, favorisant les échanges verticaux, sont associées à une forte variabilité des sulfates particulaires. L'observation de longue durée a permis de mettre en évidence la construction d'épisodes de pollution particulaire, au cours de séquences de phénomènes météorologiques locaux, du fait des sources locales, mais aussi par incorporation de la pollution à plus grande échelle. / On a site that is multi-influenced by urban and industrial emissions, the analysis of aerosol pollution, in the vicinity of sources, requires a multi-scale knowledge of atmospheric dynamics. A measurement campaign was developed in order to study the meteorological and micro-meteorological variability and the evolution of particles, in particular, submicronic evolution, during a one-year period.Oscillations of the aerosol concentration around the regional average were identified along the Dunkirk coastline, and were attributed to the local meteorological phenomena close to the industries. Recognition and machine learning methods using measurements by an ultrasonic anemometer and vertical wind profiles by a Doppler lidar, were implemented to define the variability of relevant phenomena in air pollution events : sea breeze, fog, front and storm. A six-years database analysis has highlighted a correlation between the annual sea breeze occurrence and the annual number of anticyclonic days. Furthermore, the annual fog frequency could be connected with the annual regional concentration of aerosols. Analysis of wind covariance revealed two contrasting situations, low-level and high-level turbulent fluxes. The fog and the sea breeze, with low-level fluxes, generate a high PM₁ pollution and are in favor of a high organic oxygenated aerosols concentration (secondary aerosols). High-level fluxes situations, favoring vertical exchanges, are associated with a large variability of sulfate aerosols. The long-term observation, made it possible to highlight the development of episodes of particulate pollution during local weather phenomena, owing to the local emissions, but also by taking into account the larger-scale pollution.

Les particules d’aérosol sont une composante essentielle de l’atmosphère, et cette importance s’amplifie lors d’une éventuelle libération dans l’atmosphère de matières radioactives sous forme particulaire. En effet, pour améliorer la connaissance autour de la contamination des sols consécutive à une émission de particules, il est important d’étudier le rabattement des particules par la pluie sous le nuage. Dans ce but, des expériences sont menées à l’échelle microphysique (expérience BERGAME) pour quantifier l’efficacité des gouttes de pluie à collecter les particules. Ceci permet au final d’améliorer la modélisation du lessivage des aérosols atmosphériques par la pluie à méso-échelle. Le modèle utilisé est DESCAM qui décrit de manière détaillée les distributions granulométriques en masse et en nombre des particules pour chaque type d’aérosol et des hydrométéores et calcule leur évolution due aux processus microphysiques nuageux. L’expérience BERGAME a été dimensionnée et construite pour mesurer l’efficacité de collecte car les mesures de ce paramètre se sont avérées en désaccord avec les modèles classiques de la littérature pour les gouttes de pluie d’un diamètre supérieur au millimètre. Un montage optique a été imaginé pour tenter de comprendre quels mécanismes de collecte sont négligés dans les modèles standards. Un nouveau modèle d’efficacité de collecte pour les gouttes d’un diamètre de 2 mm est alors proposé prenant en compte pour les grosses gouttes une recirculation turbulente dans le sillage de la goutte capable d’augmenter de façon importante la capture des petites particules. Les nouvelles efficacités de collecte ainsi mesurées et paramétrées sont ajoutées au modèle de nuage DESCAM. Des modifications significatives sur la modélisation du lessivage par DESCAM sont observées, ouvrant ainsi la voie à une amélioration de la modélisation de la contamination des sols par les modèles de dispersion atmosphérique. / Aerosol particles are an important component of the atmosphere and are of great concern in the case of an accidental release of radioactive particles. To better understand ground contamination due to a particle release in the vicinity of an accident, it is important to study the particle scavenging associated with rain. To achieve this objective during this thesis, an experiment at the microphysical scale (BERGAME experiment) was developed and the modelling of the washout was improved at mesoscale. The model used was DESCAM : a microphysics model that describes the bin size distributions for aerosol particles and hydrometeors and calculates their evolution due to microphysical cloud processes. The BERGAME experiment was designed and built to measure the collection efficiencies which disagree with theoretical calculation. Using an optical method, it was shown that those discrepancies were due to rear capture. A new model of collection efficiencies for the 2 mm drops was proposed that takes into account for big raindrops the turbulent circulation occurring downstream increasing significantly the capture of small particles. The corrected collection efficiencies were implemented in the DESCAM model. By this way, significant modifications of the modelling were observed and studied. This is an important step toward an accurate modelling of the ground contamination in atmospheric dispersion models.

Ce travail s'inscrit dans le cadre de l'amélioration de la connaissance sur la mesure de la surface des aérosols ultrafins. En effet, l'essor des nanotechnologies peut être à l'origine de situations d'exposition professionnelle aux particules nanostructurées dispersées dans l'air, ce qui soulève une problématique nouvelle de prévention. Si à ce jour aucun des trois indicateurs (masse, surface, nombre) ne fait l'objet d'un consensus, il semble que le paramètre de surface des particules permet une bonne corrélation avec les effets biologiques observés lorsqu'elles sont inhalées. Un travail théorique original a donc été mené afin de positionner le paramètre de surface vis-à-vis d'autres grandeurs caractéristiques des aérosols. En vue de caractériser des méthodes de mesure de la surface des aérosols nanostructurés, le banc d'essais CAIMAN (CAractérisation des Instruments de Mesure des Aérosols Nanostructurés) a été dimensionné et réalisé. Celui-ci permet la production d'aérosols nanostructurés de propriétés variables et maîtrisées (taille, concentration, nature chimique, morphologie, état de charge), offrant une très bonne stabilité dans le temps. Les aérosols générés en laboratoire ont été utilisés en vue d'évaluer expérimentalement la réponse des instruments de mesure étudiés (NSAM & AeroTrak 9000 TSI, LQ1-DC Matter Engineering). Les fonctions de réponse expérimentales établies sur des aérosols monodispersés présentent un bon accord avec les courbes théoriques, dans une large gamme d'étude de 15 à 520 nm. Par ailleurs, des hypothèses ont été avancées en vue d'expliquer les écarts raisonnables observés lors des mesures effectuées sur des aérosols polydispersés / This work aims at improving knowledge on ultrafine aerosols surface-area measurement. Indeed, the development of nanotechnologies may lead to occupational exposure to airborne nanostructured particles, which involves a new prevention issue. There is currently no consensus concerning what parameter (mass, surface-area, number) should be measured. However, surface-area could be a relevant metric, since it leads to a satisfying correlation with biological effects when nanostructured particles are inhaled. Hence, an original theoretical work was performed to position the parameter of surface-area in relation to other aerosol characteristics. To investigate measurement techniques of nanostructured aerosols surface-area, the experimental facility CAIMAN (ChAracterization of Instruments for the Measurement of Aerosols of Nanoparticles) was designed and built. Within CAIMAN, it is possible to produce nanostructured aerosols with varying and controlled properties (size, concentration, chemical nature, morphology, state-of-charge), stable and reproducible in time. The generated aerosols were used to experimentally characterize the response of the instruments in study (NSAM & AeroTrak 9000 TSI, LQ1-DC Matter Engineering). The response functions measured with monodisperse aerosols show a good agreement with the corresponding theoretical curves in a large size range, from 15 to 520 nm. Furthermore, hypotheses have been formulated to explain the reasonable biases observed when measuring polydisperse aerosols

L'influence des paramétrisations chimiques et météorologiques sur les concentrations de polluants calculées avec un modèle de qualité de l'air est étudiée. L'influence des différences entre deux mécanismes chimiques de la phase gazeuse sur la formation d'ozone et d'aérosols en Europe est faible en moyenne. Pour l'ozone, les fortes différences observées localement proviennent principalement de l'incertitude associée à la cinétique des réactions d'oxydation du monoxyde d'azote (NO) d'une part et de la représentation des différents chemins d'oxydation des composés aromatiques d'autre part. Les concentrations d'aérosols sont surtout influencées par la prise en compte des précurseurs majeurs d'aérosols secondaires et le traitement explicite des régimes chimiques correspondant au niveau d'oxydes d'azote (NOx). L'influence des paramétrisations météorologiques sur les concentrations d'aérosols et leur répartition verticale est évaluée sur l'Île de France par comparaison à des données lidar. L'influence de la paramétrisation de la dynamique de la couche limite atmosphérique est importante ; cependant, c'est l'utilisation d'un modèle de canopée urbaine qui permet d'améliorer considérablement la modélisation de la répartition verticale des polluants / The influence of chemical mechanisms and meteorological parameterizations on pollutant concentrations calculated with an air quality model is studied. The influence of the differences between two gas-phase chemical mechanisms on the formation of ozone and aerosols in Europe is low on average. For ozone, the large local differences are mainly due to the uncertainty associated with the kinetics of nitrogen monoxide (NO) oxidation reactions on the one hand and the representation of different pathways for the oxidation of aromatic compounds on the other hand. The aerosol concentrations are mainly influenced by the selection of all major precursors of secondary aerosols and the explicit treatment of chemical regimes corresponding to the nitrogen oxides (NOx) levels. The influence of the meteorological parameterizations on the concentrations of aerosols and their vertical distribution is evaluated over the Paris region in France by comparison to lidar data. The influence of the parameterization of the dynamics in the atmospheric boundary layer is important ; however, it is the use of an urban canopy model that improves significantly the modeling of the pollutant vertical distribution

Le but est de développer un chargeur d’aérosols submicroniques à décharge couronne pour la mesure de concentration atmosphérique (10^3-10^5 cm^-3) avec un temps de réponse de 100 ms.Deux sources d’ions, pointe-Trou et fil-Fente ont été caractérisées. L’augmentation du flux d’ions extrait en post-Décharge par confinement EHD des ions tant dans l’espace inter-Électrodes que dans l’extracteur a été mis en évidence.L’étude expérimentale de deux configurations de mélange, concentrique et face-À-Face, a d’abord permis de confirmer la loi de charge des aérosols par diffusion d’ions qui dépend du diamètre des particules et du produit Ni.t, avec Ni, la densité d’ions et t, le temps de charge. L’originalité de ce chargeur repose sur l’hétérogénéité des densités d’ions unipolaires (Ni0>10^9cm^-3) requises pour compenser le temps de charge inférieur à 50 ms. Dans ces conditions hétérogènes, nous avons montré que la taille et la dynamique de charge qui en dépend, contrôlent la trajectoire de l’aérosol.Les différents chargeurs ont ensuite été comparés selon les conditions de fonctionnement, principalement en termes de charge maximale et pertes minimales. Dans le chargeur retenu (source d’ions pointe-Trou et mélange concentrique), les relations charge/mobilité et les pertes en fonction du diamètre d’aérosol ont ensuite été caractérisées. Nous avons montré la linéarité du courant de particules chargées avec la concentration qui permet l’inversion de données. Le système préliminaire de mesure comprend le chargeur, le séparateur et la mesure du courant répond aux objectifs de l’étude en termes de limite de détection en concentration (<10^3 cm^-3) et de temps de réponse (< 100 ms). Nous avons donc démontré la faisabilité d’un système de mesure de concentration d’aérosol atmosphérique à 10 Hz, a l’aide d’un chargeur à décharge couronne, sous réserve d’améliorer le pouvoir de séparation. En outre, aux vues des pertes d’aérosol négligeables et de l’abaissement de la limite de charge partielle, le chargeur développé est compatible avec d’autres applications. / The goal is to develop an aerosol charger based on a corona discharge for atmospheric concentration measurements (10^3-10^5 cm^-3) within a response time of 100 ms.Two ion sources, point-To-Hole and wire-To-Slit have been characterized. The increase of the ion flow in the post-Discharge by EHD ion confinement in both the discharge gap and the hole has been shown.At first, using an experimental survey driven in two mixing configurations, concentric and face-To-Face, we have confirmed the aerosol diffusion charging law which depends on aerosol diameter and Ni.t product, with Ni, the ions concentration and t, the charging time. Thus, the originality of this charger relies on the very high heterogeneity of unipolar ion densities (Ni0 >10^9 cm^-3) required to compensate the charging time of 50 ms. In these conditions, we have shown that aerosol diameter and the charging dynamic (which depends also on the diameter) control the aerosol trajectory.The chargers have, next, been compared in different operating conditions, mainly in terms of the maximal charging and the minimal losses. In the chosen charger (point-To-Hole ion source and concentric mixing), the relations charge/mobility and losses according to diameter have been characterized. We have also shown the linearity of the charged particles current with the aerosol concentration which allows the current-Concentration data inversionThe preliminary measurement system composed by the charger, the separator and the particle current measurements, satisfies the objectives of the study in terms of the concentration detection limit (10^3 cm^-3) and the response time (100 ms). We have thus shown the feasibility of an atmospheric aerosol concentration measurement system at 10 Hz using a corona discharge charger provided that the separation power is improved. Furthermore, knowing that aerosol losses are negligible and the lower limit of the partial charging, the developed charger is adaptable with other applications.

Cette thèse a pour objectif de fournir aux utilisateurs de SMPS (Scanning Mobility Particle Sizer) une méthodologie pour calculer les incertitudes associées à l’estimation de la granulométrie en nombre des aérosols. Le résultat de mesure est le comptage des particules de l’aérosol en fonction du temps. Estimer la granulométrie en nombre de l’aérosol à partir des mesures CNC revient à considérer un problème inverse sous incertitudes.Une revue des modèles existants est présentée dans le premier chapitre. Le modèle physique retenu fait consensus dans le domaine d’application.Dans le deuxième chapitre, un critère pour l’estimation de la granulométrie en nombre qui couple les techniques de régularisation et de la décomposition sur une base d’ondelettes est décrit.La nouveauté des travaux présentés réside dans l’estimation de granulométries présentant à la fois des variations lentes et des variations rapides. L’approche multi-échelle que nous proposons pour la définition du nouveau critère de régularisation permet d’ajuster les poids de la régularisation sur chaque échelle du signal. La méthode est alors comparée avec la régularisation classique. Les résultats montrent que les estimations proposées par la nouvelle méthode sont meilleures (au sens du MSE) que les estimations classiques.Le dernier chapitre de cette thèse traite de la propagation de l’incertitude à travers le modèle d’inversiondes données. C’est une première dans le domaine d’application car aucune incertitude n’est associée actuellement au résultat de mesure. Contrairement à l’approche classique qui utilise un modèle fixe pour l’inversion en faisant porter l’incertitude sur les entrées, nous proposons d’utiliser un modèle d’inversion aléatoire (tirage Monte-Carlo) afin d’intégrer les erreurs de modèle. Une estimation moyenne de la granulométrie en nombre de l’aérosol et une incertitude associée sous forme d’une région de confiance à 95 % est finalement présentée sur quelques mesures réelles. / This thesis aims to provide SMPS (Scanning Mobility Particle Sizer) users with a methodology to compute the uncertainties associated with the estimation of aerosol size distributions. Recovering aerosol size distribution yields to consider an inverse problem under uncertainty.The first chapter of his thesis presents a review of physical models and it shows that competitive theories exist to model the physic.A new criterion that couples regularization techniques and decomposition on a wavelet basis is described in chapter 2 to perform the estimation of the size distribution.Main improvement of this work is brought when size distributions to be estimated show both broad and sharp profiles. The multi-scale approach helps to adjust the weights of the regularization on each scale of the signal. The method is then tested against common regularization and shows better estimates (in terms of the mean square error).Last chapter of this thesis deals with the propagation of the uncertainty through the data inversion process.Results from SMPS measurements are not given with any uncertainty at this time so providing end-users with an uncertainty is already a real improvement. Common approach is to consider a fixed physical model and to model the inputs (particle count) as random. We choose to consider both the physical model as well as the inputs as random to account for the model error. The result is expressed as a mean estimate of the size distribution with a 95% coverage region. The all methodology is finally tested on real measurements.