L'isoprène est le composé organique volatil biogénique le plus émis à l'échelle de la planète. Il a été montré récemment que, malgré ses faibles rendements de production d'aérosols organiques secondaires (AOS), il pouvait contribuer de manière significative à la matière organique particulaire totale atmosphérique du fait de sa forte émission à l'échelle globale. L'AOS est reconnu pour présenter plusieurs impacts sur l'environnement, et notamment, sur le climat. Cependant, ses processus de formation, et notamment ceux ayant lieu via les gouttelettes nuageuses (voie potentiellement importante) restent encore mal connus. L'objectif de ce travail a été d'étudier la formation d'AOS issus de la photooxydation de l'isoprène (ou de la méthacroléine, un de ses produits d'oxydation majeurs) en conditions sèches ainsi qu'en présence de nuage. La chimie se produisant dans les phases gazeuse, particulaire et aqueuse ; et les échanges ayant lieu entre ces phases ont ainsi été investigués via une approche multiphasique originale dans la chambre de simulation atmosphérique CESAM. Une caractérisation des phases gazeuse et particulaire durant la photooxydation de l'isoprène en absence d'hydrométéores a, dans un premier temps, été effectuée. Les rendements de production d'AOS présents dans la littérature montrent une dispersion générale, les rendements obtenus lors des expériences sont cependant en bon accord avec les valeurs basses présentées dans la littérature. Cette caractérisation en conditions sèches a été complétée par la modélisation 0D des résultats. Les désaccords entre les données mesurées et les simulations issues des modèles explicite et détaillé sont importants et une inadéquation des codes chimiques à la chimie de l'isoprène ne peut être écartée. Pour la première fois en chambre de simulation, des protocoles destinés à étudier la photochimie en phase nuageuse ont été développés. Une méthodologie spécifique permettant de générer des nuages de durée de vie suffisante pour permettre l'établissement de réactions en phase aqueuse a ainsi été mise en place. L'influence de cycles d'évapo-condensation nuageux sur la photooxydation de l'isoprène, ou de ses produits d'oxydation, a ensuite été investiguée. Cette étude a permis de mettre en évidence l'existence d'un impact de la génération de nuage sur les phases gazeuse et particulaire, suggérant fortement l'existence d'une production très significative d'AOS issus de la photooxydation de l'isoprène via les gouttelettes nuageuses

La connaissance de l'impact des aérosols sur le climat, au cours de leur cycle de vie, est aujourd'hui un enjeu majeur de la communauté scientifique. En particulier, les aérosols organiques secondaires (AOS) constituent une part importante de la fraction fine des aérosols et pourtant leurs propriétés optiques et hygroscopiques présentent encore des fortes incertitudes. Cette étude avait pour objectif de comprendre et d'évaluer l'évolution des propriétés optiques et hygroscopiques de l'AOS produit dans la chambre de simulation atmosphérique CESAM à partir de l'ozonolyse de l'α-pinène au cours de sa formation et de son vieillissement dans l'atmosphère. Afin de mener à bien ce projet, un HTDMA a été développé et validé. Cette approche a été complétée en mesurant les propriétés hygroscopiques de l'ensemble de la population polydispersé d'aérosols par humidification au sein de la chambre de simulation. Afin de mettre en évidence des modifications de propriétés optiques, l'évolution temporelle de l'indice complexe de réfraction a été déterminée. La méthodologie a été validée et l'effet du temps de contact des particules avec la vapeur d'eau a été investigué. Cette méthodologie a ensuite été appliquée à l'étude des propriétés optiques et hygroscopiques de l'AOS généré par ozonolyse de l'α-pinène au cours de sa formation et du vieillissement par différents processus: dans le noir, en présence d'un excès d'ozone et par photolyse. Les liens avec des modifications possibles de la composition chimique ont été investigués par des observations et par modélisation / The impact of aerosols on climate represents a major challenge in atmospheric science. This is particularly true for secondary organic aerosols, representing a major fraction of the fine aerosols. However, their optical and hygroscopic properties are poorly understood. The present work investigates the optical and hygroscopic properties of SOA generated from the ozonolysis of α-pinene at first and after having undergone atmospheric ageing reactions using the laboratory smog chamber CESAM. For that purpose, an HTDMA has been built and a new approach has been developed to measure hygroscopic properties of polydispersed aerosols by humidifying them directly in the smog chamber. The refractive index has been calculated to investigate the optical properties changes. The methodology has been validated and the residence time of particles with water vapor has been investigated. Then, it has been applied to study the optical and hygroscopic properties of α-pinene SOA during its formation and during ageing by various processes: reaction in the dark, with ozone, and photolysis. The link with changes in the composition has been investigated by measurements and modeling

Ce travail a pour objectif d'étudier la formation des aérosols organiques secondaires (AOS) formés dans l'atmosphère à partir de l'oxydation en phase gazeuse de composés organiques volatils en présence d’oxydants atmosphériques (ozone, radicaux hydroxyle, chlore et nitrate). Parmi eux, les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) ont été proposés comme étant une source potentiellement importante d’AOS d’origine anthropique. Ainsi, l’oxydation de quatre HAP gazeux majoritaires (naphtalène, acénaphtylène, acénaphtène et phénanthrène) en présence des principaux oxydants atmosphériques a été menée afin de déterminer la formation d’AOS. La caractérisation des phases gazeuse et particulaire par spectrométrie de masse et spectroscopie optique a permis d’identifier les principaux produits d’oxydation afin de proposer des mécanismes réactionnels conduisant à la formation d’AOS. Les différents rendements de formation ont également été déterminés dans le but d'évaluer l'impact de l'oxydation des HAP en phase gazeuse comme source d’aérosols. Les expériences ont été conduites en chambres de simulation atmosphérique ainsi qu'en réacteur à écoulement. L'évolution de l'AOS au cours de son vieillissement a également été étudiée pour identifier les différents processus oxydatifs mis en jeu au sein de l'aérosol organique. / This work deals with the secondary organic aerosol (SOA) formation from gas phase oxidation of volatile organic compounds in the presence of atmospheric oxidants (ozone, hydroxyl radical, chlorine and nitrate radical). Among them, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) have been proposed as an important potential source of anthropogenic SOA. The oxidation of 4 main gaseous PAHs (naphthalene, acenaphthylene, acenaphthene and phenanthrene) in the presence of main atmospheric oxidants has been performed in order to investigate the SOA formation. Characterization of both gas and particulate phases has been carried out using mass spectrometry and optical spectroscopy allowing the identification of products in both phases. Then, chemical mechanisms have been proposed in order to explain SOA formation. SOA yields have been also determined to evaluate the impact of the gas phase oxidation of PAHs in SOA formation. Experiments have been carried out using flow tube and atmospheric simulation chambers. SOA fate has been investigated to determine the different oxidation processes involved in SOA aging.

Cette étude s'inscrit dans une problématique globale d'analyse en ligne de la composition chimique de l'Aérosol Organique Secondaire (AOS) pour une meilleure compréhension de sa formation et de son vieillissement, à travers le développement d'un spectromètre de masse à désorption thermique et ionisation chimique : le TDCIAMS. La caractérisation des performances de cet instrument, ainsi que l'étude de l'AOS formé par ozonolyse de l'a- pinène en chambre de simulation atmosphérique (CSA) ont montré que le TDCIAMS est bien adapté à l'analyse quantitative de l'AOS formé en CSA. Les données recueillies par le TDCIAMS permettent d'accéder à des informations essentielles concernant les mécanismes de formation et l'évolution de l'AOS. De plus, l'étude de l'AOS formé par ozonolyse de deux composés d'origine anthropique (2-méthylstyrène et indène), peu étudiés jusqu'alors, a été comparée avec celle réalisée par une analyse off-line (SFE-GC-MS).

Ce travail a pour objectif d'étudier la formation des aérosols organiques secondaires (AOS) formés dans l'atmosphère à partir de l'oxydation en phase gazeuse de composés organiques volatils en présence d'oxydants atmosphériques (ozone, radicaux hydroxyle, chlore et nitrate). Parmi eux, les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) ont été proposés comme étant une source potentiellement importante d'AOS d'origine anthropique. Ainsi, l'oxydation de quatre HAP gazeux majoritaires (naphtalène, acénaphtylène, acénaphtène et phénanthrène) en présence des principaux oxydants atmosphériques a été menée afin de déterminer la formation d'AOS. La caractérisation des phases gazeuse et particulaire par spectrométrie de masse et spectroscopie optique a permis d'identifier les principaux produits d'oxydation afin de proposer des mécanismes réactionnels conduisant à la formation d'AOS. Les différents rendements de formation ont également été déterminés dans le but d'évaluer l'impact de l'oxydation des HAP en phase gazeuse comme source d'aérosols. Les expériences ont été conduites en chambres de simulation atmosphérique ainsi qu'en réacteur à écoulement. L'évolution de l'AOS au cours de son vieillissement a également été étudiée pour identifier les différents processus oxydatifs mis en jeu au sein de l'aérosol organique.

Les aérosols organiques secondaires (AOS) représentent une fraction significative de l'aérosol fin, et contribuent donc fortement à leurs impacts sur la santé, l'environnement et le climat. Connaitre les sources, l’évolution et les propriétés des AOS constitue actuellement un véritable enjeu pour la communauté scientifique. Ces AOS sont formés par condensation sur des aérosols préexistants des espèces de faible volatilité produites au cours de l’oxydation progressive de la matière organique gazeuse. L'objectif de ce travail de thèse vise à évaluer nos connaissances sur les processus de formation de l’AOS. La méthodologie mise en place consiste à (i) représenter les processus dans un modèle déterministe et explicite, (ii) confronter le modèle à des expériences de formation d’AOS effectuées dans des environnements contrôlés et (iii) examiner la sensibilité des évolutions simulées aux paramètres peu contraints. Le modèle GECKO-A (Generator for Explicit Chemistry and Kinetics of Organics in the Atmosphere) développé au LISA permet de générer des schémas chimiques explicites sur la base de principes fondamentaux et de renseigner les grandeurs cinétiques et thermodynamiques associées. Sa capacité à représenter la formation des AOS a été évaluée par comparaison avec des expériences en chambres de simulation atmosphérique (CSA). Les comparaisons modèle/mesures des rendements finaux en AOS montrent que l’outil GECKO-A restitue correctement l’influence de la structure moléculaire sur la formation d’AOS. Cependant l’analyse quantitative montre que ces rendements sont systématiquement surestimés. Ceci suggère que des processus sont manquants ou mal représentés dans le modèle, en particulier la perte de composés organiques gazeux aux parois des CSA. L’intégration de ce processus dans le modèle conduit à (i) une diminution des rendements finaux simulés pouvant atteindre un facteur 2, (ii) une modification de la composition de l’AOS avec une sensibilité importante pour les espèces de premières générations (nitrates, hydroxynitrates et carbonylesters) et (iii) une vitesse de production de l’AOS plus faible lorsque la vitesse de transfert vers les parois augmente. La dynamique de formation des AOS n'est cependant pas correctement reproduite par le modèle. Les résultats montrent que les incertitudes sur les paramètres d’accommodation à la surface des particules et de pertes gazeuses aux parois permettent d’encadrer les données expérimentales. Aucune configuration unique de ces deux paramètres ne permet, toutefois, de représenter l’ensemble des expériences / Secondary organic aerosols (SOAs) represent a large fraction of fine particle matter, and contribute therefore to their impacts on human health, environment and climate. Understanding the sources, the evolution and the properties of SOAs is a challenge for the scientific community. These SOAs are produced by condensation onto preexisting aerosols of low volatility compounds formed during the progressive oxidation of gaseous organic matter. The objective of this thesis is to assess our knowledge of SOA formation processes. The methodology aims at (i) representing the processes in a deterministic and explicit model, (ii) comparing the modeling results with SOA measurements performed in controlled environments and (iii) examining the sensitivity of simulated results to poorly constrained parameters. The GECKO-A model (Generator for Explicit Chemistry and Kinetics of Organics in the Atmosphere) developed at LISA generates explicit chemical schemes on the basis of fundamental principles and provides the related kinetic and thermodynamic constants. Its ability to represent SOA formation was evaluated by comparisons with experiments performed in environmental chambers. The comparisons between modeled and measured final SOA yields show that the GECKO-A tool accurately reproduces the influence of molecular structure on the SOA formation. However, quantitative analysis shows that these yields are systematically overestimated. This suggests that processes are missing or misrepresented in the model, in particular the loss of gaseous organic compounds on the chamber walls. The implementation of this process into the model leads to (i) a decrease of the simulated final yields up to a factor 2, (ii) a change on SOA composition with a high sensitivity for the first generation species (nitrates, hydroxynitrates and carbonylesters) and (iii) a decrease in the SOA production rate when the mass transfer rate to the wall is increased. The model fails however to reproduce the dynamic of SOA formation. The results show that the uncertainties on particle surface accommodation and wall losses allow to encompass the experimental data. However, no unique configuration of these two parameters can be selected for all of the experiments

L'isoprène est le composé organique volatil biogénique le plus émis à l'échelle de la planète. Il a été montré récemment que, malgré ses faibles rendements de production d'aérosols organiques secondaires (AOS), il pouvait contribuer de manière significative à la matière organique particulaire totale atmosphérique du fait de sa forte émission à l'échelle globale. L'AOS est reconnu pour présenter plusieurs impacts sur l'environnement, et notamment, sur le climat. Cependant, ses processus de formation, et notamment ceux ayant lieu via les gouttelettes nuageuses (voie potentiellement importante) restent encore mal connus. L'objectif de ce travail a été d'étudier la formation d'AOS issus de la photooxydation de l'isoprène (ou de la méthacroléine, un de ses produits d'oxydation majeurs) en conditions sèches ainsi qu'en présence de nuage. La chimie se produisant dans les phases gazeuse, particulaire et aqueuse ; et les échanges ayant lieu entre ces phases ont ainsi été investigués via une approche multiphasique originale dans la chambre de simulation atmosphérique CESAM. Une caractérisation des phases gazeuse et particulaire durant la photooxydation de l'isoprène en absence d'hydrométéores a, dans un premier temps, été effectuée. Les rendements de production d'AOS présents dans la littérature montrent une dispersion générale, les rendements obtenus lors des expériences sont cependant en bon accord avec les valeurs basses présentées dans la littérature. Cette caractérisation en conditions sèches a été complétée par la modélisation 0D des résultats. Les désaccords entre les données mesurées et les simulations issues des modèles explicite et détaillé sont importants et une inadéquation des codes chimiques à la chimie de l'isoprène ne peut être écartée. Pour la première fois en chambre de simulation, des protocoles destinés à étudier la photochimie en phase nuageuse ont été développés. Une méthodologie spécifique permettant de générer des nuages de durée de vie suffisante pour permettre l'établissement de réactions en phase aqueuse a ainsi été mise en place. L'influence de cycles d'évapo-condensation nuageux sur la photooxydation de l'isoprène, ou de ses produits d'oxydation, a ensuite été investiguée. Cette étude a permis de mettre en évidence l'existence d'un impact de la génération de nuage sur les phases gazeuse et particulaire, suggérant fortement l'existence d'une production très significative d'AOS issus de la photooxydation de l'isoprène via les gouttelettes nuageuses / Isoprene is the most abundant volatile organic compound in global scale. Despite its low secondary organic aerosol (SOA) yields, it has been recently shown that isoprene can significantly contribute to total particulate organic mass due to its large emissions. SOA are known to have various impacts on the environment, especially on climate. However, lacks in the comprehension of the SOA formation pathways, particularly via cloud droplets, are still important. The aim of the present work is to study SOA formation from isoprene (or methacrolein, one of isoprene major oxidation products) photooxidation, in dry condition, as well as in the presence of cloud. The chemistry occurring in the gaseous, particulate and aqueous phases, and the exchange between these phases were investigated through an original multiphase approach in the CESAM simulation chamber. Gaseous and particulate phases during isoprene photooxidation without hydrometeor were first characterized. While the SOA yields in the literature exhibit a general dispersion, the SOA yields obtained during the experiments are consistent with the lowest values found in the literature. This characterization in dry condition was completed by a simulation approach using a 0D photochemical box model. SOA yields obtained from explicit and detailed models show important disagreement with those measured: an incompatibility of the chemical codes with the isoprene chemistry cannot be dismissed. For the first time, protocols have been developed to study photochemistry in cloud phase in a simulation chamber. A specific methodology allowing the production of a cloud with an important lifetime was set up. The impact of cloud evapo-condensation cycles on the photooxidation of isoprene and its oxidation products was finally investigated. The impact of the cloud generation on the gaseous and particulate phases has been highlighted, suggesting a significant production of SOA from isoprene photooxidation by interactions with cloud droplets

L’aérosol organique secondaire (AOS) est issu de processus d’oxydation des précurseurs gazeux, les composés organiques volatils (COV). Des lacunes persistent encore dans la connaissance des voies de formation et d’évolution de l’AOS et de sa composition chimique à l’échelle moléculaire. Ces différents aspects expliquent en partie la sous-estimation de sa concentration globale par les modèles. Pour apporter des éléments de réponse à ces problématiques, le bassin méditerranéen a été sélectionné comme région d’étude. Celui-ci est, en effet, caractérisé par une forte photochimie, notamment en été, et des sources de COV très intenses, à la fois biogéniques et anthropiques, réunissant ainsi les conditions favorables à la formation d’AOS dans l’atmosphère. Dans ce contexte, deux campagnes de mesures ont été réalisées dans le cadre des programmes Canopée et ChArMEx.Grâce au déploiement d’une méthode de prélèvement et d’analyse par TD-GC/MS, la caractérisation de la fraction organique a permis la détermination de plus d’une centaine de composés oxygénés de C2 à C18 en phases gazeuse et particulaire. La complémentarité des jeux de données obtenus avec des méthodes plus traditionnelles (PTR-MS, AMS) a permis d’apporter des éléments de réponse sur la réactivité des composés oxygénés vis-à-vis du radical OH, sur la composition de la matière organique sur deux sites aux caractéristiques contrastées et sur la propension de différents précurseurs biogéniques et anthropiques à former de l’AOS. La détermination des coefficients de partage théoriques et expérimentaux apportent également des éléments de réponse quant à la représentation de l’AOS dans les modèles / Secondary Organic Aerosol or « SOA » is formed in the atmosphere by oxidative process of volatile organic compounds (VOC). Gaps in knowledge of SOA formation and evolution pathways and of molecular characterization still exist. These aspects are an important source of uncertainties and can explain the underestimation of SOA budget calculated by models. In order to give new insights on these issues, the Mediterranean basin appears like an ideal area to study SOA. Actually, this region is characterized by high photochemistry, above all during summer season, and by intense VOC biogenic and anthropogenic emissions implying the formation of SOA in the atmosphere. In this context, two field campaigns have been performed in the frame of Canopée and ChArMEx projects.Thanks to a sampling and analyzing method by TD-GC/MS, the characterization of organic fraction enables one to determine more than one hundred compounds from C2 to C18 in gaseous and particulate phases. In combination with traditional datasets (PTR-MS, AMS), new insights were brought in reactivity of gaseous oxygenated compounds with OH radical, in chemical composition of organic material in particulate phase and about the contribution of various precursors to the capacity to form SOA. The determination of experimental and theoretical partitioning coefficients gives new information on SOA representation in models

L’aérosol organique secondaire (AOS), fraction majoritaire de l’aérosol submicronique, joue un rôle important sur la santé, l’environnement et le climat. L’évaluation de son impact constitue un véritable enjeu pour la communauté scientifique. Toutefois, nos connaissances actuelles sur les processus de formation d’AOS et sa composition chimique sont encore très lacunaires, et en l’occurrence, limitent le développement des modèles atmosphériques permettant de quantifier les impacts des AOS sur la qualité de l’air et le système climatique. Ainsi, l’objectif de ce travail est de produire un ensemble de données expérimentales fournissant des points de contrainte afin d’évaluer et d’améliorer les modèles. Pour ce faire, la formation d’AOS a été étudiée à partir de la photooxydation d’un précurseur modèle, le n-dodécane, dans la chambre de simulation atmosphérique CESAM. La composition chimique a été élucidée par des techniques spectrométriques et chromatographiques permettant d’identifier les différentes espèces constituant la phase gazeuse et particulaire. En particulier, de nouveaux mécanismes en phase condensée ont été proposés afin d’expliquer la formation des acides carboxyliques et des lactones, identifiés pour la première fois dans l’AOS d’un alcane. Ces derniers pourront être implémentés dans les modèles. Une grande diversité de conditions environnementales, telles que la température, l’humidité relative et la présence/absence de particules préexistantes, a été prise en compte dans ces travaux. Notamment, l’étude de l’influence de la température a mis en évidence une faible sensibilité de ce paramètre sur les rendements de production d’AOS. Tandis que l’étude sur l’effet de l’humidité relative, elle, a montré que l’ajout d’eau dans le système réactionnel au-delà de 5% abaisse les rendements d’AOS de près d’un facteur 2 en comparaison à des conditions sèches. Ainsi, la formation potentielle d’AOS sous ces différentes conditions a permis d’aboutir à des paramétrisations directement utilisables par les modélisateurs. Une caractérisation des effets de paroi dans CESAM, i.e. les pertes en phase gazeuse et particulaire, a également été menée / Secondary Organic Aerosol (SOA), the major fraction of the submicron aerosol, plays a key role on health, environment and climate. The evaluation of its impacts is a real challenge for the scientific community. Our current knowledge of SOA formation processes and chemical composition is still very deficient and limit the development of atmospheric models to quantify the impacts of SOA on air quality and climate system. Therefore, the aim of this work is to produce a set of experimental data to use to constrain and improve the models. To do that, the SOA formation has been studied from the photooxidation of a model precursor, n-dodecane, in the CESAM environmental chamber. The chemical composition has been investigated by spectrometric and chromatographic techniques which allowed us to identify the reaction products constituting the gaseous and particulate phases. In particular, new condensed phase mechanisms have been proposed to explain the formation of carboxylic acids and lactones, identified for the first time. These could be implemented in the models. A wide variety of environmental conditions, such as temperature, relative humidity and the presence/absence of preexisting particles, have been taken into account in this work. The study of the temperature influence has shown a low sensitivity of this parameter on the SOA production. While the study relative humidity effect has shown that adding water to the reaction system beyond 5% lowers SOA yields by almost a factor of 2 in comparison to dry conditions. The SOA formation potential, under these conditions, has been evaluated, and resulted in parameterizations which could be useful for modelers. Furthermore, a characterization of the wall effects in CESAM, i.e. gas and particulate phase wall losses, has been carried out

La combustion de bois, ou plus largement de la biomasse, est une source de pollution très importante en particules atmosphériques en hiver, particulièrement en France. Si les émissions primaires ont été étudiées depuis de nombreuses années, il existe de grandes incertitudes sur le devenir de ces émissions dans l’atmosphère. Le travail de thèse a donc porté sur l’étude du vieillissement en chambre de simulation atmosphérique de l’aérosol émis par 3 appareillages pour le chauffage au bois (conçus entre 2000 et 2010 et représentatifs de la politique de renouvellement mis en place par l’ADEME), avec un intérêt particulier pour le potentiel de formation d’aérosol organique secondaire (SOA) et la modification de l’empreinte chimique à l’échelle moléculaire au cours du transport atmosphérique. Les expériences ont montré un potentiel de formation de SOA très important. La concentration en OA peut ainsi être multipliée par 7 (1.5 – 7.1) entre l’émission et après un temps de résidence atmosphérique équivalent à 5 h. Cette étude met également en évidence l’impact de l’efficacité de combustion sur les facteurs d’émission et par conséquent le rôle crucial de l’opérateur. L’étude à l’échelle moléculaire a mis en évidence la formation de composés susceptibles de servir de marqueurs de combustion de biomasse âgée, principalement des nitrocatéchols. Enfin, cette étude démontre le rôle clé de la volatilisation du lévoglucosan, principal marqueur organique de la combustion de biomasse, au cours du processus de dilution dans l’atmosphère, et pose clairement la question de la pertinence des constantes cinétiques de dégradation préalablement calculées en chambre de simulation atmosphérique. / Biomass burning is in winter a main source of air pollution by particulate matter, especially in France. While primary emissions have been characterized extensively before, few studies have addressed the aging of these emissions in the atmosphere and large uncertainties remain. Therefore, the objectives of this thesis was to study in a smog chamber the aging of the aerosol emitted by 3 different woodstoves used for residential heating (fabricated from between 2000 and 2010, and representative of the policy engaged by the French environmental agency to renew the appliances across the country), with a specific focus on the Secondary Organic Aerosol (SOA) production potential and the modification of the chemical fingerprint of the emissions at the molecular level during their transport in the atmosphere. The experiments showed the SOA production potential can be significant. The OA concentration can be increased by up to a factor of 7 (1.5 – 7.1) after being aged in the smog chamber with a time equivalent to 5 hours in the atmosphere. The study also further demonstrated the influence of the combustion efficiency on the emissions and implicitly the role of the operator. The study of the composition of the aerosol at the molecular level showed the formation of compounds, likely to serve as markers for aged biomass burning, mainly nitrocatechols. Finally, the work also illustrates the influence of the volatilization of levoglucosan, main marker of biomass burning, during the dilution process occurring in the atmosphere, and challenge the pertinence of the degradation rate constant determined previously in smog chamber.