Orientador: Jacobus W. Swart / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Eletrica e de Computação / Made available in DSpace on 2018-08-04T18:27:49Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Alcantara_GlaucioPedrode_M.pdf: 1079087 bytes, checksum: afc69d32771f7a3060b934cb3fcabca4 (MD5) Previous issue date: 2005 / Resumo: Este trabalho de dissertação apresenta o estudo e projeto dos elementos que compõem um sensor de gases baseado na tecnologia de Onda Acústica de Superfície (SAW), tais como, o oscilador colpitts SAW e um ressonador SAW de uma porta, os quais estão na malha de realimentação de um amplificador. Foi realizado também a deposição de diferentes espessuras de filme fino de TiO2 sobre o sensor, a fim de se estudar o efeito da atenuação da SAW na fronteira entre o cristal e o filme. É mostrado que atenuação da SAW acontece no filme na fina camada de aproximadamente 500 angstroms de espessura. A dependência de espessura com a mudança de freqüência e com fator Q do oscilador SAW e ressonador são apresentados, bem como a ssensitividade de massa do ressonador SAW para o filme de TiO2. Um modelo de oscilador SAW usando 2 caminhos acústicos, de melhor sensitividade que aquele de modo simples, foi estudado e proposto / Abstract: This thesis presents the study and design of the elements which compose a gas sensor based on Surface Acoustic Wave technology, such as, SAW Colpitts oscillator and the SAW one-port resonator that are presents in the feedback loop of an amplifier. It was done deposition of TiO2 thin film different thickness on the sensor, in order to study the effect of SAW attenuation on the border between the crystal and the film. It is shown that SAW attenuation takes place in the film in thin layer of about 500 angstroms thickness. Thickness dependence of frequency shift and Q-factor of SAW oscillator and resonator, as well as, the mass sensitivity of SAW resonator to TiO2 film are presented. The model of SAW oscillator which uses two acoustic paths, has been studied and proposed. / Mestrado / Mestre em Engenharia Elétrica

Ce travail porte sur l'étude de structures multicouches à gradient de propriétés (FGM : Functionnally Graded Materials). Ces matériaux sont apparus afin d'obtenir des dépôts aux caractéristiques nouvelles et innovantes. Les FGM sont désormais présents dans divers applications de haute technologie.Un système multicouche à gradient de composition entre le cuivre et le nickel, a fait l'objet d'une étude expérimentale par l'application de la technique des ultrasons laser (LU) couplée à une étude numérique basée sur le formalisme de Stroh et la méthode de la matrice de raideur. Le travail de thèse est organisé autour de quatre chapitres. Le premier chapitre est dédié à l'aspect théorique de la propagation des ondes de surface dans une structure multicouche et à gradient de propriétés. Ainsi, un développement des méthodes numériques pour les matériaux dotés de la piézoélectricité est fourni. Le second chapitre se consacre à l'élaboration des échantillons utilisés dans notre étude et obtenus par pulvérisation cathodique. Le troisième chapitre présente la méthode opto-acoustique utilisée pour caractériser les échantillons réalisés. le dernier chapitre présente les résultats expérimentaux, confrontés aux résultats théoriques, décrivant le comportement dispersif des multicouches submicrométriques. / This thesis focuses on the study of multilayered and FGM systems (FGM : Functionnally Graded Materials). The main purpose of this type of materials is to obtain deposits with new and innovative features and to increase the fracture toughness. From now on, FGM have been used in various high technology applications.A multilayer system with a composition gradient of copper and nickel was studied experimentally by the application of the laser ultrasonics (LU) technique which was coupled to a theoretical study based on the ordinary differential equations (ODE) and the Stiffness Matrix Method (SMM). This PhD thesis is organized around four chapters. The first chapter is dedicated to a theoretical study of the propagation behavior of surface acoustic wave (SAW) in a multilayer system with à gradient of properties. Thus, the numerical methods developped for the piezoelectric materials (FGPM) are presented. The second chapter is devoted to describe the setup for making the samples used in this study which were obtained by sputtering technique. The third chapter presents the experimental study dedicated to the measurement of surface wave velocities in many crystal orientations. The last chapter of the manuscript presents experimental results, compared to the theoretical results, describing the dispersive behavior of submicrometer multilayers.

Le codage spectral Ultra Large Bande (ULB) appliqué aux dispositifs `a ondes élastiques de surface(SAW), exploit ´es comme capteurs passifs interrogeables par liaison radio fréquence, augmente lenombre de données stockées et échangées, et améliore la résolution sur la mesure. L’approcheproposée est de réaliser des dispositifs SAW ULB dans la bande de fréquence 2 GHz − 2.5 GHzréglementée par la norme de communication radio fréquence américaine, après prototypage dansune bande de fréquences plus basses de 200 MHz − 400 MHz. La puissance autorisée sur cettepremière bande est de −41.3 dBm/MHz : pour un dispositif SAW ayant des pertes d’insertion del’ordre de 30 dB, la distance d’interrogation établie par application de l’ équation du RADAR estthéoriquement limitée `a environ 1 m. Afin d’avoir la portée la plus grande possible, nous avonsétudié plusieurs architectures de dispositifs SAW : standards et modulés linéairement en fréquence,pour limiter les pertes d’insertion. A l’aide d’un lecteur embarqué, nous avons réalisé des mesuresen température sans fils simultanées de trois capteurs, apportant une solution au problème decollision. La résolution en température atteinte est de 0.1 _C pour une distance de mesure de 20 cm.Nous montrons que la communication ULB est aussi une solution pour l’interrogation sans fils enmilieux réflectifs aux ondes radio fréquences. `A l’aide d’un synthétiseur de fonction arbitraire et d’unoscilloscope, nous montrons expérimentalement que le retournement temporel fonctionne sur lesdispositifs SAW LFM et qu’il bénéficie du gain de traitement ce qui améliore le rapport signal surbruit. / Applying Ultra Wide Band (UWB) spectral coding to surface acoustic wave (SAW) devices, usedas passive sensors interrogated through a radio frequency link, increases the number of stored andexchanged data and improves the measurement resolution. The proposed approach is to design SAWUWB devices in the frequency band of 2 GHz − 2.5 GHz complying with the American radio frequencycommunication standards after prototyping them in the lower 200 MHz − 400 MHz frequency band.The authorized emitted power is −41.3 dBm/MHz: for a SAW device exhibiting insertion losses ofabout 30 dB, the interrogation distance determined by the RADAR equation adapted to SAW devicesis theoretically limited to 1 m. In order to improve the reading distance, we investigated severalarchitectures as standard SAW devices and as linear frequency modulated (LFM) devices, in order toreduce insertion losses. Using an embedded SAW reader, we simultaneously measured temperatureon three sensors, showing a solution to the problem of collision. The temperature resolution reachedwas 0.1 C for a reading distance of 20 cm. We show that the UWB communication is also a solutionfor communications in radio frequency wave reflective environment. Using a arbitrary waveformgenerator and an oscilloscope, we also show experimentally, that time reversal works on LFM SAWdevices, with the response signal to noise ratio improved by the processing gain

Dans un avenir proche, les dispositifs de détection médicaux miniaturisés en temps réels (lab-on-chip) seront au centre de la révolution des méthodes de diagnostics médicaux et d’identification des processus biologiques et cela, autant au niveau clinique qu’au niveau de la recherche. Pour y arriver, il est important de développer des chimies de surface stables et spécifiques, ce qui demande une compréhension des interactions intermoléculaires à l’interface liquide/solide. Pour bien comprendre ces interactions, il est important de développer des instruments adaptés à la mesure près de l’interface liquide/solide des différentes caractéristiques à identifier. Ce projet de recherche présente la conception, la fabrication et les expériences tests d’un capteur multimodal pour l’identification de processus biologiques à l’interface basés sur des technologies de résonance des plasmons de surface (SPR) et de microcalorimérie. Ces deux technologies mises ensemble vont permettre d’effectuer des mesures de la cinétique des interactions ainsi que des caractéristiques thermodynamiques. En premier lieu, les caractéristiques d’une interaction intermoléculaire à l’interface d’une réaction d’hybridation d’ADN furent définies afin d’en déduire un cahier des charges pour les transducteurs. Suite à cela, la conception des transducteurs microcalorimétrique et SPR furent réalisés en tenant compte des contraintes de chacun des transducteurs. Suite à la conception théorique des différentes parties du capteur, un procédé de fabrication compatible avec les méthodes de fabrication standard de la microélectronique fut défini et testé. Afin de s’assurer de la fonctionnalité des dispositifs ainsi fabriqués, des tests de fonctionnalisation de surface furent appliqués sur les échantillons afin de tester la compatibilité du procédé de fonctionnalisation avec les méthodes de fabrication et avec une chimie de surface type. Pour terminer, un système de mélange actif fut testé et caractérisé avec le dispositif de microcalorimétrie afin de s’assurer qu’il était possible de mélanger les fluides avec les produits biologiques pour s’assurer de la qualité de la réaction de surface. Le système développé pourra être utilisé pour effectuer la mesure d’hybridation d’ADN à l’interface. Le système intègre deux modalités permettant la caractérisation en temps réel des interactions intermoléculaires à l’interface liquide/solide. Ce type de système permet la mesure de la cinétique de différents modèles biologiques tels que les puces à sucre encore certains récepteurs cellulaires ou la mesure de conformation moléculaire à l’interface. Des mesures d’oxydation du glucose catalysée par la glucose oxydase sont montrées. / To begin with, the characteristics of a DNA hybridization intermolecular interaction at the interface were defined in order to deduce the specifications for our transducers. Following this, the SPR and microcalorimetric transducer will be design by taking into account the constraints of each one. Following the theoretical design of the sensor, a manufacturing process compatible with standard methods of microelectronics manufacturing was tested and identified. To ensure the functionality of the devices, a test of surface functionalization on the sensor was applied to test the compatibility of the manufacturing process with the surface functionalization methods. Finally, a system of active mixing was tested and characterized with a microcalorimetric device to ensure it was possible to mix fluids with organic products to be sure of the quality of the surface reaction. The system developed can be used to mesure DNA hybridization at the interface. This system incorporates two modalities for real-time characterization of intermolecular interactions near the solid/liquid interface. This type of system allows the kinetic measurement of different biological models such as cellular receptors or it is possible to have some molecular measure conformation near the interface. Oxidation of glucose with the enzyme glucose oxidase was shown to present the possibility to measure a biological interaction.

Les travaux visant au développement de capteurs passifs interrogeables sans fil pour sonder des températures supérieures à 600 °C s’inscrivent dans le projet européens SAWHOT. Des capteurs à ondes élastiques de surface sont modélisés, réalisés et caractérisés par une liaison radiofréquence. Le paramètre physique mesuré par ce capteur est la température, avec une mesure au-delà de 900°Cpour les applications de maintenance préventive des turbines à combustion ou pour le contrôle de procédés dans les fours de synthèse de nano-tubes de carbone. Les substrats piezoélectriques standards tels que le quartz ou le niobate de lithium ne sont pas envisageables : l’ensemble de ces travaux s’articule autour de la langasite, substrat piezoélectrique opérant jusqu’à 1470°C et ne présentant aucune température de transition (température de Curie) jusqu’à sa température de fusion située à 1470°C. Compte tenu de la vitesse des ondes élastiques de surface des coupes considérés et également des limitations imposées par les moyens de réalisations technologiques, ces résonateurs sont mesurés sans fil à une fréquence proche de la bande ISM centré en 434 MHz. Les dispositifs ainsi réalisés ont été encapsulés via une procédure innovante de mise en boîtier qui permet alors la mesure de capteurs à ondes élastiques de surface dans des environnements où la température dépasse 700°C. De nombreuses études expérimentales ont alors été menés dans le but d’évaluer les performances des capteurs à ondes élastiques de surface en terme de bilan de liaison radiofréquence, reproductible de la mesure, vieillissement au cours des cycles en températures / Development of wireless passive sensor for temperature measurement above 600°C has been performed in the frame of the European SAWHOT project. In this context, surface acoustic wave sensors have been designed, fabricated and characterized by radiofrequency measurement. Physical parameter measured by these sensors is the temperature, reaching values up to 900°C for monitoring in combustion engines andIn ovens used for carbon nano-tubes growth. In order to measure temperature in harsh environments, classical piezoelectric substrates are not usuable: langasite substrate has been considered as a favorable option since it exhibits no transition temperature and is able to operate until its exhibits no transition temperature and is able to operate until its melting temperature, at 1470 °C. regarding the parameters of the surface acoustic waves and the limitation of the fabrication process and devices, the resonators are measured wirelessly in the ISM band centered at 434 MHz (3μm of interdigital transducer period and a transducers with of 1μm). Two main manufacturing technologies are considered, stepper and nano-imprint technologies. The fabricated devices have been packaged by using an innovative process protecting the devices and allowing fir wireless measurements until 700°C. Multiple experiments have been performed in order to characterize the radiofrequency link between the reader and the sensor, the reproducibility of the measurement, the aging effect on the response of the device after high temperature cycles.

Ce mémoire présente l’étude et la conception d’électroniques d’interrogation de capteurs passifs de grandeurs physiques à base d’ondes élastiques se propageant à la surface de matériaux (SAW) piézoélectriques mono-cristallins. L’objectif consiste à réaliser une électronique d’interrogation capable de sonder la réponse d’un résonateur SAW au travers d’une liaison radiofréquence (RF) sans fils pour en extraire une information de température. [...] Les électroniques présentées dans ce manuscrit fonctionnent sur l’analyse de la puissance rétro-diffusée par le capteur en s’inspirant de l’architecture d’un analyseur de réseau à balayage de fréquence. Deux électroniques d’interrogation sont présentées. La première utilise une synthèse de fréquence directe. La souplesse de générer un signal RF pour exciter le résonateur a donnée naissance à divers algorithmes pour optimiser les performances de la mesure. La vitesse à laquelle le lecteur est capable de sonder le capteur permet l’interrogation de capteurs placés sur un support mobile (axe de moteur). La résolution de mesure obtenue atteint le dixième de degré Celsius. La seconde électronique vise à réaliser une électronique compacte dans le but de réduire le nombre et la consommation des composants en intégrant les chaînes d’émission et de réception. Cette électronique est construite autour d’un radio-modem : ce composant combinant fonctionnalités RF et numériques est détourné de sa fonction principale de communication numérique dansle but d’interroger un résonateur SAW. Les contraintes associées aux constantes de temps,à l’isolation nécessaire et à l’accès à l’étage de réception d’un radio-modem nécessitent une étude préalable approfondie. L’algorithme développé pour ce composant a nécessité l’utilisation de techniques de traitement RADAR pour obtenir la température résultante d’un capteur différentiel bi -résonateurs. Cette électronique a permis de mesurer une température / This report deals with the study and design of interrogation electronics for probing surface acoustic wave (SAW) transducers used as passive wireless sensors of physical quantities.The basic principle is to develop hardware aimed at probing the response of SAW resonators through a radiofrequency wireless link in order to extract a temperature information. Resonators whose operating frequency is centered on the 433.92 MHz ISM band are developed as part oft he SAWHOT project aimed at measuring high (650 oC) temperatures. SAW resonators load energy when stimulated at resonance frequency. Upon stopping emission, this power is returned as a radiofrequency signal. The presented electronic systems operate on the analysis of thepower returned by the sensor, based on a frequency-sweep network analyzer architecture. Twointerrogation units are presented. The former is based on a Direct Digital Synthesis frequency source : the flexibility of this digital approach allows for probing resonating sensors followings everal algorithms meeting various constraints including measurement speed and resolution.Sub-millisecond interrogation resonance frequency identification is compatible with probingthe response of sensors located on mobile targets such as a rotating motor axis. The achieved resolution lies in the 0.1 oC range. The latter approach aims at designing a compact readerwith a reduced number of components, including all the elements of the interrogation chain,and hence a lower power consumption. This approach is based around integrated, single chip,radiomodems : this components combines radiofrequency and digital functionalities and is diverted from its original digital communication purpose for probing SAW sensors. Timing andisolation constraints as well as accessing the analog receiver stage require a dedicated analysis of the functionalities of the various available chips[...]

[EN] Different electronic interfaces have been proposed to measure major parameters for the characterization of quartz crystal microbalance (QCM) during the last two decades. The measurement of the adequate parameters of the sensor for a specific application is very important, since an error in this measure can lead to an error in the interpretation of the results. The requirements of the system of characterization depend on the application. In this thesis we propose two characterization systems for two types of applications that involve the majority of sensor applications: 1) Characterization of materials under variable damping conditions and 2) Detection of substances with high measurement resolution. The proposed systems seek to solve the problems detected in the systems currently in use. For applications in which the sensor damping varies during the experiment, we propose a system based on a new configuration of the technique of automatic capacitance compensation (ACC). This new configuration provides the measure of the series resonance frequency, the motional resistance and the parallel capacitance of the sensor. Moreover, it allows an easy calibration of the system that improves the precision in the measurement. We show the experimental results for 9 and 10 MHz crystals in fluid media, with different capacitances in parallel, showing the effectiveness in the capacitance compensation. The system presents some deviation in frequency with respect to the series resonance frequency, as measured with an impedance analyser. These deviations are due to the non-ideal, specific behaviour of some of the components of the circuit. A new circuit is proposed as a possible solution to this problem. For high-resolution applications we propose an integrated platform to characterize high-frequency acoustic sensors. The proposed system is based on a new concept in which the sensor is interrogated by means of a very stable, low-noise external source at a constant frequency, while the changes provoked by the charge in the phase of the sensor are monitored. The use of high-frequency sensors enhances the sensitivity of the measure, whereas the design characterization system reduces the noise in the measurement. The result is an improvement in the limit of detection (LOD). This way, we achieve one of the challenges in the acoustic high-frequency devices. The validation of the platform is performed by means of an immunosensor based in high fundamental frequency QCM crystals (HFF-QCM) for the detection of two pesticides: carbaryl and thiabendazole. The results obtained for carbaryl are compared to the results obtained by another high-frequency acoustic technology based in Love sensors, with the optical technique based in surface plasmonic resonance and with the gold standard technique Enzyme Linked Immunoassay (ELISA). The LOD obtained with the acoustic sensors HFF-QCM and Love is similar to the one obtained with ELISA and improves by one order of magnitude the LOD obtained with SPR. The conceptual ease of the proposed system, its low cost and the possibility of miniaturization of the quartz resonator, allows the characterization of multiple sensors integrated in an array configuration, which will allow in the future to achieve the challenge of multianalyte detection for applications of High-Throughput Screening (HTS). / [ES] Durante las dos últimas décadas se han propuesto diferentes interfaces electrónicos para medir los parámetros más importantes de caracterización de los cristales de microbalanza de cuarzo (QCM). La medida de los parámetros adecuados del sensor para una aplicación específica es muy importante, ya que un error en la medida de dichos parámetros puede resultar en un error en la interpretación de los resultados. Los requerimientos del sistema de caracterización dependen de la aplicación. En esta tesis se proponen dos sistemas de caracterización para dos ámbitos de aplicación que comprenden la mayoría de las aplicaciones con sensores QCM: 1) Caracterización de materiales bajo condiciones de amortiguamiento variable y 2) detección de sustancias con alta resolución de medida. Los sistemas propuestos tratan de resolver la problemática detectada en los ya existentes. Para aplicaciones en las que el amortiguamiento del sensor varía durante el experimento, se propone un sistema basado en una nueva configuración de la técnica de compensación automática de capacidad (ACC). La nueva configuración proporciona la medida de la frecuencia de resonancia serie, la resistencia dinámica y la capacidad paralelo del sensor. Además, permite una fácil calibración del sistema que mejora la precisión en la medida. Se presentan resultados experimentales para cristales de 9 y 10MHz en medios fluidos, con diferentes capacidades en paralelo, demostrando la efectividad de la compensación de capacidad. El sistema presenta alguna desviación en frecuencia con respecto a la frecuencia resonancia serie, medida con un analizador de impedancias. Estas desviaciones son explicadas convenientemente, debidas al comportamiento no ideal específico de algunoscomponentes del circuito. Una nueva propuesta de circuito se presenta como posible solución a este problema. Para aplicaciones de alta resolución se propone una plataforma integrada para caracterizar sensores acústicos de alta frecuencia. El sistema propuesto se basa en un nuevo concepto en el que el sensor es interrogado, mediante una fuente externa muy estable y de muy bajo ruido, a una frecuencia constante mientras se monitorizan los cambios producidos por la carga en la fase del sensor. El uso de sensores de alta frecuencia aumenta la sensibilidad de la medida, por otro lado, el sistema de caracterización diseñado reduce el ruido en la misma. El resultado es una mejora del límite de detección (LOD). Se consigue con ello uno de los retos pendientes en los dispositivos acústicos de alta frecuencia. La validación de la plataforma desarrollada se realiza con una aplicación de un inmunosensor basado en cristales QCM de alta frecuencia fundamental (HFF-QCM) para la detección de dos pesticidas: carbaryl y tiabendazol. Los resultados obtenidos para el Carbaryl se comparan con los obtenidos con otra tecnología acústica de alta frecuencia basada en sensores Love, con la técnica óptica basada resonancia superficial de plasmones (SPR) y con la técnica de referencia Enzyme Linked Immuno Assay (ELISA). El LOD obtenido con los sensores acústicos HFFQCM y Love es similar al obtenido con las técnicas ELISA y mejora en un orden de magnitud al obtenido con SPR. La sencillez conceptual del sistema propuesto junto con su bajo coste, así como la capacidad de miniaturización del resonador de cuarzo hace posible la caracterización de múltiples sensores integrados en una configuración en array, esto permitirá en un futuro alcanzar el reto de la detección multianalito para aplicaciones High-Throughput Screening (HTS). / [CAT] Durant les dues últimes dècades s'han proposat diferents interfases electrònics per a mesurar els paràmetres més importants de caracterització dels cristalls de microbalança de quars (QCM). La mesura dels paràmetres adequats del sensor per a una aplicació específica és molt important, perquè un error en la interpretació dels resultats pot resultar en un error en la interpretació dels resultats. Els requeriments del sistema de caracterització depenen de l'aplicació. En aquesta tesi, es proposen dos sistemes de caracterització per a dos àmbits d'aplicació que comprenen la majoria de les aplicacions amb sensors QCM: 1) Caracterització de materials sota condicions d'amortiment variable i 2) detecció de substàncies amb alta resolució de mesura. Els sistemes proposats tracten de resoldre la problemàtica detectada en els ja existents. Per a aplicacions en les quals l'amortiment del sensor varia durant l'experiment, es proposa un sistema basat en una nova configuració de la tècnica de compensació automàtica de capacitat (ACC). La nova configuració proporciona la mesura de la freqüència de ressonància sèrie, la resistència dinàmica i la capacitat paral¿lel del sensor. A més, permet un calibratge fàcil del sistema que millora la precisió de la mesura. Es presenten els resultats experimentals per a cristalls de 9 i 10 MHz en mitjans fluids, amb diferents capacitats en paral¿lel, demostrant l'efectivitat de la compensació de capacitat. El sistema presenta alguna desviació en freqüència respecte a la freqüència ressonància sèrie, mesurada amb un analitzador d'impedàncies. Aquestes desviacions són explicades convenientment, degudes al comportament no ideal específic d'alguns components del circuit. Una nova proposta de circuit es presenta com a possible solució a aquest problema. Per a aplicacions d'alta resolució es proposa una plataforma integrada per a caracteritzar sensors acústics d'alta freqüència. El sistema proposat es basa en un nou concepte en el qual el sensor és interrogat mitjançant una font externa molt estable i de molt baix soroll, a una freqüència constant mentre es monitoritzen els canvis produïts per la càrrega en la fase del sensor. L'ús de sensors d'alta freqüència augmenta la sensibilitat de la mesura, per altra banda, el sistema de caracterització dissenyat redueix el soroll en la mateixa. El resultat és una millora en el límit de detecció (LOD). S'aconsegueix amb això un dels reptes pendents en els dispositius acústics d'alta freqüència. La validació de la plataforma desenvolupada es realitza amb una aplicació d'un immunosensor basat en cristalls QCM d'alta freqüència fonamental (HFF-QCM) per a la detecció de dos pesticides: carbaryl i tiabendazol. Els resultats obtinguts per al carbaryl es comparen amb els obtinguts amb altra tecnologia acústica d'alta freqüència basada en sensors Love, amb la tècnica òptica basada en ressonància superficial de plasmons (SPR) i amb la tècnica de referència Enzyme Linked Immuno Assay (ELISA). El LOD obtingut amb els sensors acústics HFF-QCM i Love és similar al obtingut amb les tècniques ELISA i millora en un ordre de magnitud el obtingut amb SPR. La senzillesa conceptual del sistema proposat junt amb el seu baix cost, així com la capacitat de miniaturització del ressonador de quars fa possible la caracterització de múltiples sensors integrats en una configuració en array, el que permetrà en un futur assolir el repte de la detecció multianalit per a aplicacions High-Throughput Screening (HTS). / García Narbón, JV. (2016). Improved characterization systems for quartz crystal microbalance sensors: parallel capacitance compensation for variable damping conditions and integrated platform for high frequency sensors in high resolution applications [Tesis doctoral no publicada]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/63249 / TESIS

Cette thèse s’inscrit dans le cadre d’une cotutelle internationale entre l’Université de Bourgogne Franche-Comté en France et l’Université de Sherbrooke au Canada. Elle porte sur le développement d'un biocapteur miniature pour la détection et la quantification de bactéries dans des milieux liquides complexes. La bactérie visée est l’Escherichia coli (E. coli), régulièrement mise en cause dans des épidémies d'infections alimentaires, et parfois meurtrière.La géométrie du biocapteur consiste en une membrane en arséniure de gallium (GaAs) sur laquelle est déposé un film mince piézoélectrique d’oxyde de zinc (ZnO). L'apport du ZnO structuré en couche mince constitue un réel atout pour atteindre de meilleures performances du transducteur piézoélectrique et consécutivement une meilleure sensibilité de détection. Une paire d'électrodes déposée sur le film de ZnO permet de générer sous une tension sinusoïdale une onde acoustique se propageant dans le GaAs, à une fréquence donnée. La face arrière de la membrane, quant à elle, est fonctionnalisée avec une monocouche auto-assemblée (SAM) d'alkanethiols et des anticorps anti-E. coli, conférant la spécificité de la détection. Ainsi, le biocapteur bénéficie à la fois des technologies de microfabrication et de bio-fonctionnalisation du GaAs, déjà validées au sein de l’équipe de recherche, et des propriétés piézoélectriques prometteuses du ZnO, afin d’atteindre potentiellement une détection hautement sensible et spécifique de la bactérie d’intérêt. Le défi consiste à pouvoir détecter et quantifier cette bactérie à de très faibles concentrations dans un échantillon liquide et/ou biologique complexe.Les travaux de recherche ont en partie porté sur les dépôts et caractérisations de couches minces piézoélectriques de ZnO sur des substrats de GaAs. L’effet de l’orientation cristalline du GaAs ainsi que l’utilisation d’une couche intermédiaire de Platine entre le ZnO et le GaAs ont été étudiés par différentes techniques de caractérisation structurale (diffraction des rayons X, spectroscopie Raman, spectrométrie de masse à ionisation secondaire), topographique (microscopie à force atomique), optique (ellipsométrie) et électrique. Après la réalisation des contacts électriques, la membrane en GaAs a été usinée par gravure humide. Une fois fabriqué, le transducteur a été testé en air et en milieu liquide par des mesures électriques, afin de déterminer les fréquences de résonance pour les modes de cisaillement d’épaisseur. Un protocole de bio-fonctionnalisation de surface, validé au sein du laboratoire, a été appliqué à la face arrière du biocapteur pour l’ancrage des SAMs et des anticorps, tout en protégeant la face avant. De plus, les conditions de greffage d’anticorps en termes de concentration utilisée, pH et durée d’incubation, ont été étudiées, afin d’optimiser la capture de bactérie. Par ailleurs, l’impact du pH et de la conductivité de l’échantillon à tester sur la réponse du biocapteur a été déterminé. Les performances du biocapteur ont été évaluées par des tests de détection de la bactérie cible, E. coli, tout en corrélant les mesures électriques avec celles de fluorescence. Des tests de détection ont été réalisés en variant la concentration d’E. coli dans des milieux de complexité croissante. Différents types de contrôles ont été réalisés pour valider les critères de spécificité. En raison de sa petite taille, de son faible coût de fabrication et de sa réponse rapide, le biocapteur proposé pourrait être potentiellement utilisé dans les laboratoires de diagnostic clinique pour la détection d’E. coli. / This thesis was conducted in the frame of an international collaboration between Université de Bourgogne Franche-Comté in France and Université de Sherbrooke in Canada. It addresses the development of a miniaturized biosensor for the detection and quantification of bacteria in complex liquid media. The targeted bacteria is Escherichia coli (E. coli), regularly implicated in outbreaks of foodborne infections, and sometimes fatal.The adopted geometry of the biosensor consists of a gallium arsenide (GaAs) membrane with a thin layer of piezoelectric zinc oxide (ZnO) on its front side. The contribution of ZnO structured in a thin film is a real asset to achieve better performances of the piezoelectric transducer and consecutively a better sensitivity of detection. A pair of electrodes deposited on the ZnO film allows the generation of an acoustic wave propagating in GaAs under a sinusoidal voltage, at a given frequency. The backside of the membrane is functionalized with a self-assembled monolayer (SAM) of alkanethiols and antibodies anti-E. coli, providing the specificity of detection. Thus, the biosensor benefits from the microfabrication and bio-functionalization technologies of GaAs, validated within the research team, and the promising piezoelectric properties of ZnO, to potentially achieve a highly sensitive and specific detection of the bacteria of interest. The challenge is to be able to detect and quantify these bacteria at very low concentrations in a complex liquid and/or biological sample.The research work partly focused on the deposition and characterization of piezoelectric ZnO thin films on GaAs substrates. The effect of the crystalline orientation of GaAs and the use of a titanium / platinum buffer layer between ZnO and GaAs were studied using different structural (X-ray diffraction, Raman spectroscopy, secondary ionization mass spectrometry), topographic (atomic force microscopy), optical (ellipsometry) and electrical characterizations. After the realization of the electrical contacts on top of the ZnO film, the GaAs membrane was micromachined using chemical wet etching. Once fabricated, the transducer was tested in air and liquid medium by electrical measurements, in order to determine the resonance frequencies for thickness shear mode. A protocol for surface bio-functionalization, validated in the laboratory, was applied to the back of the biosensor for anchoring SAMs and antibodies, while protecting the top side. Furthermore, different conditions of antibody grafting such as the concentration, pH and incubation time, were tested to optimize the immunocapture of bacteria. In addition, the impact of the pH and the conductivity of the solution to be tested on the response of the biosensor has been determined. The performances of the biosensor were evaluated by detection tests of the targeted bacteria, E. coli, while correlating electrical measurements with fluorescence microscopy. Detection tests were completed by varying the concentration of E. coli in environments of increasing complexity. Various types of controls were performed to validate the specificity criteria. Thanks to its small size, low cost of fabrication and rapid response, the proposed biosensor has the potential of being applied in clinical diagnostic laboratories for the detection of E. coli.

Les cristaux phononiques (CP) sont des structures constituées de motifs élémentaires périodisés qui sont conçus et dimensionnés de manière à obtenir une propagation d’ondes acoustiques ou élastiques très différente de la propagation naturelle dans un matériau non structuré. C’est un moyen très efficace pour façonner la propagation des ondes acoustiques grâce notamment à la présence de bandes interdites liées à la périodicité des motifs élémentaires ou liées à leurs résonances intrinsèques. Ces mécanismes de contrôle de la propagation d’ondes constituent un énorme potentiel technologique dans diverses applications (filtre, multiplexeur, guide d’onde, résonateur et capteur). De nombreux travaux ont permis le développement de dispositifs à ondes acoustiques de surface (SAW) intégrant des CP pour le contrôle d’ondes à haute fréquence. Néanmoins, de tels dispositifs devant fonctionner en présence d’un liquide en contact avec le CP présentent des difficultés de conception liées à l’affaiblissement des ondes à l’interface solide-fluide à cause de la radiation vers le fluide des ondes à composantes hors plan. Dans le cas particulier d’un usage au titre d’un capteur, les performances d’un tel dispositif sont souvent insuffisantes.L’objectif de l’étude menée dans le cadre de cette thèse est de remédier à ce problème en utilisant les résonances localisées de cristaux phononiques constitués de piliers pour concevoir des dispositifs opérationnels en milieu liquide.Dans un premier temps, des outils numériques basés sur la méthode des éléments finis ont été développés et validés pour la modélisation de cellules élémentaires d’un CP à base de piliers. Cela nous a permis de démontrer que la présence de résonances localisées de piliers judicieusement dimensionnés permet de ralentir la vitesse de l’onde Scholte-Stoneley à l’interface solide-fluide. Les modèles de dispositifs à base de CP ont été implémentés et utilisés pour valider les résultats retenus du modèle unitaire, dans un deuxième temps. Quant à la partie expérimentale, elle nous a permis de valider la persistance en milieu liquide des bandes interdites à résonances localisées qui est attribuée au fait qu’à la résonance des piliers, l’énergie reste confinée dans ces derniers empêchant ainsi sa radiation dans le fluide. Ces résultats nous ont permis de concevoir des guides d’ondes persistantes en milieu liquide par l’intégration au sein du CP de défauts géométriques sous forme d’une chaine de piliers ayant des dimensions différentes du reste des piliers du CP.L’étude théorique a montré que les ondes guidées que l'on peut engendrer en utilisant les deux types de bandes interdites (Bragg et résonances localisées) ont des propriétés proches d’une onde de surface de Rayleigh. Les résultats obtenus dans ce travail ont permis d’élucider et d'expliciter les mécanismes à l’origine de la persistance des modes propagatifs dans les CP à résonances localisées. Cela devrait permettre d'ouvrir un champ d’investigation visant à développer des capteurs SAW phononiques pour des applications en micro-fluidique, notamment des dispositifs de type lab-on-chip. / Phononic crystal(PC) can be defined as an artificial structure built from periodical unit cell which could achieve interesting acoustic and elastic propagation thanks to the presence of phononic bandgap(PnBg) related to the periodicity and its intrinsic resonance of the unit cell. These mechanisms to control the wave’s propagation illustrate a huge potential that could led to several promising applications (filtering, waveguiding, resonator and sensor). Many works proposed the integration of surface acoustic wave(SAW) with PC with the purpose to manipulate the wave’s propagation at high frequency(UHF-VHF range). Nevertheless, the presence of liquid on the surface of such device induces an attenuation of the wave at the interface of solid-fluid due to the out-of-plane displacement which radiate into the fluid. For the development of such device as a sensor, its performance is usually degraded and not sufficient compared to the current state of art. The objective of this thesis is to provide a solution to the above problem through the utilization of locally-resonant mechanism in PC composed of an array of pillars to design a device which could operate in the liquid environment. First, we developed a theoretical model based on Finite Element Method (FEM) simulation for a unit cell of pillar-based structure embedded with a liquid medium. We demonstrated that local resonances of pillars with optimized dimension could decrease the phase velocity of Scholte-Stoneley wave, to produce a slow wave at the solid/fluid interface. For the experimental part, we showed the conservation of locally-resonant bandgap when the fabricated device is loaded with liquid. This conservation is attributed to the local resonance of pillars that confine the energy inside the pillar to prevent radiation of energy into the fluid. The obtained results allow us to design a waveguide persistent under liquid medium by the integration of geometrical defect in the PC in the form of a chain of pillars with a different dimension compared to the rest. Furthermore, the theoretical studies indicated also that the waveguide induced in the both type of band gap(Bragg and locally-resonant) has a close appearance as a Rayleigh SAW. The results from this study could elucidate the mechanism of the persistence of the propagation mode of locally-resonant PC. This could open a new perspective for a further investigation to develop SAW phononic especially in the in a microfluidic and lab on chip application.

Higher frequencies in the MHz and GHz range and the increasing miniaturization lead to a higher load of the SAW (surface acoustic wave) metallizations. This higher SAW load and the intrinsic stresses result in a stress induced material transport, called acoustomigration. These microstructural changes can destroy the characteristic of the SAW device. Different Al based material combinations were investigated by different authors to improve the reliability of the metallizations and to delay the cost-intensive change to Cu based metallizations. The Cu based metallizations with TaSiN diffusion barriers were also investigated in this work. The barrier layers are necessary to impede the oxygen diffusion into the Cu layer and the Cu diffusion into the piezoelectric substrate. Also in this work the analytical TEM were used as a tool to investigate these microstructural changes in the SAW electrodes. Chemical changes in the metallizations were analysed by EDXS and EELS. The locally high resolved stress measurement in metallizations is a challenge for the future. The CBED (convergent beam electron diffraction) technique has shown the best resolution, however, it can only be applied to TEM lamellas. The aim of this work was to measure the stress within the SAW metallizations by using the CBED method. With it, we could correlate the microstructural changes with the causing stresses within the metallizations. To qualify the CBED method the thermal expansion of Al and Cu single crystals was measured by using a new model for thin TEM lamallas.