L'étude de la couche limite atmosphérique (CLA) est indispensable pour différents types d'investigations (études des propriétés atmosphériques, surveillance de la pollution, études environnementales). Cette thèse est consacrée à l'étude des propriétés atmosphériques dans la CLA, la turbulence de petite échelle et les précipitations, à partir du radar CURIE. Les données de CURIE, en ciel clair dont le vent, ont été analysées et comparées avec d'autres instruments de télédétection sur le site de SIRTA (radar UHF, Sodar et Lidar). Les résultats ont montré que CURIE est un instrument adapté à l'étude de la CLA jusqu'à 700m d'altitude. D'autres paramètres comme la turbulence d'indice Cn², l'inversion radiative matinale et l'entraînement sommital associé peuvent être estimés. En cas de précipitation, des comparaisons ont été effectuées avec un disdromètre et ont montré que CURIE dans les très basses couches permet l'étude des précipitations. Un cas de précipitation de neige a été également étudié. Des méthodes de représentations spectrales et une méthode de séparation du signal provenant de la turbulence en présence de précipitation ont été développées qui ouvrent une piste de recherche, utilisant le radar CURIE pour l'analyse des mouvements turbulents en présence de précipitation.

Les particules d'aérosol sont une composante essentielle de l'atmosphère, et cette importance s'amplifie lors d'une éventuelle libération dans l'atmosphère de matières radioactives sous forme particulaire. En effet, pour améliorer la connaissance autour de la contamination des sols consécutive à une émission de particules, il est important d'étudier le rabattement des particules par la pluie sous le nuage. Dans ce but, des expériences sont menées à l'échelle microphysique (expérience BERGAME) pour quantifier l'efficacité des gouttes de pluie à collecter les particules. Ceci permet au final d'améliorer la modélisation du lessivage des aérosols atmosphériques par la pluie à méso-échelle. Le modèle utilisé est DESCAM qui décrit de manière détaillée les distributions granulométriques en masse et en nombre des particules pour chaque type d'aérosol et des hydrométéores et calcule leur évolution due aux processus microphysiques nuageux. L'expérience BERGAME a été dimensionnée et construite pour mesurer l'efficacité de collecte car les mesures de ce paramètre se sont avérées en désaccord avec les modèles classiques de la littérature pour les gouttes de pluie d'un diamètre supérieur au millimètre. Un montage optique a été imaginé pour tenter de comprendre quels mécanismes de collecte sont négligés dans les modèles standards. Un nouveau modèle d'efficacité de collecte pour les gouttes d'un diamètre de 2 mm est alors proposé prenant en compte pour les grosses gouttes une recirculation turbulente dans le sillage de la goutte capable d'augmenter de façon importante la capture des petites particules. Les nouvelles efficacités de collecte ainsi mesurées et paramétrées sont ajoutées au modèle de nuage DESCAM. Des modifications significatives sur la modélisation du lessivage par DESCAM sont observées, ouvrant ainsi la voie à une amélioration de la modélisation de la contamination des sols par les modèles de dispersion atmosphérique.

L'ozone (O3) possède une anomalie isotopique en oxygène qui est unique et caractéristique, offrant ainsi un précieux traceur des processus oxydatifs à l'œuvre dans l'atmosphère moderne mais aussi ceux ayant eu lieu dans le passé. Cette signature isotopique, dénotée Δ17O, se propage au sein du cycle atmosphérique de l'azote réactif (NOx = NO + NO2) et est préservée lors du dépôt du nitrate (NO3-) présent dans l'aérosol, par exemple. L'anomalie isotopique en oxygène portée par le nitrate, Δ17O(NO3-), représente ainsi un traceur de l'importance relative de l'ozone ainsi que celle d'autres oxydants dans le cycle des NOx. Ces dernières années, de nombreux travaux de recherche ont été dédiés à l'interprétation des mesures de Δ17O(NO3-). Pourtant, les processus atmosphériques responsables du transfert de l'anomalie isotopique de l'ozone vers le nitrate ainsi que leur influence globale sur la composition isotopique du nitrate à différentes échelles spatiales et temporelles sont encore mal compris. De plus, la magnitude absolue ainsi que la variabilité spatio-temporelle de Δ17O(O3) sont peu contraintes, car il est difficile d'extraire de l'ozone de l'air ambiant. Cet obstacle technique contrecarre l'interprétation des mesures de Δ17O depuis plus d'une décennie. Les questions scientifiques posées au cours de ce travail de thèse ont été choisies dans le but de combler ces lacunes. Le principal outil d'analyse utilisé dans ce travail est la " méthode bactérienne " associée à la spectrométrie de masse en flux continu (CF-IRMS), une combinaison de techniques qui permet l'analyse de la composition isotopique totale du nitrate (c'est-à-dire, la mesure de δ15N, δ18O et Δ17O). Cette méthode a été employée pour l'analyse isotopique d'échantillons de nitrate obtenus pour deux cas d'études : (i) une étude des variations spatiales de la composition isotopique du nitrate atmosphérique sur la côte californienne à l'échelle journalière; et (ii) une étude du transfert du nitrate et de sa composition isotopique à l'interface entre l'air et la neige à l'échelle saisonnière sur le plateau Antarctique. En outre, cette méthode a été adaptée à la caractérisation isotopique de l'ozone via la conversion chimique de ses atomes d'oxygène terminaux en nitrate. Au cours de cette thèse, un important jeu de données rassemblant de nombreuses mesures troposphériques de Δ17O(O3) a été obtenu, incluant une année entière de mesures à Grenoble, France (45 °N) ainsi qu'un transect latitudinal de collecte dans la couche limite au-dessus de l'océan Atlantique, entre 50 °S to 50 °N. Ces observations ont permis de doubler le nombre de mesures troposphériques de Δ17O(O3) existantes avant cette thèse et d'accroître de manière conséquente notre représentation globale de cette variable isotopique essentielle. Enfin, les deux cas étudiés et présentés dans ce document révèlent des aspects nouveaux et inattendus de la dynamique isotopique du nitrate atmosphérique, avec d'importantes conséquences potentielles pour la modélisation de la qualité de l'air et l'interprétation de l'information isotopique contenue dans les carottes de glace prélevées aux pôles.

L'ozone (O3) possède une anomalie isotopique en oxygène qui est unique et caractéristique, offrant ainsi un précieux traceur des processus oxydatifs à l'œuvre dans l'atmosphère moderne mais aussi ceux ayant eu lieu dans le passé. Cette signature isotopique, dénotée Δ17O, se propage au sein du cycle atmosphérique de l'azote réactif (NOx = NO + NO2) et est préservée lors du dépôt du nitrate (NO3-) présent dans l'aérosol, par exemple. L'anomalie isotopique en oxygène portée par le nitrate, Δ17O(NO3-), représente ainsi un traceur de l'importance relative de l'ozone ainsi que celle d'autres oxydants dans le cycle des NOx. Ces dernières années, de nombreux travaux de recherche ont été dédiés à l'interprétation des mesures de Δ17O(NO3-). Pourtant, les processus atmosphériques responsables du transfert de l'anomalie isotopique de l'ozone vers le nitrate ainsi que leur influence globale sur la composition isotopique du nitrate à différentes échelles spatiales et temporelles sont encore mal compris. De plus, la magnitude absolue ainsi que la variabilité spatio-temporelle de Δ17O(O3) sont peu contraintes, car il est difficile d'extraire de l'ozone de l'air ambiant. Cet obstacle technique contrecarre l'interprétation des mesures de Δ17O depuis plus d'une décennie. Les questions scientifiques posées au cours de ce travail de thèse ont été choisies dans le but de combler ces lacunes. Le principal outil d'analyse utilisé dans ce travail est la « méthode bactérienne » associée à la spectrométrie de masse en flux continu (CF-IRMS), une combinaison de techniques qui permet l'analyse de la composition isotopique totale du nitrate (c'est-à-dire, la mesure de δ15N, δ18O et Δ17O). Cette méthode a été employée pour l'analyse isotopique d'échantillons de nitrate obtenus pour deux cas d'études : (i) une étude des variations spatiales de la composition isotopique du nitrate atmosphérique sur la côte californienne à l'échelle journalière; et (ii) une étude du transfert du nitrate et de sa composition isotopique à l'interface entre l'air et la neige à l'échelle saisonnière sur le plateau Antarctique. En outre, cette méthode a été adaptée à la caractérisation isotopique de l'ozone via la conversion chimique de ses atomes d'oxygène terminaux en nitrate. Au cours de cette thèse, un important jeu de données rassemblant de nombreuses mesures troposphériques de Δ17O(O3) a été obtenu, incluant une année entière de mesures à Grenoble, France (45 °N) ainsi qu'un transect latitudinal de collecte dans la couche limite au-dessus de l'océan Atlantique, entre 50 °S to 50 °N. Ces observations ont permis de doubler le nombre de mesures troposphériques de Δ17O(O3) existantes avant cette thèse et d'accroître de manière conséquente notre représentation globale de cette variable isotopique essentielle. Enfin, les deux cas étudiés et présentés dans ce document révèlent des aspects nouveaux et inattendus de la dynamique isotopique du nitrate atmosphérique, avec d'importantes conséquences potentielles pour la modélisation de la qualité de l'air et l'interprétation de l'information isotopique contenue dans les carottes de glace prélevées aux pôles. / The unique and distinctive 17O-excess (Δ17O) of ozone (O3) serves as a valuable tracer for oxidative processes in both modern and ancient atmospheres. This isotopic signature is propagated throughout the atmospheric reactive nitrogen (NOx = NO + NO2) cycle and preserved in nitrate (NO3-) aerosols and mineral deposits, providing a conservative tracer for the relative importance of ozone and other key oxidants involved in NOx cycling. However, despite the intense research effort dedicated to the interpretation of Δ17O(NO3-) measurements, the atmospheric processes responsible for the transfer of Δ17O to nitrate and their overall influence on nitrate isotopic composition on different spatial and temporal scales are not well understood. Furthermore, due to the inherent complexity of extracting ozone from ambient air, the absolute magnitude and spatiotemporal variability of Δ17O(O3) remains poorly constrained, a problem that has confounded the interpretation of Δ17O measurements for over a decade. The research questions that have been pursued in this thesis were formulated to address these knowledge gaps. The primary analytical tool used was the bacterial denitrifier method followed by continuous-flow isotope ratio mass spectrometry (CF-IRMS), which allows for the comprehensive isotopic analysis of nitrate (i.e., δ15N, δ18O, Δ17O). This method was applied to the isotopic analysis of nitrate samples in two case studies: (i) an investigation of the diurnal and spatial features of atmospheric nitrate isotopic composition in coastal California; and (ii) a study of the seasonality and air-snow transfer of nitrate stable isotopes on the Antarctic plateau. Furthermore, the method was adapted to the isotopic characterization of ozone via chemical conversion of its terminal oxygen atoms to nitrate. During the course of this thesis, a large dataset of tropospheric Δ17O(O3) measurements has been obtained, including a full annual record from Grenoble, France (45 °N) and a ship-based latitudinal profile from 50 °S to 50 °N in the Atlantic marine boundary layer (MBL). This observational dataset represents a two-fold increase in the number of existing tropospheric Δ17O(O3) observations and a dramatic expansion in the global representation of this key isotopic variable. Additionally, the two case studies presented reveal novel and often unexpected aspects of the isotope dynamics of atmospheric nitrate, with potentially important implications for air quality modeling and the interpretation of isotopic information preserved in the polar ice core record.

Cette étude est basée sur des données multi-altitudes aéroportées acquises en juillet 2004 lors d'un événement atmosphérique inhabituel dans la région de Saint-Jean-sur-Richelieu. Nous entendons en cela une atmosphère dont la distribution des aérosols ne respecte pas les variations habituellement implémentée dans les codes de transfert radiatifs. Les surfaces au sol imagées pendant cette campagne de terrain couvraient une variété spectrale assez diversifiée, à savoir des surfaces agricoles, des plans d'eau et des zones urbaines et forestières. L'aspect multi-altitude de cette acquisition de données a permis de caractériser les mêmes cibles au sol avec des contributions de l'atmosphère variant en fonction de l'altitude considérée afin de caractériser au mieux la perturbation observée durant cette campagne et de permettre une meilleure caractérisation de la perturbation apportée par une variation non-standard (panache de fumée). La transformation de la luminance apparente aux trois altitudes en réflectance apparente et l'implémentation de la perturbation apportée par le panache de fumée dans un modèle classique a permis une correction atmosphérique appliquée aux deux altitudes les plus hautes. Les résultats ont démontré une cohérence avec les réflectances apparentes de validation qui confirmait la véracité de notre modélisation du cas non-standard. Ces résultats ont d'autant plus étés pertinent [i.e. pertinents] pour la plus haute altitude de 3,17km : la réflectance apparente à cette altitude est au dessus de la majeur [i.e. majeure] partie du panache de fumée et intègre une bonne proportion de la perturbation apportée par ce panache, ce qui représente un test probant de notre capacité à corriger adéquatement l'influence de cette perturbation. Les perturbations atmosphériques standard sont évidemment prises en compte dans la majorité des modèles atmosphériques, mais ceux-ci sont souvent basés sur des variations monotones des caractéristiques physiques de l'atmosphère avec l'altitude. Lorsque la radiation atmosphérique est perturbée, par un panache de fumée ou un événement de pollution atmosphérique local et non standard, cela nécessite une modélisation et une modification adéquate des modèles existants en fonction des paramètres que l'on pourra obtenir sur ladite perturbation. Les intrants principaux de cette étude étaient ceux normalement utilisés lors d'une correction atmosphérique classique à savoir les luminances apparentes mesurées par un imageur aéroporté mais à trois altitudes différentes et l'épaisseur optique des aérosols (AOD) qui était acquise depuis le sol. La méthodologie que nous avons employé [i.e. employée] utilise aussi un code de transfert radiatif (CAM5S, pour Canadian Modified 5S, qui vient directement du code de transfert radiatif 5S dans le visible et proche infrarouge). Cependant il nous faudra aussi avoir recours à d'autres paramètres et données afin de modéliser correctement la situation atmosphérique particulière présente sur les images multi-altitude acquises pendant la campagne de terrain à Saint-Jean-sur-Richelieu. Nous avons alors élaboré un protocole de modélisation de perturbation atmosphérique non standard où une gamme de données auxiliaires disponibles est venue compléter nos données principales. Cela a permis l'élaboration d'une méthodologie robuste et relativement simple adaptée à notre problématique. Ces données auxiliaires, à savoir des données météorologiques, des profils LEDAR, différentes images satellites et des données de photomètres solaires qui ont permis la détermination de la fonction de phase des aérosols, ont été suffisantes pour établir une modélisation adéquate du panache de fumée observé en terme de distribution verticale non monotone des paramètres physiques relevés lors de cette campagne. Cette distribution non-standard à été par la suite interprétée en terme de profil spécifique de l'AOD qui a remplacé les profils des AOD employés dans le modèle de correction atmosphérique CAM5S. En fonction de cette modélisation, nous montrons que l'erreur entre les réflectances apparentes au sol obtenu [i.e. obtenue] par le processus de correction atmosphérique et les réflectances apparentes au sol provenant du processus de validation dR*(0), moyenné quadratiquement à travers les bandes visibles, reste majoritairement dans une gamme inférieure à 0,01 d'erreur quadratique moyenne des R*(0) après avoir modélisé la perturbation non-standard, ce qui permet une estimation plus acceptable des réflectances multi-altitude et du biais existant entre la prise en compte et la non prise en compte de cette perturbation dans le modèle atmosphérique. D'importants écarts ont néanmoins été observés, majoritairement attribuables à la difficulté apportée par les conditions d'acquisition, les grandes disparités observées entre l'échantillonnage des mêmes surfaces aux trois altitudes, et probablement des erreurs de modélisation et/ou de calibration. La nécessité d'améliorer le processus d'acquisition, de modélisation et de prévision de telle perturbation est largement décrit dans ce document afin de permettre à l'avenir d'établir un protocole d'acquisition plus adapté grâce notamment à une surveillance et un suivi des perturbations atmosphériques maintenant possible grâce aux outils décrits. L'originalité de cette étude réside dans une nouvelle approche de la caractérisation de ces perturbations atmosphériques par l'incorporation d'une structure non standard dans un modèle de correction atmosphérique opérationnel et de démontrer que cette approche présente des améliorations significatives des résultats par rapport à une approche qui ignore la perturbation du profil vertical standard tout en utilisant des valeurs d'AOD totaux correctement mesurés. Le modèle de profil que nous avons employé était simple et robuste, mais a capturé suffisamment de caractéristiques du panache pour réaliser des améliorations significatives en termes de précision de correction atmosphérique. Le processus global d'aborder tous les problèmes rencontrés dans l'analyse de notre perturbation des aérosols nous a aidé à construire une méthodologie appropriée pour caractériser ces événements sur la base de la disponibilité des données, distribué gratuitement et accessibles à la communauté scientifique. Cela rend cette étude adaptable et exportable à d'autres problématiques du même genre.

Depuis que l’industrie chimique vise à rejeter de moins en moins de gaz à effet de serre, cette dernière cherche à revaloriser les différents gaz à effet de serre tel que le dioxyde de carbone. Une des techniques est de combiner le dioxyde de carbone avec de l’ammoniac pour synthétiser l’urée qui pourrait par la suite être utilisé soit directement ou soit comme intermédiaire, pour la synthèse catalytique du diméthyle carbonate (DMC). Le DMC est à la base de plusieurs applications industrielles telles que la synthèse des polymères (les polycarbonates), les réactions de trans-estérification menant à d’autres carbonates comme le diphénylcarbonate et comme agent de méthylation ou d’alkylation. Plusieurs articles provenant de la littérature scientifique rapportent que le DMC peut être utilisé comme additif oxygéné dans les carburants tels l’essence [1]. Le but de ce projet est de déterminer la viabilité industrielle de la production de DMC par la méthylation de l’urée en premier lieu en méthyle carbamate puis en DMC. La première étape de ce projet reposera donc dans un premier temps sur la confirmation des résultats rapportés au sein de la littérature ouverte pour par la suite faire une étude de l’impact des différents types de catalyseurs et des conditions expérimentales sur le rendement de la réaction. Une fois que le montage batch sera optimisé, ce dernier sera modifié pour opérer en continu. Cette modification a pour but d’augmenter le rendement et la sélectivité pour éventuellement de l’adapter industriellement. Selon la littérature, les rendements anticipés pour la réaction batch sont d’environ 30 % [2] et pour un système en continu de plus de 50 %.

La fixation biologique d’azote réalisée par les cyanobactéries est un processus important dans les écosystèmes où la productivité est limitée par la disponibilité de l’azote. Dans des conditions de changements globaux, l’augmentation du CO2 atmosphérique pourrait engendrer une augmentation des taux de fixation d’azote permettant de combler la demande croissante d’azote nécessaire à la croissance. Cependant cette augmentation des taux de fixation d’azote pourrait dépendre des disponibilités en molybdène (Mo) et en phosphore (P), mais également être contrebalancée par l’azote minéral apporté via les dépositions atmosphériques. La complexité des systèmes naturels, notamment les caractéristiques de la symbiose cyanobactérie-végétaux supérieurs rends difficile l’étude de l’effet de l’augmentation du CO2 et des dépositions atmosphérique sur la fixation d’azote, dépendamment des disponibilités en Mo et P. Nous avons donc tenté de déterminer les effets de ces facteurs environnementaux (CO2 et apport d’azote minéral), en utilisant des cultures pures de cyanobactéries (Anabaena variabilis) dans différentes conditions de disponibilités en Mo et P. Cette approche expérimentale réductionniste nous a permis de mettre en évidence un effet significatif du P sur la concentration de la chlorophylle, indépendant des conditions environnementales (CO2, N) ainsi qu’une interaction entre le Mo et le P pour la variable chlorophylle, dans des conditions de CO2 augmenté sans apport d’azote. Cette interaction entre le Mo et le P pourrait être expliquée par un compromis entre l’acquisition du carbone, facilitée dans des conditions de CO2 augmentée, et la fixation biologique d’azote. Notre étude a également permis de mettre en évidence un effet significatif du P sur la croissance d’A. variabilis, dans des conditions de CO2 ambient et en présence d’azote. De façon plus spécifique, à haut P (2.5 10-5 M) le taux de croissance était plus faible (P = 0.02), alors que la quantité de chlorophylle et l’activité de la nitrogénase étaient toutes deux plus élevée (P = 0.002 et P = 0.015 respectivement). Cet effet du P pourrait être expliqué par une différence de stratégie de croissance de la cyanobactérie. A faible P, la cyanobactérie pourrait investir dans de courts filaments composés de cellules volumineuses, contrairement à des conditions de concentration en P élevées, où la cyanobactérie pourrait investir plus dans la formation d’hétérocystes et de filaments plus longs, composés de cellules plus petites. Cette étude apporte des pistes de réflexion quant aux stratégies permettant aux cyanobactéries filamenteuses de s’adapter à l’augmentation du CO2 atmosphérique et des dépositions azotées, en fonction des disponibilités en Mo et P. Un compromis entre l’acquisition de C et la fixation d’azote ou un changement de la stratégie de croissance des filaments pourrait permettre aux cyanobactéries filamenteuses d’être moins sensibles aux stress environnementaux (augmentation du CO2 atmosphérique et disponibilité des nutriments tels que l’azote).

Il existe un besoin de sources laser de puissance afin d'augmenter la portée et la sensibilité des systèmes pour des applications civiles ou militaires. Les technologies à fibre permettent d'obtenir des lasers de puissance de bonne qualité. Or, l'énergie extractible d'un laser à fibre de forte luminance est limitée. La combinaison de plusieurs sources est une solution prometteuse pour accroître les niveaux de puissance et ainsi surpasser les limites individuelles. Ce travail de thèse a pour objectif d'évaluer, de manière théorique et expérimentale, le potentiel de la combinaison cohérente par contrôle actif de phase des lasers à fibre. Au-delà de la montée en luminance, ce contrôle offre d'autres possibilités telles que la micro-déviation de faisceau ou la déformation du front d'onde du faisceau combiné. Une analyse théorique a été effectuée en tenant compte des contraintes « système ». Pour cela, des critères de qualité ont été mis en œuvre afin de juger de l'efficacité de combinaison. Après avoir mis en phase trois amplificateurs, nous avons utilisé notre système pour compenser la turbulence atmosphérique présente sur le trajet des faisceaux jusqu'à la cible visée. Nous avons ainsi réalisé une démonstration de principe de combinaison cohérente sur cible en utilisant le signal rétrodiffusé. Nous avons également étudié l'influence de l'utilisation de fibres LMA faiblement multimode sur l'efficacité de combinaison. Afin de déterminer leur potentiel et les compromis à effectuer, nous avons développé un modèle permettant d'évaluer l'impact du caractère faiblement multimode sur l'efficacité de combinaison. Cette étude a été complétée par des travaux expérimentaux.

La pollution atmosphérique en milieu urbain est un problème préoccupant car une fraction croissante de la population mondiale vit dans les villes. Les effets de la pollution se manifestent également sur la végétation urbaine et sur notre patrimoine architectural, de sorte que c'est la qualité de la vie de l'ensemble des habitants des métropoles de la planète qui est en jeu. Il est indispensable de connaître la composition des atmosphères urbaines et de comprendre les mécanismes qui régissent cette composition pour évaluer les conséquences de la pollution, définir les exigences de réduction des émissions et établir des scénarios des tendances futures. L'objectif du présent travail est de déterminer la composition chimique, les propriétés et le comportement des particules et des dépôts humides en Région bruxelloise. On a distingué les aérosols atmosphériques, les brouillards, les rosées (ou givres) récoltés à la fois sur les végétaux et sur un collecteur inerte, les pluies et les dépôts totaux (formés des pluies et des dépôts secs accumulés dans l'entonnoir de collecte en l'absence de pluie). Ce vaste objectif a été réalisé grâce à la collecte de nombreux échantillons sur une échelle de temps suffisante en différents endroits de la capitale, et à l'analyse de ces échantillons par des techniques variées et complémentaires (techniques classiques d'analyse d'échantillons liquides telles que spectrométrie d'absorption et d'émission atomique, chromatographie liquide, colorimétrie, ainsi que microscopie électronique et fluorescence des rayons-X). Trois collecteurs (pour le brouillard, la pluie et la rosée) ont été entièrement conçus et réalisés au laboratoire dans le cadre de ce travail. Les éléments suivants sont analysés: NO3, SO4, NH4, Na, Mg, Al, Si, P, S, CI, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Pb. Afin de comprendre les causes de la variabilité spatio-temporelle des concentrations, l'influence de paramètres tels que la saison, la direction du vent, et le lieu de prélèvement a été examinée. De plus, dans le cas des pluies et des brouillards, l'étude de l'évolution des concentrations au cours d'un même épisode a permis d'investiguer les processus physico-chimiques qui contrôlent le dépôt humide. Elle a permis d'acquérir une meilleure connaissance des mécanismes d'incorporation des aérosols dans la phase aqueuse et du phénomène de lessivage de l'atmosphère. Tout au long de ce travail, les interactions entre la phase particulaire (aérosols) et les phases liquides (brouillards, rosées, pluies) ont été examinées. Une relation entre les concentrations en éléments dissous et le volume d'eau de l'échantillon a été établie dans le cas des pluies, des rosées et des brouillards. Cette relation traduit un effet de dilution et démontre l'importance du mécanisme de condensation-évaporation des gouttes d'eau. L'importance du phénomène de nucléation des sulfates, nitrates et chlorures d'ammonium constitutifs de la fraction fine de l'aérosol soluble a été démontrée. Ces sels d'ammonium sont formés secondairement par des réactions de conversion gaz-particules. L'abondance des ions ammonium, et l'importance de leur action de neutralisation de l'acidité, constituent une particularité de l'atmosphère bruxelloise. L'identification des sources de particules et d'éléments en relation avec leurs propriétés chimiques et granulométriques a été réalisée en utilisant divers outils statistiques (corrélations entre éléments, analyse factorielle) et géochimiques (rapports de concentration, facteurs d'enrichissement, granulométrie). Les apports d'origine marine, continentale, biologique et anthropique (trafic, incinération des déchets, processus de combustion) ont ainsi été clairement mis en évidence dans l'aérosol et le brouillard bruxellois.

Un grand nombre d'applications de plasmas à pression atmosphérique sont en développement. Une obtention de plasma à haute réactivité chimique pour un faible coût énergétique est possible par l'utilisation de décharges nanosecondes répétitivement pulsées (DNRP).Cette recherche concerne plus particulièrement l'effet des NRPD en combustion assistée par plasma. Cette dernière permet l'utilisation de flammes pauvres, qui produisent moins de NOx et qui sont par conséquent moins polluantes.Pour comprendre les phénomènes physico-chimiques qui régissent les NRPD, différents diagnostiques optiques et mesures électriques ont étaient mis en place.L'efficacité de la combustion est très sensible à l'oxygène atomique (O). Nous avons présumé dans nos travaux que la production de cette oxygène ce faisant via un mécanisme a deux étapes où l'azote de l'air produis par impact électronique de l'azote excité aux états (A,B,C), qui réagis ensuite avec l'oxygène moléculaire donnant de l'oxygène atomique.Les densités d'états excités N2(B) et N2(C) on été déterminées par spectroscopie d'émission. L'état N2(A) est lui mesure par spectroscopie d'absorption en cavité résonnante. L'évolution de la concentration de l'oxygène atomique est déterminée par TALIF et on a noté jusqu'à 50% de dissociation de l'oxygène moléculaire en oxygène atomique. Des mesures résolues spatialement et temporellement ont été effectuées. L'élévation de la température du gaz dans la décharge a été établie. Des mesures électrique de tension et de courant ont permis l'estimation de l'énergie déposée par pulse.En résume ses mesures nous ont permis de mieux comprendre et de caractériser une DNRP dans l'air. Le fait que les temps de décroissance et les valeurs de l'évolution des concentrations des états excités de l'azote coïncident avec ceux de la production de l'oxygène atomique et que le gaz voit sa température s'élever de quelques centaines de degrés tendent à valider le mécanisme à deux étapes proposé.