La pollution atmosphérique en milieu urbain est un problème préoccupant car une fraction croissante de la population mondiale vit dans les villes. Les effets de la pollution se manifestent également sur la végétation urbaine et sur notre patrimoine architectural, de sorte que c'est la qualité de la vie de l'ensemble des habitants des métropoles de la planète qui est en jeu. Il est indispensable de connaître la composition des atmosphères urbaines et de comprendre les mécanismes qui régissent cette composition pour évaluer les conséquences de la pollution, définir les exigences de réduction des émissions et établir des scénarios des tendances futures. L'objectif du présent travail est de déterminer la composition chimique, les propriétés et le comportement des particules et des dépôts humides en Région bruxelloise. On a distingué les aérosols atmosphériques, les brouillards, les rosées (ou givres) récoltés à la fois sur les végétaux et sur un collecteur inerte, les pluies et les dépôts totaux (formés des pluies et des dépôts secs accumulés dans l'entonnoir de collecte en l'absence de pluie). Ce vaste objectif a été réalisé grâce à la collecte de nombreux échantillons sur une échelle de temps suffisante en différents endroits de la capitale, et à l'analyse de ces échantillons par des techniques variées et complémentaires (techniques classiques d'analyse d'échantillons liquides telles que spectrométrie d'absorption et d'émission atomique, chromatographie liquide, colorimétrie, ainsi que microscopie électronique et fluorescence des rayons-X). Trois collecteurs (pour le brouillard, la pluie et la rosée) ont été entièrement conçus et réalisés au laboratoire dans le cadre de ce travail. Les éléments suivants sont analysés: NO3, SO4, NH4, Na, Mg, Al, Si, P, S, CI, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Pb. Afin de comprendre les causes de la variabilité spatio-temporelle des concentrations, l'influence de paramètres tels que la saison, la direction du vent, et le lieu de prélèvement a été examinée. De plus, dans le cas des pluies et des brouillards, l'étude de l'évolution des concentrations au cours d'un même épisode a permis d'investiguer les processus physico-chimiques qui contrôlent le dépôt humide. Elle a permis d'acquérir une meilleure connaissance des mécanismes d'incorporation des aérosols dans la phase aqueuse et du phénomène de lessivage de l'atmosphère. Tout au long de ce travail, les interactions entre la phase particulaire (aérosols) et les phases liquides (brouillards, rosées, pluies) ont été examinées. Une relation entre les concentrations en éléments dissous et le volume d'eau de l'échantillon a été établie dans le cas des pluies, des rosées et des brouillards. Cette relation traduit un effet de dilution et démontre l'importance du mécanisme de condensation-évaporation des gouttes d'eau. L'importance du phénomène de nucléation des sulfates, nitrates et chlorures d'ammonium constitutifs de la fraction fine de l'aérosol soluble a été démontrée. Ces sels d'ammonium sont formés secondairement par des réactions de conversion gaz-particules. L'abondance des ions ammonium, et l'importance de leur action de neutralisation de l'acidité, constituent une particularité de l'atmosphère bruxelloise. L'identification des sources de particules et d'éléments en relation avec leurs propriétés chimiques et granulométriques a été réalisée en utilisant divers outils statistiques (corrélations entre éléments, analyse factorielle) et géochimiques (rapports de concentration, facteurs d'enrichissement, granulométrie). Les apports d'origine marine, continentale, biologique et anthropique (trafic, incinération des déchets, processus de combustion) ont ainsi été clairement mis en évidence dans l'aérosol et le brouillard bruxellois.

Cette thèse présente la preuve de concept d’un nouveau système de télédétection multi-gaz utilisant la spectroscopie active d'absorption optique différentielle (active Differential Optical Absorption Spectroscopy ou active DOAS). Le système opère dans l’infrarouge proche et moyen. Celui-ci est conçu pour mesurer des gaz à une distance d’une centaine de mètres avec l’utilisation de cibles non coopératives, telles que les éléments de la topographie du terrain. Le système inclut un générateur paramétrique (Optical Parametric Generator ou OPG) permettant la génération d’impulsions ayant un spectre large (10 à > 100 nm) et dont la longueur d’onde centrale est accordable entre 1.5 et 3.8 µm. Un télescope couplé à un spectrographe et à une caméra MCT-APD maison permettent de détecter le spectre de retour de chaque impulsion. Les expériences montrent la détection simultanée, dans l’air et dans une cellule, de H2O et CO2 à 2 µm et de H2O et CH4 à 3.3 µm. Les limites de détection pour notre expérience sont respectivement de 158 et 1 ppm·m pour le gaz carbonique et le méthane. Un algorithme original permet d’extraire les concentrations de gaz à partir d’un spectre de transmission présentant de signatures fortes d’absorption. Le développement d’un OPG conçu spécialement pour le système est détaillé. Son utilisation offre des avantages intéressants pour la mesure de gaz à distance. Les propriétés de l’OPG sont étudiées numériquement et expérimentalement afin d’optimiser son utilisation pour la mesure de gaz. Nous discutons des compromis à faire sur les paramètres de la pompe, du cristal et des sources d’injection (seed). L’objectif est d’optimiser la densité spectrale et la divergence tout en augmentant l’énergie de sortie. Un laser d’injection large bande est construit et il permet d’optimiser la stabilité de l’OPG d’une impulsion à l’autre, la densité d’énergie et la divergence. Un modèle numérique permet de simuler correctement le niveau de puissance de l’OPG, d’expliquer les mécanismes de saturation de l’amplificateur et de proposer des moyens pour améliorer la stabilité d’une impulsion à l’autre. / This thesis presents the proof-of-concept of a novel remote sensing system designed for the detection of molecular species, such as gas pollutants, via active Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS) in the short and mid wavelength infrared (SWIR/MWIR). The system is designed to be used in applications where gases need to be detected at a distance of about one hundred meters with the use of non-cooperative targets such as topographical features. The system includes an Optical Parametric Generator (OPG) generating broad linewidth (10 to > 100 nm) pulses tunable between 1.5 and 3.8 µm. A telescope coupled to a grating spectrograph and an in-house gated MCT-APD measures the whole return spectrum of each pulse. Experiments show simultaneous detection in indoor atmospheric air and inside a cell of H2O and CO2 at 2 µm and H2O and CH4 at 3.3 µm. In the context of our experiment, the detection limits for CO2 and CH4 are 158 and 1 ppm·m, respectively. A new algorithm is also presented enabling the determination of concentrations when spectra include strong absorption features. The development of a dedicated Optical Parametric Generator (OPG) is presented in detail. Its use in remote sensing of gaseous pollutants offers some promising advantages. The OPG properties are studied numerically and experimentally in order to optimize its use for the application. We discuss trade-offs to be made on the properties of the pump, crystal and seeding signal in order to optimize the pulse spectral density and divergence while enabling energy scaling. A seed with a large spectral bandwidth is shown to enhance the pulse to pulse stability and optimize the pulse spectral density and divergence. A numerical model simulating the OPG process is proposed and includes the multiple wavelength nature of the beams. It shows excellent agreement with experimental output power. The model also explains the mechanisms of gain saturation in OPGs and helps finding means of enhancing the pulse to pulse stability.

Les aérosols perturbent l'équilibre radiatif de la Terre via leurs effets directs (diffusion et absorption du rayonnement solaire) et indirects (interaction avec les nuages). La perturbation anthropique sur le climat liée aux émissions d'aérosols est du même ordre de grandeur que celle liée aux gaz à effet de serre, mais bien moins connue. Pour améliorer notre connaissance de cette perturbation, il est nécessaire de mieux connaître la distribution spatio-temporelle des aérosols. En effet, la description des sources et du transport dans les modèles d'aérosols reste incertaine et l'information fournie par les satellites est incomplète (pas de détection en présence de nuages, pas d'information sur la distribution verticale ou sur la nature chimique). De plus, les campagnes de mesures sont localisées dans l'espace et dans le temps. Mon travail de thèse vise à améliorer la connaissance des distributions d'aérosols via l'assimilation de mesures spatiales dans un modèle de transport. On combine ainsi les informations apportées par la mesure spatiale (épaisseur optique) avec celles du modèle (type de particules attendues, distribution verticale). Dans cette étude, les données de l'instrument spatial POLDER sont assimilées dans le modèle LMDz-INCA. Les résultats montrent tout l'intérêt d'utiliser l'ensemble de l'information disponible. Dans beaucoup de régions, cette méthode a permis d'améliorer notre connaissance des distributions (en termes de réduction des erreurs RMS). Un exemple d'application à l'étude de l'effet indirect des aérosols est montré.

Le carbone-suie, ou "black carbon" (BC), est considéré comme le deuxième plus grand contributeur d'origine anthropique au changement climatique, après le dioxyde de carbone, en raison de son importante capacité à absorber la lumière (Bond et al., 2013). Malgré son influence sur le système climatique, les observations pluriannuelles des teneurs atmosphériques de BC demeurent rares, particulièrement en Europe. Cette étude propose une reconstruction nouvelle de la variabilité passée du BC atmosphérique à partir de l'analyse d'une carotte de glace forée au glacier de l'Elbrus (ELB), situé dans le Caucase en Russie. Un analyseur de carbone-suie SP2 (Single Particle Soot Photometer) a été exploité pour l'analyse du BC réfractaire (rBC) sur 153m de carotte de glace couvrant les derniers 140 ans. Un nouveau système analytique couplant un nébuliseur APEX-Q et le SP2, intégré au sein d'un système d'Analyse en Flux Continu, a été développée et a permis d'obtenir un enregistrement unique quasi-continu du rBC. La glace de l'Elbrus révèle une augmentation marquée des teneurs en rBC entre les années 1870 et 1980, suivie d'une diminution des concentrations jusqu'en 2000 environ. Au cours de la dernière décennie, les concentrations en rBC demeurent stables. Parallèlement, une augmentation des niveaux de fond jusqu'en 1980 indique clairement un impact non négligeable des émissions anthropiques sur la charge en BC atmosphérique à des échelles spatiales très larges, et notamment dans la troposphère libre. Une étude fine des inventaires d'émissions de BC disponibles et la modélisation FLEXPART viennent confirmer que l'augmentation forte de rBC depuis 1920 est principalement due aux émissions anthropiques de BC. Une analyse du gradient est-ouest des dépôts de rBC à haute altitude au cours de la dernière décennie a été réalisée, en comparant l'archive récente (10 ans) de l'Elbrus avec deux autres enregistrements provenant du Col du Dôme (CDD, France) et du Colle Gnifetti (CG, Italie). Les concentrations à l'Elbrus se révèlent deux à trois fois supérieures à celles des autres sites, une différence liée à l'intensité plus forte des sources en Europe de l'Est et confirmée par la modélisation FLEXPART. Les combustions de biomasse se trouvent identifiées comme la principale cause de variabilité interannuelle à l'Elbrus en été. Sur les derniers 10 ans, une diminution statistiquement significative des concentrations en rBC dans la neige est détectée au CDD, un résultat qui s'oppose aux observations réalisées à l'Elbrus où une tendance à l'augmentation au cours des périodes estivales est identifiée. Ces tendances, aussi bien CDD et ELB, sont relativement cohérentes avec les inventaires d'émissions de BC anthropiques disponibles. Ces enregistrements nouveaux et continus de rBC dans plusieurs carottes de glace européennes viennent faire progresser notre compréhension des évolutions passées des sources et de la charge atmosphérique du BC en Europe. Ces enregistrements peuvent participer à une meilleure évaluation de l'efficacité des politiques passées et actuelles de réduction des émissions de BC, ainsi qu'à une amélioration des inventaires d'émission. / Black carbon (BC) is considered as the second largest man-made contributor to global warming after carbon dioxide due to its highly light-absorbing ability (Bond et al., 2013). Despite its climatic role, multi-year observations of ambient BC concentrations are scarce, in particular over Europe. In this thesis, we reconstructed past variability of atmospheric BC using an ice core from the Elbrus glacier (ELB), Caucasus in Russia. We have used a single particle soot photometer (SP2) to retrieve refractive BC (rBC) along 153 m of ice core covering the last 140 years. We have developed and validated a novel analytical system coupling of APEX-Q nebulization to SP2 in a Continuous-flow Analysis system to derive a unique quasi-continuous record of rBC. Results reveal a substantial rBC increase since 1870s lasting until 1980, followed by a decrease until ~2000. In the last decade, rBC concentrations remained constant. In parallel, an increase in background concentration until 1980 clearly highlights that anthropogenic BC emissions have substantially affected the atmospheric BC loading on a very large spatial scale, particularly in the free troposphere. A comparison with the estimated BC reaching the ELB site using a BC emission inventory/FLEXPART modeling confirms that the strong rBC increase since around 1920 is mainly due to anthropogenic BC emissions. Analysis of the East-West gradient of rBC deposited in snow over the last decade is investigated comparing the recent archive (10-year) at ELB with two other records from Col du Dôme (CDD), France, and Colle Gnifetti (CG), Italy. Concentrations at ELB are 2-3 times higher than at other sites, which is linked to source intensity in the Eastern part of Europe, as confirmed by the FLEXPART modelling. Biomass burning is identified as a main cause of inter-annual variability at ELB during summer time. Over the last decade, a statistically significant reduction of rBC concentration in snow is found at CDD, opposite to what is found at ELB with an increasing trend observed for summer periods. These trends are also fairly consistent with anthropogenic BC emissions inventories. Availability of continuous records of rBC in European ice cores improved our understanding of past evolution of atmospheric BC over Europe. They can be used to assess efficiency of past and current emission reduction policies and improve emission inventories.

Ce travail porte sur l'étude des principaux processus physico-chimiques dirigeant la redistribution des polluants photochimiques et la capacité oxydante de l'atmosphère, grâce à une approche par la modélisation méso-échelle à l'aide du modèle RAMS-Chimie. Ces études ont été réalisées dans le cadre de l'exercice ESCOMPTE d'intercomparaison de modèles de transport chimie. Cette campagne s'est déroulé dans le sud-est de la france, à proximité de la zone urbanisée de Marseille et du site industriel de Fos-Berre. Grâce au développement et au couplage d'un interprét- eur de mécanismes chimiques, d'un module de dépôt sec, et d'un code de calcul "online" des taux de photolyse, nous avons pu étudier l'impact de ces différents processus dans la répartition des polluants et de la capacité oxydante de l'atmosphère. Nous montrons que le calcul "online" des taux de photolyse est nécessaire pour ne pas modifier la représentation des radicaux et qu'un mécanisme chimique simplifié est suffisant dans le cadre d'études de processus, mais pas pour des études de qualité de l'air ou de capacité oxydante

In this thesis, we focused on the understanding of the synthesis and texturization processes of hydrophobic and (super)hydrophobic fluorinated surfaces by atmospheric plasmas.<p><p>First, we focused on the surface modifications of a model surface, the polytetrafluoroethylene (PTFE), by the post-discharge of a radio-frequency plasma torch. The post-discharge used for the surface treatment was characterized by optical emission spectroscopy (OES) and mass spectrometry (MS) as a function of the gap (torch-sample distance), and the helium and oxygen flow rates. Mechanisms explaining the production and the consumption of the identified species (N2, N2+, He, O, OH, O2m, O2+, Hem) were proposed. <p><p>The surface treatment was then investigated as a function of the kinematic parameters (from the motion robot connected to the plasma torch) and the gas flow rates. Although no change in the surface composition was recorded, oxygen is required to increase the hydrophobicity of the PTFE by increasing its roughness, while a pure helium plasma leads to a smoothing of the surface. Based on complementary experiments focused on mass losses, wettability and topography measurements coupled to the detection of fluorinated species on an aluminium foil by XPS, we highlighted an anisotropic etching oriented vertically in depth as a function of the number of scans (associated to the treatment time). Atomic oxygen is assumed to be the species responsible for the preferential etching of the amorphous phase leading to the rough surface, while the highly energetic helium metastables and/or VUV are supposed to induce the higher mass loss recorded in a pure helium plasma.<p><p>The second part of this thesis was dedicated to the deposition and the texturization of fluorinated coatings in the dielectric barrier discharge (DBD). The effects of the nature of the precursor (C6F12 and C6F14), the nature of the carrier gas (argon and helium), the plasma power, and the precursor flow rate were investigated in terms of chemical composition, wettability, topography and crystallinity by SIMS, XPS, WCA, AFM and XRD. We showed that hydrophobic surfaces with water contact angles (WCA) higher than 115° were obtained only in the presence of argon and were assumed to be due to the roughness created by the micro-discharges. Plasma-polymerized films in helium were smooth and no WCA higher than 115° was observed. We also studied the impact of the deposition rate and the layer thickness in the hydrophobic properties as well as the polymerization processes through the gas phase characterization.<p> / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Avec son échantillonnage spatial élevé, IASI (Interféromètre de sondage atmosphérique dans l'infrarouge) embarqué sur la plateforme MetOp, fournit 1.300.000 spectres par jour et une couverture globale bi-journalière. Cette spécificité du sondeur, qui offre la possibilité de suivre l'évolution des concentrations des espèces présentes en faible quantité dans l'atmosphère, est déterminante pour notre étude de la chimie dans les panaches de feux. Elle s'appuie<p>sur les premières observations des feux par IASI, qui ont révélé la possibilité de mesurer, en plus du CO habituellement utilisé comme traceur, plusieurs espèces chimiquement actives dans les panaches, dont NH3 et divers composés organiques. Via une analyse approfondie des spectres, nous montrons dans notre travail qu'au total 24 espèces gazeuses sont détectées dans les spectres IASI, ce qui représente une avancée majeure dans la détection par les sondeurs infrarouges au nadir.<p>Ces observations inattendues ouvrent la voie à un examen approfondi de la réactivité dans les panaches, au cours de leur transport et en fonction des conditions météorologiques locales. Nous nous sommes attachés à cette étude en ciblant principalement deux événements intenses et isolés. Le premier événement est celui des feux d'Australie de Février 2009, qui était particulier de par la hauteur d'injection du panache (haute troposphère voire basse stratosphère) mais aussi suite à la forte quantité d'aérosols émise. Le second événement est celui des feux de Russie centrale de l'été 2010, qui se caractérisent par la durée de l'épisode (d'environ un mois) mais aussi par sa très large étendue.<p>Nous avons déterminé, pour le premier événement, les masses totales d'une série d'espèces émises dans les panaches et nous les avons confrontées à celles issues du modèle de chimie-transport CHIMERE et à d'autres valeurs de la littérature. Nous montrons une évolution temporelle fortement différente pour les espèces plus réactives et supposons pour certains composés, dont HCOOH,<p>une vraisemblable source secondaire au sein du panache.<p>Pour les feux en Russie, nous avons déterminé les rapports d'enrichissement ∆X/∆CO (où X est l'espèce réactive), particulièrement utiles pour suivre la<p>chimie. Nous les comparons aux valeurs publiées dans la littérature en fonction du type de végétation brûlée. Certains aspects de la réactivité dans le panache sont mis en évidence, notamment la formation secondaire de HCOOH. Nous<p>avons également estimé les masses totales et les flux d'émission de chacune des 3 espèces émises (CO, NH3, et HCOOH), et les comparons à d'autres<p>estimations publiées dans la littérature scientifique.<p>Sur base de ces résultats, pour des événements locaux, nous menons une brève première analyse de la variabilité des émissions de gaz réactifs par les feux à l'échelle globale, en utilisant plus particulièrement les distributions de concentration de CO, NH3, et HCOOH. Nos résultats pour HCOOH/CO suggèrent une grande variabilité des rapports tant spatialement que temporellement. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Les travaux présentés dans cette thèse portent sur la propagation non linéaire, sous forme de filaments laser, d'impulsions laser ultra-courtes dans l'atmosphère. Les résultats, principalement obtenus à partir d'expériences réalisées en laboratoire, apportent des éléments de compréhension clés en lien avec la la projection de filaments laser dans l'air. Trois aspects distincts de la filamentation sont abordés, à savoir l'évolution, le contrôle et les applications de la filamentation laser. Dans la section évolution, un filament unique a été rigoureusement caractérisé sur plusieurs dizaines de mètres. Plusieurs mesures ont été effectuées pour obtenir une image détaillée du phénomène global. En effet, la caractérisation inclut la mesure de la distribution de plasma du filament et l'évolution spectrale des impulsions laser. Également, des canaux de lumière intense, exempte d'ionisation, ont été observés et caractérisés sur plusieurs dizaines de mètres. La section sur le contrôle présente des méthodes qui pourraient éventuellement résoudre plusieurs problèmes liés à la projection de filaments puissants à longue distance. La plupart de ces méthodes se concentrent sur la fusion de filaments multiples afin d'obtenir un plus grand nombre d'électrons libres ou, un plus grand élargissement spectral. Ces méthodes comprennent l'utilisation de masques spéciaux, la diffraction d'une ouverture circulaire et un système d'optique adaptative. Enfin, la troisième partie présente deux applications prometteuses de la filamentation dans l'air. La première est la télédétection de polluants. Plusieurs cibles (gaz, cibles métalliques, nuages de fumée, aérosols, traces d'explosifs) ont été exposées à la radiation des filaments et la fluorescence caractéristique de ces cibles a été recueillie à l'aide de la technique LIDAR. Un système d'optique adaptative a été utilisé pour améliorer de façon significative les signaux de fluorescence émise. La deuxième application discutée est la génération d'impulsions dans l'infrarouge moyen via le mélange à quatre ondes durant la filamentation à deux couleurs. Le développement de nouvelles sources laser dans l'infrarouge moyen est de première importance pour résoudre des problèmes importants pour la défense et la sécurité civile. En utilisant cette méthode, des impulsions à large bande centrées entre 4-7 [Mu]m de longueur d'onde ont été produites.

Des études cinétiques et des analyses de surface ont été effectuées sur la réaction multiphasique entre le gaz NO₂ et des cristaux de NaCl en présence de molécules tensio-actives sous air humide. Ces études de laboratoire contribuent à la validation de processus de chimie atmosphérique suggérés par des campagnes de mesure sur des aérosols d'origine marine. Les vents provoquant des vagues à la surface des océans propulsent de nombreuses gouttelettes d'eau de mer dans la troposphère où elles se déshydratent partiellement et forment l'aérosol marin, constitué de particules de taille micrométrique comportant du NaCl et de nombreux composés mineurs dont des acides gras (stéarique, oléique). Les concentrations en particules peuvent dépasser 20 µg/m³ dans l'air des zones côtières. Des quantités énormes d'oxydes d'azote (NO, NO₂) sont émises actuellement par les transports et le chauffage et leur concentrations peuvent dépasser 100 µg/m³ dans les zones fortement antropisées. Le passage de masses d'air d'origine marine dans des zones fortement urbanisées a des impacts négatifs sur la qualité des eaux continentales par des pluies chargées en nitrates et sur la qualité de l'air par des dégagements de gaz chlorés. La cinétique de la réaction montre que la capture de NO₂ par NaCl est favorisée par une forte humidité de l'air. Par contre un revêtement d'acides gras réduit peu la production de NaNO₃ et l'émission de NOCl. Les études de surfaces par microimagerie Raman polarisée et microscopie à force atomique mettent en évidence des processus de précipitation et de migration de surface dans la production de nanocristaux de NaNO₃ et le faible rôle protecteur des molécules tensio-actives.

L'objet de ce travail est de déterminer les causes de la partition de certains éléments-trace entre les phases aqueuse et insoluble . Ces éléments ont été choisis, d'une part pour leur importance dans les cycles biogéochimiques de la terre, et d'autre part pour leur intérêt dans la compréhension de la chimie de la pluie. Il s'agit des éléments Na, Mg, Al, Si, P, S, Cl, K, Ca, Mn, Fe, Cu, Zn et Pb. Pour mener à bien ces recherches, nous avons mis au point des méthodes de travail dans des conditions ultra propres, en insistant particulièrement sur le protocole de lavage du matériel utilisé. Nous décrivons ensuite les méthodes de prélèvement des pluies, de séparation des phases aqueuse et insoluble , et d'analyse des éléments étudiés. Ce développement a été rendu nécessaire pour pouvoir obtenir des données fiables sur les métaux traces. Afin de pouvoir exploiter au mieux les résultats obtenus, nous essayons de déterminer les mécanismes par lesquels la matière s'incorpore dans une goutte de pluie. Puis, en liaison avec les études conjointes sur l'aérosol, nous discutons de l'origine de cette matière et nous en concluons à la prédominance des apports sahariens pour Al, Si, Mn et Fe, et à l'importance des sources de pollution pour Cu, Zn, Pb, le phosphore montrant une origine mixte crustale et de pollution bien partagée. Les sources crustales et de pollution sont toutes suffisamment éloignées du point de prélèvement pour que la matière recueillie ait subi un transport à longue distance. Seule la source mari n e est présente localement. L'étude trajectographique des masses d'air associées à chacune des pluies, confirme à chaque fois la possibilité d'un tel transport, tout en indiquant le caractère presque systématiquement frontal des situations rencontrées. Ainsi, le mélange des polluants en provenance de l'Europe avec les produits de l'érosion éolienne des sols africains se trouve très favorisé dans la zone de front où prend naissance la précipitation. L'étude des balances ioniques et du pH montre alors de manière nette cette incorporation simultanée, dans les gouttes d'eau de pluie, des acides provenant des zones polluées et des composés crustaux (en particulier la calcite) neutralisant cette acidité. Enfin, la partie la plus importante de ce travail concerne la partition entre les phases soluble et insolubl e des éléments choisis. Nous avons pu montrer que certains éléments, comme le phosph o re et le mang a nèse , présentent une fraction d'origine de pollution entièrement soluble se séparant de la fraction crustale très peu soluble, voire insoluble. A l'opposée, l'al u minium e t le fer , d'origine uniquement crustale, sont en équilibre de solubilité avec l e ur hydroxyde situé à la surface des particules solides en suspension, pourvu qu'il ne soit pas entièrement dissous; pour le fer, cet hydroxyde représente en moyenne 15% de sa masse. D'une même f a çon, le c uivre , le zinc et le plomb sont en équilibre d'adsorption-désorption entre la phase aqueuse et des oxydes hydratés de fer, de manganèse ou d'aluminium présents à la surface des particules solides en suspension dans la goutte d'eau de pluie. Ainsi, le devenir des éléments en équilibre dans la goutte de pluie dépendra fortement du milieu récepteur qui, en fixant de nouvelles conditions physico-chimiques, déplacera les équilibres de ces éléments entre les phases solubles et insolubles.