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Fullerene im Strahlungsgleichgewicht - Untersuchungen in einem QuadrupolspeicherDecker, Silvio 03 December 2009 (has links) (PDF)
Das wissenschaftliche Ziel der Arbeit ist die Untersuchung von optischen und chemischen Eigenschaften von kohlenstoffhaltigen Teilchen im besonderen Fullerene bei hohen Temperaturen. Die Arbeit behandelt im Detail den Aufbau und die Charakterisierung einer Messapparatur zur Untersuchung von Fulleren-Kationen. Nach einer kurzen Einführung zum Thema und einer Beschreibung des Aufbaus der Arbeit beginnt diese mit der Charakterisierung der Apparatur als Ganzes und ihrer Elemente. Dazu gehört die weiterentwickelte Sublimationsionenquelle, der Quadrupolspeicher und der Ionendetektor. Es werden eingehende Messungen zur Speicherung und zum Nachweis der absoluten Zahl von gespeicherten Ionen vorgestellt. Weiterhin wird das optische Nachweissystem bezüglich der Sammelleistung und des Empfindlichkeit eingehend untersucht. Nach der Einführung in die Apparatur wird die Verteilung der Ionen im Speicher näher beleuchtet und gezeigt, dass ein optischer Nachweis der Zahl gespeicherter Ionen möglich ist. Außerdem wird gezeigt, dass es gelingt die kinetische Temperatur der Ionen im Speicher, durch die geometrische Vermessung der Ionenverteilung zu bestimmen.
Im weiteren wird auf die thermische Emission heißer C60+ näher eingegangen. Dazu wird ein klassisches dielektrisches Modell zur thermischen Emission vorgestellt. Es werden Messprinzipien zur Temperaturbestimmung der lasergeheizten Ionen erörtert und Messungen zur Temperatur des Ionenensembles präsentiert. Weiterhin werden Messungen zum C2-Verlust von C60+ als Funktion der Temperatur vorgestellt. Die experimentell ermittelte Aktivierungsenergie der C2-Verlustreaktion mit Ea = 2,3...5,4eV zeigt deutliche Abweichungen zu bekannten Literaturwerten. Die Ergebnisse dieser Messung werden mit einer nummerischen Simulation zur Energieverteilung im Ionenensemble diskutiert. Die Arbeit endet mit einer Zusammenfassung und einem Ausblick auf weitere experimentelle Möglichkeiten der Messmethode.
Ersetzt durch neues Dokument, wegen URL auf Titelseite. / The scientific goal of this work is the study of optical and chemical properties of carbon containing particles especially fullerenes at high temperatures. This work covered the construction and characterization of the measuring apparatus for the investigation of fullerene cations. It follows a characterization of the apparatus and its elements after a short introduction and a description of the structure of this work. This involved the further developed sublimation ion source, the quadrupole trap and the ion detections system. Extensive measurements of the ion trapping and the proof of the absolute number of trapped ions are presented. Further on the optical detections system is characterized in depth regarding the collection efficiency and sensitivity. After the introduction in the apparatus the distribution of the ions inside the trap is closer examined. The possibility of the optical detections of the number of trapped ions is shown. Additionally it is pointed out that the kinetic temperature of the ions can be extracted by geometrical measurement of the ion distribution. Further on it is enlarged on the thermal emission of hot C60. For this a classical dielectric model for the thermal emission is presented. Measuring principals of the temperature determination of laser heated ions are discussed and temperature measurements of the ion ensemble are presented. Measurements of the C2-loss as function of the temperature are presented. The results of the extracted activation energy of Ea = 2.3...5.4eV for the C2-loss reaction of C60+ shows a discrepancy to literature results. The results of this measurements are discussed with help of an numerical simulation of the internal energy distribution of the ion ensemble. This work closes with a summery and an outlook of further experimental potentialities of the measuring method.
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Conception, synthèse et étude de dérivés de C60 fonctionnalisés : applications biologiques et développement méthodologiqueSigwalt, David 26 March 2013 (has links) (PDF)
Notre équipe a récemment développé une méthode polyvalente permettant de préparer des dérivés complexes de C60 hexa-adduits fonctionnalisés. Cette méthodologie permet d'obtenir des produits aux caractéristiques originales. Le C60 central agit comme un support central peu réactif, autour duquel des fonctionnalités sont réparties dans un espace octaédrique parfaitement défini. La première partie de ce travail de thèse a consisté à exploiter cette méthodologie pour créer des C60 hexa-adduits polycationiques aux propriétés de transfection remarquables. Dans un second temps, les dendrons polyamines synthétisés ont été mis à profit pour créer des structures supramoléculaires de C60 hexa-adduits, sous forme micellaire. Par la suite, l'étude de ces assemblages a orienté nos investigations vers l'élaboration de dérivés de C60 hexa-adduits mannosylés multivalents résultant d'un assemblage supramoléculaire, dont leurs possibles applications biologiques sont actuellement à l'étude. En parallèle une synthèse covalente a permis d'obtenir un "équivalent dendritique" de C60 hexa-adduit multimannosylé. Partant du constat que notre méthodologie est efficace principalement pour des dérivés de C60 hexa-adduits qui ont une régio-sélectivité particulière, la dernière partie a été consacrée au développement de nouvelles voies de synthèses qui pourront permettre de créer des dérivés de C60 avec un contrôle régio-sélectif original.
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Produção de biogás a partir da vinhaça : uma análise de bem-estar social usando modelagem econômico-hidrológica integradada Nóbrega Germano, Bruna 31 January 2011 (has links)
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Previous issue date: 2011 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / O presente estudo tem como objetivo obter uma plataforma para mensurar o valor do ganho social líquido da adoção, pela indústria do bioetanol no primeiro trecho da bacia do rio Pirapama, de mais uma opção para uso econômico da vinhaça, utilizando um modelo econômico-hidrológico integrado já desenvolvido para o mesmo. Essa modelagem maximiza os benefícios dos produtores do bioetanol agregados aos benefícios dos demais consumidores de água do trecho, para diferentes cenários (com e sem produção do biogás), sem impactos ambientais na qualidade das águas. Comparando essas medidas de bem-estar social tem-se uma medida do benefício social líquido da opção do biogás ou o valor econômico social desta alternativa. Além disso, podem ser calculadas as perdas de bem-estar social (deadweight loss) de mudanças no nível de qualidade ambiental nos dois cenários. Estes serão obtidos através da diferença entre os benefícios sociais líquidos máximos diante da mudança nas restrições, admitindo a ocorrência de externalidades ambientais. Estas medidas podem ser usadas para analisar a introdução da opção do biogás tanto sob a ótica dos produtores e consumidores individualmente como da sociedade como um todo. Dessa forma, é possível subsidiar decisões na esfera pública e privada que levem ao desenvolvimento sustentável na região. Os resultados mostraram que, num contexto sem impactos ambientais, os ganhos líquidos obtidos pelos usuários são maiores quando a alternativa da produção biogás é considerada. Além disso, os custos sociais são menores se esta opção estiver disponível. Finalmente, pôde-se observar que prazos viáveis de retorno do investimento num biodigestor são obtidos, para duas das três agroindústrias analisadas, quando se considera os benefícios potenciais da adoção da tecnologia de biodigestão anaeróbia
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Revisiting the Lucas ModelSkritek, Bernhard, Crespo Cuaresma, Jesus, Kryazhimskii, Arkadii V., Prettner, Klaus, Prskawetz, Alexia, Rovenskaya, Elena 09 1900 (has links) (PDF)
We revisit the influential economic growth model by Lucas (1988) ["On the mechanics of economic development." Journal of Monetary Economics, 22(1):3-42], assuming that households optimally allocate consumption and education over the life-cycle given an exogenous interest rate and exogenous wages. We show that in such a partial equilibrium setting, the original two-state (physical capital and human capital) optimization problem can be decomposed into two single-state optimal control models. This transformation allows us to rigorously prove the existence of a singular control describing the allocation of education time along a balanced growth path. We derive a constructive condition for a singular control to exist and show that under this condition infinitely many singular controls are optimal in the individual household problem. In contrast to the original general equilibrium framework in which an agent always chooses part-time education and part-time work, in our framework such an agent might find it optimal to allocate her whole available time to education at the beginning of her life and to focus on labor supply only when she is older. (authors' abstract) / Series: Department of Economics Working Paper Series
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Fullerene im Strahlungsgleichgewicht - Untersuchungen in einem QuadrupolspeicherDecker, Silvio 11 August 2009 (has links)
Das wissenschaftliche Ziel der Arbeit ist die Untersuchung von optischen und chemischen Eigenschaften von kohlenstoffhaltigen Teilchen im besonderen Fullerene bei hohen Temperaturen. Die Arbeit behandelt im Detail den Aufbau und die Charakterisierung einer Messapparatur zur Untersuchung von Fulleren-Kationen. Nach einer kurzen Einführung zum Thema und einer Beschreibung des Aufbaus der Arbeit beginnt diese mit der Charakterisierung der Apparatur als Ganzes und ihrer Elemente. Dazu gehört die weiterentwickelte Sublimationsionenquelle, der Quadrupolspeicher und der Ionendetektor. Es werden eingehende Messungen zur Speicherung und zum Nachweis der absoluten Zahl von gespeicherten Ionen vorgestellt. Weiterhin wird das optische Nachweissystem bezüglich der Sammelleistung und des Empfindlichkeit eingehend untersucht. Nach der Einführung in die Apparatur wird die Verteilung der Ionen im Speicher näher beleuchtet und gezeigt, dass ein optischer Nachweis der Zahl gespeicherter Ionen möglich ist. Außerdem wird gezeigt, dass es gelingt die kinetische Temperatur der Ionen im Speicher, durch die geometrische Vermessung der Ionenverteilung zu bestimmen.
Im weiteren wird auf die thermische Emission heißer C60+ näher eingegangen. Dazu wird ein klassisches dielektrisches Modell zur thermischen Emission vorgestellt. Es werden Messprinzipien zur Temperaturbestimmung der lasergeheizten Ionen erörtert und Messungen zur Temperatur des Ionenensembles präsentiert. Weiterhin werden Messungen zum C2-Verlust von C60+ als Funktion der Temperatur vorgestellt. Die experimentell ermittelte Aktivierungsenergie der C2-Verlustreaktion mit Ea = 2,3...5,4eV zeigt deutliche Abweichungen zu bekannten Literaturwerten. Die Ergebnisse dieser Messung werden mit einer nummerischen Simulation zur Energieverteilung im Ionenensemble diskutiert. Die Arbeit endet mit einer Zusammenfassung und einem Ausblick auf weitere experimentelle Möglichkeiten der Messmethode.
Ersetzt durch neues Dokument, wegen URL auf Titelseite. / The scientific goal of this work is the study of optical and chemical properties of carbon containing particles especially fullerenes at high temperatures. This work covered the construction and characterization of the measuring apparatus for the investigation of fullerene cations. It follows a characterization of the apparatus and its elements after a short introduction and a description of the structure of this work. This involved the further developed sublimation ion source, the quadrupole trap and the ion detections system. Extensive measurements of the ion trapping and the proof of the absolute number of trapped ions are presented. Further on the optical detections system is characterized in depth regarding the collection efficiency and sensitivity. After the introduction in the apparatus the distribution of the ions inside the trap is closer examined. The possibility of the optical detections of the number of trapped ions is shown. Additionally it is pointed out that the kinetic temperature of the ions can be extracted by geometrical measurement of the ion distribution. Further on it is enlarged on the thermal emission of hot C60. For this a classical dielectric model for the thermal emission is presented. Measuring principals of the temperature determination of laser heated ions are discussed and temperature measurements of the ion ensemble are presented. Measurements of the C2-loss as function of the temperature are presented. The results of the extracted activation energy of Ea = 2.3...5.4eV for the C2-loss reaction of C60+ shows a discrepancy to literature results. The results of this measurements are discussed with help of an numerical simulation of the internal energy distribution of the ion ensemble. This work closes with a summery and an outlook of further experimental potentialities of the measuring method.
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Fullerene im Strahlungsgleichgewicht - Untersuchungen in einem QuadrupolspeicherDecker, Silvio 11 August 2009 (has links)
Das wissenschaftliche Ziel der Arbeit ist die Untersuchung von optischen und chemischen Eigenschaften von kohlenstoffhaltigen Teilchen im besonderen Fullerene bei hohen Temperaturen. Die Arbeit behandelt im Detail den Aufbau und die Charakterisierung einer Messapparatur zur Untersuchung von Fulleren-Kationen. Nach einer kurzen Einführung zum Thema und einer Beschreibung des Aufbaus der Arbeit beginnt diese mit der Charakterisierung der Apparatur als Ganzes und ihrer Elemente. Dazu gehört die weiterentwickelte Sublimationsionenquelle, der Quadrupolspeicher und der Ionendetektor. Es werden eingehende Messungen zur Speicherung und zum Nachweis der absoluten Zahl von gespeicherten Ionen vorgestellt. Weiterhin wird das optische Nachweissystem bezüglich der Sammelleistung und des Empfindlichkeit eingehend untersucht. Nach der Einführung in die Apparatur wird die Verteilung der Ionen im Speicher näher beleuchtet und gezeigt, dass ein optischer Nachweis der Zahl gespeicherter Ionen möglich ist. Außerdem wird gezeigt, dass es gelingt die kinetische Temperatur der Ionen im Speicher, durch die geometrische Vermessung der Ionenverteilung zu bestimmen.
Im weiteren wird auf die thermische Emission heißer C60+ näher eingegangen. Dazu wird ein klassisches dielektrisches Modell zur thermischen Emission vorgestellt. Es werden Messprinzipien zur Temperaturbestimmung der lasergeheizten Ionen erörtert und Messungen zur Temperatur des Ionenensembles präsentiert. Weiterhin werden Messungen zum C2-Verlust von C60+ als Funktion der Temperatur vorgestellt. Die experimentell ermittelte Aktivierungsenergie der C2-Verlustreaktion mit Ea = 2,3...5,4eV zeigt deutliche Abweichungen zu bekannten Literaturwerten. Die Ergebnisse dieser Messung werden mit einer nummerischen Simulation zur Energieverteilung im Ionenensemble diskutiert. Die Arbeit endet mit einer Zusammenfassung und einem Ausblick auf weitere experimentelle Möglichkeiten der Messmethode. / The scientific goal of this work is the study of optical and chemical properties of carbon containing particles especially fullerenes at high temperatures. This work covered the construction and characterization of the measuring apparatus for the investigation of fullerene cations. It follows a characterization of the apparatus and its elements after a short introduction and a description of the structure of this work. This involved the further developed sublimation ion source, the quadrupole trap and the ion detections system. Extensive measurements of the ion trapping and the proof of the absolute number of trapped ions are presented. Further on the optical detections system is characterized in depth regarding the collection efficiency and sensitivity. After the introduction in the apparatus the distribution of the ions inside the trap is closer examined. The possibility of the optical detections of the number of trapped ions is shown. Additionally it is pointed out that the kinetic temperature of the ions can be extracted by geometrical measurement of the ion distribution. Further on it is enlarged on the thermal emission of hot C60. For this a classical dielectric model for the thermal emission is presented. Measuring principals of the temperature determination of laser heated ions are discussed and temperature measurements of the ion ensemble are presented. Measurements of the C2-loss as function of the temperature are presented. The results of the extracted activation energy of Ea = 2.3...5.4eV for the C2-loss reaction of C60+ shows a discrepancy to literature results. The results of this measurements are discussed with help of an numerical simulation of the internal energy distribution of the ion ensemble. This work closes with a summery and an outlook of further experimental potentialities of the measuring method.
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Synthesis and Studies of AzaBODIPY Derived Donor-Acceptor Systems for Light Induced Charge SeparationCollini, Melissa A. 12 1900 (has links)
The efficiency and mechanism of electron- and energy transfer events occurring in both in natural and synthetic donor-acceptor systems depend on their distance, relative orientation, and the nature of the surrounding media. Fundamental knowledge gained from model studies is key in building efficient energy harvesting and optoelectronic devices. Faster charge separation and slower charge recombination in donor-acceptor systems is often sought out. In our continued effort to build donor-acceptor systems using near-IR sensitizers, in the present study, we report ground and excited state charge transfer in newly synthesized, directly linked, tetrads featuring bisdonor (donor = phenothiazine and ferrocene), BF2-chelated azadipyrromethane (azaBODIPY) and C60 entities. The tetrads synthesized using multi-step synthetic procedure revealed strong charge transfer interactions in the ground state involving the donor and azaBODIPY entities. The near-IR emitting azaBODIPY acted as a photosensitizing electron acceptor along with fullerene while the phenothiazine and ferrocene entities acted as electron donors. The triads (bisdonor-azaBODIPY) and tetrads revealed ultrafast photoinduced charge separation leading to D•+-azaBODIPY•–-C60 and D•+-azaBODIPY-C60•– (D = phenothiazine or ferrocene) charge separated states from the femtosecond transient absorption spectral studies in both polar and nonpolar solvent media. The charge separated states populated the triplet excited state of azaBODIPY prior returning to the ground state.
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Temperature and Polarizability Effects on Electron Transfer in Biology and Artificial PhotosynthesisJanuary 2019 (has links)
abstract: This study aims to address the deficiencies of the Marcus model of electron transfer
(ET) and then provide modifications to the model. A confirmation of the inverted energy
gap law, which is the cleanest verification so far, is presented for donor-acceptor complexes.
In addition to the macroscopic properties of the solvent, the physical properties of the solvent
are incorporated in the model via the microscopic solvation model. For the molecules
studied in this dissertation, the rate constant first increases with cooling, in contrast to the
prediction of the Arrhenius law, and then decreases at lower temperatures. Additionally,
the polarizability of solute, which was not considered in the original Marcus theory, is included
by the Q-model of ET. Through accounting for the polarizability of the reactants, the
Q-model offers an important design principle for achieving high performance solar energy
conversion materials. By means of the analytical Q-model of ET, it is shown that including
molecular polarizability of C60 affects the reorganization energy and the activation barrier
of ET reaction.
The theory and Electrochemistry of Ferredoxin and Cytochrome c are also investigated.
By providing a new formulation for reaction reorganization energy, a long-standing disconnect
between the results of atomistic simulations and cyclic voltametery experiments is
resolved. The significant role of polarizability of enzymes in reducing the activation energy
of ET is discussed. The binding/unbinding of waters to the active site of Ferredoxin leads
to non-Gaussian statistics of energy gap and result in a smaller activation energy of ET.
Furthermore, the dielectric constant of water at the interface of neutral and charged
C60 is studied. The dielectric constant is found to be in the range of 10 to 22 which is
remarkably smaller compared to bulk water( 80). Moreover, the interfacial structural
crossover and hydration thermodynamic of charged C60 in water is studied. Increasing the
charge of the C60 molecule result in a dramatic structural transition in the hydration shell,
which lead to increase in the population of dangling O-H bonds at the interface. / Dissertation/Thesis / Doctoral Dissertation Chemistry 2019
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Fabrication and transport studies of n-type OFETS using aligned array carbon nanotubes electrodesJimenez, Edwards 01 May 2012 (has links)
We present fabrication of n-type organic field effect transistors (OFETs) using densely aligned array carbon nanotube (CNT) electrodes. The CNTs were aligned with a high linear density via dielectrophoresis (DEP) from an aqueous solution. In order to fabricate the CNT electrodes, aligned CNTs were cut by using electron beam lithography (EBL) and precise oxygen plasma etching. The n-type OFETs were fabricated in a bottom-contact configuration by depositing a thin film of C60 molecules between the CNT source and drain electrodes, and compared against a controlled C60 OFET with gold electrodes. The electron transport measurements of the OFETs using CNT electrodes show better transistor characteristics compared to OFETs using gold electrodes due to improved charge injection from densely aligned and open-ended nanotube tips.
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A Mechanistic Study Of Food Quality and Aqueous C60 Nanoparticles Impact On The Photo-induced Toxicity Of Fluoranthene To Daphnia MagnaYang, Xinyu 27 July 2009 (has links)
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