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Morphology and electric potential of pristine and gold covered surfaces with the fluorite structurePieper, Hans Hermann 09 November 2012 (has links)
In this thesis, the morphology and electric potential of pristine and gold covered surfaces with the fluorite structure are investigated by non-contact atomic force microscopy (NC-AFM) and Kelvin probe force
microscopy (KPFM). The pristine (111) surface of calcium difluride is prepared by cleaving. Cleavege ledges are composed of short alternating type I and type II steps having different atomic structures and polarities. With respect to the stoichiometric terrace, the surface potential is slightly reduced at ledges predominately composed of type I steps, while the potential of ledges predominantly composed of type II steps is significantly higher. Pristine (111) surfaces of ceria single crystals and ceria thick films are prepared by repeated cycles of sputtering and annealing. Annealing bulk samples at 1100 K results in small terraces with rounded ledges and steps with predominantly one O-Ce-O triple layer height while annealing at 1200 K produces well-ordered straight step edges in a hexagonal motif and step bunching. The morphology and topographic details of films are similar, however, films are destroyed upon heating above 1100 K. NC-AFM and KPFM images exhibit uniform and atomically perfect terraces on a single crystal surface while films exhibit significant inhomogeneities even for best possible preparation conditions. Applying X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and time-of-flight secondary ion mass spectroscopy (TOF-SIMS), a significant contamination of the bulk ceria sample with fluorine within the first 5 nm below the surface is found while a possible fluorine contamination of films is below the detection limits. After deposition of gold, a surprisingly strong interaction of gold adatoms to the (111) surface of bulk ceria is found. The pinning of individual adatoms to one specific surface site and the stability against sintering for annealing temperatures up to 520 K is discussed considering the fluorine contamination of bulk ceria samples. Additionally nanoscale gold clusters supported on ceria are fully characterized by employing elaborate NC-AFM and KPFM experiments gaining detailed information on their shape, crystalinity, epitaxy and binding to the substrate.
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Ressonância Paramagnética Eletrônica: teoria da medida. Relaxação eletrônica do hidrogênio atômico intersticial em CaF2 : evidência da difusão espectral. / Eletron Paramagnetic Resonance: theory of experiments. Electronic relaxation of the intersticial atomic hydrogen in CaF2: evidence of spectral diffusionMagon, Claudio Jose 10 August 1979 (has links)
Na primeira parte deste trabalho, são discutidos alguns fatores que determinam a forma correta de operação de um espectro convencional de RPE. Um sistema específico, possuindo o circuito usual de \"ponte de microonda\", é analisado e as condições ideais para a realização da medida das duas componentes da susceptibilidade magnética complexa são determinadas. A seguir, mostra-mos os resultados encontrados para a relaxação eletrônica do hidrogênio atômico intersticial no CaF2. As medidas foram efetuadas utilizando técnicas de microonda pulsada, a 3 KGauss, para temperatura entre 1.6 e 4.2 0K. Os resultados experimentais foram interpretados, através dos dois processos seguintes: - difusão espectral entre spins pertencentes a uma mesma linha de absorção, e relaxação cruzada entre as diferentes componentes hiperfinas do espectro de absorção. A estes dois processos relacionamos tempos característicos da ordem de 10 ms a 60ms, respectivamente. / In the first part of this work some factors are discussed wich determine the correct way of operating of a convenctional EPR spectrometer. A specific system, having the usual \"microwave bridge\" circuit, is analysed and the complex conditions for the measurement of both components of the complex magnetic susceptibility are determined. We show results for the electronics relaxation of an interstitial atomic hydrogen in CaF2. Measurement were performed using the pulsed microwave technique at 3 kilogauss for temperatures between 1.6 and 4.2 0K.The experimental results were interpreted by means of two processes: - Spectral diffusion between spin states belonging to the same absorption line, and cross relaxation between different hyperfine components of the absorption spectrum. The characteristic times assigned to these processes are of the order or 10 ms and 60 ms respectively.
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Ressonância Paramagnética Eletrônica: teoria da medida. Relaxação eletrônica do hidrogênio atômico intersticial em CaF2 : evidência da difusão espectral. / Eletron Paramagnetic Resonance: theory of experiments. Electronic relaxation of the intersticial atomic hydrogen in CaF2: evidence of spectral diffusionClaudio Jose Magon 10 August 1979 (has links)
Na primeira parte deste trabalho, são discutidos alguns fatores que determinam a forma correta de operação de um espectro convencional de RPE. Um sistema específico, possuindo o circuito usual de \"ponte de microonda\", é analisado e as condições ideais para a realização da medida das duas componentes da susceptibilidade magnética complexa são determinadas. A seguir, mostra-mos os resultados encontrados para a relaxação eletrônica do hidrogênio atômico intersticial no CaF2. As medidas foram efetuadas utilizando técnicas de microonda pulsada, a 3 KGauss, para temperatura entre 1.6 e 4.2 0K. Os resultados experimentais foram interpretados, através dos dois processos seguintes: - difusão espectral entre spins pertencentes a uma mesma linha de absorção, e relaxação cruzada entre as diferentes componentes hiperfinas do espectro de absorção. A estes dois processos relacionamos tempos característicos da ordem de 10 ms a 60ms, respectivamente. / In the first part of this work some factors are discussed wich determine the correct way of operating of a convenctional EPR spectrometer. A specific system, having the usual \"microwave bridge\" circuit, is analysed and the complex conditions for the measurement of both components of the complex magnetic susceptibility are determined. We show results for the electronics relaxation of an interstitial atomic hydrogen in CaF2. Measurement were performed using the pulsed microwave technique at 3 kilogauss for temperatures between 1.6 and 4.2 0K.The experimental results were interpreted by means of two processes: - Spectral diffusion between spin states belonging to the same absorption line, and cross relaxation between different hyperfine components of the absorption spectrum. The characteristic times assigned to these processes are of the order or 10 ms and 60 ms respectively.
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Etude des propriétés électriques et optiques d'hétérostructures Si/CaF2 déposées sur des substrats de Si(111)Guirleo, Guillaume 13 December 2002 (has links) (PDF)
Ce travail porte sur l'étude des propriétés électriques et optiques de diverses hétérostructures Si/CaF2 élaborées par la technique d'épitaxie par jets moléculaires. Cette technique de croissance a permis l'élaboration de couches minces de fluorure de calcium (CaF2) et de structures plus complexes telles que des multicouches photoluminescentes ainsi que des structures Fabry-Perot.<br />Dans une première partie, nous nous sommes intéressés aux propriétés électriques de couches minces de CaF2 monocristallines et nanocristallines, déposées sur substrats Si(111), de différentes épaisseurs en faisant varier les paramètres de croissance, en particulier la température d'élaboration. Cette étude montre l'importance de la préparation du substrat pour l'obtention de couches de CaF2 de bonne qualité. En particulier, une couche tampon de Si permet d'obtenir des couches de CaF2 exemptes de trous. Egalement cette étude montre que l'interface est de type B (interface maclée) pour des couches de CaF2 élaborées à haute température alors qu'il est de type A pour les couches déposées à basse température. Ce type (A ou B) fixe la densité de pièges électriques à l'interface mesurée. Des mesures électriques résolues en temps ont permis de mettre en évidence des temps de relaxation longs des porteurs de charges à l'origine des phénomènes d'hystérésis observés sur les caractéristiques I-V et du comportement de résistance différentielle négative. Ces effets dynamiques ont pu être modélisés en utilisant un circuit électrique équivalent formé d'éléments discrets (résistances, capacités).<br />Dans une deuxième partie, nous nous sommes intéressés à la fabrication et à la caractérisation de filtres interférentiels (miroirs de Bragg, structures Fabry-Perot) afin d'une part d'ajuster la longueur d'onde d'émission et d'autre part de réduire la largeur spectrale de photoluminescence des multicouches nanométriques Si/CaF2. Les mesures de réflectivité montrent qu'il est possible d'obtenir des miroirs de Bragg présentant une forte réflectivité sur un large domaine spectral pour un nombre réduit de périodes et d'obtenir des structures Fabry-Perot ayant un mode bien défini de quelques dizaines de nanomètres dans le visible.
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Depozice CaF2 ultratenkých vrstev na grafenový substrát / The deposition of CaF2 ultrathin layers on graphene substrateCaesar, Radek January 2020 (has links)
This master’s thesis is focused on preparation and analysis of ultrathin CaF2 (calcium fluoride) films on a graphene substrate. CaF2 was deposited in UHV conditions at substrate temperatures in the range from 20 °C to 400 °C. The material was deposited on Si(111) with a native SiO2 layer and on a substrate with a CVD graphene layer. The deposited films were analyzed by XPS, AFM and SEM. Moreover four different sample holders for deposition purposes were designed in this work.
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INTERACTION ATOME-SURFACE : INTERACTION DE VAN DER WAALS ENTRE UN ATOME EXCITÉ ET UNE SURFACE DIÉLECTRIQUE THERMIQUEMENT ÉMISSIVE: OSCILLATIONS DE BLOCH POUR UN ATOME ADSORBÉPasserat De Silans, Thierry 26 June 2009 (has links) (PDF)
Dans cette thèse nous avons étudié différents aspects de l'interaction entre un atome et une surface diélectrique. Nous avons notamment recherché expérimentalement des situations où l'interaction de van der Waals à longue portée varie avec la population thermique de photons du vide, telle qu'imposée par un équilibre avec l'environnement. Une variation avec la température est prévue lorsqu'il y a un couplage virtuel résonnant en champ proche entre l'émission thermique de la surface (dans l'IR) et une absorption atomique. Notre recherche a porté sur l'interaction entre Cs(8P) et une surface de CaF2 en utilisant la spectroscopie de réflexion sélective. Jusqu'à présent, les valeurs expérimentales du coefficient C3 de l'interaction de van der Waals sont en contradiction avec les prédictions théoriques. Nous avons pourtant raffiné les prédictions théoriques en introduisant dans les calculs la dépendance en température de la constante diélectrique, à partir de nouvelles mesures de la réflectance sur des surfaces de saphir, CaF2 et BaF2 effectués à différentes températures. Nous avons, en outre, observé, sur une expérience auxiliaire d'absorption saturée, des raies inédites autour de la transition 6S1/2→8P, que nous avons attribuées à des dimères spécifiquement formés par nos faisceaux lasers. Ces raies apparaissent pour des densités de vapeur inhabituellement faibles. A un régime de plus faible distance de l'interaction atome-surface, où le potentiel combine attraction van der Waals et répulsion au voisinage immédiat de la surface, nous avons analysé la possibilité d'observer des oscillations de Bloch, en considérant le cas d'un atome d'Helium adsorbé sur une surface de LiF et soumis à une force externe.
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Lasers femtoseconde de forte puissance moyenne à base de cristaux dopés à l'ytterbiumRicaud, Sandrine 04 December 2012 (has links) (PDF)
Ce travail de thèse concerne le développement de sources femtoseconde de forte puissance moyenne ou de forte énergie avec des matériaux pompés par diodes laser, dopés à l'ytterbium. Plus particulièrement au cours de cette thèse deux types de matrices ont été utilisés, le CALGO (CaGdAlO4) et les fluorures, possédant le potentiel de générer des impulsions courtes (100aine de femtoseconde). Les caractéristiques spectroscopiques et thermiques du CALGO dopés à l'ytterbium permettent d'envisager le développement d'oscillateur femtoseconde court de forte puissance moyenne. Dans ce contexte, la technologie des disques minces permet d'obtenir avec d'autres matrices, des résultats très intéressants. C'est pourquoi durant cette thèse le choix de maitriser cette nouvelle technologie, avec l'utilisation de ce cristal, a été fait. Dans ce cadre, des résultats très prometteurs ont été obtenus. L'oscillateur femtoseconde Yb :CALGO de plus forte puissance moyenne a en effet été développé (28 W), pour une énergie non négligeable, supérieure au µJ et une durée d'impulsions de 300 fs. Des améliorations sont à prévoir avec l'utilisation de nouveaux cristaux plus dopés et plus fins, mais d'hors et déjà les résultats obtenus sont au niveau de l'état de l'art des oscillateurs femtoseconde de forte puissance moyenne.Le cristal de CaF2 quant à lui, possède un grand intérêt pour le développement d'amplificateurs énergétiques courts, puisqu'il a la capacité de stocker beaucoup d'énergie. Deux types d'amplificateurs ont alors été développés, avec des objectifs bien différents. Le premier permet d'obtenir un fort gain (~106), avec une énergie extraite proche du mJ (amplificateur régénératif), alors que le second a pour but d'extraire le maximum d'énergie (amplificateur multipassage), dans notre cas jusqu'à 160 mJ, avec un gain plus faible (~10).Le potentiel de ces matériaux pour la génération d'impulsions courtes et/ou de forte puissance moyenne a alors été démontré.
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Defect structure and optical properties of alkaline-earth fluoridesShi, Hongting 25 May 2007 (has links)
I present and discuss the results of calculations ofelectronic structures of perfect and defective CaF2 and BaF2 crystals. These are based on the ab initio Hartree-Fock method with electron correlation corrections and ondensity-functional theory calculations with different exchange-correlation functionals, including hybrid exchange techniques.The defective systems include F centers, M centers, O-V dipoles, Hydrogen impurities and H centers.
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Atomic Layer Deposition and High Sensitivity-Low Energy Ion Scattering for the Determination of the Surface Silanol Density on Glass and Unsupervised Exploratory Data Analysis with Summary Statistics and Other MethodsGholian Avval, Tahereh 18 July 2022 (has links)
With the increasing importance of hand-held devices with touch displays, the need for flat panel displays (FPDs) will likely increase in the future. Glass is the most important substrate for FPD manufacturing, where both its bulk and surface properties are critical for its performance. Many properties of the glass used in FPDs are controlled by its surface chemistry. Surface hydroxyls are the most important functional groups on a glass surface, which control processes that occurs on oxide surfaces, including wetting, adhesion, electrostatic charging and discharge, and the rate of contamination. In this dissertation, I present a new approach for determining surface silanol densities on planar surfaces. This methodology consists of tagging surface silanols using atomic layer deposition (ALD) followed by low energy ion scattering (LEIS) analysis of the tags. The LEIS signal is limited to the outermost atomic layer, i.e., LEIS is an extremely surface sensitive technique. Quantification in LEIS is straightforward in the presence of suitable reference materials. An essential part of any LEIS measurement is the preparation and characterization of the sample and appropriate reference materials that best represent the samples. My tag-and-count method was applied to chemically and thermally treated fused silica. In this work, I determined the silanol density of a fully hydroxylated fused silica surface to be 4.67 OH/nm2. This value agrees with the literature value for high surface area silica powder. My methodology should be important in future glass studies. Surface Science Spectra (SSS) is an important, peer-reviewed database of spectra from surfaces. Recently, SSS has been expanding to accept spectra from new surface techniques. I created the first SSS submission form for LEIS spectra (see appendix 5), and used it to create the first SSS LEIS paper (on CaF2 and Au reference materials, see chapter 3). I also show LEIS reference spectra for ZnO, and copper in the appendix 1. The rest of my dissertation focuses on my chemometrics/informatics and data analysis work. For example, I showed the performance and capabilities of a series of summary statistics as new tools for unsupervised exploratory data analysis (EDA) (see chapter 4). Unsupervised EDA is often the first step in understanding complex data sets because it can group, and even classify, samples according to their spectral similarities and differences. Pattern recognition entropy (PRE) and other summary statistics are direct methods for analyzing data - they are not factor-based approaches like principal component analysis (PCA) or multivariate curve resolution (MCR). I show that, in general, PRE outperforms the other summary statistics, especially in image analysis, although I recommend a suite of summary statistics be used in exploring complex data sets. In addition, I introduce the concept of divided spectrum-PRE (DS-PRE) as a new EDA method and use it to analyze multiple data sets. DS-PRE increases the discrimination power of PRE. I have also prepared a guide that discusses the vital aspects and considerations for chemometrics/informatics analyses of XPS data along with specific EDA tools that can be used to probe XPS data sets, including PRE, PCA, MCR, and cluster analysis (see chapter 5). I emphasize the importance of an initial evaluation/plotting of raw data, data preprocessing, returning to the original data after a chemometrics/informatics analysis, and determining the number of abstract factors to keep in an analysis, including reconstructing the data using PCA. In my thesis, I also show the analysis of commercial automotive lubricant oils (ALOs) with various chemometrics techniques (see chapter 6). Using these methods, the ALO samples were readily differentiated according to their American Petroleum Institute (API) classification and base oil types: mineral, semi-synthetic, and synthetic.
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Photon Upconversion Sensitized Rare-Earth Fluoride NanoparticlesMonks, Melissa-Jane 26 June 2023 (has links)
Aufkonversions-Nanokristalle (UCNC) zeichnen sich als einzigartige Lumineszenzreporter aus, die Nah-infrarotes Anregungslicht in Photonen höherer Energie umwandeln. Für die gezielte Anpassung von Eigenschaften, bedarf es ein tiefes Verständnis der Prozesse der Aufwärtskonversionslumineszenz (UCL) und deren Abhängigkeit von Material und Partikeldesign.
Diese Doktorarbeit untersucht die UCL-Prozesse von Yb3+,Er3+ dotierten SrF2-UCNC und zielt darauf ab, die UCL-Eigenschaften der bisher unterschätzten kubischen Wirtsgitter zu verstehen und zu steigern. Hierbei wird die fluorolytische Sol-Gel-Synthese als neuartige Syntheseroute für UCNC vorgestellt. Vorteile wie ausgezeichnete Reproduzierbarkeit, viele Freiheitsgrade bei der Temperaturbehandlung und Partikelgestaltung werden anhand von SrF2 UCNC demonstriert.
Die UCNC wurden mittels UCL-Spektren, UCL-Quantenausbeuten, leistungsdichte-abhängiger relativer spektraler Verteilung sowie der Lumineszenzabklingkinetiken unter Einbeziehung kristalliner Eigenschaften wie der Kristallphase, der Kristallitgröße, der Gitterparameter und der Teilchengröße untersucht.
Die Abhängigkeit der UCL-Eigenschaften von der Dotierungsmenge wurde mit einer umfassenden Dotierungsreihe beschrieben und der optimale Dotierungsbereich (Yb3+,Er3+) von kleinen, ungeschalten SrF2-UCNC eingegrenzt. Bei der Studie dotierter Kerne mit passivierenden Schalen wurde der Einfluss von Temperaturbehandlung auf die UCL-Mechanismen und die Kern-Schale-Vermischung untersucht. Anhand von unterschiedlich kalzinierten UCNC Pulvern wurde die Empfindlichkeit der UCL gegenüber der Änderung kristalliner Eigenschaften, wie Kristallphase, Kristallinität, und Kristallitgröße betrachtet. Zusammen liefern die Dotierungs-, die Kern-Schale- und die Kalzinierungsstudie wertvolle Einblicke in das gitterspezifische Verhalten der UCL-Eigenschaften als Funktion der Energiemigration und der Kristalleigenschaften. / Upconversion nanocrystals (UCNC) represent a unique type of luminescence reporters that convert near-infrared excitation light into higher energy photons. Tailoring UCNC with specific luminescence properties requires an in-depth understanding of upconversion luminescence (UCL) processes and their dependence on material and particle design.
This Ph.D. thesis focuses on the UCL processes of Yb3+,Er3+ doped SrF2-UCNC and aims to understand and enhance the UCL properties of the previously underestimated cubic host lattices. Herein, fluorolytic sol-gel synthesis is introduced as a novel synthetic route for UCNC. Advantages such as excellent reproducibility, high flexibility in temperature treatment and particle design are demonstrated using SrF2 UCNC.
The UCNC were characterized by UCL spectra, UCL quantum yields, excitation power density-dependent relative spectral distribution, and luminescence decay kinetics involving crystalline properties such as crystal phase, crystallite size, lattice parameters, and particle size.
The dependence of UCL properties on doping amount was described in a comprehensive doping study, and the optimal doping range (Yb3+,Er3+) of small, unshelled SrF2-UCNC was identified.
In a core-shell study of doped core UCNC with passivating shells, the influence of temperature treatment on UCL mechanisms and core-shell mixing was investigated. Further, using different calcined UCNC powders, the sensitivity of UCL to the change of crystalline properties, such as crystal phase, crystallinity, and crystallite size, was assessed. Together, the doping, core-shell, and calcination studies provide valuable insight into the lattice-specific behavior of UCL properties as a function of energy migration and crystal properties.
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