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Le patrimoine architectural français est une richesse qu'il convient de préserver. L'élaboration d'une méthodologie de diagnostic structurel des monuments historiques est proposée dans ce contexte. Ce type d'édifice est essentiellement composé de maçonnerie qu'il convient de bien appréhender. La bibliothèque du CNAM, chef d'œuvre de l'architecture gothique, constitue un cas d'étude idéal pour valider la démarche proposée. Cet édifice comprend un certain nombre de pathologies. L'objectif de ce travail consiste à identifier l'origine de ces pathologies et estimer la marge de sécurité vis-à-vis de la ruine de l'édifice. Premièrement, une investigation menée sur l'édifice est présentée. Elle comprend une recherche en archives, une campagne d'essais non-destructifs et destructifs (radar, vitesse du son, carottages et instrumentation). A partir de cette étude certaines causes potentielles sont écartées. Par ailleurs, le caractère hétérogène de la maçonnerie conduit à considérer ce matériau à différentes échelles. Un modèle d'endommagement orthotrope est utilisé à chaque échelle d'étude dans le but de simuler le comportement de ce géomatériau. Une démarche d'homogénéisation est alors introduite. Elle consiste à évaluer le comportement homogène du matériau maçonnerie à partir de sa géométrie et du comportement mécanique de ses matériaux constitutifs. Cette méthode donne la possibilité de considérer le caractère hétérogène de la maçonnerie à l'échelle de la structure. L'obtention des paramètres matériaux des calcaires en place est réalisée à partir des mesures de vitesse du son via l'utilisation de courbes de corrélations proposées. La procédure d'homogénéisation consiste à simuler le comportement d'un muret en maçonnerie soumise à un essai de compression. Ensuite, un calcul à l'échelle de la structure est proposé. Un critère de rupture en compression sur l'effort normal est introduit afin de mener un calcul selon les normes internationales. Celui-ci comprend d'une part un coefficient de sécurité partielle afin de considérer la dispersion de résistance du géomatériau et d'autre part un coefficient de fonctionnement prenant en compte la rupture en compression au droit d'une section soumise à un chargement de flexion composée. L'analyse globale d'une travée de l'édifice est ainsi présentée. L'histoire de chargement est simulée. La comparaison de la fissuration mesurée sur site avec le profil de fissure obtenue par le modèle conduit à estimer l'état de contrainte actuel de l'édifice. Une marge de sécurité vis-à-vis de la ruine de la structure est ainsi proposée. Enfin, une synthèse globale de cette étude est présentée. / The French architectural heritage is a considerable wealth to be preserved. In this context, a methodology of structural diagnoses of historical monuments is proposed. This type of building is mainly composed of masonry that should be understood. The CNAM Library, masterpiece of gothic architecture is an ideal case study to validate the proposed approach. This edifice presents pathologies as crack pattern and tilts walls. The objective of this work is to identify the origin of these pathologies and to estimate the safety factor of the ruin of the building. First of all, an investigation carried out on the building is presented. It includes historical research, a campaign of non-destructive and destructive testing radar, sound velocity, core sampling and structural monitoring. From this first study, some potential causes of the pathologies are ruled out. Furthermore, the heterogeneous nature of the masonry leads to consider this material at different scales. A damage model is used at each scale in order to simulate the mechanical behavior of this geo-material. A homogenization process is then introduced. It consists to the evaluation of the homogeneous behavior of the masonry from its geometry and the mechanical characteristics of its components. This method allows considering the heterogeneity of masonry at the structural scale. The mechanicals characteristics of the calcareous materials are obtain from sound velocity measurement through the use of correlation curves. The homogenization procedure consists to simulate the behavior of a numerical masonry wall subjected to a compressive test. Then, a calculation at the structural scale is proposed. A compression failure criterion on the normal strength is proposed to estimate the safety factor of the structure according to the international standards. Firstly, it includes a partial safety factor to consider the dispersion of resistance of the masonry. Secondly, another coefficient takes into account the compressive failure phenomenon at a crack section. Global analysis of a span of the church is presented. The load history is simulated. The comparison of the measured crack on site with the profile obtained by the model leads to estimate the current state of stress of the building. A margin of security is proposed. Finally, a comprehensive summary of this study is presented.

Le dioxyde d'uranium (UO2) est le combustible nucléaire le plus largement répandu dans le monde pour alimenter les centrales nucléaires et plus particulièrement les réacteurs à eau pressurisée (REP). En réacteur, la fission des atomes d'uranium crée des produits de fission et des défauts ponctuels dans le matériau combustible. La compréhension de l'évolution de ces dégâts d'irradiation nécessite une approche de modélisation multi-échelle, de l'échelle de la pastille combustible à l'échelle atomique. Nous avons utilisé une méthode de calcul de structure électronique (DFT), pour modéliser les dégâts d'irradiation dans UO2 à l'échelle atomique. Un terme d'interaction Coulombienne de type Hubbard est ajouté au formalisme de la DFT standard pour prendre en compte les fortes corrélations des électrons 5f dans l'UO2. Cette méthode a été utilisée pour étudier les défauts ponctuels dans différents états de charge ainsi que l'incorporation et la diffusion du krypton dans le dioxyde d'uranium. Cette étude nous a permis d'obtenir des données clés pour les modèles aux échelles supérieures mais aussi pour interpréter des résultats expérimentaux. En parallèle de cette étude, trois pistes d'amélioration de l'état de l'art des calculs pour la description de l'UO2 ont été explorées : la prise en compte du couplage spin-orbite, l'application de fonctionnelles permettant la prise en compte des interactions non locales telles que les interactions de van der Waals importantes pour les gaz rares et l'utilisation de la théorie de champ dynamique moyen (Dynamical Mean Field Theory) combinée à la DFT afin de prendre en compte les corrélations dynamiques des électrons 5f. / Uranium dioxide (UO2) is worldwide the most widely used fuel in nuclear plants in the world and in particular in pressurized water reactors (PWR). In-pile the fission of uranium nuclei creates fission products and point defects in the fuel. The understanding of the evolution of these radiation damages requires a multi-scale modelling approach of the nuclear fuel, from the scale of the pellet to the atomic scale. We used an electronic structure calculation method based on the density functional theory (DFT) to model radiation damage in UO2 at the atomic scale. A Hubbard-type Coulomb interaction term is added to the standard DFT formalism to take into account the strong correlations of the 5f electrons in UO2. This method is used to study point defects with various charge states and the incorporation and diffusion of krypton in uranium dioxide. This study allowed us to obtain essential data for higher scale models but also to interpret experimental results. In parallel of this study, three ways to improve the state of the art of electronic structure calculations of UO2 have been explored: the consideration of the spin-orbit coupling neglected in current point defect calculations, the application of functionals allowing one to take into account the non-local interactions such as van der Waals interactions important for rare gases and the use of the Dynamical Mean Field Theory combined to the DFT method in order to take into account the dynamical effects in the 5f electron correlations.

Un module de calcul des coefficients de transport a été implementé, puis appliqué à différents systèmes tels que le zinc pur, les phases MAX 312, les demi-Heusler, ou les Skutterudites. Dans ce travail nous montrons en particulier que des approximations simples pour les processus de diffusion suffisent à évaluer ces coefficients avec une précision raisonnable. Ainsi le coût de calcul reste suffisamment modeste pour envisager l'utilisation de ces calculs dans la recherche de nouveaux matériaux thermoélectriques. De plus nous montrons que le calcul des vitesses des électrons par la technique de différentiation spectrale donne de bons résultats ce qui accélère encore le calcul. Nous terminons ce travail par un chapitre sur l'approximation de l'échange exact pour le calcul de la structure électronique des systèmes fortement corrélés

On étudie le comportement thermomécanique de colis de déchets vitrifiés par modélisation multi- physiques. Les colis sont réalisés avec un conteneur en acier inoxydable dans lequel est coulé un verre borosilicaté. Pour le verre, la méthode des éléments finis est employée pour les calculs thermiques, la relaxation structurale du volume massique, le comportement viscoélastique et l’endommagement. Ces lois consécutives modélisent l’influence de la sollicitation thermique initiale. La relaxation structurale du verre, issue du modèle TNM-KAHR, permet la prise en compte d’effets fondamentaux quant à la transition vitreuse, en fonction des traitements thermiques expérimentaux et simulés. Lorsque le verre dépasse localement une criticité du champ de contrainte, on procède au couplage du calcul de structure viscoélastique, pour le verre solide en relaxation,avec la mécanique de l’endommagement qui réactualise la rigidité et les contraintes en mode I et en mode II. On applique cette méthodologie complète de simulation à l’issue des adaptations nécessaires au cas de blocs de verre massifs en solidification. Ces modèles permettent alors l’obtention de surfaces de fracturation quantifiées, dans le verre, à partir de l’énergie dissipée par le modèle d’endommagement. / We study the thermomechanical behavior of vitrified waste packages by multiphysics modeling. The packages are manufactured by the cast of borosilicate glass into stainless steel canisters. The finite element method is used for the thermal computations.In the glass, the finite element analysis is also used to compute the specific volume evolution and the viscoelastic behavior, due to the structural relaxation of glass, as well as the simulation of the damage behavior. These consecutive behavior laws model theinfluence of the initial thermal response. Glass structural relaxation is computed using the TNM-KAHRmodel, which allows us to take into account fundamental phenomena of the glass transition, depending on the results of experimental and simulated thermal treatments. For the solid glass within this relaxation process, the stress may locally increase beyond critical values. The viscoelastic structure simulation is then coupled with continuum damage mechanics where stresses and stiffness are updated in mode I and mode II. We apply this simulation protocol after adopting conditions relative to the case of these manufactured bulky solidifying glass casts. The models then allow us to quantify the cracking surfaces inside the glass fromthe energy dissipated within the damagemodel.

Le dioxyde d'uranium (UO2) est le combustible nucléaire le plus largement utilisé dans les réacteurs nucléaires à travers le monde. En conditions d’exploitation, UO2 est soumis au flux de neutrons et subit des réactions en chaîne de fission nucléaire, ce qui crée un grand nombre de produits de fission et des défauts ponctuels. L'étude du comportement des produits de fission et des défauts ponctuels est importante pour comprendre les propriétés du combustible sous irradiation. Nous effectuons des calculs de structure électronique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) pour modéliser les dégâts d’irradiation à l'échelle atomique. La méthode DFT+U est utilisé pour décrire les fortes corrélations des électron 4f du cérium et des électrons 5f de l’uranium dans les matériaux étudiés (UO2, CeO2 et (U, Ce)O2). (U, Ce)O2 est étudié car il est considéré comme un matériau modèle peu radioactif d'oxydes d’actinides mixtes comme (U, Pu)O2 qui est le combustible d'oxydes mixtes (MOX) utilisé dans les réacteurs à eau légère et les réacteurs à neutrons rapides. Le dioxyde de cérium (CeO2) est étudié pour des données de référence de (U, Ce)O2. Nous effectuons une étude DFT+U des défauts ponctuels et des produits de fission gazeux (Xe et Kr) dans CeO2 et comparons nos résultats à ceux déjà existants pour l’UO2. Nous étudions les propriétés en volume, ainsi que le comportement des défauts pour (U, Ce)O2, et comparons nos résultats à ceux de (U, Pu)O2. En outre, pour l'étude des défauts dans UO2, des améliorations méthodologiques sont explorées considérant l'effet de couplage spin-orbite et l’effet de taille finie de la supercellule de modélisation. / Uranium dioxide (UO2) is the most widely used nuclear fuel in existing nuclear reactors around the world. While in service for energy supply, UO2 is submitted to the neutron flux and undergoes nuclear fission chain reactions, which create large number of fission products and point defects. The study of the behavior of the fission products and point defects is important to understand the fuel properties under irradiation. We conduct electronic structure calculations based on the density functional theory (DFT) to model this radiation damage at the atomic scale. The DFT+U method is used to describe the strong correlation of the 4f electrons of cerium and 5f electrons of uranium in the materials studied (UO2, CeO2 and (U, Ce)O2). (U, Ce)O2 is studied because it is considered as a low radioactive model material of mixed actinide oxides such as the MOX fuel (U, Pu)O2 used in light water reactors and fast neutron reactors. Cerium dioxide (CeO2) is studied to provide reference data of (U, Ce)O2. We perform a DFT+U study of point defects and gaseous fission products (Xe and Kr) in CeO2 and compare our results to the existing ones of UO2We study the bulk properties as well as the behavior of defects for (U, Ce)O2, and compare our results to the ones of (U, Pu)O2. Furthermore, for the study of defects in UO2, methodological improvements are explored considering the spin-orbit coupling effect and the finite-size effect of the simulation supercell.

Cette thèse s'intéresse à l'interaction entre le couplage spin-orbite et les corrélations électroniques dans la matière condensée. En effet, de plus en plus de matériaux - tels que les isolants topologiques ou les oxydes de métaux de transition 5d à base d'iridium - présentent des propriétés pour lesquels l'interaction spin-orbite joue un rôle essentiel. Parmi eux, l'iridate de strontium (Sr2IrO4) a récemment été décrit comme un "isolant de Mott régi par les effets spin-orbite": dans cette image, l'interaction de Coulomb entre les électrons et le couplage spin-orbite se combinent pour rendre le composé isolant. Nous avons étudié la phase isolante paramagnétique de ce matériau avec l'approche LDA+DMFT, une méthode qui combine la théorie de la fonctionnelle de la densité dans l'approximation de la densité locale (LDA) avec la théorie du champ moyen dynamique (DMFT). Sr2IrO4 s'est avéré être un isolant de Mott pour une valeur raisonnable des corrélations électroniques une fois que le couplage spin-orbite et les distorsions structurales du cristal ont été pris en compte. En outre, nos résultats mettent en évidence les rôles respectifs joués par ces deux éléments dans l'obtention d'un état isolant et montrent que seule leur action conjointe permet d'ouvrir un gap de Mott dans un tel composé. Afin de réaliser cette étude, le couplage spin-orbite a dû être inclus au sein du formalisme LDA+DMFT. L'intérêt d'un tel développement technique dépasse le cas de Sr2IrO4, cette implémentation, dite "LDA+SO+DMFT", pouvant être aussi utilisée pour prendre en compte les corrélations électroniques dans d'autres oxydes de métaux de transition 5d ou même au sein des isolants topologiques.

On étudie le comportement thermomécanique de colis de déchets vitrifiés par modélisation multi- physiques. Les colis sont réalisés avec un conteneur en acier inoxydable dans lequel est coulé un verre borosilicaté. Pour le verre, la méthode des éléments finis est employée pour les calculs thermiques, la relaxation structurale du volume massique, le comportement viscoélastique et l'endommagement. Ces lois consécutives modélisent l'influence de la sollicitation thermique initiale. La relaxation structurale du verre, issue du modèle TNM-KAHR, permet la prise en compte d'effets fondamentaux quant à la transition vitreuse, en fonction des traitements thermiques expérimentaux et simulés. Lorsque le verre dépasse localement une criticité du champ de contrainte, on procède au couplage du calcul de structure viscoélastique, pour le verre solide en relaxation,avec la mécanique de l'endommagement qui réactualise la rigidité et les contraintes en mode I et en mode II. On applique cette méthodologie complète de simulation à l'issue des adaptations nécessaires au cas de blocs de verre massifs en solidification. Ces modèles permettent alors l'obtention de surfaces de fracturation quantifiées, dans le verre, à partir de l'énergie dissipée par le modèle d'endommagement.

Durant l'irradiation en réacteur la fission des atomes d'actinides entraine la création de grandes quantités de défauts, qui affecte les propriétés physiques et chimiques des matériaux dans le réacteur, en particulier les matériaux combustibles ou de structure. Une des méthodes non destructives pouvant être utilisées pour caractériser les défauts induits par irradiation, vides ou contenant les produits de fission, est la spectroscopie d'annihilation de positons (SAP). Cette technique expérimentale consiste à détecter le rayonnement généré lors de l'annihilation du paire électron-positon dans un échantillon et en déduire les propriétés de la matière étudiée. Les positons peuvent être piégés dans les défauts de type lacunaire dans les solides, et en mesurant leur temps de vie et les distribution de moment du rayonnement d'annihilation, on peut obtenir des informations sur les volumes libres et les environnements chimiques des défauts. Dans ce travail, des calculs de structure électronique des caractéristiques d'annihilation de positons ont été effectués en utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité à deux composants (TCDFT). Pour calculer les distributions de moment rayonnement d'annihilation, nous avons implémenté les méthodes nécessaires dans le code de calcul libre ABINIT. Les résultats théoriques ont été utilités pour contribuer à l'identification des défauts d'irradiation dans deux céramiques nucléaires, le carbure de silicium (SiC) et le dioxyde d'uranium (UO2). / During in-pile irradiation the fission of actinide nuclei causes the creation of large amounts of defects, which affect the physical and chemical properties of materials inside the reactor, in particular the fuel and structural materials. Positron annihilation spectroscopy (PAS) can be used to characterize irradiation induced defects, empty or containing fission products. This non-destructive experimental technique involves detecting the radiation generated during electron-positron annihilation in a sample and deducing the properties of the material studied. As positrons get trapped in open volume defects in solids, by measuring their lifetime and momentum distributions of the annihilation radiation, one can obtain information on the open and the chemical environments of the defects. In this work electronic structure calculations of positron annihilation characteristics were performed using two-component density functional theory (TCDFT). To calculate the momentum distributions of the annihilation radiation, we implemented the necessary methods in the open-source ABINIT program. The theoretical results have been used to contribute to the identification of the vacancy defects in two nuclear ceramics, silicon carbide (SiC) and uranium dioxide (UO2).

Le fonctionnement d'une électrode positive de batterie au lithium repose sur la possibilité d'intercaler de façon réversible du lithium au sein du matériau qui la constitue. Une telle réaction conduit souvent à une perte de la cristallinité du matériau. Une démarche théorique permettant d'accéder à la structure du composé et à la modélisation de son comportement électrochimique est présentée dans ce mémoire. La première partie expose les fondements de la DFT (Density Functional Theory), et les mérites respectifs des méthodes FLAPW (Full potential Linearized Augmented Plane Waves) et PP/PW (Pseudopotential / Plane Waves). La seconde partie rappelle quelques concepts fondamentaux d'électrochimie comme le processus d'intercalation, les aspects thermodynamiques et les relations avec la structure électronique. Ensuite, une démarche basée sur l'optimisation de la géométrie de différentes hypothèses structurales est présentée. Cette démarche a été appliquée à l'étude d'un composé modèle LiMoS2, et a ensuite été étendue à des composés d'intérêt industriel tels que LixV2O5 (0 ≤ x ≤ 3). Ainsi, pour LiMoS2 et ω-Li3V2O5, les structures optimisées permettent de simuler des diagrammes de diffraction RX en très bon accord avec l'expérience. Ceci a donc permis, dans le cas de LixV2O5, une modélisation des premières décharges partant de α-V2O5 et de γ'-V2O5. Afin de mieux comprendre l'origine de la distorsion dans LiMoS2 et des variations de potentiel des courbes électrochimiques de LixV2O5, une analyse de la liaison chimique a également été réalisée. Ces résultats mettent clairement en évidence le fait qu'une approche couplant calculs de premiers principes et expériences constitue une aide efficace à la détermination de la structure de composés mal cristallisés. Une telle démarche contribue à la compréhension des transformations structurales induites par l'intercalation du lithium dans des oxydes de vanadium et peut ainsi être utile à la recherche de nouveaux matériaux de batteries.