Ce travail de thèse rentre dans le cadre du développement de modèles multi‐échelles de simulation de colonne d’absorption gaz‐liquide pour des applications de captage de CO2 en vue d’optimiser leur design. Il est le fruit d’une collaboration entre IFP Énergies nouvelles et l’Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse. Les colonnes à garnissages représentent une technologie essentielle aux applications d’absorption gaz‐liquide. Dans les procédés de captage de CO2 aux amines, le solvant liquide s’écoule sur les parois du garnissage, idéalement sous forme de film ruisselant mouillant toute la surface disponible, le gaz, en régime turbulent, venant le cisailler à contre‐courant de manière à promouvoir un transfert de CO2 de la phase gaz vers la phase liquide. Un écoulement le plus homogène possible permet d’avoir les meilleures performances de transfert. Toutefois, l’expérience montre que des maldistributions, notamment de la phase liquide, peuvent apparaître même en cas de bonnes distributions en entrée de colonne. La distribution du liquide est régie par un phénomène de « dispersion » dont l’étude et la modélisation représentent le principal objet de cette thèse. Pour ce faire, ce travail de thèse s’appuie sur des travaux expérimentaux, réalisés sur une installation d’IFPEN à Lyon, et sur des travaux numériques réalisés dans l’équipe Interface de l’IMFT. Le premier axe de l’étude abordé a ainsi consisté en l’acquisition de données originales de distribution de liquide en partant d’une configuration d’alimentation sous forme d’un jet central en tête de colonne et ce pour deux types de garnissages métalliques : un garnissage structuré, le Mellapak 250.X et un garnissage vrac, l’IMTP. 40. La méthode de tomographie gamma a été mise en œuvre afin de mesurer l’atténuation d’un flux photonique par le liquide en mouvement ce qui permet d’établir des cartes de rétention locale de liquide sur une section de colonne. Les profils de rétention résultants ont été ensuite exploités afin de caractériser la dispersion de liquide dans le système pour des régimes d’écoulement allant des plus faibles aux plus fortes interactions gaz‐liquide. Ces résultats ont permis de développer un modèle simple d’advection diffusion faisant appel à un paramètre hydrodynamique clé qui est le « coefficient de dispersion », qui reproduit bien l’étalement du jet de liquide. Dans le cas du garnissage Mellapak 250.X nous avons pu mettre en évidence une dispersion qui est régie essentiellement par la géométrie du milieu. / This work is done within the framework of collaboration between IFPEN and l’Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse (IMFT). It takes place in the general context of optimization of industrial gas‐liquid packed columns dedicated to CO2 capture using multi‐scale simulation approach of hydrodynamics and transfer. The main objective of this study is to develop predictive model for liquid dispersion in two‐phase flows in packed beds operating in the counter‐current mode. This model will help simulate the flow at the macro‐scale of a packed column. Packed columns are widely used for gas/liquid absorption processes since they generate subsequent exchange surface between phases with limited pressure drop. In the particular case of amine process, the two‐phase flow in the packing consists in thin trickling liquid films sheared by counter‐current gas flow that circulates in communicating tortuous channels. It is widely recognized that homogeneous flow ensures good separation performances. This is far from being the case at industrial scale since maldistributions, especially for liquid phase, do occur even with optimized liquid and gas distributors in the column inlets. Liquid distribution results from “dispersion” phenomenon which modelling is not fully handled in literature. Prediction of liquid dispersion has been the main objective of this Ph.D. research. This study is based upon two main approaches: an experimental study carried out using a 40 cm in diameter column operating in IFPEN (Lyon) and a numerical study carried out in Interface team in IMFT. The first part of this research focused on measuring spatial distribution of liquid hold‐up over different sections of the packed bed using a gamma ray tomography system. In order to focus into liquid dispersion phenomenon, a point source liquid feeding configuration was considered. Hold‐up maps obtained from photonic flux attenuation measurements were then used to characterize liquid dispersion from a source point for both packings (Mellapak 250.X and IMTP. 40) using a relatively simple advection‐diffusion model.

La capture et la séquestration du CO2 en sortie des usines d'incinération, des centrales thermiques ou des cimenteries est devenu un enjeu mondial. La capture de ce gaz par voie hydrate est une alternative prometteuse. L'objet de cette thèse est l'étude de la stabilité des systèmes d'hydrates mixtes contenant du CO2 et un autre gaz (N2, CH4 et H2) avec l'eau pure, ou encore avec un additif permettant l'abaissement des pressions de formation : le tetrabutylamonium bromure (TBAB), dans une perspective de séparation de gaz. La technique expérimentale que nous avons utilisée est la calorimétrie différentielle programmée (DSC). Elle nous a permis de mesurer les températures et les enthalpies de dissociation des différents systèmes d'hydrates avec l'eau pure : N2, CH4, N2+ CO2, CH4+CO2, H2+CO2 ; mais aussi des systèmes semi-clathrates: CO2+CH4 et CO2+N2 à différents pourcentages massiques de TBAB (10, 20, 30 et 40). La dernière partie de cette thèse concerne la modélisation thermodynamique des semi-clathrates, où nous avons développé le cas particulier du système d'hydrate: CH4+TBAB.

Cette thèse s'est inscrite dans le cadre du projet ACACIA (Amélioration du CAptage du CO2 Industriel et Anthropique) soutenue par le pôle de compétitivité AXELERA et financé par " FUI " et " LE GRAND LYON ". Notre objectif était d'immobiliser l'anhydrase carbonique dans des gels inorganiques, en particulier la silice afin de préserver la structure de l'enzyme, sa fonctionnalité et de la protéger de l'environnement physico-chimique environnant. Pour cela, des essais préliminaires simples nous ont permis d'élaborer et de construire une cellule, comprenant membrane polymérique poreuse imprégnée de solution enzymatique aqueuse, ou de gel de silice lui-même imprégné de solution aqueuse d'enzyme. A partir de ce montage, nous avons étudié des paramètres importants de la membrane, comprenant un tampon, sa nature, molarité et son pH, ainsi que la taille des pores de la membrane et la concentration en enzyme. Il a été trouvé qu'un tampon à base de bicarbonate permet de déplacer l'équilibre de déprotonation du CO2(aq) vers un pH plus élevé, par l'apport des ions HCO3- équilibrés par des cations comme Na+, et favorise une contribution plus importante à la diffusion du CO2 à travers la membrane. Nous avons également observé que quelque soit le gaz de captage (100 % et / ou 10 % de CO2), le tampon et le type de membrane, une perméance maximum a été observée pour une concentration en enzyme de 0.2 mg mL-1.

Cette thèse porte sur la problématique de réduction des émissions de gaz à effet de serre par captage et stockage du dioxyde de carbone (CO2) contenu dans les effluents industriels. Les procédés de captage concernés reposent sur l'absorption sélective du CO2 par des solutions aqueuses d'alcanolamines. Les mécanismes physico-chimiques d'absorption mis en jeu sont étudiés à l'aide de modèles thermodynamiques. Leur développement est complexe et la prédiction précise des données physico-chimiques, nécessaires à l'optimisation des procédés industriels de captage, reste difficile. Le développement d'outils permettant une représentation détaillée des structures microscopiques permettrait l'optimisation de ces modèles. Ces outils fourniraient également des informations pour l'établissement de relations structure-propriété nécessaires au design d'absorbants adaptés au captage en post-combustion. Les travaux de recherche ont porté sur l'évaluation du pouvoir prédictif des outils de simulation moléculaire et leur capacité à établir des relations entre la structure des absorbants, les interactions moléculaires et les propriétés physicochimiques macroscopiques. Les outils développés ont été construits afin de permettre leur transférabilité entre alcanolamines. L'étude repose sur des mesures calorimétriques et des travaux de simulation par dynamique moléculaire menés en parallèle. Elle porte sur des alcanolamines primaires, pures ou en solutions aqueuses, basées sur le squelette N-C-C-O, incluant la monoéthanolamine (MEA). La mise en évidence d'un effet d'ouverture des liaisons hydrogène intramoléculaires des alcanolamines en fonction de leur composition semble être à la base de la différenciation du comportement énergétique des systèmes binaires {alcanolamine + eau}. L'identification des différents types d'interactions engagés a permis de mettre en lumière un effet hydrophobe. L'ensemble des analyses explique certaines limites des modèles thermodynamiques classiques et constitue un guide pour leur amélioration, notamment par la prise en compte de l'effet de composition.

Le but principal de ce projet doctoral est de déterminer le potentiel d'amélioration de l'efficacité énergétique du système de captage de carbone dans les stations thermiques de production d'électricité, par l'intégration optimale des éjecteurs monophasiques. Il s'agit du système de captage postcombustion du dioxyde de carbone (CO2) par absorption/désorption utilisant la monoéthanolamine (MEA). Les éjecteurs intégrés utilisent des rejets thermiques de 100 °C qu'on retrouve dans les stations thermiques de production d'électricité. La revalorisation de ces rejets permet la substitution partielle de vapeur de turbine à coût élevé, qui serait autrement prise de la centrale thermique. Le deuxième objectif de la thèse est d'évaluer expérimentalement la performance d'un éjecteur à vapeur où le fluide secondaire de l'éjecteur est un mélange de vapeur d'eau et d'un gaz non-condensable, dans le cas présent, le CO2. Deux tuyères d'éjecteur à vapeur, d'un diamètre de 4.60 mm et 4.23 mm, ont été évaluées sur une plage de niveaux de CO2 dans le fluide secondaire, jusqu'à environ 40% en masse. La pression primaire était maintenue à 450 kPa avec une surchauffe à 10 °C et la pression secondaire était de 70 kPa. On a constaté que la pression critique ne changeait pas à mesure que la fraction massique de CO2 dans le fluide secondaire augmentait. Cependant, le rapport d'entraînement a augmenté de façon linéaire sur la plage expérimentale. Une amélioration de 23% du rapport d'entraînement par rapport à la vapeur pure a été observée lorsque le fluide secondaire contient 42% de CO2 par masse. Ce comportement contraste nettement avec le comportement observé expérimentalement d'un éjecteur à vapeur pure, où une augmentation du rapport d'entraînement se produit au détriment d'une diminution de la pression critique. Trois articles détaillés ont été publiés sur divers scénarios d'intégration d'un éjecteur à vapeur dans un procédé de captage d'absorption/désorption. Le solvant de référence était de 20% en masse de monoéthanolamine (MEA). Trois configurations principales ont été étudiées, selon le choix du fluide utilisé pour produire la vapeur secondaire : éjecteur sur condensat, éjecteur sur pauvre ou éjecteur sur riche. La première publication de revue scientifique a porté sur le procédé de désorption et a présenté une méthode de raccourci basée sur les propriétés du mélange CO2-MEA-H2O à l'équilibre. Les simulations ont révélé des réductions dans la quantité requise d'énergie de haute qualité, de 10 à 25%. Un simulateur de procédé commercial, Aspen Plus, a été utilisé pour les deux autres publications. Dans la deuxième publication de revue scientifique, le module cinétique rate-based a été utilisé, au lieu du module d'équilibre, pour la modélisation de l'absorbeur et du désorbeur, permettant des évaluations énergétiques plus près des valeurs qu'on retrouve dans la littérature courante. Une étude a été réalisée pour comparer un scénario de préchauffage de la vapeur primaire par des rejets thermiques externes avec un scénario d'intégration de la chaleur interne. Cette deuxième publication a montré des économies d'énergie de haute qualité, de 10 à 14%, les scénarios avantageux ayant été «éjecteur sur condensat» et «éjecteur sur pauvre». / Abstract : The main goal of the doctoral project is to determine to what extent the optimal integration of single-phase ejectors might reduce the large amount of energy required to capture carbon dioxide from electric power generation facilities. More specifically, the objective is to determine if ejectors can be advantageously integrated into a post-combustion absorption/desorption carbon dioxide (CO2) capture process using monoethanolamine (MEA). The integrated ejectors will use waste heat of 100 °C from the electric power plant. The upgraded waste heat can partially replace valuable turbine steam that would otherwise be taken from the power plant. The second objective of the thesis is to experimentally evaluate the performance of a steam ejector where the ejector secondary fluid is a mixture of steam and a non-condensable gas, in this case CO2. Two steam ejector nozzles, of 4.60 mm and 4.23 mm diameter, were evaluated over a range of secondary fluid CO2 levels, up to 42% by mass. The primary pressure was maintained at 450 kPa with 10 °C superheat and the secondary pressure was 70 kPa. It was found that the critical exit pressure did not change as the mass fraction of CO2 in the secondary fluid increased. The entrainment ratio, however, increased approximately linearly over the experimental range. An improvement of 23% in the entrainment ratio, as compared with pure steam, was found when the secondary fluid contains 42% CO2 by mass. This behaviour is in sharp contrast to the experimentally observed behaviour of a pure steam ejector, where an increase in entrainment ratio comes at the expense of a decrease in the ejector exit critical pressure. Three published papers investigated various scenarios for the integration of a steam injector into an absorption/desorption post-combustion capture process. The reference solvent was 20% weight monoethanolamine (MEA). Three principal configurations were studied, according to the choice for the liquid flow used to produce the ejector secondary steam: ejector on condensate, ejector on lean or ejector on rich. The first journal publication focused on the desorption process and presented a shortcut method based on CO2-MEA-H2O equilibrium vapour liquid data. The simulations revealed reductions in the required amount of valuable energy from 10 to 25%. A commercial process simulator, Aspen Plus, was used for two other publications. In the second journal publication, the kinetic rate-based module was employed to model the absorber and desorber, providing energy evaluations closer to values in the open literature. A study was included comparing preheating the primary steam with waste heat or by heat integration. The rate-based simulation found valuable energy savings of 10 to 14%, with the "ejector on condensate" and "ejector on lean" again being the advantageous scenarios.

Cette thèse s'inscrit dans les problématiques liées au captage de CO2 en postcombustion et au traitement du gaz naturel. Une méthodologie a été développée dans le cadre de cette thèse afin de comprendre la cinétique d'absorption de CO2 par des solutions aqueuses de mélange d'amines. Cette méthodologie comporte l'acquisition de données expérimentales à travers un outil expérimental de type film tombant, ainsi que l'exploitation de ces données via un modèle couplant l'ensemble des phénomènes physico-chimiques mis en oeuvre au sein du réacteur. Cette méthodologie a dans un premier temps été appliquée à l'étude du système CO2-pipérazine, pour lequel l'extrapolation de la cinétique chimique de la littérature a été validée dans des gammes étendues de températures, concentrations d'amines et de taux de charge en CO2 (ratio entre le nombre de mol CO2 et le nombre de mol d'amine en solution). La cinétique d'absorption du CO2 dans le mélange complexe N-méthyldiéthanolamine-pipérazine, a ensuite été examinée. La synergie entre les deux amines pour absorber le CO2 ainsi que l'influence du taux de charge sur la cinétique chimique du système ont été quantifiées. Cette méthodologie sera mise en ?uvre au sein des projets de recherche IFPEN afin de quantifier la cinétique chimique des systèmes CO2-mélanges d'amines dans le cadre des procédés de captage de CO2 et de désacidification de gaz naturel. Paramètre essentiel de la modélisation du transfert gaz-liquide, une connaissance fine de la cinétique d'absorption du CO2 permet, in fine, d'améliorer la fiabilité du design des colonnes d'absorption industrielles / Processes based on chemical absorption are widely used for removing CO2 contained in natural gas, hydrogen or flue gas. Mixtures of amines can be used as a solvent for these applications in order to accelerate CO2 mass transfer towards the liquid phase, while keeping a low energy consumption to be regenerated. A methodology has been developed in the framework of this PhD to understand the kinetics of the absorption of CO2 into mixtures of amines. Experimental data provided by a wetted wall column apparatus have been interpreted by a rigorous model taking into account all phenomena occurring within the reactor. This work was firstly dedicated to study the kinetics of the absorption of CO2 by aqueous piperazine solutions. The extrapolation of PZ / CO2 kinetics given by the literature has been validated in a wide range of operating conditions. The kinetics of the absorption of CO2 by mixtures of N-methyldiethanolamine and piperazine has then been assessed. The synergy between both amines at low loading allowing the CO2 mass transfer to be accelerated as well as the impact of the CO2 loading on the absorption kinetics have been quantified. This methodology will be used at IFP Energies nouvelles in order to study the kinetics of the absorption of CO2 by mixtures of amines, in the framework of CO2 postcombustion capture and natural gas treatment processes development. The knowledge of the kinetics of the CO2 absorption by mixtures of amines will allow to enhance the reliability of the absorption column design

Cette thèse porte sur la problématique de réduction des émissions de gaz à effet de serre par captage et stockage du dioxyde de carbone (CO2) contenu dans les effluents industriels. Les procédés de captage concernés reposent sur l’absorption sélective du CO2 par des solutions aqueuses d’alcanolamines. Les mécanismes physico-chimiques d’absorption mis en jeu sont étudiés à l’aide de modèles thermodynamiques. Leur développement est complexe et la prédiction précise des données physico-chimiques, nécessaires à l’optimisation des procédés industriels de captage, reste difficile. Le développement d’outils permettant une représentation détaillée des structures microscopiques permettrait l’optimisation de ces modèles. Ces outils fourniraient également des informations pour l’établissement de relations structure-propriété nécessaires au design d’absorbants adaptés au captage en post-combustion. Les travaux de recherche ont porté sur l’évaluation du pouvoir prédictif des outils de simulation moléculaire et leur capacité à établir des relations entre la structure des absorbants, les interactions moléculaires et les propriétés physicochimiques macroscopiques. Les outils développés ont été construits afin de permettre leur transférabilité entre alcanolamines. L’étude repose sur des mesures calorimétriques et des travaux de simulation par dynamique moléculaire menés en parallèle. Elle porte sur des alcanolamines primaires, pures ou en solutions aqueuses, basées sur le squelette N-C-C-O, incluant la monoéthanolamine (MEA). La mise en évidence d’un effet d’ouverture des liaisons hydrogène intramoléculaires des alcanolamines en fonction de leur composition semble être à la base de la différenciation du comportement énergétique des systèmes binaires {alcanolamine + eau}. L’identification des différents types d’interactions engagés a permis de mettre en lumière un effet hydrophobe. L’ensemble des analyses explique certaines limites des modèles thermodynamiques classiques et constitue un guide pour leur amélioration, notamment par la prise en compte de l’effet de composition. / This thesis focuses on the problem of reducing greenhouse gas emissions by capture and storage of carbon dioxide (CO2) from industrial effluents. The capture processes concerned is based on the selective absorption of CO2 by aqueous solutions of alkanolamines. In industry and academia, the physico-chemical mechanisms of absorption are described using thermodynamic models. Their development is complex and the prediction of physicochemical data, which is necessary to optimize industrial capture processes, remains difficult. The development of molecular models for a detailed representation of microscopic structures would improve these models. These molecular models also provide information for the establishment of structure-property relationships which are necessary to design absorbants adapted to post-combustion capture. This doctoral research project has focused on assessing the predictive power of molecular simulation methods and their ability to establish relationships between the structure of absorbents, molecular interactions and macroscopic physico-chemical properties. The molecular interaction models were built to allow their transferability between alkanolamines. The study is based on calorimetric measurements and molecular dynamics simulation run in parallel. It covers primary alkanolamines, pure or in aqueous solutions, based on the N-C-C-O skeleton, including monoethanolamine (MEA). With varying composition of the {alkanolamine + water} mixtures, there is a competition between the intramolecular hydrogen bond of the alkanolamines (between the amino and hydroxyl group) and the hydrogen bonds with water molecules. This effect of opening of the intramolecular hydrogen bonds is related in this work with the value of the enthalpy of mixing. Also, this effect is of different magnitude for different alkanolamines and therefore the present model represents correctly different molecules. Evidence of the role of the hydrophobic effect is also given through an analysis of the different terms in the interactions. The main results of the present work are detailed analyses at the molecular level of the interactions present in the {alkanolamine + water} mixtures and how these determine the macroscopic thermodynamics of mixing. This knowledge at the molecular scale can provide a guide to the improvement of thermodynamic models.

Le procédé de captage du CO2 en post-combustion par absorption chimique est aujourd'hui la technologie la plus mature en vue d'une réduction des émissions de CO2 issues de procédés industriels. Les deux principales limitations de la technologie sont la pénalité énergétique engendrée par le procédé, et la formation de produits de dégradation potentiellement toxiques pour l'Homme et l'environnement. Dans le cadre de ce projet de thèse, trois solvants innovants ont été présélectionnés pour leurs bonnes propriétés thermodynamiques de captage : les mélanges 1-méthylpipérazine / pipérazine (1MPZ /PZ), diméthylaminoéthanol / pipérazine (DMEA/PZ) et méthyldiéthanolamine/monoéthanolamine (MDEA/MEA). Ces trois solvants ont été étudiés en termes de stabilité chimique dans des conditions représentatives des conditions industrielles du captage de CO2 en post-combustion sur un dispositif expérimental construit par EDF R&D Chatou. Des méthodes analytiques complémentaires impliquant les chromatographies liquide et gazeuse ont été développées dans l'objectif de suivre les teneurs en amines constituantes du solvant au cours du temps, et d'identifier et quantifier les potentiels produits de dégradation formés aussi bien dans la phase liquide du solvant que dans les fumées traitées émises. Au vu des résultats obtenus au cours de ce projet, le solvant MDEA/MEA semble offrir le meilleur compromis en termes de stabilité chimique et de besoins énergétiques requis pour le procédé. Ce solvant présente des taux de dégradation inférieurs aux mélanges 1MPZ/PZ et DMEA/PZ, et permettrait une réduction de l'énergie au rebouilleur de l'ordre de 10 % par rapport à la MEA 30 %, solvant modèle au procédé. / Post-combustion CO2 capture using amine solvents is nowadays the most promising technology to limit the CO2 emissions from already existing power plants. The two main limitations of the process are the high energy penalty and the irreversible degradation of amines involving the formation of degradation products potentially toxic for human and the environment. Within the scope of this project, three innovative solvents were selected for their good thermodynamic properties for CO2 capture: the blends 1-methylpiperazine / piperazine (1MPZ/PZ), dimethylaminoethanol / piperazine (DMEA/PZ) and methyldiethanolamine/monoethanolamine (MDEA/MEA). The three blends were degraded in conditions representative of industrial conditions for post-combustion CO2 capture on a lab scale pilot plant constructed by EDF R&D. Complementary analytical methods involving gas and liquid chromatography were developed in order to monitor the stability of the constituent amines, and to identify and quantify potential degradation products formed. These methods permitted the characterization of both the liquid phase of the solvent and the gaseous phase corresponding to the treated flue gas. Results obtained during this project showed that the blend MDEA/MEA would offer the best compromise in terms of chemical stability and energy needed for the process. This solvent presents degradation rates lower than the blends 1MPZ/PZ and DMEA/PZ and would enable a reduction of the reboiler heat duty in the range of 10% when compared to MEA 30% the benchmark solvent of the process.

Différentes familles de liquides ioniques ont été sélectionnées pour leur capacité d'absorption de gaz et plus particulièrement de dioxyde de carbone. L'objectif de ces travaux est de définir les liquides ioniques les plus à même d'être utilisés en tant qu'absorbants dits alternatifs dans les procédés de captage de gaz, l'enjeu principal étant à terme de diminuer les coûts de production des procédés industriels. Les systèmes retenus sont des liquides ioniques purs issus de la combinaison de cations imidazolium, pyrrolidinium et phosphonium avec des anions de type carboxylate ou tris (pentafluoroethyl) trifluorophosphate ainsi que des mélanges binaires de liquides ioniques avec anion carboxylate + eau. L'absorption de différents gaz - dioxyde de carbone, azote, protoxyde d'azote et éthane - dans les liquides ioniques purs ainsi que dans les mélanges liquide ionique +eau a été mesurée dans une gamme de températures comprises entre 303.15 et 353.15 K et pour des pressions proches de l'atmosphérique. La sélectivité des liquides ioniques pour l'absorption de dioxyde de carbone par rapport aux autres gaz a pu être déterminée. La caractérisation de l'absorption de gaz est fonction des systèmes étudiés, les interactions entre les gaz et certains liquides ioniques (ou certains mélanges liquide ionique + eau) étant uniquement de type physique alors que dans d'autres systèmes, l'absorption est le résultat à la fois d'interactions physiques mais également de la présence de réaction chimique.

La technologie de Captage et Stockage du CO2 (CSC) est considérée comme une des principales solutions pour limiter les rejets de gaz à effet de serre (CO2) et lutter contre le réchauffement climatique. L’étape de captage fait appel à un procédé de séparation des fumées de post combustion qui a pour fonction l’extraction sélective du CO2 des autres composés. Les principales performances visées sont un taux de capture et une pureté du CO2 supérieurs à 90%, ainsi qu’une consommation énergétique minimale afin de ne pas générer un niveau trop élevé d’émissions secondaires de CO2. La perméation gazeuse par membrane dense est une technologie de séparation potentiellement applicable au captage du CO2 en post combustion. Sur la base de différents types de matériaux et mécanisme de transport associés (processus physique ou chimique) une large plage de valeurs de perméabilité et de sélectivité peut être atteinte. Une des dernières familles de membrane ayant démontrée des performances de séparation pouvant être intéressantes pour le captage du CO2 sont les membranes à transport facilité dites ‘’réactives ‘’. Une analyse systématique des performances de séparation de modules membranaires basés sur des membranes physiques (polymères denses) et sur des membranes réactives (transport facilité) pour le traitement de fumées de post combustion a été réalisée. La simulation d’un procédé de captage complet, incluant un ou deux étages de séparation membranaire, une étape de séchage et une étape de compression a ensuite été effectuée. L’ensemble des résultats, en particulier la pénalité énergétique globale du système et l’estimation des surfaces membranaires nécessaires, permet de positionner la technologie de perméation gazeuse comparativement aux autres procédés de captage / CO2 Capture and Storage (CCS) is a promising solution to separate CO2 from flue gas, to reduce the CO2 emissions in the atmosphere, and hence to reduce global warming. In CCS, one important constraint is the high additional energy requirement of the different capture processes. That statement is partly explained by the low CO2 fraction in the inlet flue gas and the high output targets in terms of CO2 capture and purity (>90%).Gas permeation across dense membrane can be used in post combustion CO2 capture. Gas permeation in a dense membrane is ruled by a mass transfer mechanism and separation performance in a dense membrane are characterized by component’s effective permeability and selectivity. One of the newest and encouraging type of membrane in terms of separation performance is the facilitated transport membrane. Each particular type of membrane is defined by a specific mass transfer law. The most important difference to the mass transfer behavior in a dense membrane is related to the facilitated transport mechanism and the solution diffusion mechanism and its restrictions and limitations.Permeation flux modelling across a dense membrane is required to perform a post combustion CO2 capture process simulation. A CO2 gas permeation separation process is composed of a two-steps membrane process, one drying step and a compression unit. Simulation on the energy requirement and surface area of the different membrane modules in the global system are useful to determine the benefits of using dense membranes in a post combustion CO2 capture technology