Premièrement, nous allons explorer la modélisation des cavités diélectriques bidimensionnelles. Plus spécifiquement, nous allons développer différentes méthodes de modélisation valides pour des cavités diélectriques à géométrie et profil d’indice de réfraction arbitraires. Ce degré de liberté supplémentaire pourra être utilisé dans le design de microcavités pour des applications spécifiques. Un formalisme de diffusion permettra de définir les modes caractéristiques de ce type de structure et d’en calculer les résonances. Une analyse numérique des équations résultantes montrera que les méthodes intégrales sont possiblement meilleures que les méthodes différentielles. Deuxièmement, nous discuterons de la modélisation de structures radiatives. Nous utiliserons les méthodes développées dans la section précédente pour modéliser les propriétés lasers des microcavités bidimensionnelles prédites par la théorie SALT. Nous aborderons aussi la modélisation de fibres-antennes RF, plus particulièrement les câbles coaxiaux à perte radiative, dans le but d’intégrer des fonctionnalités radio dans un textile de manière transparente à l’utilisateur. / In this essay, we will develop different modelization techniques valid for bidimensional dielectric cavities having arbitrary geometries and refractive index profiles and provide a way to accurately compute the resonances of such structures. The refractive index thus becomes an additional design variable for dielectric cavities. A numerical analysis of of the underlying equations of the theory will reveal that perhaps it is best to forego differential equations in favour of integral ones for the scattering problem. In the second part, we will discuss the modelization of radiating structures. Using the formalism developed in the previous section, we will study the lasing properties of bidimensional cavities using the newly developed self-consistent ab initio laser theory (SALT). We will also touch on the modelization of the class of antenna known as leaky coax

Résumé: Aujourd’hui plusieurs obstacles technologiques et limitations physiques s’opposent à la poursuite de la miniaturisation de la technologie CMOS : courants de fuite, effet de canal court, effet de porteurs chauds et fiabilité des oxydes de grille. Le transistor à un électron (SET) fait partie des composants émergents candidats pour remplacer les transistors CMOS ou pour constituer une technologie complémentaire à celle-ci. Ce travail de thèse traite de l’amélioration des caractéristiques électriques du transistor à un électron en optimisant ses jonctions tunnel. Cette optimisation commence tout d’abord par une étude des modes de conduction à travers la jonction tunnel. Elle se conclut par le développement d’une jonction tunnel optimisée basée sur un empilement de matériaux diélectriques (principalement Al[indice inférieur 2]O[indice inférieur 3], H[florin]O[indice inférieur 2] et TiO[indice inférieur 2]) ayant des propriétés différentes en termes de hauteurs de barrières et de permittivités relatives. Ce manuscrit présente, la formulation des besoins du SET et de ses jonctions tunnel, le développement d’outils de simulation appropriés - basés sur les Matrices de transmission - pour la simulation du courant des jonctions tunnel du SET, l’identification des stratégies d’optimisation de ces dernières, grâce aux simulations et finalement l’étude expérimentale et l’intégration technologique des jonctions tunnel optimisées dans le procédé de fabrication de SET métallique en utilisant la technique de dépôt par couches atomiques (ALD). Ces travaux nous ont permis de prouver l’intérêt majeur de l’ingénierie des jonctions tunnel du SET pour accroitre son courant à l’état passant, réduire son courant de fuite et étendre son fonctionnement à des températures plus élevées. / Abstract: Today, several technological barriers and physical limitations arise against the miniaturization of the CMOS: leakage current, short channel effects, hot carrier effect and the reliability of the gate oxide. The single electron transistor (SET) is one of the emerging components most capable of replacing CMOS technology or provide it with complementary technology. The work of this thesis deals with the improvement of the electrical characteristics of the single electron transistor by optimizing its tunnel junctions. This optimization initially starts with a study of conduction modes through the tunnel junction. It concludes with the development of an optimized tunnel junction based on a stack of dielectric materials (mainly Al[subscript 2]O[subscript 3], H[florin]O[subscript 2] and TiO[subscript 2]), having different properties in terms of barrier heights and relative permittivities. This document, therefore, presents the theoretical formulation of the SET’s requirements and of its tunnel junctions, the development of appropriate simulation tools - based on the transmission matrix model- for the simulation of the SET tunnel junctions current, the identification of tunnel junctions optimization strategies from the simulations results and finally the experimental study and technological integration of the optimized tunnel junctions into the metallic SET fabrication process using the atomic layer deposition (ALD) technique. This work allowed to démonstrate the significance of SET tunnel junctions engineering in order to increase its operating current while reducing leakage and improving its operation at higher temperatures.

Aujourd’hui plusieurs obstacles technologiques et limitations physiques s’opposent à la poursuite de la miniaturisation de la technologie CMOS : courants de fuite, effet de canal court, effet de porteurs chauds et fiabilité des oxydes de grille. Le transistor à un électron (SET) fait partie des composants émergents candidats pour remplacer les transistors CMOS ou pour constituer une technologie complémentaire à celle-ci. Ce travail de thèse traite de l’amélioration des caractéristiques électriques du transistor à un électron en optimisant ses jonctions tunnel. Cette optimisation commence tout d’abord par une étude des modes de conduction à travers la jonction tunnel. Elle se conclut par le développement d’une jonction tunnel optimisée basée sur un empilement de matériaux diélectriques (principalement Al2O3, HfO2 et TiO2) ayant des propriétés différentes en termes de hauteurs de barrières et de permittivités relatives. Ce manuscrit présente, la formulation des besoins du SET et de ses jonctions tunnel, le développement d’outils de simulation appropriés - basés sur les matrices de transmission - pour la simulation du courant des jonctions tunnel du SET, l’identification des stratégies d’optimisation de ces dernières, grâce aux simulations et finalement l’étude expérimentale et l’intégration technologique des jonctions tunnel optimisées dans le procédé de fabrication de SET métallique en utilisant la technique de dépôt par couches atomiques (ALD). Ces travaux nous ont permis de prouver l’intérêt majeur de l’ingénierie des jonctions tunnel du SET pour accroitre son courant à l’état passant, réduire son courant de fuite et étendre son fonctionnement à des températures plus élevées. / Today, several technological barriers and physical limitations arise against the miniaturization of the CMOS: leakage current, short channel effects, hot carrier effect and the reliability of the gate oxide. The single electron transistor (SET) is one of the emerging components most capable of replacing CMOS technology or provide it with complementary technology. The work of this thesis deals with the improvement of the electrical characteristics of the single electron transistor by optimizing its tunnel junctions. This optimization initially starts with a study of conduction modes through the tunnel junction. It concludes with the development of an optimized tunnel junction based on a stack of dielectric materials (mainly Al2O3, HfO2 and TiO2), having different properties in terms of barrier heights and relative permittivities. This document, therefore, presents the theoretical formulation of the SET’s requirements and of its tunnel junctions, the development of appropriate simulation tools - based on the transmission matrix model- for the simulation of the SET tunnel junctions current, the identification of tunnel junctions optimization strategies from the simulations results and finally the experimental study and technological integration of the optimized tunnel junctions into the metallic SET fabrication process using the atomic layer deposition (ALD) technique. This work allowed to demonstrate the significance of SET tunnel junctions engineering in order to increase its operating current while reducing leakage and improving its operation at higher temperatures.

Cette thèse se concentre sur l'étude numérique de l'interaction laser ultrabref avec les diélectriques transparents. En particulier, le phénomène d'auto-organisation des nanoréseaux dans la silice est discuté et un modèle multiphysique est proposé pour expliquer le mécanisme de leur formation. Les nanoréseaux en volume sont des nanostructures périodiques de périodicité sub-longueur d'onde, qui consistent en un matériau moins dense et sont générés par une irradiation laser multi-impulsionnelle femtoseconde dans certains verres, cristaux et semiconducteurs. Leur origine physique ainsi que les conditions d'irradiation laser pour leur formation et leur effacement sont investiguées dans ce travail théorique. Pour simuler la propagation nonlinéaire dans les verres, les équations de Maxwell sont couplées avec l'équation d'évolution de la densité électronique. Il est démontré que les nanoplasmas périodiques 3D sont formés pendant l'interaction laser ultrabref avec les inhomogénéités de la silice fondue. Les nanopores induits par laser sont supposés jouer le rôle de centres inhomogènes de diffusion. La périodicité sub-longueur d'onde et l'orientation des nanoplasmas dépendante de la polarisation, révélées dans cette thèse, font d'eux un excellent candidat pour expliquer la formation des nanoréseaux en volume. En plus, il est demontré que les nano-ripples sur la surface de silice fondue et les nanoréseaux en volume ont des mécanismes de formation similaires. Pour justifier la présence de nanopores dans la silice fondue irradiée par laser, les processus de décomposition du verre sont étudiés. Premièrement, les profils de température sont calculés sur la base d'un modèle électron-ion. Ensuite, à partir des températures calculées, des critères de cavitation et de nucléation dans le verre ainsi que des équations hydrodynamiques de Rayleigh-Plesset, les conditions pour la formation des nanopores et la survie des nanoréseaux en volume sont élucidées. Pour établir les dépendances des paramètres du laser de formation et d'effacement des nanoréseaux en volume, l'approche multiphysique est développée comprenant la propagation du laser ultrabref dans le verre, les processus d'excitation/relaxation électroniques et le modèle à deux températures. Les résultats numériques fournissent les paramètres du laser en fonction de l'énergie de l'impulsion, sa durée et le taux de répétition pour induire des nanoréseaux en volume, en bon accord avec les expériences nombreuses et indépendantes de la littérature. Le travail réalisé a non seulement permis de déterminer les mécanismes de formation des nanostructures périodiques mais améliore également notre connaissance du contrôle optimal des paramètres du laser sur la réponse ultrarapide d matériau, en ouvrant des nouvelles opportunités de traitement des diélectriques par laser ultrabref / This thesis is focused on the numerical modeling of ultrashort laser interaction with transparent dielectrics. More particularly, the phenomenon of self-organized volume nanogratings in fused silica bulk is discussed and a multiphysical model is proposed to explain the mechanism of their formation. Volume nanogratings are sub-wavelength periodic nanostructures, consisting of less dense material, which are commonly induced by multipulse femtosecond laser irradiation in some glasses, crystals and indirect semiconductors. Their physical origin as well as the laser irradiation conditions for theirformation and erasure are investigated in this theoretical work. To model the nonlinear propagation inside glass, Maxwell's equations are coupled with rate equation. It is shown that three-dimensional periodic nanoplasmas are formed during ultrashort laser interaction with fused silica inhomogeneities. Laser-induced nanopores are proposed to play the role of inhomogeneous scattering centers. Subwavelength periodicity and polarization dependent orientation of the nanoplasmas, revealed in this thesis, make them a strong candidate for explaining volume nanogratings formation. Additionally, it is demonstrated that the nanoripples on fused silica surface and volume nanogratings have similar formation mechanisms. To justify the presence of nanopores in laser-irradiated fused silica bulk, glass decomposition processes are investigated. Firstly, the temperature profiles are found by incorporating the electron-ion temperature model. Then, based on the calculated temperatures, criteria for cavitation and nucleation in glass and also hydrodynamic Rayleigh-Plesset equation, the conditions for nanopores formation and for volume nanogratings survival are elucidated. To define the laser parameter dependencies on the volume nanogratings formation/erasure, a selfconsistent multiphysical approach is developed including ultrafast laser propagation in glass, multiple rate equation to take into account excitation/relaxation processes and two-temperature model. The numerical results provide a laser parameter window as a function of laser pulse energy, laser pulse duration and repetition rate for volume nanogratings consistent with numerous independent experiments. The performed work not only provides new insights into the formation mechanisms of periodic nanostructures but also improves our knowledge of the optimal laser parameter control over ultrafast material response, opening new opportunities in ultrashort laser processing of dielectrics

Ces dernières années, les oxydes de métaux de transition ont suscité de grands intérêts du point de vue fondamental et technologique. A cet égard, nous nous concentrons sur deux types d'oxydes : le première, le Perovskite double Pb2FeMoO6, avec un potentiel d'application sur des appareils magnétorésistances et spintroniques ; le deuxième, la zircone ZrO2 avec de excellentes propriétés mécaniques et diélectriques pour être utilisée dans les domaines de matériaux structuraux et fonctionnels. Dans la présente étude, nous utilisons la méthode ab-initio (first-principles calculation) pour étudier les détails des orbites décomposés des structures électroniques et des propriétés magnétiques du Pb2FeMoO6 massif de structure parfaite, massif avec des défauts et en structure de plaque. En même temps, les détails des orbites décomposés des structures électroniques, les propriétés mécaniques, dynamiques et diélectriques de six phases de la ZrO2 (cubique, tétragonale, monoclinique, orthorhombique I (Pbca), orthorhombique II (Pnma) et (Pca21)) ont également été étudiés. D'abord nous allons faire les calculs ab-initio sur les propriétés structurales, électroniques et magnétiques de double pérovskite Pb2FeMoO6 massif avec structure parfaite, massif avec défauts et en structure de plaque. La densité des états orbitaux décomposés montre le champ cristallin octaédrique des six atomes d'oxygène autour de métal de transition (des Fe ou des Mo) et divise les cinq états dégénérés des atomes libres de Fe ou Mo dans un états triplement dégénéré t2g (dxy, dyz et dzx) avec une énergie plus faible et dans un états doublement dégénéré eg (dz2 et dx2-y2) avec une énergie plus élevée. La nature semi-métalliques et les propriétés de transport complètes (100%) de spin de polarisation de Pb2FeMoO6 massif et en structures de plaque reflètent un grand potentiel d’application dans les dispositifs magnéto-résistifs et spintroniques. Le caractère semi-métallique est maintenu pour le composé Pb2FeMoO6 désordonné contenant d’antisites Fe(Mo), de lacunes de VFe, VO ou VPb, alors qu'il disparaît quand les antisites Mo(Fe), les échanges entre Fe-Mo ou les lacunes de VMo sont présents même la concentration de défauts est réduite jusqu'à C = 6,25%. Ainsi, les antisites Mo(Fe), les échanges entre Fe-Mo ou les lacunes de VMo doivent être évités afin de préserver le caractère semi-métallique du composé Pb2FeMoO6 et donc être utilisables dans des dispositifs magnéto-résistifs et spintroniques.Ensuite, basé sur la rigidité élastique constantes individuelle calculée Cij de six phases de ZrO2, les propriétés élastiques et mécaniques des agrégats polycristallins ont été prédits. Nous avons donc examiné le caractère isolant de la phase cubique/tétragonale de ZrO2 sous forme film avec différentes combinaisons et différentes épaisseurs possibles dans des plans avec des faibles indices de Miller [(001), (110) et (111)] (pour la phase cubique) et [(001), (100), (110), (101) et (111)] pour la phase tétragonale. Il se trouve que pour les différentes combinaisons et épaisseurs possibles dans ces trois / cinq plans avec faibles indices de Miller, seulement ZrO2-terminé sous forme d’un film orienté dans le plan (110)/(100) et O-terminé sous forme d’un film orienté (111)/(101) des phases cubique/tétragonale de ZrO2 maintiennent le caractère isolant même les épaisseurs d’empilement est réduit jusqu'à deux et trois couches atomiques. Puisque cubique et tétragonale ZrO2 ont grande anisotropie élastique, comme un exemple, le stress et l'énergie de déformation densité ont été calculées pour tous {hkl} -oriented grains d'un film ZrO2 cubique polycristallin. / Transition-metal oxides have attracted exceptional research interest in recent years from both fundamental and technological perspectives. In this respect, we focus on two types of oxides, first, the double perovskite, Pb2FeMoO6 for a potential magnetoresistive and spintronics device application, second, zirconia ZrO2 with great mechanical and dielectric properties can be widely used in both structural and functional material fields. In this thesis we use first-principles calculations (ab-initio) to study systematically the detailed orbital-decomposed electronic structures and magnetic properties of Pb2FeMoO6 in the perfected bulk, defected bulk and slab structures. The detailed orbital-decomposed electronic structures, the mechanical, dynamical and dielectric properties of the ZrO2 in six phases (cubic, tetragonal, monoclinic, orthoI (Pbca), orthoII (Pnma) and (Pca21)) have also been studied.Firstly, considering the comparable ionic radius of Pb2+ (1.49Å) with that of Sr2+ (1.44Å), we propose for the first time to substitute Sr2+ ion with Pb2+ ion in Sr2FeMoO6 and a detailed study has been performed on the Pb2FeMoO6 in the perfected bulk, defected bulk and slab structures. The half-metallic nature and a complete (100%) spin-polarized transport properties reflect the bulk and especially slab Pb2FeMoO6 a potential application in magnetoresistive and spintronics devices; The detailed orbital-decomposed density of states show the octahedral crystal-field of the six oxygen atoms around transition-metal Fe or Mo atoms splits the five-fold degenerate states of the free Fe or Mo atoms into triply degenerate t2g (dxy, dyz and dzx) states with lower energy and doubly degenerate eg (dz2 and dx2-y2) states with higher energy, which cannot be observed in previous partial density of states ( ); The Fe3+ and Mo5+ ions are in the (3d5, s=5/2) and (4d1, s=1/2) states with positive and negative magnetic moments respectively and thus antiferromagnetic coupling via oxygen between them; The half-metallic character is maintained for the disordered Pb2FeMoO6 compounds containing FeMo antisite, VFe, VO, or VPb vacancy, while it vanishes when MoFe antisite, Fe-Mo interchange or VMo vacancy are presented even the defect concentration reduce down to C=6.25%. So the MoFe antisite, Fe-Mo interchange or VMo vacancy defects have to be avoided in order to preserve the half-metallic character of the Pb2FeMoO6 compounds and thus usable in magnetoresistive and spintronics devices.Secondly, based on the calculated individual elastic stiffness constants Cij of six ZrO2 phases, the elastic and mechanical properties of the polycrystalline aggregates have been predicted. We further exam the insulating characters of the cubic/tetragonal ZrO2 slabs with various possible terminations and thicknesses within three [(001), (110) and (111)]/five [(001), (100), (110), (101) and (111)] lower index Miller planes. It is found for the first time that among various possible terminations and thicknesses within these three/five lower index Miller planes, only ZrO2-terminated slabs of the (110)/(100) Miller plane and O-terminated slabs of the (111)/(101) Miller plane of cubic/tetragonal ZrO2 maintain the insulating character and thus usable as a gate dielectric oxide in IC industry even the slab thicknesses reduce down to 2 and 3 atomic layers, respectively; Since cubic and tetragonal ZrO2 have larger elastic anisotropy, both stress and strain energy density have been calculated for all {hkl}-oriented grains of a cubic ZrO2 polycrystalline film as one example.

Les travaux de cette thèse concernent l'étude d'une méthode d'évaluation des constantes diélectriques du béton d'ouvrage à risque par une approche problème inverse. Pour cela des mesures radar de type GPR et un modèle électromagnétique de ces mêmes mesures seront utilisés. Les deux premiers chapitres de la thèse présentent les concepts clés, le contexte et un historique des travaux déjà réalisés dans le domaine. Le chapitre 2 propose en outre une adaptation des travaux déjà réalisés à la recherche de gradients de propriétés diélectriques dans le béton en profondeur. Cette recherche préliminaire nous a permis de redéfinir le processus de mesures pour le rendre plus adapté à nos besoins. Ainsi le chapitre 3 présente une campagne de mesure réalisée à l'aide d'un nouveau dispositif radar sur des corps d'épreuve conditionnés de telle sorte que la répartition de la teneur en eau soit maîtrisée. Dans ce chapitre, nous détaillons également un nouveau modèle numérique 3D du dispositif qui nous permet de simuler nos mesures de façon réaliste Ces simulations sont nécessaires à l'expression du problème inverse. à partir de ces mesures, dans le quatrième chapitre, nous définissons tout d'abord le problème inverse, puis en utilisant des mesures sur les corps d'épreuves saturés, pouvant être considérés comme homogènes d'un point de vue diélectrique, nous résolvons ce problème inverse par un algorithme d'optimisation basé sur celui de Levenberg-Marquardt. Les résultats obtenus par notre processus d'inversion sont cohérents avec les valeurs physiques que l'on pouvait attendre et sont indépendants des valeurs données à nos inconnues lors de l'initialisation. Ces résultats correspondent effectivement à un minimum de la fonction coût qui mesure la distance entre mesures et simulations. Nous avons ensuite étudié des stratégies pour diminuer le temps de calcul de notre processus d'inversion. Une première approche consiste à utiliser un modèle simplifié en 2D du dispositif, qui permet d'initialiser l'inversion 3D avec un point plus proche de la solution. Une autre idée consiste à utiliser au mieux les performances d'une machine multiprocesseurs en parallélisant le code 3D. Dans le chapitre 5 nous nous intéressons à des mesures sur des corps d'épreuve en béton dont la teneur en eau est une fonction affine de la profondeur. Dans ces conditions nous avons fait l'hypothèse, en première approche, que les constantes diélectriques suivent aussi ce type de loi. Après avoir redéfini les inconnues de notre problème inverse et adapté l'algorithme, nous montrons que le processus d'inversion fourni des résultats cohérents en ce qui concerne la permittivité diélectrique, mais insatisfaisant pour la conductivité. Après analyse de ces résultats nous avons proposé diverses pistes pour améliorer et valider la méthode d'inversion. Finalement en comparant l'ensemble des résultats, il apparaît que notre méthode d'inversion permet de caractériser des gradients de permittivité, mais pas de conductivité. Cela représente néanmoins une avancée significative pour la mesure de la teneur en eau dans les bétons, facteur principal influençant la constante diélectrique de ce matériau, dans le contexte du contrôle non destructif des ouvrages du génie civil. / That thesis aims to propose an assessment method of the concrete electromagnetic properties by using radar measurements in a context of building sustainability, by inverse problem. For that purpose Ground Penetrating Radar (GPR) measurements are used as well as a numerical model of the radar device. The first two chapters of the thesis present the key concepts, the context of the study, as well as the history of the research on that topic in particular in our laboratory. Chapter 2 also expands those early works on the search of electromagnetic properties of concrete in depth. That preliminary work helped us to develop a measurement device that is more fitted to our needs. Chapter 3 presents a measurement campaign that was carried out by using a new measurement device on specially made reinforced concrete slabs whose water content is monitored. In that chapter a 3D model of the device is also described. That model allows us to simulate the measurements very precisely. Those simulations are a critical link on the inverse process. Chapter 4 details the formulation of the inverse problem for the case of concrete slabs saturated with water, which can be therefore considered to have homogeneous electromagnetic properties. The problem is solved by using an optimization algorithm based on Levenberg-Marquardt method. The values obtained by the inverse process are physically acceptable and independent of the values given to the unknowns when initializing the algorithm. Those values are the minimum of the cost function that computes the distance between measured and simulated electromagnetic fields. We then studied some strategies to reduce the computing time of the inverse process. A first approach consists in the use of a 2D simplified model of our device to initialize the 3D inversion with values closer to the searched solution. Another idea is to better take advantage of all the resources of a multiprocessor computer by implementing a parallel version of the 3D code. In chapter 5 we focus on the concrete slab with water content being an affine function of depth. We define the new parameters that represent the unknowns of our problem and we adapt the previous algorithm. Then we show that the inverse process gives satisfying results with regard to the dielectric permittivity only. We suggest some ways to improve the method. Finally we conclude that our method allows to retrieve the permittivity of the concrete, but not its conductivity. Nevertheless that result represents a significant step for the measuring of water content in reinforced concrete in particular when a gradient is present, by using radar measurements.

Depuis quelques années on s'intéresse aux actionneurs base polymères, souvent appelés polymères électroactifs électroniques (EAPS) pour intégrer dans des microsystèmes électromécaniques (MEMS). Trois mécanismes sont à l'origine du couplage électromécanique : (i) la piézoélectricité qui apparait dans certaines phases cristallines, (ii) la force "de Maxwell" lorsqu'un champ électrique aux bornes du condensateur constitué d'un polymère souples placé entre deux électrodes, et (iii) l'électrostriction, phénomène intrinsèque aux matériaux polaires, mal connu. Les deux derniers se traduisent par une dépendance quadratique de la déformation macroscopique avec le champ électrique appliqué. Parmi les EAPs électrostrictifs, on cite souvent certains polyuréthanes (PU) qui a conduit à ce choix pour ce travail de thèse. Une première partie a consisté à analyser en détail l'électrostriction de 3 PUs, copolymères à blocs de deux types d'unités de répétition, les unes conduisant à des segments rigides très polaires, les autres à des segments souples peu polaires. La séparation de phase qui apparait lors de la mise en œuvre de ces PUs (contenant des fractions différentes de segments souples et rigides) semble propice à l'apparition de leur électrostriction. C'est ce qu'indique une modélisation récemment proposée qui prédit un facteur de près de 1000 entre forces de Maxwell (ici négligeables) et électrostriction. Le comportement des matériaux résultent clairement de la compétition entre contraintes d'origine électrostatique (dipôles des phases polaires dans un gradient de champ électrique) et contraintes mécaniques liées à la rigidité des phases. L’influence systématique de l'épaisseur des films sur leur activité électromagnétique a été rendue compte: les films minces présentent une plus faible déformation à champ électrique donné que les films plus épais. Les films obtenus par évaporation du solvant utilisé pour dissoudre les PU présentent probablement un gradient de microstructure : en surface, l'évaporation rapide limite la séparation de phase, alors qu'elle est plus avancée à cœur. C’est cohérent avec la modélisation reposant sur la présence de gradient de constante diélectrique au sein des films. Dans une dernière partie, on a cherché à augmenter encore l'électrostriction de ces matériaux en dispersant des particules conductrices à conduction électronique, de taille nanométrique (noir de carbone et nanotubes de carbone). On observe trois effets, l'un correspondant à l'augmentation de la constante diélectrique apparente (celle diverge au seuil de percolation), et un deuxième effet à une augmentation des forces d'attraction locales. En revanche, le troisième effet qui contrecarre les forces d'origine électrostatique puisqu'il résulte de l'augmentation de la rigidité dû à la présence des particules rigides. Là encore, la compétition entre contraintes électrostatique et mécanique conduit à un optimum en termes de fraction volumique de particules renforçantes. / Piezoelectric ceramics are commonly used for actuation applications. However, they suffer from several drawbacks particularly such low electric field-induced strains and difficult implementation inside microelectromechanical systems (MEMS). Recently, electroactive polymers (EAPs) have attracted considerable interest, especially following the publication of elevated electric field-induced strain values. The results have rendered EAPs very attractive for replacing the lead-based ceramics. Three mechanisms are responsible for the electromechanical coupling in electronic EAPs: (i) The piezoelectricity that appears in some crystalline phases, (ii) The “Maxwell” forces when applying an electric field through a capacitor which consists of a flexible polymer film placed between two electrodes, and (iii) The electrostriction, an intrinsic phenomenon related to polar materials, which is still poorly understood. The last two mechanisms result in a quadratic dependence of the deformation with the applied electric field. Among the electrostrictive EAPs, some polyurethanes (PU) have been often cited, and have therefore guided the choice of the materials for this work. The first part was to analyze the electrostrictive behavior of three PUs, made of two partially miscible types of repeating units: the high polar hard segments and the low polar soft segments. The phase separation occurred during the elaboration process of these PU films seems favorable to the emergence of electrostrictive behavior. A model predicted recently an almost 1000 factor between the electrostriction and the Maxwell stress (here negligible). This is clearly related to the competition between the electrostatic strains (polar phases dipoles in a field gradient) and the mechanical stresses. The thickness of films was found to have a strong influence on electromechanical activity: thin films present a lower strain for a given electric field compared to thick films. Depending on the solvent evaporation during the film elaboration, the films exhibit a thickness gradient in the microstructure: Fast evaporation on the surface inhibits the phase separation, whereas it is more favored in the core. This is consistent with the modeling based on the gradient of dielectric constant in PU. In the last part, we aimed to further increase the electrostriction of PU by filling with nanoscale conductive particles (carbon black or carbon nanotubes). This normally results three effects, one corresponding to the increase of the dielectric constant in the vicinity of the percolation threshold, a second effect relates to an increase in local attractive forces which behave as internal constraints. In contrast, the third effect counteracts the electrostatic forces since it results from the increased stiffness due to the hard particles. Again, the competition between electrostatic and mechanical stress leads to an optimum induced-deformation associated to a fraction of reinforcing particles.

Ce travail porte sur la conception et la prédiction des caractéristiques diélectriques de matériaux composites modèles à deux et trois phases, par la modélisation et la validation expérimentale. La modélisation des matériaux est effectuée dans le code de calculs Phi3d selon l'algorithme de résolution de l'équation de Laplace par la méthode des équations intégrales de frontière (MEIF). La permittivité effective complexe des matériaux composites est étudiée en fonction de la fréquence dans la gamme 50 Hz - 1 MHz , dans l'approximation quasi statique, et en fonction de la concentration des inclusions et de leurs formes. La validation expérimentale est menée sur des échantillons de matériaux élaborés en laboratoire. Les composites étudiés sont les matériaux à deux et à trois constituants, et des matériaux avec des inclusions enrobées. Des échantillons à base de résine époxyde et contenant des inclusions de différentes natures sont analysés. Il s'agit plus particulièrement de micro billes de verre pleines et de micro billes de verre creuses (ce type d'inclusions a permis de vérifier la validité de la méthode numérique par rapport aux lois analytiques) et du titanate de baryum dans quel cas les simulations ont permis de prédire la forme des particules de cette poudre.<br />Des échantillons avec des fibres de verre découpés sur un corps d'isolateur composite en polymères sont également étudiés. Dans ce cas, le taux de l'humidité absorbée par ces échantillons dans le processus de cuisson dans l'eau, a été déterminé par la modélisation. Enfin, l'étude de la grêle fondante dans l'air a permis de montrer que le coefficient d'atténuation déterminé par les simulations est en parfait accord avec celui prédit par les lois analytiques.

Cette thèse porte sur l’intégration de condensateurs accordables à base de BaxSr1-xTiO3 (BST), pour réaliser des dispositifs radiofréquences reconfigurables destinés aux antennes de téléphones portables. L’enjeu industriel principal est d’obtenir des condensateurs avec une forte accordabilité, de faibles pertes diélectriques et de faibles courants de fuite, en jouant sur la composition chimique du matériau et en contrôlant la chimie des défauts liés aux lacunes d’oxygène. La stratégie adoptée dans cette étude pour atteindre cet objectif est de doper le BST par du Mn en substitution du Ti et par du Cu en addition. Une étude complète de ces deux cas de dopage simple, réalisée à la fois sur des céramiques et des couches minces synthétisées à partir des mêmes solutions sol-gel, a dévoilé des mécanismes différents d’amélioration des propriétés diélectriques et électriques du matériau suivant le type de dopage. La complémentarité de ces deux dopants nous a alors conduit à explorer le codopage du BST en couche mince. Une architecture originale de codopage hétérogène a été mise en place, permettant de combiner les avantages des deux voies de dopage et de s’approcher fortement des spécifications imposées par le cahier des charges industriel. / This PhD work is about integration of BaxSr1-xTiO3 (BST) based tunable capacitors, in order to perform radiofrequency reconfigurable devices for cell phone antennas. The main industrial goal is to obtain capacitors with a high tunability, low dielectric losses and low leakage currents, by playing on the chemical composition of the material and by controlling the oxygen vacancy related defect chemistry. The strategy addressed in this study to reach this objective is doping the BST by Mn in substitution of Ti or by adding Cu. A full study of each case of doping, performed on both ceramics and thin films synthesized from the same sol-gel solutions, revealed different improvement mechanisms of the dielectric and electrical properties of the material according to the type of doping. The complementarity of the two doping ways has led us to investigate codoping of BST thin films. An original architecture of heterogeneous codoping has been set up, allowing to combine the benefits of each doping way and to closely meet the industrial specifications.

Comprendre et modéliser le comportement des matériaux sous irradiation électronique est un enjeu important pour l’industrie spatiale. La fiabilité des satellites nécessite de maîtriser et prédire les potentiels de surface s'établissant sur les diélectriques. Ce travail de doctorat a donc pour objectif de caractériser et de modéliser les différents mécanismes physiques (en surface et en volume) gouvernant le potentiel de charges dans les matériaux polymères spatiaux tels que le Téflon® FEP et le Kapton® HN. La mise au point d'un nouveau dispositif et d'un protocole expérimental a permis de corroborer l'existence d’une conductivité latérale des charges, souvent négligée dans les modèles physiques et numériques. Les études paramétriques, révélant l’influence de l’énergie et le flux des électrons incidents, ont permis de brosser un portrait des processus mis en jeu pour le transport (par saut ou par piégeage/dépiégeage) de charges en surface. A la lumière de cette étude, une conductivité équivalente est extraite, assimilant le matériau à un système prenant en compte les mécanismes de transport volumique et surfacique. L'analyse des évolutions non-monotones de potentiel mesurées sur les polymères spatiaux en condition spatiale a permis de révéler une dépendance de la conductivité volumique induite sous irradiation avec la dose reçue. L'étude paramétrique réalisée sur les mécanismes de transport en volume révèle une influence minoritaire du déplacement du barycentre de charges et du vieillissement physicochimique. Un modèle «0D» à un seul niveau de pièges, prenant en compte les mécanismes de piégeage/dépiégeage et recombinaison entre les porteurs de charges, a été développé. Ce modèle simplifié permet de reproduire qualitativement les évolutions de potentiel expérimentales en fonction du débit de dose et lors d'irradiations successives. / Charging behaviours of space dielectric materials, under electron beam irradiation, is of special interest for future spacecraft needs, since this mechanism could induce electrostatic discharges and consequently damages on the sensitive systems on board. In order to assess the risks of charging and discharging, this work aims at understanding the overall charge transport mechanisms and predicting the electrical behaviour of the insulator materials, especially Teflon® FEP and Kapton® HN. For an optimized prediction, the first part of our work is thus to check whether lateral conduction process can take place in the overall charge transport mechanism. Through the definition of a new experimental set-up and protocol, we have been able to discriminate between lateral and bulk conductivity and to reveal the presence of lateral conductivity that is enhanced by radiation ionization processes. We have been able to demonstrate as well that lateral intrinsic conductivity is enhanced with the increase current density and when approaching the sample surface. The second part of our work deals with the characterization of the electrical charging behaviour of Teflon® FEP under multi-energetic electron beam irradiation and the modelling of the overall bulk charge transport mechanisms. An experimental study on charge potential evolution as a function of electron spectrum, electric field, relaxation time, dose and dose rate, was performed. A numerical model has been developed to describe the effect of the different abovementioned mechanisms on the evolution of the surface potential. This model agrees correctly with the experimental phenomenology at qualitative level and therefore allows understanding the physical mechanisms steering charge transport in Teflon® and Kapton®.